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    壓力下HfCr2合金的電子結(jié)構(gòu)和彈性性質(zhì)

    2020-07-05 09:18:42于家輝宋金璠陳蘭莉濮春英張飛武周大偉
    關(guān)鍵詞:方向結(jié)構(gòu)

    于家輝,宋金璠,陳蘭莉,濮春英,張飛武,周大偉

    (1.南陽(yáng)理工學(xué)院電子與電氣工程學(xué)院,河南南陽(yáng)473004; 2.南陽(yáng)師范學(xué)院物理與電子工程學(xué)院,河南南陽(yáng)473061;3.中國(guó)科學(xué)院地球化學(xué)研究所礦床地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,貴州貴陽(yáng)550081; 4.蘇州科技大學(xué)數(shù)理系,江蘇蘇州215009;5.科廷大學(xué)納米化學(xué)研究所,澳大利亞珀斯WA6845)

    鉿合金具有許多優(yōu)異的特性,它在航空、核能、包套材料和醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域有著非常廣泛的應(yīng)用,其潛在的應(yīng)用價(jià)值巨大.鉿合金具有抗高溫和抗高壓的特性[1-2],是可以用在發(fā)動(dòng)機(jī)和導(dǎo)彈上的結(jié)構(gòu)材料;鉿合金的析出會(huì)改善材料的強(qiáng)度[3-4];鉿合金同時(shí)具有生物相容性和抗腐蝕的特性,從而被應(yīng)用于醫(yī)療植入物和醫(yī)療設(shè)備的制造[5];鉿合金可能是潛在的記憶合金[6].此外,室溫下鉿合金與氫能夠形成含氫量很高的化合物,因此,它被認(rèn)為是一種良好的儲(chǔ)氫能源材料[7].

    Venkatraman等[8]通過對(duì)基于金相、X射線衍射和熱分析技術(shù)而得到的HfCr合金相圖的分析表明,低溫下HfCr2的MgCu2類型立方相是穩(wěn)定的,而在高溫MgZn2類型的六角相是穩(wěn)定的,進(jìn)一步研究表明,因?yàn)閺牡蜏氐礁邷氐南噢D(zhuǎn)變是緩慢的,所以2種相的相轉(zhuǎn)變溫度很難準(zhǔn)確測(cè)定.Alisova等[9]分別在1 000和1 100℃下對(duì)HfCr2合金進(jìn)行退火,退火時(shí)間分別為75和50 h.最后對(duì)樣品的分析表明,通過電弧熔煉法制備的高溫下穩(wěn)定的MgZn2類型六角相緩慢轉(zhuǎn)變成低溫下穩(wěn)定的MgCu2類型的立方相.Carlson和Alexander[10]利用X射線衍射和熱分析技術(shù)研究了利用電弧熔煉法獲得的Hf-Cr合金系統(tǒng),對(duì)獲得的Hf-Cr系統(tǒng)相圖的研究表明,低溫下HfCr2的MgCu2類型立方相是穩(wěn)定的,而在高溫MgZn2類型的六角相是穩(wěn)定的.但是,同樣難以準(zhǔn)確測(cè)定2相轉(zhuǎn)變的溫度.Rudy和 Windisch[11]利用金相、X 射線衍射和熱分析技術(shù)研究了Hf-Cr合金樣品,結(jié)果表明HfCr2合金高溫下穩(wěn)定的MgZn2類型六角相是存在的,但其研究結(jié)果無(wú)法說(shuō)明低溫下MgCu2類型的立方相的存在.文獻(xiàn)[12]利用電弧熔煉法制備了HfCr2的萊夫斯相合金,然后在不同溫度范圍內(nèi)退火,最后利用XRD衍射、電子衍射和高分辨透射電子顯微鏡對(duì)實(shí)驗(yàn)樣品進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)一直到1 150℃左右立方相結(jié)構(gòu)都是穩(wěn)定的,而在更高的溫度MgZn2類型的六角相是穩(wěn)定的.Chen等[13]利用從頭化算法主要研究了HfCr2合金的MgCu2類型立方相和MgZn2類型的六角相的基態(tài)物理性質(zhì),具體包括基態(tài)的結(jié)構(gòu)參數(shù)、相的穩(wěn)定性、形成焓、彈性性質(zhì)和電子結(jié)構(gòu).穩(wěn)定性的研究表明從低溫一直到接近熔點(diǎn)的高溫范圍內(nèi)立方相的HfCr2合金都是穩(wěn)定的,而六角相的Hf-Cr2合金則出現(xiàn)在高溫范圍內(nèi).到目前為止,對(duì)HfCr2合金立方相和六角相結(jié)構(gòu)在通常條件下和一定壓力下的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、電子結(jié)構(gòu)、脆性與延展性、彈性各向異性等作為合金材料的重要物理特性還沒有系統(tǒng)的研究,這勢(shì)必會(huì)影響對(duì)HfCr2合金材料的進(jìn)一步應(yīng)用.近年來(lái),基于密度泛函理論的第一原理方法在對(duì)晶體的物性研究、結(jié)構(gòu)預(yù)測(cè)和材料設(shè)計(jì)等方面取得了巨大進(jìn)展[14-25],本文采用此方法并結(jié)合CASTEP軟件包[26],對(duì)HfCr2合金在一定壓力下的2相的物理性質(zhì)進(jìn)行了系統(tǒng)研究.從力學(xué)和熱力學(xué)角度研究了2相的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性;計(jì)算了合金的電子結(jié)構(gòu)、彈性常數(shù),給出了合金的體模量、剪切模量和楊氏模量隨壓力的變化,并對(duì)其彈性各向異性和泊松比進(jìn)行了分析;還給出HfCr2合金2種相結(jié)構(gòu)的應(yīng)力-應(yīng)變曲線關(guān)系,分別指出了2種結(jié)構(gòu)理想拉伸和剪切強(qiáng)度出現(xiàn)的方向.上述研究為HfCr2合金的潛在應(yīng)用提供了知識(shí)儲(chǔ)備,為實(shí)驗(yàn)上制備和加工該合金材料提供了理論指導(dǎo).

