遠(yuǎn)紅外作用下不同含水率煤體吸附/解吸能量變化規(guī)律

馬 凱，馬錢(qián)錢(qián)，史永濤

遠(yuǎn)紅外作用下不同含水率煤體吸附/解吸能量變化規(guī)律

馬 凱1,2，馬錢(qián)錢(qián)1,2，史永濤1,2

(1. 中煤科工集團(tuán)重慶研究院有限公司，重慶 400037；2. 瓦斯災(zāi)害監(jiān)控與應(yīng)急技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶 400037)

煤體對(duì)氣體進(jìn)行吸附/解吸過(guò)程的本質(zhì)是氣體分子和煤基質(zhì)表面分子或原子相互作用的過(guò)程，而發(fā)生相互作用的本質(zhì)是能量變化，為了深入研究遠(yuǎn)紅外作用下煤層氣吸附/解吸過(guò)程及能量變化規(guī)律，利用自主研制裝置進(jìn)行遠(yuǎn)紅外作用下不同含水率煤樣對(duì)CO2的吸附/解吸實(shí)驗(yàn)，然后利用遠(yuǎn)紅外熱輻射原理所得的吸附/解吸能量公式對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行計(jì)算，得到不同含水率煤體吸附/解吸過(guò)程能量變化規(guī)律。結(jié)果表明：在遠(yuǎn)紅外作用下，解吸率雖然隨含水率增大呈下降趨勢(shì)，但是下降幅度明顯減小，遠(yuǎn)紅外作用可以降低水分對(duì)煤層氣吸附/解吸能力的影響；遠(yuǎn)紅外作用下不同含水率煤體對(duì)氣體吸附/解吸過(guò)程是一個(gè)物理變化，從能量角度可以解釋該過(guò)程，其變化規(guī)律與等溫吸附/解吸過(guò)程相吻合。研究結(jié)果豐富了煤層氣增產(chǎn)技術(shù)理論。

吸附/解吸；含水率；遠(yuǎn)紅外；功率；能量變化；吸附勢(shì)；解吸率

我國(guó)是煤層氣資源較為豐富的國(guó)家之一[1-2]，但由于地質(zhì)構(gòu)造復(fù)雜，氣體壓力、含氣飽和度較低，儲(chǔ)層滲透性差，使得煤層氣解吸和運(yùn)移非常困難[3-6]。因此，進(jìn)行煤層氣吸附/解吸規(guī)律及其影響因素的研究是改善我國(guó)煤層氣開(kāi)采效果的一項(xiàng)重要工作，廣大學(xué)者在該領(lǐng)域進(jìn)行了大量研究[7-10]。溫度是煤層氣吸附/解吸的重要影響因素，儲(chǔ)層溫度升高，飽和吸附量減小；而解吸過(guò)程滯后于吸附作用的原因主要受非物理吸附常數(shù)影響[3-4]。利用Weibull函數(shù)來(lái)表征煤層氣的解吸過(guò)程有利于指導(dǎo)煤層氣排采實(shí)踐[5]。另外，祝捷等[11]開(kāi)展了關(guān)于煤吸附/解吸CO2變形特征的實(shí)驗(yàn)研究；劉珊珊等[12]學(xué)者進(jìn)行了等溫吸附過(guò)程中不同煤體結(jié)構(gòu)煤能量變化規(guī)律的研究；張慶賀等[13]研究認(rèn)為，吸附性氣體對(duì)構(gòu)造煤可能產(chǎn)生損傷效應(yīng)。前人的研究主要集中于不同溫度、壓力條件下煤層氣的吸附/解吸及其滲透運(yùn)移規(guī)律。將煤吸附/解吸規(guī)律應(yīng)用于煤層氣開(kāi)采新技術(shù)的研究較少，且在理論上通過(guò)提高儲(chǔ)層溫度來(lái)促進(jìn)解吸過(guò)程是可行的，但工程應(yīng)用少見(jiàn)，實(shí)踐中應(yīng)該受到重視[3]。結(jié)合我國(guó)現(xiàn)階段煤層氣開(kāi)采效率低、產(chǎn)量低等問(wèn)題，引入了遠(yuǎn)紅外提高煤層氣采收率的新方法[14-15]，遠(yuǎn)紅外作用是整體加熱，具有升溫迅速、能量衰減慢、傳播距離遠(yuǎn)的優(yōu)勢(shì)，但目前研究較少，尤其是在煤層氣吸附/解吸方面鮮見(jiàn)報(bào)道。

