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    ICP-OES法測定釩的光譜干擾研究

    2020-07-08 14:58:16王少娜趙備備李蘭杰
    光譜學與光譜分析 2020年7期
    關鍵詞:含釩譜線原料

    王少娜, 靳 星, 劉 彪, 趙備備, 李蘭杰, 李 明, 杜 浩, 5*, 張 懿

    1. 中國科學院過程工程研究所, 中國科學院綠色過程與工程重點實驗室, 北京 100190 2. 昆明理工大學冶金與能源工程學院, 云南 昆明 650500 3. 河鋼承德釩鈦新材料有限公司, 河北 承德 067102 4. 攀鋼集團攀枝花鋼鐵研究院有限公司, 四川 攀枝花 617000 5. 中國科學院大學國際學院, 北京 100049

    引 言

    釩是全球性的稀缺資源和重要戰(zhàn)略金屬, 廣泛應用于鋼鐵材料、 化工、 航空航天和新能源等領域, 被譽為“現(xiàn)代工業(yè)的味精”。 大約85%的釩被應用于鋼鐵工業(yè)中的合金鋼、 工具鋼和模具鋼等特種鋼材, 其余10%應用于飛機、 火箭和航天等高性能材料領域, 5%應用于釩電池、 催化劑、 陶瓷和儲氫材料等領域[1]。

    釩在地球上分布廣泛, 在地殼中的含量為0.02%。 至今已發(fā)現(xiàn)的含釩礦物超過65種, 包括釩鈦磁鐵礦、 石煤、 釩鉀鈾礦、 釩云母、 硫鐵鎳礦及釩鉛礦等, 但自然界中絕大多數(shù)含釩礦物中的釩以次要礦物相與多種復雜金屬伴生存在, 以釩為主體金屬的獨立含釩礦物數(shù)量很少[2-3]。 近年來, 隨著釩在新能源和航天材料領域的應用發(fā)展, 釩資源緊缺問題凸顯, 含釩石油渣、 廢催化劑、 提釩尾渣等含釩二次資源中釩的回收也成為釩行業(yè)研究和工業(yè)實施的重點[4-5]。 種類繁多的含釩原料中元素組成較為復雜, 其中釩含量的精確測定及伴生元素的同時測定對釩行業(yè)的發(fā)展至關重要。

    釩的測定多采用硫酸亞鐵銨滴定法、 電位滴定法、 分光光度計法等[6-9], 在現(xiàn)行國家標準中, 釩渣、 五氧化二釩、 釩鐵等釩含量較高的富集物或產(chǎn)品中釩的檢測多采用硫酸亞鐵銨滴定法, 硅酸鹽巖石中釩含量測定采用乙酸-乙酸鈉-銅鐵試劑底液極譜法, 原油和渣油中釩含量測定采用火焰原子吸收光譜法, 以上方法對于釩的單元素測定較為準確, 但不具備對復雜含釩原料中多元素同時測定的優(yōu)勢。 部分釩企近年來采用X射線熒光光譜(XRF)進行含釩原料中多元素含量檢測, 但XRF檢測精度不高[10]。 目前, 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-OES)、 等離子體質譜法(ICP-MS)等逐漸普及, 這些高性能儀器使得釩的測定有了新的選擇[11-13]。 ICP-OES具有檢出限極低、 重現(xiàn)性好、 分析元素多等顯著特點, 可實現(xiàn)含釩原料的全元素精確、 快速檢測, 因此, 亟需針對伴生元素對釩的分析測定干擾進行研究, 建立多元素共存時ICP-OES精準測定釩的分析方法。

    研究中采用PE Optima 7300V儀器的六條推薦譜線, 對ICP-OES法測定釩時的光譜干擾進行了系統(tǒng)研究, 確定了干擾元素、 干擾譜線及干擾程度, 建立了ICP-OES法測定復雜含釩原料中釩含量的方法, 并采用本方法對部分典型含釩原料進行了檢測驗證。