    1 計(jì)算方法

    對(duì)HfCr2合金2個(gè)相的研究由CASTEP軟件實(shí)現(xiàn).該軟件采用密度泛函平面波贗勢(shì)方法,通過它可以對(duì)陶瓷、半導(dǎo)體和金屬等多種晶體材料進(jìn)行第一原理計(jì)算,而第一性原理是一種在電子層面對(duì)材料進(jìn)行模擬計(jì)算的研究方法[27],它的廣義梯度近似方法GGA已被廣泛應(yīng)用于晶體材料的理論計(jì)算[26].本文計(jì)算采用非局域超軟贗勢(shì)理論[28](USPP)處理離子實(shí)、價(jià)電子之間的相互作用,采用PBE-GGA[29]描述電子間的交換關(guān)聯(lián)作用.通過收斂測(cè)試確定平面波動(dòng)能的截?cái)嘀禐?10 eV,此時(shí)體系的總能可以收斂到5×10-6eV/atom.Hf原子的贗勢(shì)采用5d26s2共4個(gè)價(jià)電子,Cr原子的贗勢(shì)采用3d54s1共6個(gè)價(jià)電子.布里淵區(qū)K點(diǎn)采用Monkhorsyt-Pack K點(diǎn)網(wǎng)格選取法[30],對(duì)立方相采用5×5×5的K點(diǎn)網(wǎng)格,六角相采用8×8×4的K點(diǎn)網(wǎng)格完成計(jì)算,此時(shí)采用上述K點(diǎn)網(wǎng)格,單胞的總能可以收斂到5×10-6eV/atom.對(duì)晶格常數(shù)和彈性常數(shù)的測(cè)試表明,進(jìn)一步增加截?cái)嗄芎蚄點(diǎn)網(wǎng)格并不會(huì)給出不同的物理結(jié)果.本文還借助CASTEP軟件并利用贗勢(shì)平面波技術(shù)對(duì)HfCr2合金的2個(gè)相進(jìn)行Mulliken原子布居分析,計(jì)算中將Hf原子5d26s2態(tài)電子和Cr原子的3d54s1態(tài)電子視為價(jià)電子.