煤吸附/解吸煤層氣的熱力學(xué)本質(zhì)是能量變化，基于前人的研究認(rèn)識(shí)，筆者利用自主設(shè)計(jì)研發(fā)的遠(yuǎn)紅外作用下煤體吸附/解吸實(shí)驗(yàn)裝置開(kāi)展實(shí)驗(yàn)，研究不同含水率煤體吸附/解吸過(guò)程能量變化規(guī)律，以期豐富煤層氣增產(chǎn)技術(shù)理論。

1 遠(yuǎn)紅外等溫吸附/解吸實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)裝置為自主設(shè)計(jì)研發(fā)，可用于遠(yuǎn)紅外作用下煤層氣等溫吸附/解吸實(shí)驗(yàn)，該裝置的允許紅外功率為0~100 W，允許實(shí)驗(yàn)壓力為0~20 MPa。實(shí)驗(yàn)裝置示意如圖1所示。

圖1 遠(yuǎn)紅外作用等溫吸附/解吸仿真實(shí)驗(yàn)儀

1.2 樣品及實(shí)驗(yàn)方法

煤樣取自阜新平安礦。樣品采集后，破碎并篩取粒度為60~80目(0.25~0.18 mm)的樣品，用密封袋封裝備用。實(shí)驗(yàn)前取一定量上述原煤試樣，用蒸餾水預(yù)濕后放入恒溫干燥箱中，在恒溫干燥箱中同時(shí)放入一定體積的硫酸鉀過(guò)飽和溶液，為樣品營(yíng)造不同環(huán)境的相對(duì)濕度，一定時(shí)間后取出樣品，稱(chēng)重并計(jì)算含水率。利用高純度氦氣(體積分?jǐn)?shù)為99.99%)測(cè)定樣品罐中自由空間體積。

吸附/解吸氣體選取高純度的CO2氣體(體積分?jǐn)?shù)為99.99%)。遠(yuǎn)紅外是一種新型的作用方式，將其應(yīng)用于煤層氣開(kāi)采技術(shù)上存在一些不可控因素，且甲烷屬于危險(xiǎn)氣體，故將首次實(shí)驗(yàn)對(duì)象確定為CO2，且CO2和CH4從物理化學(xué)特性及吸附性方面具有共性[16-19]。甲烷及不同比例混合氣體實(shí)驗(yàn)是下一步的研究方向。

為了確保實(shí)驗(yàn)過(guò)程中煤體不會(huì)因遠(yuǎn)紅外功率過(guò)高而發(fā)生自燃現(xiàn)象，并且煤體含水率普遍為10%以下，所以實(shí)驗(yàn)樣品功率和含水率設(shè)置見(jiàn)表1。樣品工業(yè)分析及元素分析結(jié)果見(jiàn)表2。

表1 實(shí)驗(yàn)條件

表2 樣品工業(yè)分析及元素分析

遠(yuǎn)紅外作用下實(shí)驗(yàn)樣品對(duì)氣體吸附/解吸量的測(cè)定方法參考GB/T 19560—2008《煤的高壓等溫吸附試驗(yàn)方法》。具體方法：參照缸中充滿一定量的待吸附氣體，利用壓縮因子狀態(tài)方程，求得初始時(shí)總的氣體量0；打開(kāi)平衡閥，待實(shí)驗(yàn)樣品充分吸附并達(dá)到平衡后，利用壓縮因子氣態(tài)方程求得剩余氣體量1，吸附量0－1；解吸過(guò)程含氣量計(jì)算原理與吸附量計(jì)算原理相同。

2 紅外作用下吸附/解吸能量計(jì)算

2.1 煤體吸附表面自由能

煤體產(chǎn)生表面自由能是由于孔隙表面碳原子兩側(cè)受力不平衡，碳原子在不平衡力的作用下產(chǎn)生向煤體表面活動(dòng)的引力趨勢(shì)，在該引力趨勢(shì)下所產(chǎn)生的勢(shì)能即為表面自由能。根據(jù)煤體對(duì)氣體吸附過(guò)程中表面自由能[9]的計(jì)算方法可得式(1)：

式中：Δ為煤體表面自由能變化量，J/m2；L為L(zhǎng)angmuir 體積，g/cm3；、L分別為實(shí)驗(yàn)壓力和Langmuir壓力，MPa；為普適氣體常數(shù)，8.314 5 J/(mol·K)；0為標(biāo)準(zhǔn)狀況下氣體摩爾體積，22.4 L/mol；為煤比表面積，m2/g；IP為遠(yuǎn)紅外功率，W，IP＞3 W。

