基于聚碳硅烷直接固化的2D C/SiC復(fù)合材料粘接方法與室溫粘接性能

李旭勤　劉小龍　李向輝　張毅

摘要：為了研究2D C/SiC復(fù)合材料的可粘接性，采用聚碳硅烷（PCS）作為粘接劑，經(jīng)室溫固化直接粘接2D C/SiC復(fù)合材料。通過測(cè)試2D C/SiC連接板在粘接前后的三點(diǎn)彎性能，研究2D C/SiC復(fù)合材料的粘接效率，并采用有限元仿真模擬2D C/SiC粘接層的受力狀態(tài)，揭示其內(nèi)應(yīng)力分布。結(jié)果表明，PCS可用作2D C/SiC復(fù)合材料的室溫粘接劑，2D C/SiC粘接件表現(xiàn)出與2D C/SiC復(fù)合材料相似的彎曲行為，其平均彎曲強(qiáng)度為126.46±23.95 MPa，粘接效率為41.62%。有限元計(jì)算表明，在理想狀況下，板以及粘接層能保持為一個(gè)整體，不開裂，強(qiáng)度最高，粘接效果最好;當(dāng)粘接層的材料屬性離樣板的材料屬性越來越遠(yuǎn)時(shí)，兩者受力不一致，最終導(dǎo)致開裂，粘接效果差。

關(guān)鍵詞：2D C/SiC;連接;強(qiáng)度;有限元仿真

中圖分類號(hào)：TB332文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

文章編號(hào)：2095-5383（2020）02-0015-05

Abstract： In order to study the bondability of 2D C/SiC composites， polycarbosilane （PCS） was used as a binder to directly bond 2D C/SiC composites at room temperature. By testing the three-point bending performance of 2D C/SiC connecting plates before and after bonding， the bonding efficiency of 2D C/SiC composites was studied. The stress state of 2D C/SiC bonding layer was simulated by finite element simulation， revealing internal stress distribution. The results show that PCS can be used as a room temperature adhesive for 2D C/SiC composites. The 2D C/SiC adhesive joints exhibit similar bending behavior as 2D C/SiC composites， with an average bending strength of 126.46±23.95 MPa. The bonding efficiency was 41.62%. The finite element calculation shows that under ideal conditions， the plate and the bonding layer can be kept as a whole without cracking， the strength and the bonding effect is best; when the material properties of the bonding layer are far away from the template， the two forces are inconsistent， which eventually leading to cracking and poor bonding effect.

Keywords：

2D C/SiC;joining;strength;finite element analysis

連續(xù)碳纖維增韌補(bǔ)強(qiáng)碳化硅陶瓷基復(fù)合材料（C/SiC）具有低密度、耐高溫、高強(qiáng)度、高韌性，高導(dǎo)熱、耐磨損、穩(wěn)定耐腐蝕等優(yōu)異性能，成為繼C/C復(fù)合材料后的新型熱結(jié)構(gòu)材料[1-5]。C/SiC構(gòu)件通常采用連接技術(shù)組合裝配成型，然而，與金屬材料高達(dá)40%～60%的連接效率相比，C/SiC連接效率在10%左右。因此，提升C/SiC連接效率已經(jīng)成為了材料工程領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。

常見的C/SiC連接方式有機(jī)械連接、膠接、焊接、反應(yīng)連接等。目前，國(guó)內(nèi)外對(duì) C/SiC復(fù)合材料做了許多研究[6-9]。童巧英等[10]研究了Ni基作為連接劑在1 300 ℃、真空條件下對(duì)2D C/SiC復(fù)合材料連接的顯微結(jié)構(gòu)與性能。闕權(quán)慶[11]研究了C/SiC復(fù)合材料螺栓連接結(jié)構(gòu)熱力耦合及拉伸強(qiáng)度。柯晴青等[12]研究了2D C/SiC復(fù)合材料的鉚接顯微結(jié)構(gòu)與性能。張青等[13]通過建立有限元模型研究了C/SiC鉚接接頭受載下應(yīng)力分布，驗(yàn)證了鉚釘?shù)募魯嗍?。目前?gòu)件連接的研究主要集中于機(jī)械連接、螺栓連接和鉚接等，對(duì)于2D C/SiC復(fù)合材料粘接的連接方式研究較少。

本文擬采用聚碳硅烷（PCS）作為粘接劑，經(jīng)室溫固化直接粘接2D C/SiC復(fù)合材料。通過測(cè)試2D C/SiC連接板在粘接前后的三點(diǎn)彎性能，研究2D C/SiC復(fù)合材料的粘接效率，并結(jié)合有限元仿真模擬，計(jì)算板間受力情況。研究結(jié)果將為2D C/SiC復(fù)合材料粘接設(shè)計(jì)提供依據(jù)，為陶瓷基復(fù)合材料構(gòu)件研制奠定基礎(chǔ)。

1 實(shí)驗(yàn)材料及方法

1.1 2D C/SiC復(fù)合材料的制備

本實(shí)驗(yàn)采用由西北工業(yè)大學(xué)超高溫結(jié)構(gòu)復(fù)合材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室制備的2D C/SiC復(fù)合材料平板[14-15]，采用金剛石刀片將平板切割成連接板，尺寸如圖1所示。