    2 結(jié)果和討論

    2.1 HfCr2合金相結(jié)構(gòu)及其穩(wěn)定性 采用全弛豫的結(jié)構(gòu)優(yōu)化方法得到了0 GPa下HfCr2合金2相結(jié)構(gòu)的晶格參數(shù).與立方相晶胞對(duì)應(yīng)的空間群為Fd 3—m,晶格常數(shù)的實(shí)驗(yàn)值為0.716 0 nm[10],理論計(jì)算的晶格常數(shù)值是0.706 5 nm.六角相晶胞的空間群為P63/mmc,晶格常數(shù)的實(shí)驗(yàn)值為a=b=0.507 7 nm,c=0.825 4 nm[31],計(jì)算得到的晶格常數(shù)a=b=0.502 3 nm,c=0.807 9 nm.2種相結(jié)構(gòu)優(yōu)化后的晶格常數(shù)與實(shí)驗(yàn)值相比誤差均小于3%,表明計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值符合的很好,計(jì)算所得的六角相晶格常數(shù)與文獻(xiàn)[12]給出的結(jié)果符合的也很好,為進(jìn)一步的理論計(jì)算提供了可靠的依據(jù).本文首先研究了2相在0~20 GPa范圍內(nèi)的熱力學(xué)穩(wěn)定性.在零溫和一定壓力下,比較2個(gè)結(jié)構(gòu)的熱力學(xué)穩(wěn)定性,主要比較焓值,即

    H =E+pV,

    其中E、p和V分別是體系的總能、壓強(qiáng)和體積.在給定壓強(qiáng)p的情況下,通過第一原理可以計(jì)算出內(nèi)能E,通過結(jié)構(gòu)弛豫可以給出體積V,進(jìn)而可以算出焓H的值.圖1是HfCr2合金2相的焓曲線,顯示在0~20 GPa范圍內(nèi),立方相結(jié)構(gòu)的能量始終低于六角相結(jié)構(gòu),表明在此壓力范圍內(nèi)HfCr2合金立方相要更加穩(wěn)定,而六角相則為亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu).

    2.2 電子結(jié)構(gòu) 圖2中(a)和(b)是2種相結(jié)構(gòu)下HfCr2合金在布里淵區(qū)沿高對(duì)稱方向的能帶,而(c)和(d)則給出了相應(yīng)結(jié)構(gòu)的態(tài)密度.在合金的能帶結(jié)構(gòu)圖中,可以看到費(fèi)米面附近價(jià)帶和導(dǎo)帶都發(fā)生了重疊,因此,2種結(jié)構(gòu)下的合金都呈現(xiàn)出金屬性.進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),在合金的費(fèi)米能級(jí)附近都出現(xiàn)了一個(gè)態(tài)密度值大于0的低谷,即所謂出現(xiàn)了“贗能隙”.一般用贗能隙將成鍵態(tài)和反鍵態(tài)區(qū)分開來(lái),它的出現(xiàn)通常意味著共價(jià)鍵特性的存在,并且認(rèn)為費(fèi)米能級(jí)處的態(tài)密度值越小,該體系的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性越好.

    圖1 HfCr2合金的焓與壓力的關(guān)系Fig.1 The calculated enthalpies of HfCr2alloy as a function of pressure

    從態(tài)密度上可以看出,在費(fèi)米能級(jí)處立方相結(jié)構(gòu)總態(tài)密度值要小于六角相結(jié)構(gòu),所以立方相結(jié)構(gòu)要更為穩(wěn)定,這同前面能量計(jì)算的結(jié)果相一致.另外需要指出的是,2種相結(jié)構(gòu)在費(fèi)米能級(jí)處的態(tài)密度值都不為零,所以二者都表現(xiàn)出金屬特性,這同上面能帶分析給出的結(jié)論相吻合.2種相結(jié)構(gòu)的主要成鍵峰都落在-4~0 eV之間,結(jié)合分波態(tài)密度圖在費(fèi)米能級(jí)附近可以發(fā)現(xiàn),-2~0 eV之間成鍵態(tài)主要源自于Hf(Cr)原子p態(tài)和d態(tài)的貢獻(xiàn),并且Cr原子p態(tài)和d態(tài)對(duì)成鍵態(tài)貢獻(xiàn)要更大一些,而源自Hf和Cr原子s態(tài)的貢獻(xiàn)幾乎可以忽略,但是在-4~-2 eV之間,Hf和Cr原子s態(tài)對(duì)成鍵態(tài)的貢獻(xiàn)則較為明顯.反鍵態(tài)主要落在0~2 eV之間,主要貢獻(xiàn)來(lái)自Hf(Cr)原子的d態(tài),而相應(yīng)p態(tài)的貢獻(xiàn)則非常小.2個(gè)結(jié)構(gòu)都表現(xiàn)出類似的電子結(jié)構(gòu)特點(diǎn),即Hf的5d態(tài)對(duì)反鍵態(tài)有一定貢獻(xiàn),但是Cr原子3d態(tài)貢獻(xiàn)更大.總體上可以看出Hf(Cr)原子的p態(tài)和d態(tài)對(duì)費(fèi)米能級(jí)處態(tài)密度均有貢獻(xiàn),表現(xiàn)出一定的p-d軌道雜化行為.