對(duì)式(1)中壓力進(jìn)行微分，得到各壓力點(diǎn)處表面自由能變化量Δγ，其關(guān)系式為：

2.2 煤體等量吸附熱

根據(jù)Clausius-Clapeyron方程[12]可得吸附熱與遠(yuǎn)紅外功率及壓力的關(guān)系如下：

式中：st表示等量吸附熱，J/mol。

式(3)通過(guò)變形可得式(4)。

3 紅外作用下吸附/解吸能量計(jì)算結(jié)果分析

遠(yuǎn)紅外作用下，不同含水率樣品吸附/解吸狀態(tài)自由能總降低值變化規(guī)律分別如圖2和圖3所示。

表面自由能總降低值表征遠(yuǎn)紅外作用下煤體吸附/解吸能力及煤基質(zhì)對(duì)氣體分子吸附活性。從圖2和圖3可以看出：吸附與解吸過(guò)程中樣品表面自由能總降低值變化規(guī)律基本一致，煤體表面自由能總降低值與壓力呈正相關(guān)，與遠(yuǎn)紅外功率和含水率呈負(fù)相關(guān)。增加壓力能夠增強(qiáng)煤體吸附能力，但隨著壓力持續(xù)增大，吸附趨于飽和，吸附增量呈非線性遞減。而遠(yuǎn)紅外功率的增大能夠促進(jìn)氣體發(fā)生解吸。以圖3為例，壓力為4 MPa，含水率均為0時(shí)，遠(yuǎn)紅外功率分別為15、20、25、30 W時(shí)，解吸過(guò)程自由能總降低值分別為4.19、3.82、3 .43、2.76 J/m2，與功率為15 W相比，自由能總降低值分別降低了8.83%、18.14%、34.13%；該結(jié)果與等溫吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果是一致的。

遠(yuǎn)紅外作用下，不同含水率樣品吸附/解吸過(guò)程各壓力點(diǎn)自由能變化規(guī)律分別如圖4和圖5所示。各壓力點(diǎn)煤體表面自由能降低值，表征遠(yuǎn)紅外作用下煤體吸附/解吸過(guò)程的快慢和難易程度。從圖4和圖5可以看出：吸附/解吸過(guò)程中各壓力點(diǎn)表面自由能降低值變化規(guī)律相同，煤體表面自由能降低值與遠(yuǎn)紅外功率、壓力及含水率變化均呈負(fù)相關(guān)；說(shuō)明隨著遠(yuǎn)紅外功率、煤體含水率以及壓力的增大，吸附過(guò)程越來(lái)越緩慢，越不利于煤體對(duì)氣體吸附，而更有利解吸的進(jìn)行。該結(jié)果同樣符合等溫吸附/解吸變化規(guī)律。

遠(yuǎn)紅外作用下，隨著遠(yuǎn)紅外輻射功率增大，煤體對(duì)氣體吸附能力減弱，解吸能力增強(qiáng)，有利于促進(jìn)氣體解吸。以圖5為例，當(dāng)壓力為4 MPa，樣品含水率分別為2.31%、2.28%、2.41%、2.58%時(shí)，遠(yuǎn)紅外功率分別為15、20、25、30 W，解吸過(guò)程煤體表面自由能降低值分別為1.60、1.54、1.52、0.96 J/m2，與功率為15 W時(shí)相比，表面自由能分別降低了3.75%、5.00%、40.00%。

圖2 遠(yuǎn)紅外作用下不同含水率樣品吸附過(guò)程總自由能變化曲線

圖3 遠(yuǎn)紅外作用下不同含水率樣品解吸過(guò)程總自由能變化曲線

圖4 遠(yuǎn)紅外作用下不同含水率樣品吸附過(guò)程各壓力點(diǎn)自由能降低曲線

圖5 遠(yuǎn)紅外作用下不同含水率樣品解吸過(guò)程各壓力點(diǎn)自由能變化曲線

分別計(jì)算不同吸附量下對(duì)應(yīng)的吸附/解吸過(guò)程的等量吸附熱(表3)，從表3中可以看出，等量吸附熱與吸附量之間呈正相關(guān)關(guān)系，說(shuō)明升壓過(guò)程中，氣體吸附過(guò)程是一個(gè)持續(xù)放熱的過(guò)程，該過(guò)程中吸附的分子數(shù)越多，釋放的熱量就越大，降壓解吸則反之。由表3可知，在吸附/解吸過(guò)程中，等量吸附熱最大為14.07 kJ/mol[20]，而化學(xué)吸附熱一般為84~417 kJ/mol，由此可知，吸附/解吸過(guò)程是物理過(guò)程。解吸過(guò)程中等量吸附熱略大于吸附過(guò)程，說(shuō)明在降壓解吸過(guò)程中并不能完全解吸所有氣體，仍有部分氣體留置在煤孔隙中或基質(zhì)表面。

