燒蝕對強(qiáng)脈沖離子束在高分子材料中能量沉積的影響*

張世健 喻曉 鐘昊玟 梁國營 許莫非 張楠 任建慧 匡仕成 顏莎 Gennady Efimovich Remnev 樂小云?

1) (北京航空航天大學(xué)物理學(xué)院， 北京 100191)2) (北京航空航天大學(xué)， 大數(shù)據(jù)精準(zhǔn)醫(yī)療高精尖創(chuàng)新中心， 北京 100191)3) (北京航空航天大學(xué)， 先進(jìn)核能材料與物理北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京 100191)4) (托木斯克理工大學(xué)， 托木斯克 634050， 俄羅斯)5) (北京大學(xué)重離子物理研究所， 北京 100871)(2020 年2 月12日收到; 2020 年3 月23日收到修改稿)

高能量密度納秒量級強(qiáng)脈沖離子束輻照材料表面的燒蝕產(chǎn)物和束流的相互作用， 可能對束流在靶中的能量沉積產(chǎn)生影響， 進(jìn)而影響燒蝕情況下的束流分析和相關(guān)應(yīng)用的優(yōu)化. 本文采用紅外成像方法對橫截面能量密度1.5—1.8 J/cm2的強(qiáng)脈沖離子束在304不銹鋼和高分子材料上的能量沉積進(jìn)行了測量分析. 結(jié)果表明在高分子材料上， 在超過一定能量密度后， 束流引發(fā)材料表面燒蝕產(chǎn)物的屏蔽效應(yīng)使得大部分束流能量不能沉積在靶上. 采用有限元方法對束流引發(fā)的溫度場分布進(jìn)行了計(jì)算， 驗(yàn)證了高分子材料的低熱導(dǎo)率以及低分解溫度使其在脈沖輻照早期即開始熱解， 燒蝕產(chǎn)物對后續(xù)束流能量的進(jìn)一步沉積產(chǎn)生屏蔽. 此類效應(yīng)在金屬上存在的可能性和對束流診斷等應(yīng)用的影響， 亦進(jìn)行了討論.

1 引 言

強(qiáng)脈沖離子束(intense pulsed ion beam，IPIB)源于20世紀(jì)60年代對慣性約束核聚變(inertial confinement fusion， ICF)點(diǎn)火技術(shù)的研究[1]. 當(dāng)IPIB作用于材料表面時(shí)， 能夠在材料表面微米尺度深度內(nèi)形成極高的功率密度沉積， 導(dǎo)致材料表面溫度劇烈地上升和下降， 伴隨產(chǎn)生快速熔化、汽化、重凝. 在這個(gè)過程中， 材料表面的硬度和韌性等參數(shù)能夠得到顯著的提高[2，3]. IPIB的這種特性使其在材料處理及表面改性方面獲得應(yīng)用并展現(xiàn)出良好的發(fā)展前景[4，5].

當(dāng)IPIB能量密度較高時(shí)， 靶表面在劇烈的輻照熱效應(yīng)下會(huì)產(chǎn)生燒蝕等離子體并向外擴(kuò)散[6，7].利用IPIB產(chǎn)生的燒蝕等離子體可以以較高的沉積速率進(jìn)行薄膜制備[8，9]. 在一定反應(yīng)氣體條件下， 利用IPIB產(chǎn)生的燒蝕等離子體可以制備納米粉末[10，11].在束流輻照過程中， 燒蝕產(chǎn)物可能與束流發(fā)生相互作用從而對束流的能量沉積產(chǎn)生影響. 尤其是束流中的離子可能被燒蝕產(chǎn)物阻止， 使其能量耗散在燒蝕產(chǎn)物中而不能充分沉積在靶上， 即燒蝕產(chǎn)物可以對離子在靶上的能量沉積產(chǎn)生屏蔽. 這對較高能量密度下束流的診斷和在燒蝕條件下束流輻照效應(yīng)的分析， 都會(huì)產(chǎn)生影響. 以往的研究對IPIB燒蝕效應(yīng)的探索主要集中在對燒蝕質(zhì)量損失和燒蝕產(chǎn)物的研究上[12-14]， 在這些研究中， 輻照材料主要為金屬， 燒蝕效應(yīng)相對較弱， 燒蝕產(chǎn)物密度較低， 對束流的屏蔽效應(yīng)并不明顯. 而在采用IPIB對高分子材料進(jìn)行的改性研究中， 由于靶材導(dǎo)熱率和分解溫度均較低， 在較弱的束流輻照下靶材表面即可能產(chǎn)生燒蝕， 并和束流相互作用對其能量沉積產(chǎn)生影響. 故在有較為稠密燒蝕產(chǎn)物的情況下， 研究輻照過程中燒蝕產(chǎn)物和束的相互作用對于認(rèn)識輻照參數(shù)、理解輻照機(jī)制具有重要的意義.