    圖2 0 GPa時(shí)HfCr2合金的能帶結(jié)構(gòu)、總態(tài)密度和分波態(tài)密度圖Fig.2 The electronic energy band structures,and the total and partial density for HfCr2alloy at 0 GPa

    表1為特定壓力下HfCr2合金立方相和六角相的Mulliken原子布居分析.從表1中可以看出,對(duì)于HfCr2合金的2種相而言,隨著壓力的增加,電荷都從Cr原子遷移到Hf原子,且越來(lái)越多.對(duì)立方相的具體分析發(fā)現(xiàn),在壓力從0 GPa增加到5 GPa和壓力從15 GPa增加到20 GPa的2種情況下,電荷從Cr的p態(tài)向Cr的s和d態(tài)遷移,還有一部分電荷遷移到Hf的p態(tài)和d態(tài);而在壓力從5 GPa增加到10 GPa和壓力從10 GPa增加到15 GPa的2種情況下,電荷從Cr的p態(tài)向Cr的s和d態(tài)遷移,另一部分電荷則向Hf原子的s、p和d態(tài)遷移.對(duì)六角相的具體分析表明,在壓力從0 GPa增加到5 GPa和壓力從10 GPa增加到15 GPa的2種情況下,電荷從Cr1和Cr2原子的p態(tài)遷移到s態(tài)和d態(tài),另一部分電荷則遷移到 Hf原子的 s、p和 d態(tài);當(dāng)壓力從5 GPa增加到10 GPa,電荷從Cr1和Cr2原子的p態(tài)遷移到Cr2的s態(tài)和d態(tài),另一部分遷移到Cr1的s態(tài),最后一部分電荷則遷移到Hf原子的 s、p和d態(tài);當(dāng)壓力從15 GPa增大到20 GPa,電荷從Cr1和Cr2原子的p態(tài)遷移到Cr2的s態(tài)和d態(tài),另一部分電荷遷移到Cr1的d態(tài),最后一部分電荷則遷移到Hf原子的s、p和d態(tài).

    表1 特定壓力下HfCr2合金立方相和六角相的Mulliken原子布居分析Tab.1 Mulliken atomic population analysis of fcc phase and hcp phase for HfCr2alloy at selected pressures

    2.3 壓力下的彈性性質(zhì) 研究合金的彈性常數(shù)有助于理解其機(jī)械和物理性能.本文利用應(yīng)力-應(yīng)變法求出了2種結(jié)構(gòu)的彈性常數(shù).表2給出了本文計(jì)算所得到的HfCr22種相結(jié)構(gòu)的彈性常數(shù)值,同時(shí)還給出了其他的理論計(jì)算結(jié)果.通過對(duì)比發(fā)現(xiàn),本文計(jì)算結(jié)果與其他人的計(jì)算結(jié)果總體上符合較好.

    表2 HfCr2合金立方相和六角相的彈性常數(shù)以及其他的理論計(jì)算結(jié)果Tab.2 Calculated elastic constants(GPa)of fcc phase and hcp phase for HfCr2alloy,together with other theoretical values

    圖3(a)給出了立方相的彈性常數(shù)與壓力的關(guān)系,研究發(fā)現(xiàn)在整個(gè)壓力范圍內(nèi),立方相合金滿足力學(xué)穩(wěn)定性條件[35]:C11> 0,C44>0,C11> |C12|,(C11+2C12)>0,即立方相結(jié)構(gòu)在研究的壓力范圍內(nèi)滿足力學(xué)穩(wěn)定性要求.同時(shí)還發(fā)現(xiàn)立方相合金的3個(gè)彈性常數(shù)都隨壓力的增加而呈逐漸增大的趨勢(shì),但總滿足C11>C12>C44,其中 C11值最大,表明合金對(duì)沿著主軸方向抵抗彈性形變的能力最大,C44最小則意味著體系沿著(1 0 0)平面抵抗剪切彈性形變的能力相對(duì)較弱.圖3(b)給出的是六角相合金彈性常數(shù)與壓力關(guān)系,在整個(gè)壓力范圍內(nèi)六角相合金的彈性常數(shù)滿足力學(xué)穩(wěn)定性條[36]:C12>0,C33>0,C11> |C12|,C44> 0,(C11+2C12)C33> 2C213.因此,六角相結(jié)構(gòu)在力學(xué)上是穩(wěn)定的,從中還可以看出在整個(gè)壓力范圍內(nèi)彈性常數(shù)值均隨壓力的增加而增大,且C11和C33的值始終要大于C44,表明合金沿著主軸方向的彈性形變難度要更大.而C44最小表明六角相結(jié)構(gòu)合金沿著(1 0 0)平面抵抗剪切彈性形變的能力相對(duì)較弱.