    1 實驗部分

    1.1 儀器

    采用美國Perkin-Elmer公司Optima 7300V型ICP-OES對樣品進行檢測, 儀器工作參數(shù)見表1。

    表1 PE Optima 7300V工作參數(shù)

    1.2 試劑和標準

    標準溶液, 國家鋼鐵材料測試中心(鋼鐵研究總院)。

    Millipore-Q高純水, 環(huán)境溫度下電阻率高于18.2 MΩ·cm。

    熔融劑: 按重量比2∶1稱取碳酸鈉和硼酸, 混磨均勻, 儲存?zhèn)溆谩?/p>

    1.3 方法

    1.3.1 樣品前處理方法

    標準樣品配制: 將標準液分別取樣稀釋, 配制實驗中所需的標準樣品。

    固相樣品處理方法: 稱取樣品0.050 0~0.100 0 g于鉑金坩堝中, 加入1.000 0~1.200 0 g熔融劑, 攪拌均勻, 放入950 ℃馬弗爐內熔融15 min, 取出稍冷, 用水沖洗坩堝外部后, 將坩堝放入100 mL燒杯中, 加入20%的HCl溶液40 mL, 浸出完畢后轉入容量瓶內, 冷卻后用高純水定容, 再稀釋一定倍數(shù)用于ICP-OES測定樣品中元素含量用。

    1.3.2 樣品測定

    在ICP-OES最佳工作條件下, 分別測定標準工作溶液和處理好的試液, 儀器自動顯示樣品中V元素含量。 在表1中所列出的光譜儀工作條件下進行測定, 連續(xù)測定空白溶液20次, 以其結果的3倍標準偏差所對應的濃度值為方法的檢出限, 以檢出限的10倍計算檢測下限。 配制V濃度為0, 1, 2, 5, 10和20 mg·L-1的標準溶液進行測試, 儀器自動繪制工作曲線, 其線性相關系數(shù)結果見表2。

    表2 V元素校準曲線方程、 相關系數(shù)和檢出限

    2 結果與討論

    2.1 ICP-OES法測定釩的譜線干擾研究

    Optima 7300V測定釩含量時有6條推薦譜線, 分別為290.88, 310.23, 309.31, 292.402, 311.071和270.093 nm。 對于釩的ICP-OES測定, 已有文獻中譜線選擇不一, 292.407, 310.23和311.071 nm皆有選擇[13-15], 為了比較多種元素對譜線的干擾, 測試中選用六條推薦譜線進行全范圍研究。

    2.1.1 共存離子對釩測定的譜線干擾

    篩選了與釩共存常見的Fe, Al和Ca等17種元素, 考察了主要共存元素對釩測定時譜線選擇的影響。 首先用標準溶液配制了V 5 mg·L-1、 共存元素50 mg·L-1標準樣, 采用六條譜線對其中釩濃度進行測定, 對樣品進行三次測試, 取平均值為最終結果, 所測值如表3所示。

    從表3可以看出, 當被測樣品中V 5 mg·L-1、 共存元素50 mg·L-1, 亦即共存元素/V質量比為10時, Fe, Ca, Mn, W, Mg, Si, Co, Na, Ba, Cd, Pb和Cu等元素的存在對V在各條譜線下的測定結果影響不大, 所測定結果相對誤差在±4%以內; 而Al對309.31 nm譜線測定影響極大, 相對誤差近-300%; Mo對290.88和292.402 nm譜線測定影響較大, 尤其對290.88 nm譜線, 相對誤差為-79.7%; Ti的存在導致311.071 nm譜線處V測定相對誤差達到9.2%, Ni的存在導致310.23 nm譜線處測定相對誤差達到-11.38%, Cr的存在導致290.88 nm譜線測定相對誤差達到-9%以上。 為了進一步分析確定共伴生元素對V譜線選擇的影響, 進行了Mo, Al, Cr, Ni和Ti的單獨實驗, 以最終選擇V元素的穩(wěn)定譜線。

