金屬納米結(jié)構(gòu)下氣體位置對諧波截止能量的影響

栗博文，王佳樂，劉 航

（遼寧工業(yè)大學(xué) 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，遼寧 錦州 121001）

近20年強(qiáng)場動力學(xué)研究方向，高次諧波已經(jīng)成為研究最為廣泛的一種現(xiàn)象[1]。其主要應(yīng)用在于產(chǎn)生孤立阿秒脈沖和探測原子、分子或固體內(nèi)的超快電子運(yùn)動[1-2]。

基于1993年提出的半經(jīng)典三步模型[3]，高次諧波的輻射過程可由電離、加速和回碰過程組成。并且，諧波截止能量對于產(chǎn)生高光子能量光源具有非常重要的作用。根據(jù)三步模型的描述，諧波截止能量在IP+3.17UP處。這里Ip是體系電離能，其與選擇的體系有關(guān)，對諧波高能區(qū)影響不大；UP是電子有質(zhì)動力勢能，與激光強(qiáng)度呈正比，與激光頻率平方呈反比。因此，為了延伸諧波截止能量并獲得高能區(qū)的諧波連續(xù)光譜，研究人員提出了很多增大諧波截止能量的方法。例如：(1)利用高強(qiáng)度激光場驅(qū)動氣體產(chǎn)生高能諧波截止能量[4]；(2)利用低頻激光場來增大諧波截止能量[5]；(3)利用調(diào)頻激光場改變激光瞬時(shí)頻率進(jìn)而延伸諧波能量[6]；(4)利用組合激光場調(diào)控激光波形進(jìn)而獲得高能諧波平臺區(qū)[7]。

最近10年，研究人員發(fā)現(xiàn)當(dāng)激光場在特殊金屬納米結(jié)構(gòu)下時(shí)會呈現(xiàn)空間非均勻性，導(dǎo)致激光強(qiáng)度隨空間變化。若此時(shí)再加入氣體，則產(chǎn)生的諧波截止能量會得到延伸[8-10]。雖然最近10年空間非均勻場驅(qū)動氣體產(chǎn)生高次諧波已經(jīng)被廣泛研究[8-10]，但是入射氣體位置對諧波的影響卻少有報(bào)道。因此，本文理論研究了3 種不同金屬納米結(jié)構(gòu)下，射入氣體空間位置對諧波截止能量的影響。這對深入研究空間非均勻場下諧波輻射和超快電子運(yùn)動提供了一定參考。

1 理論方法

本文研究體系為單個(gè)He 原子，與激光場作用的薛定諤方程為[11](這里只給出主要公式，具體求解過程參考文獻(xiàn)[11])：

其中，x、t和Ψ分別為電子坐標(biāo)、時(shí)間和波函數(shù)；為非均勻激光場，其中E和ω1分別為激光場振幅和頻率；激光波包f(t)選為高斯波包；為激光場非均勻形式；β為非均勻參數(shù)，具體參見文獻(xiàn)[12]。

方程求解方法為二階分裂算符方法[11]。本文納米結(jié)構(gòu)的寬度選擇為g=1、16、14 nm。對于以上3種寬度，電子運(yùn)動范圍分別在[-170 a.u.,170 a.u.]，[-150 a.u.,150 a.u.]和[-130 a.u.,130 a.u.]。因此，為了模擬真實(shí)環(huán)境，當(dāng)采用上述3 種不同類型納米結(jié)構(gòu)時(shí)需在±170、±150、±130 a.u.處加入吸收勢。高次諧波光譜為：

其中：

2 結(jié)果與討論

圖1 給出5 fs-800 nm激光場入射到納米結(jié)構(gòu)下時(shí)所產(chǎn)生的非均勻激光場場強(qiáng)的空間非均勻性。入射激光強(qiáng)度為100 TW。由圖可見，激光強(qiáng)度隨空間位置遠(yuǎn)離納米結(jié)構(gòu)中心點(diǎn)而增強(qiáng)。并且，隨著納米結(jié)構(gòu)增寬，激光強(qiáng)度可以得到更大的增強(qiáng)，例如：在14、16、18 nm 納米結(jié)構(gòu)邊緣處，激光強(qiáng)度可以分別增強(qiáng)到1.3E、1.45E、1.6E。