    圖3 HfCr2合金彈性常數(shù)隨壓力的變化Fig.3 Pressure dependence of elastic constants for HfCr2alloy

    合金的體模量B、剪切模量G和楊氏模量E等彈性性質(zhì)也是描述合金性質(zhì)的重要物理量.由立方相和六角相合金模量與彈性常數(shù)關(guān)系[37-38],可以得到Voigt近似和Reuss近似下的BV、GV、BR及GR的表達(dá)式,再通過Hill近似[39]最終得到合金的體模量B、剪切模量G和楊氏模量E的計(jì)算公式:

    下標(biāo)V表示Voigt近似結(jié)果,R表示Reuss近似結(jié)果.表3給出了2種相結(jié)構(gòu)的體模量、剪切模量和楊氏模量的值,通過與其他理論和實(shí)驗(yàn)研究工作給出的結(jié)果進(jìn)行對(duì)比發(fā)現(xiàn),總體上看符合的較好.

    表3 HfCr2合金的體模量B、剪切模量G、楊氏模量E、泊松比ν和普格模量比G/BTab.3 Bulk modulus B(GPa),shear modulus G(GPa),Young's modulus E(GPa),Poisson's ratio ν and Pugh's modulus ratio G/B for HfCr2alloy

    圖4 HfCr2合金體模量B、剪切模量G和楊氏模量E隨壓力變化Fig.4 Pressure dependence of bulk modulus B,shear modulus G and young’s modulus E for HfCr2alloy

    圖4給出了2種相結(jié)構(gòu)合金彈性模量同壓力的關(guān)系.在整個(gè)壓力范圍內(nèi),2種相結(jié)構(gòu)的體模量B、剪切模量G和楊氏模量E均隨著壓力的增加而單調(diào)增加.對(duì)于2種結(jié)構(gòu)而言,它們剪切模量的值比較接近,且在所有模量中始終保持最小,這表明2個(gè)相抵抗剪切的能力相當(dāng),并且都比較弱;同時(shí)還應(yīng)注意到立方相的楊氏模量始終大于六角相的楊氏模量,這表明立方相結(jié)構(gòu)抵抗單軸拉伸應(yīng)力下彈性形變的能力要強(qiáng)于六角相.

    2.4 合金的各向異性 對(duì)合金彈性各向異性的研究是非常重要的,因?yàn)樗碚髁司w在不同方向上物理、化學(xué)特性相近的程度.目前已知的晶體都是彈性各向異性的,所以在晶體物理學(xué)或者工程學(xué)上對(duì)其各向異性的描述顯得尤為重要[40].文中采用2種方法研究合金的彈性各向異性,一是引入普適的彈性各向異性因子AU,其定義式[41]為

    若AU的值取0,則合金表現(xiàn)為各向同性;而取值越大,合金的各向異性將越強(qiáng).二是引入體模量和剪切模量各向異性百分比AB和AG,其定義式[42]為:

    若AB和AG的值為0,則體模量和剪切模量表現(xiàn)出各向同性;若AB和AG的值取1,則表示體模量和剪切模量各向異性達(dá)到最強(qiáng).圖5(a)給出了HfCr2合金的各向異性指數(shù)AU隨壓力變化的規(guī)律.在整個(gè)壓力范圍內(nèi):立方相各向異性指數(shù)AU的值很小,其表現(xiàn)出較強(qiáng)的彈性各向同性,且隨壓力的增長(zhǎng)AU單調(diào)遞減,說(shuō)明其彈性各向同性隨壓力增大而增強(qiáng);而六角相各向異性指數(shù)AU的值始終比立方相要大,其表現(xiàn)出更強(qiáng)的各向異性,并且隨壓力的增長(zhǎng)AU單調(diào)增大,因此六角相彈性各向異性隨壓力增大逐漸增強(qiáng).圖5(b)則給出了合金的體模量和剪切模量各向異性百分比與壓力的關(guān)系.在研究的壓力范圍內(nèi):立方相結(jié)構(gòu)AB的值為零,而AG的值始終都非常小,說(shuō)明在立方相結(jié)構(gòu)下體模量和剪切模量都表現(xiàn)出很強(qiáng)的各向同性;六角相結(jié)構(gòu)AB和AG的值也都遠(yuǎn)小于1,表明在該結(jié)構(gòu)下體模量和剪切模量也表現(xiàn)出較強(qiáng)的各向同性,但在所有各向異性百分比值中,六角相的AG值始終最大,所以相對(duì)而言,六角相剪切模量的各向異性要更強(qiáng)一些.