本文選用具有較低的熱導(dǎo)率以及較低的分解溫度的高分子材料聚碳酸酯(polycarbonate， PC)、聚氯乙烯(Polyvinyl chloride， PVC)、聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate， PMMA)作為靶材， 選用304不銹鋼作為對比材料研究了較為稠密的燒蝕產(chǎn)物對IPIB在靶上能量沉積的影響. 為了對于燒蝕的程度進(jìn)行預(yù)測， 采用蒙特卡羅和有限元方法對輻照產(chǎn)生的溫度場分布進(jìn)行了計(jì)算， 并結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了分析.

2 實(shí) 驗(yàn)

IPIB輻照實(shí)驗(yàn)在北京航空航天大學(xué)物理學(xué)院BIPPAB-450強(qiáng)脈沖粒子加速器上進(jìn)行. 該加速器加速電壓最高達(dá)450 kV， 最大束流密度150 A/cm2，束流橫截面能量密度達(dá)1.8 J/cm2， 脈沖長度(半高寬)約80 ns. IPIB通過磁絕緣二極管產(chǎn)生， 離子成分為70%的H+和30%的Cn+， 為了提高束流密度， 采用15 cm的圓錐型銅束流器輔助束流聚焦.

燒蝕實(shí)驗(yàn)選用尺寸分別為150 mm × 150 mm ×0.125 mm， 150 mm × 150 mm × 0.15 mm， 150 mm ×150 mm × 0.25 mm和150 mm × 150 mm × 0.1 mm的PC， PVC， PMMA和304不銹鋼作為靶材. 靶材垂直于束流的傳輸方向放置于聚束銅罩的出口.IPIB在靶材上形成的熱斑通過機(jī)械臂控制的FLUKE Ti25紅外相機(jī)在脈沖發(fā)射后0.1 s內(nèi)獲得， 并由此計(jì)算束流沉積于靶上的橫截面能量密度分布[15].

3 模 擬

為了計(jì)算IPIB輻照材料產(chǎn)生的熱場分布， 采用傅里葉傳熱方程描述IPIB輻照材料引發(fā)的熱場分布:

其中 ρ (T)，C (T)，λ (T) 分別 代 表材料的 密 度， 比熱容和熱導(dǎo)率; P 為熱源， 即IPIB在材料中產(chǎn)生的功率密度分布[16].

其中 U (x，y) 為離子束橫截面能量密度分布， 可通過紅外成像或量熱器獲得; d(z)為將離子阻止本領(lǐng)dE/dz(z) 深度歸一化的離子能損分布函數(shù)， 表征IPIB能量沉積沿深度的概率密度分布; g(t)為時(shí)間歸一化的IPIB功率演化函數(shù)， 表征IPIB能量沉積隨時(shí)間的概率密度分布.

初始條件為

其中T0為靶的初始溫度， 取環(huán)境溫度298 K.

對于邊界條件， 取斯特藩-玻爾茲曼邊界條件

其中j為輻射功率密度通量， ε為材料輻射系數(shù)，σ為斯特藩-玻爾茲曼常數(shù)， T為靶表面的溫度，T0為環(huán)境溫度.

4 結(jié)果與討論

離子束二極管采用幾何聚焦， 同時(shí)采用錐形聚束器對束流橫向分布進(jìn)行約束以提高束流密度[17].

圖1為IPIB輻照前后304不銹鋼和高分子材料背面溫度分布圖. 束流在不銹鋼上產(chǎn)生的熱斑近似圓形， 而且束流輻照區(qū)域和未輻照區(qū)域存在較為清晰的邊界， 如圖1(b)所示. 根據(jù)不銹鋼上的熱斑， 束流中心區(qū)域能量密度最高， 但對于高分子材料， 如圖1(c)—圖1(e)所示， 束斑中心區(qū)域存在較為明顯的低溫區(qū)域， 即在束流能量較高的位置， 沉積的能量密度反而較低.

圖 1 IPIB輻照前后靶背面溫度分布圖 (a) 輻照前304不銹鋼; (b) 輻照后304不銹鋼; (c) 輻照后PC; (d) 輻照后PVC; (e) 輻照后PMMAFig. 1. Distribution of temperature on rear face before and after IPIB irradiation: (a) 304 stainless steel， before irradiation;(b) 304 stainless steel， after irradiation; (c) PC， after irradiation; (d) PVC， after irradiation; (e) PMMA， after irradiation.

圖2 為IPIB在304不銹鋼和高分子材料上束流中心部位橫截面能量密度分布. 根據(jù)溫度變化的范圍可知， IPIB在不銹鋼和高分子材料上產(chǎn)生的能量沉積區(qū)域是近似的， 但是當(dāng)能量密度超過一定閾值之后， 在高分子材料上， 沉積能量密度會(huì)產(chǎn)生明顯的下降， 且隨著束流能量密度的提高， 沉積能量的下降更為顯著. 如圖2(b)所示， 當(dāng)能量密度大于0.28 J/cm2時(shí)， IPIB沉積在PC上的能量密度開始明顯降低， 直到束流焦點(diǎn)位置， 能量沉積降低至0.16 J/cm2. 對于PVC和PMMC， 束流密度在不超過0.2 J/cm2時(shí)會(huì)引發(fā)類似效應(yīng)， 如圖2(c)—圖2(d)所示.