表3 等量吸附熱計(jì)算結(jié)果

4 結(jié)論

a. 遠(yuǎn)紅外作用下不同含水率煤體對(duì)氣體吸附/解吸的快慢、能力與煤體表面自由能總降低值及各壓力點(diǎn)自由能降低值相關(guān)。相同含水率煤體，自由能總降低值與各壓力點(diǎn)自由能降低值越大，越易被吸附，吸附效率越高。

b. 煤層氣解吸率隨含水率的增大而減小，但在遠(yuǎn)紅外作用后，解吸率雖然隨含水率增大呈下降趨勢(shì)，但是下降幅度明顯減小，因此，通過(guò)遠(yuǎn)紅外作用可以降低水分對(duì)煤層氣吸附/解吸能力的影響。其原因是遠(yuǎn)紅外作用對(duì)煤體內(nèi)部孔隙具有一定擴(kuò)孔效果，且遠(yuǎn)紅外促使煤基質(zhì)表面分子振動(dòng)，使煤基質(zhì)表面自由能發(fā)生改變，促進(jìn)氣體發(fā)生解吸。

c. 遠(yuǎn)紅外作用下，不同含水率煤體對(duì)氣體吸附/解吸過(guò)程是一個(gè)物理過(guò)程，以吸附理論為基礎(chǔ)，進(jìn)一步可得到吸附特性曲線及其表達(dá)式，從而可計(jì)算得到不同功率遠(yuǎn)紅外作用下煤中氣體吸附量。

d.通過(guò)遠(yuǎn)紅外作用下煤體吸附/解吸實(shí)驗(yàn)證明，遠(yuǎn)紅外作用有助于提高氣體解吸效率，可以為新形勢(shì)下關(guān)于環(huán)保高效的煤層氣開(kāi)采新技術(shù)研究提供參考。后續(xù)需結(jié)合現(xiàn)場(chǎng)實(shí)際進(jìn)行煤層氣開(kāi)發(fā)的進(jìn)一步探索和攻關(guān)。

請(qǐng)聽(tīng)作者語(yǔ)音介紹創(chuàng)新技術(shù)成果等信息，歡迎與作者進(jìn)行交流

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Change law of adsorption/desorption energy of coal with different water content under the action of far infrared

MA Kai1,2, MA Qianqian1,2, SHI Yongtao1,2

(1.Chongqing Research Institute Co. Ltd., China Coal Technology and Engineering Group Corp., Chongqing 400037, China；2. National Key Laboratory of Gas Disaster Detecting, Preventing and Emergency Controlling, Chongqing 400037, China)

The essence of coal gas adsorption/desorption process is the process of interaction between gas molecules and molecules or atoms on the surface of the coal matrix, and the nature of the interaction is energy change. In order to deeply study the coalbed gas adsorption/desorption rules and energy change rules under the action of far infrared, the self-developed device was used to perform CO2adsorption/desorption experiments on coal samples with different water contents under the action of far infrared. Then, the experimental results are calculated using the adsorption/desorption energy change model obtained from the principle of far-infrared thermal radiation, and the energy change rules of the coal adsorption/desorption processes with different water contents are obtained. The results show that after the far-infrared action, the desorption rate decreases with the increase of the water content, but the decline is significantly reduced. The far-infrared action can reduce the effect of moisture on the coalbed gas adsorption/desorption capacity. The gas adsorption/desorption process of coal with different water contents under the action of far-infrared is a physical change, which can be explained from the point of view of energy, and its change law is consistent with the isothermal adsorption/desorption process. The research results enrich the theory of stimulation technology for coalbed methane development.

adsorption/desorption; moisture content; far infrared; power; energy change; adsorption potential; desorption rate

TD712

A

10.3969/j.issn.1001-1986.2020.03.013

1001-1986(2020)03-0086-07

2019-12-08；

2020-02-14

國(guó)家科技重大專(zhuān)項(xiàng)任務(wù)(2016ZX05043-005-003)

National Science and Technology Major Project(2016ZX05043-005-003)

馬凱，1992年生，男，甘肅天水人，碩士，工程師，從事煤層氣開(kāi)發(fā)相關(guān)研究. E-mail：makai0810@163.com

馬凱，馬錢(qián)錢(qián)，史永濤. 遠(yuǎn)紅外作用下不同含水率煤體吸附/解吸能量變化規(guī)律[J]. 煤田地質(zhì)與勘探，2020，48(3)：86–92.

MAKai，MA Qianqian，SHI Yongtao. Change law of adsorption/desorption energy of coal with different water content under the action of far infrared[J]. Coal Geology & Exploration，2020，48(3)：86–92.

(責(zé)任編輯 范章群)