    圖5 HfCr2合金(a)普適的彈性各向異性因子AU和(b)各向異性百分比AB、AG同壓力的關(guān)系Fig.5 Pressure dependence of(a)universal anisotropic index AU and (b)the percent anisotropy ABand AGfor HfCr2alloy

    為了更系統(tǒng)地研究合金彈性模量各向異性,本文在圖6中給出了0 GPa下體模量和楊氏模量的三維(3D)方向示意圖.具體體模量和楊氏模量的計(jì)算公式[43]如下.

    對(duì)于立方相有:

    其中,Sij為彈性柔順常數(shù),可以通過對(duì)彈性常數(shù)矩陣取逆得到,l1、l2和l3為方向余弦.對(duì)于各向同性系統(tǒng)而言,模量的3D方向示意圖將給出一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)的球形;若是各向異性系統(tǒng),模量的3D圖對(duì)于球形的偏離則反映出系統(tǒng)各向異性的程度.

    圖6(a)中立方相合金體模量的3D圖為一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)球形,即體模量表現(xiàn)出空間各向同性,與此前分析相一致;圖6(c)中六角相合金體模量的3D圖是一個(gè)沿著Bz方向因輕微形變而略扁的球,但其與標(biāo)準(zhǔn)球形相比偏離較小,因此體模量總體上仍然保持相對(duì)較強(qiáng)的各向同性;圖6(b)中立方相合金楊氏模量的3D圖與標(biāo)準(zhǔn)的球形存在著一定的偏離,但偏離程度較小,這說(shuō)明楊氏模量總體上也呈現(xiàn)出空間各向同性;圖6(d)給出了六角相合金楊氏模量的3D圖,發(fā)現(xiàn)它較標(biāo)準(zhǔn)球形有更明顯的偏離,即其楊氏模量表現(xiàn)出一定的空間各向異性.

    2.5 合金的脆性和延展性 脆性和延展性是合金屬性中非常重要的物理性質(zhì).在定量表征晶體材料脆性或者展性的方法中,具有普遍性的一種方法是由泊松提出的,即利用泊松比的值將材料定性歸類.泊松比的計(jì)算公式定義為:

    若泊松比大于0.3,物質(zhì)表現(xiàn)出展性;反之則表現(xiàn)出脆性.另外一種常用的方法是基于Pugh提出的經(jīng)驗(yàn)表達(dá)式,即利用G/B的比值[44]判定材料脆性或延展性的本質(zhì).若比值小于0.5,合金的行為將表現(xiàn)出延展性的特征;反之,其行為將表現(xiàn)出脆性特征.如圖7(a)所示,0 GPa下2種相結(jié)構(gòu)合金泊松比都大于0.3,表明2個(gè)合金相都呈現(xiàn)出延展性.泊松比隨著壓力的增加而增大,說(shuō)明隨壓力增加2種合金的延展性有所提高,但研究表明六角相合金泊松比在整個(gè)壓力范圍內(nèi)都大于立方相,這說(shuō)明在研究的壓力范圍內(nèi)六角相的延展性均要好于立方相.若用G/B的值來(lái)討論合金的延展性,如圖7(b)所示,所得結(jié)論與采用泊松比描述合金延展性給出的結(jié)論是一致的.表3中給出了前人計(jì)算所得到的立方相泊松比和普格模量比的值,其結(jié)果同樣表明立方相合金呈現(xiàn)出延展性.