    表3 主要共伴生元素對釩測定的譜線干擾

    2.1.2 鉬對釩測定的影響

    因Mo對V的測定影響最為顯著, 所以首先考察了V分別為1, 5及20 mg·L-1時, 樣品中不同含量Mo對V測定的影響, 結果如圖1所示。

    由圖1可以看出, 當V測定譜線為290.88 nm時, (a), (b), (c)中Mo對V的測定結果影響最為顯著, 總體來看, Mo/V質量比越高, V的測定相對誤差越大, 如當V為1 mg·L-1, Mo為50 mg·L-1, V的測定值為-2.861 mg·L-1, 相對誤差達到-386%。 另外, V譜線為292.402 nm時, 隨著Mo含量的增加V測定結果也有所降低, 但與譜線290.88 nm相比, 干擾幅度較小, 最高相對誤差達-60%。 V譜線270.093nm當樣品中V含量為1和5 mg·L-1時較為穩(wěn)定, 而當V含量達20 mg·L-1時, 測量相對誤差達到6.1%。 在V的六條推薦譜線中, V 309.31, 310.23和311.071 nm始終保持著較高的穩(wěn)定性, 相對誤差在±1.5%之內。

    2.1.3 鋁對釩測定的影響

    考察了V分別為1和5 mg·L-1時, 樣品中不同含量Al對V測定的影響, 結果如圖2所示。

    由圖2可以看出, 除309.31 nm譜線外, 其他譜線均未因Al的加入對V的測定結果產(chǎn)生影響, 結果較為穩(wěn)定。 但當V測定譜線為309.31 nm時, Al對V的測定結果影響較為顯著, 且V測定值隨著Al含量增加呈線性變化趨勢。 當樣品中僅含有1 mg·L-1的Al, V的測試結果在1 mg·L-1時測試值為0.722 mg·L-1, 5 mg·L-1時測試值為4.681 mg·L-1; 而當樣品中Al含量增加到50 mg·L-1, V的測試結果在1 mg·L-1時測試值為-8.319 mg·L-1, 相對誤差達-931.9%; 5 mg·L-1時測試值為-5.091 mg·L-1, 相對誤差達-201.82%。

    2.1.4 鈦、 鉻、 鎳對V測定的影響

    考察了V分別為1和5 mg·L-1時, 樣品中不同含量Ti, Cr, Ni對V測定的影響, 如圖2(a)和(b)所示, 當Ti/V質量比大于5, Ti對V311.07 nm譜線的測定影響顯著; Cr對V測定的影響主要是290.88和270.93 nm譜線, Ni對V的影響為310.23 nm譜線, 也是當Ni/V質量比大于5之后才會影響V的測定。

    綜合Al, Mo對V測定譜線的影響, 因Mo, Ti, Cr, Ni對V測定的影響基本呈線性關系, 以相對誤差對影響元素與V的比值(質量比)作圖, 結果見圖3。

    微量Al的存在即會對V 309.31 nm譜線產(chǎn)生影響, 而大多含釩原料中都會伴生Al元素, 因此, 不建議使用309.31nm譜線。 當含釩原料中有Mo共存(即使微量Mo), 可采用>300 nm的三條譜線。 Ti也是含釩原料中常見伴生元素之一(如大宗釩鈦磁鐵礦), 當Ti/V>5.98后對釩元素311.07nm譜線測定影響較大。 而Cr和Ni對釩元素測定的影響需要更高的濃度(Cr/V>10.33, Ni/V>13.56), 在一些含鉻、 鎳較高的原料或溶液, 如鉻鹽行業(yè)對原礦及浸出液中微量釩(通常Cr/V>100)進行ICP測定時, 不可選用270.093和290.88 nm譜線。 綜合以上影響及譜線穩(wěn)定性, 當含釩原料中無Ti時, 可采用更為穩(wěn)定的311.07 nm譜線, 含Ti時可采用310.23 nm譜線。