圖1 3 種納米結(jié)構(gòu)下非均勻激光場場強(qiáng)隨空間位置的變化

根據(jù)三步模型的描述，諧波截止能量與激光強(qiáng)度呈正比，也就是說，更強(qiáng)的激光強(qiáng)度應(yīng)該可以獲得更大的諧波截止能量。為了研究上述3 種納米結(jié)構(gòu)下，諧波截止能量與非均勻激光場強(qiáng)(或者說是氣體入射位置)的關(guān)系，圖2 給出了上述3 種納米結(jié)構(gòu)下諧波截止能量隨氣體入射位置的變化。如圖所示，當(dāng)氣體入射位置與中心點(diǎn)距離小于60 a.u.時(shí)，3 種納米結(jié)構(gòu)下諧波截止能量隨入射位置增大而增大。并且它們之間的差距不是很大。但是，當(dāng)氣體入射位置大于60 a.u.時(shí)，諧波截止能量的延伸體現(xiàn)出明顯差距。具體來說，(1)對于14 nm 的納米結(jié)構(gòu)來說，諧波截止能量在氣體入射位置60～105 a.u.區(qū)間緩慢延伸，并且在105a.u.處產(chǎn)生最大諧波截止能量46ω1。隨后，諧波截止能量隨著氣體位置增大而減小。(2)對于16 nm 的納米結(jié)構(gòu)來說，諧波截止能量在氣體入射位置60～120 a.u.區(qū)間快速延伸，并且在120 a.u.處產(chǎn)生最大諧波截止能量56ω1。隨后，諧波截止能量隨著氣體位置增大而減小。(3)對于18 nm 的納米結(jié)構(gòu)來說，諧波截止能量在氣體入射位置60～135 a.u.區(qū)間急速延伸，并且在135 a.u.處產(chǎn)生最大諧波截止能量72ω1。隨后，諧波截止能量隨著氣體位置增大而減小。根據(jù)三步模型的描述，高強(qiáng)度激光場應(yīng)該產(chǎn)生高能光子。但是，為什么隨著非均勻激光場強(qiáng)度增大，諧波截止能量會出現(xiàn)極值？為了解釋這一現(xiàn)象，本文對納米結(jié)構(gòu)下電子運(yùn)動做了進(jìn)一步分析。基于三步模型可知，電子在激光場下運(yùn)動的最大距離為：

這里Ip是He 原子電離能。根據(jù)之前分析諧波截止能量可知，在14、16、18 nm 結(jié)構(gòu)下，最大的激光增強(qiáng)強(qiáng)度分別為nm=4.51I。因此，根據(jù)電子運(yùn)動公式可知，電子在上述3 種納米結(jié)構(gòu)下的最大運(yùn)動距離為xmax=25 a.u.(14 nm 結(jié)構(gòu))；xmax=30 a.u.(16 nm 結(jié)構(gòu))以及xmax=35 a.u.(18 nm 結(jié)構(gòu))。由于上述3 種納米結(jié)構(gòu)存在一定的寬度范圍，即[-130 a.u.,130 a.u.]、[-150 a.u.,150 a.u.]、[-170 a.u.,170 a.u.]。因此，氣體入射位置與電子最大運(yùn)動距離之和應(yīng)該小于納米結(jié)構(gòu)邊緣到中心點(diǎn)的距離。如果設(shè)氣體入射位置為xin，則，xin+xmax≤130 a.u.(14 nm 結(jié)構(gòu))，150 a.u.(16 nm結(jié)構(gòu))，170 a.u.(18 nm 結(jié)構(gòu))。因此，產(chǎn)生最大諧波截止能量的最佳位置為xin=105 a.u.(14 nm 結(jié)構(gòu))，xin=120 a.u.(16 nm 結(jié)構(gòu))，xin=135 a.u.(18 nm結(jié)構(gòu))。通過上述分析可知，當(dāng)入射氣體位置小于最佳位置時(shí)，電子獲得能量并且返回母核輻射高次諧波。但是，當(dāng)氣體入射位置大于最佳位置時(shí)，獲得高能的電子運(yùn)動距離更大，會超過納米結(jié)構(gòu)邊緣，因此被納米結(jié)構(gòu)邊緣所捕獲，進(jìn)而不能返回母核發(fā)射高能光子。這也是諧波截止能量隨著入射氣體位置超過最佳位置而減小的原因。

圖2 3 種不同納米結(jié)構(gòu)下諧波截止能量隨氣體位置的變化

3 結(jié)論

諧波截止能量隨著入射氣體位置增大而呈現(xiàn)先增大再減小的現(xiàn)象，并且存在一最佳入射位置，當(dāng)氣體在該位置入射時(shí)會產(chǎn)生最大諧波截止能量。隨后，分析電子在納米結(jié)構(gòu)中的運(yùn)動顯示，有限的納米結(jié)構(gòu)寬度是產(chǎn)生諧波截止能量極值的原因。最后需要說明，金屬納米結(jié)構(gòu)下諧波截止能量存在極值的現(xiàn)象與所選取的氣體無關(guān)，即任何氣體都會存在一個(gè)固有的諧波輻射極限值。