2D C/SiC復(fù)合材料平板制備包括3個(gè)步驟：

第1步，碳纖維預(yù)制體的制備。2D C/SiC 復(fù)合材料預(yù)制體制備過程如下：采用日本Tory 公司生產(chǎn)的90° 正交T-300TM 碳纖維布。

第2步，沉積熱解碳層。為了保護(hù)纖維，緩解界面應(yīng)力，降低界面結(jié)合強(qiáng)度，改善基體與纖維的結(jié)合，需要在沉積SiC基體之前，在碳纖維表面先原位沉積一層熱解碳（PyC）界面相。選用丙烯（C3H8）為氣源，沉積溫度為960 ℃，沉積時(shí)間為60 h，PyC界面相厚度約0.2 μm。

第3步，SiC 基體沉積。采用CVI工藝在碳界面層—纖維預(yù)制體內(nèi)沉積SiC基體，獲得C/SiC 復(fù)合材料。制備SiC 基體所選用的氣源為三氯甲基硅烷（CH3SiCl3，簡(jiǎn)稱MTS）。制備過程中，選用氬氣（Ar）作為稀釋氣體來控制反應(yīng)速度，選用高純氫氣（H2）作為MTS的載氣。H2通過鼓泡的方式將MTS帶入到高溫沉積爐中，H2與MTS 的流量之比為10。沉積溫度為1 000 ℃，沉積壓力為5 kPa，沉積時(shí)間為120 h。所得到的2D C/SiC復(fù)合材料的密度約為2.0 g/cm3，殘余氣孔率為17%。復(fù)合材料在連接過程結(jié)束后，對(duì)整個(gè)構(gòu)件進(jìn)行SiC續(xù)沉積，完成復(fù)合材料的制備過程。

1.2 2D C/SiC粘接試樣的制備

粘接劑采用北京航天凱恩化學(xué)研究所提供液態(tài)超支化聚碳硅烷（PCS），分子量在760左右，是一種淺黃色液體材料，其固化過程無需添加交聯(lián)劑。

將液態(tài)超支化聚碳硅烷（PCS）均勻涂敷在2D C/SiC連接板的開孔區(qū)域，兩塊連接板配對(duì)，在室溫環(huán)境下經(jīng)20 h固化，形成粘接試樣。

1.3 2D C/SiC粘接試樣的三點(diǎn)彎斷裂試驗(yàn)

采用電子萬能試驗(yàn)機(jī)分別對(duì)未粘接的12個(gè)跨距40 mm的2D C/SiC連接板和5個(gè)跨距100 mm的2D C/SiC粘接試樣進(jìn)行三點(diǎn)彎斷裂試驗(yàn)，試驗(yàn)方法為ASTM-C1341-13，室溫條件下進(jìn)行，試驗(yàn)機(jī)的型號(hào)為MTS 4304，采用位移加載模式，加載速率為0.05 mm/min。三點(diǎn)彎斷裂試驗(yàn)，如圖2所示。

2 結(jié)果與討論

2.1 2D C/SiC粘接性能

2D C/SiC未粘接試樣三點(diǎn)彎失效情況和彎曲應(yīng)力位移曲線，如圖3所示，2D C/SiC復(fù)合材料在彎曲應(yīng)力作用下，底部受拉，發(fā)生彎曲斷裂。從彎曲應(yīng)力位移曲線中可見，所有試樣的測(cè)試曲線呈現(xiàn)較高重合性。達(dá)到峰值之前，曲線呈線性，該階段主要是碳纖維承載，之后纖維斷裂。在達(dá)到峰值之后，曲線下降，表現(xiàn)出一定的非線性斷裂過程。由彎曲強(qiáng)度公式計(jì)算出未粘接連接板的彎曲強(qiáng)度，如表2所示。

2D C/SiC未粘接連接板試樣平均強(qiáng)度為303.86 MPa，標(biāo)準(zhǔn)方差為32.73，變異系數(shù)為10.77。

2D C/SiC粘接試樣三點(diǎn)彎失效情況和彎曲應(yīng)力位移曲線，如圖4所示。試樣數(shù)量5件，無效試樣1件，由失效情況可見，2D C/SiC粘接試樣在靠近第一排孔位置發(fā)生彎曲斷裂，其他粘接區(qū)完好。表明粘接區(qū)域的剛度與強(qiáng)度足夠，不會(huì)使得裂紋向粘接區(qū)擴(kuò)展。從彎曲應(yīng)力位移曲線看出，試樣的重合性高，粘接性能穩(wěn)定。

由彎曲強(qiáng)度公式計(jì)算出2D C/SiC粘接板的室溫彎曲強(qiáng)度，如表3所示。由表可知，2D C/SiC粘接試樣的平均彎曲強(qiáng)度為126.46 MPa，標(biāo)準(zhǔn)方差為23.95，變異系數(shù)為18.94。