    圖6 HfCr2合金依賴空間方位的體模量B和楊氏模量EFig.6 Directional dependence of the bulk modulus B(GPa)and directional dependence of the Young’s Modulus E(GPa)for HfCr2alloy

    圖7 HfCr2合金(a)泊松比和(b)普格模量比G/B同壓力關(guān)系Fig.7 Pressure dependence of(a)Poisson’s ratios and (b)Pugh’s modulus ratios G/B for HfCr2alloy

    2.6 應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系 材料的力學(xué)性能總是由缺陷所決定的,例如位錯(cuò)和更復(fù)雜的斷裂,在無(wú)缺陷材料中斷裂與位錯(cuò)形核的出現(xiàn)同理想的拉伸和剪切強(qiáng)度密切相關(guān)[45-46],因此,研究理想的拉伸和剪切強(qiáng)度有著重要的意義.本文借助文獻(xiàn)[47-48]所描述的方法,計(jì)算了2種相結(jié)構(gòu)的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系,還討論了大應(yīng)變下合金的力學(xué)性能.圖8(a)給出了立方相結(jié)構(gòu)沿著[1 0 0]、[1 1 0]和[1 1 1]方向的單軸拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線,原點(diǎn)附近小應(yīng)變范圍內(nèi)可以看到3條曲線幾乎重合,應(yīng)力-應(yīng)變曲線近似呈現(xiàn)線性關(guān)系.理論上,小應(yīng)變下拉伸曲線線性部分的斜率,反映了楊氏模量在此方向上的強(qiáng)弱,據(jù)此可以看出0 GPa時(shí)該結(jié)構(gòu)的楊氏模量有著較強(qiáng)的空間各向同性,這點(diǎn)與前面立方相楊氏模量3D圖給出的結(jié)果基本一致.隨著應(yīng)變的增加,沿著3個(gè)方向的應(yīng)力逐漸增加到最大值,分別為24.7、32.4和25.9 GPa,最大拉伸應(yīng)力比約為1.0∶1.3∶1.0,大應(yīng)變時(shí)拉伸強(qiáng)度各向異性較為明顯.在拉伸應(yīng)力達(dá)到該方向應(yīng)力極大值前立方相結(jié)構(gòu)都是穩(wěn)定的,此后隨著應(yīng)變不斷增加,應(yīng)力開始下降,結(jié)構(gòu)開始變得不穩(wěn)定.立方相結(jié)構(gòu)理想的拉伸強(qiáng)度出現(xiàn)在[1 0 0]方向,其值為24.7 GPa.圖8(b)給出了立方相沿著(1 0 0)[0 0 1]、(1 0 0)[0 1 1]和(1 1 1)方向的剪切應(yīng)力-應(yīng)變曲線,圖中原點(diǎn)附近的曲線幾乎重合,應(yīng)力隨應(yīng)變?cè)黾咏凭€性增大,這表明剪切模量幾乎各向同性.沿3個(gè)方向最大剪切應(yīng)力分別為23.4、20.7和19.0 GPa,相應(yīng)比值約為1.2∶1.1∶1.0,此時(shí)的應(yīng)變稱為臨界應(yīng)變.應(yīng)變較大時(shí)應(yīng)力的各向異性體現(xiàn)得很明顯,沿著3個(gè)方向的應(yīng)變分別超過各方向的臨界應(yīng)變后,應(yīng)力均隨應(yīng)變?cè)黾又饾u減小,結(jié)構(gòu)處于不穩(wěn)定狀態(tài).對(duì)于剪切應(yīng)變而言,(1 1 1)方向?yàn)槔硐爰羟袕?qiáng)度出現(xiàn)的方向,其值為19.0 GPa.圖8中(c)和(d)分別給出了合金六角相結(jié)構(gòu)拉伸和剪切情形下的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系.如圖8(c)所示,在應(yīng)變?nèi)≈岛苄〉膮^(qū)域內(nèi),結(jié)合數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)相對(duì)于立方相而言,六角相沿著不同方向的拉伸曲線斜率有明顯差異,所以六角相楊氏模量的方向依賴性更強(qiáng),這同前面給出的楊氏模量3D圖的分析結(jié)論相吻合.沿著和[0 0 0 1]方向的最大拉伸應(yīng)力分別為32.5、26.8和25.2 GPa,對(duì)應(yīng)的比值是1.3∶1.1∶1.0.大應(yīng)變下應(yīng)力的各向異性特征尤為突出.在3個(gè)方向的拉伸應(yīng)力分別達(dá)到最大值前,六角相合金一直處于穩(wěn)定狀態(tài),之后隨應(yīng)變?cè)黾咏Y(jié)構(gòu)開始變得不穩(wěn)定.此結(jié)構(gòu)合金的理想拉伸強(qiáng)度出現(xiàn)在[0 0 0 1]方向,其值為25.2 GPa.圖8(d)顯示,剪切應(yīng)變?nèi)≈翟诤苄〉姆秶鷥?nèi)時(shí),相比于立方相結(jié)構(gòu)剪切曲線而言,六角相沿著(0 0 0 1)和(0 0 0 1)方向的剪切曲線幾乎重合,表明在基面(0 0 0 1)內(nèi)的剪切模量幾乎各向同性,而沿著方向的剪切曲線同其他2條曲線稍微有些分離,即該結(jié)構(gòu)下的剪切模量表現(xiàn)出一定的空間各向異性.沿著方向最大剪切應(yīng)力分別是21.4、19.7和17.8 GPa,對(duì)應(yīng)比值是1.2∶1.1∶1.0,所以大應(yīng)變時(shí)應(yīng)力的各向異性特征更明顯.顯然沿著方向的最大剪切應(yīng)力17.8 GPa為該結(jié)構(gòu)下合金的理想剪切強(qiáng)度.

