江西省上饒縣石煤礦區(qū)天然放射性水平調查與評價

魏信祥 王紅海 張麟熹 匡福祥 許乃政

(1.江西省核工業(yè)地質局測試研究中心，江西 南昌 330002；2.中國地質調查局南京地質調查中心，江蘇 南京 210016)

1 引言

我國煤炭資源分布廣泛，儲量居世界第一，是世界上少數(shù)幾個以煤為主的國家之一[1，2]。石煤是一種特殊的煤炭資源，是在五億年前的地質時期由低等生物為主要質料，在淺海環(huán)境下形成的腐泥無煙煤，是一種低熱值的能源，并含有多種伴生礦[3]。鈾是煤中一種特殊的伴生資源，由于地質條件的差異，不同類型的鈾—煤共生礦中的含鈾量差別較大[4-7]。江西是全國石煤資源儲量大省，含石煤地層面積約6200km2，主要分布在贛西北、贛東地區(qū)，全省石煤資源綜合考察可靠儲量80141萬噸，可能儲量603262萬噸，合計儲量683403萬噸[8]。1991～1993年，國家環(huán)保總局和中國核工業(yè)總公司共同合作，組織開展了“放射性伴生石煤礦開發(fā)和利用對環(huán)境影響”的調查，結果表明石煤放射性核素比活度較高，石煤的開發(fā)與綜合利用過程使環(huán)境輻射水平增高和居民受照劑量增加[9-11]。上饒縣石煤資源儲量達到5.92億噸，且石煤開采和利用歷史悠久，形成了石煤開采、燒石灰、燒磚瓦、生產(chǎn)碳化磚的規(guī)?；a(chǎn)，近年來又進一步擴展為化工原料、肥料和建筑材料而廣泛利用。為了查明上饒縣石煤開發(fā)利用過程中所造成的輻射環(huán)境影響，本文選擇某一處石煤礦區(qū)開展放射性環(huán)境調查與評價，基于此次評價結果為礦區(qū)輻射環(huán)境保護提供指導性建議。

2 調查方法及質量保證

2.1 調查內容

本次工作的主要調查內容如下：(1)礦區(qū)土壤、石煤、煤矸石等固體環(huán)境介質取樣調查，分析檢測指標為238U、232Th、226Ra、40K；(2)礦區(qū)及周邊地表水、地下水等水體介質取樣調查，分析檢測指標為238U、232Th、226Ra、40K、總α、總β。

2.2 點位布置

土壤樣品主要布設在石煤礦山周邊的農(nóng)田、菜地，樣品采樣深度為20～50cm，重量約為1kg；石煤、煤矸石等其他固體環(huán)境介質，主要取自石煤礦區(qū)或受石煤礦影響的周邊地區(qū)，采樣點處按梅花型采集混合成一個樣品，保證樣品的代表性，樣品重量約為1kg。水樣分為地表水和地下水，主要采集區(qū)內重要河流水、湖泊水、水庫水、礦坑水及礦區(qū)附近農(nóng)村井水等，取樣容量為10L。

2.3 儀器及質量保證

不同調查項目所采用的測量儀器及分析方法列于表1。工作中使用的分析、測量儀器均經(jīng)檢定合格后，并在有效期內使用。樣品分析測試嚴格執(zhí)行《地質礦產(chǎn)實驗室測試質量管理規(guī)范》(DZ/T0130.4-2006)及《放射性礦產(chǎn)地質分析測試實驗室質量保證規(guī)范》(EJ/T 751-2014)，各元素分析方法的檢出限均達到規(guī)范要求。準確度控制各元素分析結果的合格率為100%；精密度控制其平均對數(shù)差(△lgC)和對數(shù)差的標準偏差合格率均為100%，各點均未超過實際的監(jiān)控限，無明顯的系統(tǒng)誤差。

表1 測量儀器及方法

3 調查結果與分析

3.1 固體介質放射性水平

本次調查固體介質樣品的分析測試結果列于表2。由下表可知，各種不同介質中核素238U、226Ra、40K含量變化很大，232Th總體差異不大。石煤、煤矸石中核素238U、226Ra含量要明顯高于其他固體介質，然而這2類固體介質中232Th和40K核素含量卻不高，甚至略低于土壤均值，尤其是232Th遠低于其他固體介質，與浙江、安徽及江西修水等地的石煤礦山類似，均表現(xiàn)出明顯的“鈾高釷低”特征[12-14]。礦區(qū)土壤中天然核素含量明顯偏高，特別是238U、226Ra，均值分別為江西省土壤背景值的4.5、4.2倍，232Th和40K核素含量與全省背景值則相差不大，屬正常本底水平。

表2 工作區(qū)固體介質中天然放射性核素含量(Bq/kg)

圖1 不同類型固體介質放射性核素含量對比

3.2 水體放射性水平

表3列出了水體樣品天然放射性核素濃度分析結果。由下表可知，不同水體中天然放射性核素濃度差異較大，同一類水體中核素濃度同樣明顯不同，分布極其不均衡，總體來看，受核素地球化學性質活潑程度的影響，232Th在各類水體中的濃度均最低，而40K、總α、總β的濃度往往最高。礦坑水中238U、232Th、226Ra、40K的濃度均值均為所有類型水體最高，且往往高出其它水體幾倍、甚至上百倍，分別為江西省地下水背景值(0.7μg/L、0.14μg/L、6.13mBq/L、231mBq/L[16])的413、9、5、2倍。