對(duì)比2D C/SiC 復(fù)合材料粘接試樣與未粘接試樣的彎曲結(jié)果可知，采用PCS粘接劑，經(jīng)室溫固化可形成粘接區(qū)域，該區(qū)域的粘接效率（粘接后的三點(diǎn)彎強(qiáng)度/粘接前的三點(diǎn)彎強(qiáng)度）為41.62%。

2.2 2D C/SiC粘接板彎曲失效的有限元計(jì)算

2.2.1 粘接層材料屬性與2D C/SiC一致

當(dāng)粘接層材料屬性與2D C/SiC一致時(shí)，為理想的連接情況。加力板的受力情況，如圖5所示，應(yīng)力主要集中在中間，MISES應(yīng)力為216.7 MPa。受力板的受力情況，如圖6所示，MISES應(yīng)力集中在中間綠色部分，為438.1 MPa;粘接板的受力情況，如圖7所示，MISES應(yīng)力集中在中間，為35.93 MPa。因此，當(dāng)粘接層材料屬性與2D C/SiC一致時(shí)，在彎曲應(yīng)力作用下，最下層的受力板受力最大，發(fā)生彎曲失效。

2.2.2 粘接層材料屬性為2D C/SiC的1/2

當(dāng)粘接層材料屬性為2D C/SiC 1/2時(shí)，可計(jì)算出粘接試樣的受力情況。加力板的受力情況，如圖8所示，應(yīng)力主要集中在中間，MISES應(yīng)力為217.8 MPa。受力板的受力情況，如圖9所示，MISES應(yīng)力最大為438.0 MPa;粘接板的受力情況，如圖10所示，MISES應(yīng)力集中在中間，為19.02 MPa。因此，當(dāng)粘接層材料屬性為2D C/SiC 1/2時(shí)，在彎曲應(yīng)力作用下，最下層的受力板受力最大，發(fā)生彎曲失效。

2.2.3 粘接層材料屬性與2D C/SiC呈其他倍數(shù)關(guān)系

綜合以上有限元分析可以得到其差別不是很大，因?yàn)榧恿Π?、受力板均?D C/SiC復(fù)合材料，材料數(shù)據(jù)并沒有發(fā)生很大變化，所以在后文中，將不再展示兩塊板的有限元的計(jì)算結(jié)果，僅展示其材料數(shù)據(jù)不同的中間粘接層的有限元計(jì)算結(jié)果。

粘接層材料屬性為2D C/SiC屬性的1/4、1/8和1/10時(shí)的粘接層MISES應(yīng)力計(jì)算結(jié)果，如圖11～圖13所示。相應(yīng)的MISES最大應(yīng)力逐漸減小，分別為10.46 MPa，6.131 MPa和5.949 MPa。

上述計(jì)算表明，改變粘接層的材料屬性繼續(xù)模擬計(jì)算，MISES應(yīng)力集中在受力板、粘接層和加力板的中間部分，因而粘接試樣的受力底部最容易斷裂，這與本實(shí)驗(yàn)的失效模式一致，如圖4所示。

隨著粘接層材料屬性降低，中間粘接層的受力在不斷降低，且應(yīng)力集中區(qū)域在縮小。按最大應(yīng)力失效準(zhǔn)則，表明粘接層材料屬性越接近2D C/SiC，粘接效率最高。當(dāng)粘接為理想狀況下，樣板以及粘接層保持一個(gè)整體，不開裂，強(qiáng)度最高，粘接效果最好;當(dāng)粘接層的材料屬性離樣板的材料屬性越來越遠(yuǎn)時(shí)，兩者受力就不一樣，容易開裂，粘接效果差。本研究采用PCS粘接劑，使得2D C/SiC粘接試樣由下面的受力板彎曲斷裂，而非中間粘接層斷裂，表明PCS粘接層的力學(xué)性能接近2D C/SiC復(fù)合材料屬性，可以用作其室溫粘接劑。

3 結(jié)論

通過采用聚碳硅烷PCS粘接2D C/SiC復(fù)合材料，測(cè)試2D C/SiC粘接試樣的三點(diǎn)彎斷裂性能，以及相應(yīng)的有限元計(jì)算，得到相關(guān)結(jié)論如下：

1）確定PCS可以用來粘接2D C/SiC復(fù)合材料，未粘接試樣彎曲強(qiáng)度為303.86±32.73 MPa;粘接試樣彎曲強(qiáng)度為126.46±23.95 MPa，粘接效率41.62%。采用PCS粘接劑，使得2D C/SiC粘接試樣由下面的受力板彎曲斷裂，而非中間粘接層斷裂。

2）有限元模擬計(jì)算得出，當(dāng)粘接為理想狀況下，樣板以及粘接層保持一個(gè)整體，不開裂，強(qiáng)度最好，粘接效果最好，當(dāng)粘接層的材料屬性離樣板的材料屬性越來越遠(yuǎn)時(shí)，兩者受力就不一樣，容易開裂，粘接效果差。PCS粘接層的力學(xué)性能接近2D C/SiC復(fù)合材料屬性，可以用作其室溫粘接劑。

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