圖 2 沿x方向能量密度分布圖 (a) 304不銹鋼; (b) PC; (c) PVC; (d) PMMAFig. 2. Distribution of energy density along x direction: (a) 304 stainless steel; (b) PC; (c) PVC; (d) PMMA.

圖 3 能量密度為1 J/cm2的IPIB產(chǎn)生的功率密度 (a) 304不銹鋼; (b) PCFig. 3. IPIB power density distribution with cross-sectional energy density 1 J/cm2 in (a) 304 stainless steel; (b) PC.

為了更準(zhǔn)確地分析出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因， 使用有限元方法對IPIB輻照材料產(chǎn)生的熱場分布進(jìn)行分析. 圖3為IPIB輻照304不銹鋼和PC產(chǎn)生的功率密度， 由于離子射程的差異， 能量密度為1 J/cm2的IPIB輻照與304不銹鋼和PC表面產(chǎn)生的最大功率密度分別為1.7 × 1017和6.6 ×1016W/m3. 以現(xiàn)有參數(shù)對PC進(jìn)行熱場模擬， 如圖4(a)所示， 在能量密度為1 J/cm2的IPIB輻照下， 其表面數(shù)微米深度內(nèi)在脈沖前期約100 ns時(shí)已達(dá)到熱解溫度(約580 K)[18-20]， 這意味著在束流能量沉積的初期， 材料表面區(qū)域會(huì)發(fā)生劇烈的燒蝕， 表面數(shù)微米深度范圍內(nèi)都會(huì)由于燒蝕而脫離材料表面， 使得燒蝕產(chǎn)物足夠稠密， 可以屏蔽束流中后續(xù)的離子， 從而對束流的能量沉積產(chǎn)生顯著影響. 對于更高能量密度的IPIB， 材料發(fā)生燒蝕的時(shí)間更早， 程度也更強(qiáng)烈， 產(chǎn)生的對能量的屏蔽效應(yīng)也更明顯， 因此在能量密度更高的輻照中心區(qū)域沉積在材料上的能量反而更少， 如圖2(b)—圖2(d)所示. 由于PC的熱導(dǎo)率很低， 束流輻照會(huì)產(chǎn)生急遽的溫度上升， 且在表面達(dá)到最高溫度之后， 溫度降低的速率很小， 會(huì)有利于燒蝕的產(chǎn)生. 對于該能量密度的IPIB產(chǎn)生的溫度場， 如圖4(b)所示， 在304不銹鋼上最高的溫度約為1800 K， 由于該溫度顯著低于沸點(diǎn)， 可以認(rèn)為沒有劇烈的燒蝕產(chǎn)生，不會(huì)發(fā)生能量屏蔽現(xiàn)象， 如圖2(a)所示. 由于304不銹鋼的熱導(dǎo)率較高， 在達(dá)到溫度峰值之后，熱場向靶內(nèi)部擴(kuò)展， 并使近表面區(qū)域溫度降低的速率顯著高于PC， 進(jìn)一步降低了燒蝕發(fā)生的可能性.

圖 4 1 J/cm2的IPIB作用下的熱場變化 (a) 304不銹鋼; (b) PCFig. 4. Thermal field distribution after irradiation of IPIB with cross-sectional energy density of 1 J/cm2 in (a) 304 stainless steel; (b) PC.

5 結(jié) 論

為了研究燒蝕過程對IPIB能量沉積的影響，使用高分子材料和304不銹鋼作為靶材， 通過紅外成像系統(tǒng)測量IPIB在靶上的能量密度沉積分布，對存在燒蝕情況下束流的能量沉積進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和理論上的分析. 研究表明， 高分子材料的低熱導(dǎo)率使其在接受IPIB輻照時(shí)在近表面區(qū)域快速升溫，較低的分解溫度使其在IPIB脈沖的初級階段發(fā)生較為劇烈的燒蝕， 燒蝕產(chǎn)物會(huì)在高分子材料的表面形成一個(gè)屏障對束流中的后續(xù)離子產(chǎn)生阻止作用.當(dāng)束流能量密度提高時(shí)， 由于燒蝕更加劇烈， 束流能量的屏蔽效應(yīng)更加顯著. 在束流能量密度較高時(shí)， 在金屬等材料表面也有可能產(chǎn)生類似的效應(yīng).這種燒蝕屏蔽效應(yīng)的存在， 使得束流能量較強(qiáng)， 足以在輻照初期形成稠密燒蝕產(chǎn)物影響能量沉積的情況下的束流能量沉積的分析存在困難， 基于量熱原理的方法可能會(huì)產(chǎn)生較大的誤差， 分析燒蝕過程相關(guān)參數(shù)或分析束流的等離子體參數(shù)可能是束流參數(shù)表征的重要補(bǔ)充.