    圖8 HfCr2合金立方和六角相沿各個(gè)方向的應(yīng)力應(yīng)變關(guān)系Fig.8 Calculated stress-strain relations of fcc phase and hcp phase in various directions for HfCr2alloy

    3 結(jié)論

    本文研究采用基于密度泛函理論的第一性原理平面波贗勢(shì)方法,系統(tǒng)地探索了HfCr2合金的立方相和六角相在0~20 GPa壓力范圍內(nèi)的物理性質(zhì).具體研究?jī)?nèi)容包括合金結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、電子結(jié)構(gòu)、彈性模量、各向異性、泊松比、脆性與延展性以及應(yīng)力-應(yīng)變曲線.對(duì)HfCr2合金2種相結(jié)構(gòu)的研究表明,立方相和六角相均滿足力學(xué)穩(wěn)定性要求,而從能量的角度看,立方相結(jié)構(gòu)更為穩(wěn)定,說(shuō)明六角相為亞穩(wěn)結(jié)構(gòu).對(duì)合金電子結(jié)構(gòu)的分析表明,費(fèi)米能級(jí)處態(tài)密度源自于Hf(Cr)原子p態(tài)和d態(tài)的貢獻(xiàn),表現(xiàn)出一定的p-d軌道雜化行為.立方相結(jié)構(gòu)費(fèi)米能級(jí)處的態(tài)密度值小于六角相相應(yīng)位置處的態(tài)密度值,因此立方相結(jié)構(gòu)要更穩(wěn)定.本文計(jì)算了2個(gè)相的彈性模量,發(fā)現(xiàn)在整個(gè)壓力范圍內(nèi),2個(gè)相的體模量、楊氏模量和剪切模量都隨壓力的增強(qiáng)而增大.計(jì)算同時(shí)表明在通常條件下,立方相顯示出較強(qiáng)的彈性各向同性,而六角相雖然總體上也表現(xiàn)出彈性各向同性,但與立方相相比則顯示出一定程度的各向異性.隨壓力的增加,立方相的彈性各向異性減弱,而六角相的彈性各向異性則增強(qiáng).對(duì)體模量與剪切模量各向異性百分比的研究表明,在研究的壓力范圍內(nèi),2種相結(jié)構(gòu)的體模量和剪切模量總體上都表現(xiàn)出較強(qiáng)的空間各向同性,但相對(duì)于六角相而言,立方相剪切模量表現(xiàn)出更強(qiáng)的各向同性.對(duì)彈性模量3D方向示意圖的研究也表明,0 GPa時(shí)2種結(jié)構(gòu)的體模量總體上都表現(xiàn)出較強(qiáng)的各向同性,但相比于立方相的楊氏模量,六角相楊氏模量的各向異性要更強(qiáng)一些.在整個(gè)壓力范圍內(nèi),泊松比隨壓力增長(zhǎng)單調(diào)增大,而G/B比值變化趨勢(shì)與此相反,二者都表明合金是延展性材料,且延展性隨壓力增大逐漸增強(qiáng).應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系的研究表明,立方相結(jié)構(gòu)理想的拉伸強(qiáng)度出現(xiàn)在[1 0 0]方向,其值為 24.7 GPa,而(1 1 1)[1—1—2]方向?yàn)槔硐爰羟袕?qiáng)度出現(xiàn)的方向,其值為19.0 GPa;六角相結(jié)構(gòu)的理想拉伸強(qiáng)度出現(xiàn)在[0 0 0 1]方向,其值為25.2 GPa,沿著(1 0 1—0)[1—2 1—0]方向的最大剪切應(yīng)力17.8 GPa為該結(jié)構(gòu)下合金的理想剪切強(qiáng)度.

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