    2.2 樣品精密度和準確度測試

    取標準釩渣樣品(V2O5含量17.5%)按本方法測定, 因釩渣中不含Mo和Ni, 含Al, Ti和Cr, 因此選定測定V譜線為310.23 nm。 將所測V元素含量折算為V2O5含量, 計算9次測定的相對標準偏差, 結果見表4。 通過該方法測試的標準偏差為0.103 0, 相對標準偏差為0.59%, 表明方法的精密度較好。

    分別測定某含釩鋼渣、 廢催化劑、 石煤、 釩鈦磁鐵礦等含釩礦物中的釩含量, 對處理后的樣品稀釋10倍, 測定六次取平均值。 根據(jù)含釩原料中伴生元素不同, 選擇不同的譜線測試。 然后在每種試樣中加入一定量的V標準溶液測定其加標后總值, 并計算加標回收率, 見表5。 加標回收率在93.4%~103.1%之間, 該方法可滿足不同含釩原料中釩含量的分析, 實驗結果可靠。

    圖1 Mo對ICP-OES測定釩濃度時不同譜線的影響

    (a): C(V)為1 mg·L-1時Mo對V測定的影響; (b): C(V)為5 mg·L-1時Mo對V測定的影響; (c): C(V)為20 mg·L-1時Mo對V測定的影響

    Fig.1 The effect of Mo on the determination of vanadium

    (a): The effect of Mo on the determination of vanadium when V concentration at 1 mg·L; (b): The effect of Mo on the determination of vanadium when V concentration at 5 mg·L; (c): The effect of Mo on the determination of vanadium when V concentration at 20 mg·L

    表4 精密度實驗

    圖2 Al對ICP-OES測定釩時不同譜線的影響

    (a): The effect of Al on the determination of vanadium when V concentration at 1 mg·L; (b): The effect of Al on the determination of vanadium when V concentration at 5 mg·L

    圖3 測量相對誤差與干擾元素/V質量比擬合結果

    Fig.3 Relationship between the standard deviation of measurement results and the mass ratio of corresponding element to V

    表5 回收率實驗

    2.3 試樣分析和方法對比

    為驗證方法的準確性和可行性, 以ICP-OES光譜法和硫酸亞鐵銨滴定法分別測定四種典型含釩樣品中的V含量, 結果見表6, 表6表明兩種方法相對誤差均在±4.34%以內, 兩種方法的測定結果具有較好的一致性。

    表6 ICP光譜法和硫酸亞鐵銨滴定法測定結果

    3 結 論

    針對多元素共伴生的含釩原料中釩的定量檢測, 首先系統(tǒng)研究了共伴生元素對ICP-OES法測定釩的譜線干擾, 確定微量Al的存在即會導致V 309.31 nm譜線產(chǎn)生劇烈變化, 但干擾結果不規(guī)律。 除Al外, Mo, Ti, Cr, Ni對V測定標準偏差的影響基本與對應元素/V(質量比)呈線性關系, 當Mo/V>0.89, Mo/V>5.98, 將分別導致290.88和292.402 nm譜線出現(xiàn)±5%以上的相對誤差, 且Mo存在條件下V 270.093 nm譜線不穩(wěn)定; 當Ti/V>5.98, Cr/V>10.33, Cr/V>13.6及Ni/V>13.56, 311.07, 290.88, 270.093和310.23 nm譜線測量結果相對誤差相應超出±5%。 綜合以上影響及譜線穩(wěn)定性, 當含釩原料中無Ti時, 可采用更為穩(wěn)定的311.07 nm譜線, 含Ti時可采用310.23 nm譜線。

    建立了ICP-OES測定含釩原料中釩含量的分析方法, 該方法檢出限在310.23 nm為0.054 mg·L-1, 311.07 nm為0.194 mg·L-1, 回收率在93.4%~103.1%之間, 相對標準偏差0.59%, 與硫酸亞鐵銨滴定法進行對比, 兩種方法的相對誤差在±4.34%以內, 表明ICP-OES法的精密度好、 準確度高, 快速簡便, 滿足釩行業(yè)研究及生產(chǎn)的要求, 可用于復雜含釩資源生產(chǎn)工藝中固相、 液相中釩的精確測定。

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