其它3類水體中，地下井水中放射性核素濃度最高，高于河流、水庫等地表水。石煤礦區(qū)農(nóng)村井水中核素238U與226Ra濃度分別為江西省背景值的4.2、1.9倍，而232Th、40K核素濃度則相對偏低。

與江西省天然放射性水平調查江河水核素238U、232Th、226Ra、40K平均濃度(0.7μg/L、0.24μg/L、2.74mBq/L、62mBq/L[16])相比，調查區(qū)河水中232Th、226Ra核素濃度明顯更高，分別為前者的4.8倍、2.9倍，238U核素含量與水平調查接近，40K略低于水平調查均值。水庫水中天然放射性核素濃度與河水比較相近，兩者差別并不明顯，除了232Th核素低于水平調查水庫水均值外，其他3個核素均略高。

表3 石煤礦區(qū)水體中天然放射性核素濃度

注：低于檢出限的數(shù)據(jù)用檢出限的1/2參與計算平均值

3.3 輻射環(huán)境質量現(xiàn)狀評價

3.3.1 固體介質放射性環(huán)境質量評價

本次調查采用《建筑材料放射性核素限量》(GB6566-2010)[17]標準中建筑主體材料的外照射指數(shù)(Ir)、內照射指數(shù)(IRa)限值作為評價因子。Ir按照公式(1)進行計算，IRa按照公式(2)計算：

Ir=CRa/370+CTh/260+CK/4200

(1)

IRa=CRa/200

(2)

式中：Ir為外照射指數(shù)，IRa為內照射指數(shù)，CRa、CTh、CK分別為建筑材料中天然放射性核素鐳-226、釷-232、鉀-40的放射性比活度，單位為貝克每千克(Bq/kg)。

按照標準的規(guī)定，建筑主體材料中天然放射性核素比活度應同時滿足內照射指數(shù)(IRa)≤1.0和外照射指數(shù)(Ir)≤1.0。表4統(tǒng)計了調查區(qū)各不同固體介質中天然放射性核素的內照射、外照射指數(shù)，由下表可以看到，礦區(qū)石煤、煤矸石樣品外照射指數(shù)及內照射指數(shù)均>1，超過標準限值，不能用于作為主體建筑材料，其中石煤還超過裝飾裝修材料的限值(Ir≤2.8)，嚴禁作為任何建筑材料使用，減少公眾使用石煤建材而受到的附加輻射照射[18，19]。

表4 礦區(qū)不同固體介質放射性核素外照射、內照射指數(shù)

注：表中限值取自《建筑材料放射性核素限量》(GB 6565-2010)[17]

3.3.2 水體放射性環(huán)境質量評價

水體的放射性環(huán)境質量直接關系到當?shù)鼐用竦娘嬘盟踩吧眢w健康，本次調查水體樣品分為地表水、地下水兩類，地表水包含河水、水庫水、礦坑水，地下水主要為農(nóng)村井水。參照《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)[20]及《污水綜合排放標準》(GB8978-1996)[21]，發(fā)現(xiàn)工作區(qū)的礦坑水總α、總β均超過生活飲用水指導值數(shù)倍，這類水體的使用應嚴格加以限制，嚴禁直接用于生活飲用水。

另外，礦坑水的總α濃度均值為4.23Bq/L，超過《污水綜合排放標準》(GB8978-1996)中規(guī)定的最高允許排放濃度1Bq/L，建議有關部門對這類水體的排放進行監(jiān)管，建造污水處理設施，避免直接排放至自然水系，造成二次污染。河水和水庫水的總α、總β濃度均遠低于《生活飲用水衛(wèi)生標準》的限值，不存在放射性安全隱患。

圖2 工作區(qū)各類水體中總α、總β濃度對比

《地下水質量標準》(GB/T 14848-2017)[22]中根據(jù)地下水總α、總β濃度特征，將水體分為五類，具體的分類標準見表5。采用單項參數(shù)評價和多項參數(shù)綜合評價相結合的原則進行。單項參數(shù)評價按本標準分類指標將地下水水質劃分為5類，當不同類別標準值相同時，從優(yōu)不從劣。然后綜合對比各項指標的評價結果，采用就高不就低的原則判定地下水的類別。由表6可知，工作區(qū)內地下水放射性環(huán)境質量總體良好，屬于II類水質，可作為生活飲用水。

表5 地下水放射性指標質量分類

表6 工作區(qū)地下井水放射性環(huán)境質量分類統(tǒng)計表

4 結論

石煤礦區(qū)固體介質放射性核素分析結果表明，石煤及煤矸石中放射性核素238U、226Ra平均含量較高。石煤的開發(fā)利用造成礦山周邊局部地區(qū)的土壤放射性水平明顯增高。

調查區(qū)水體中放射性核素濃度整體處于正常范圍，河水、水庫水及地下井水中總α和總β核素濃度均遠遠低于生活飲用水衛(wèi)生標準的指導值，但礦坑水中放射性核素濃度較高，其中總α超過了污水綜合排放標準的限值，嚴禁不經(jīng)任何處理直接排放。

調查區(qū)不同固體環(huán)境介質放射性核素內照射、外照射指數(shù)計算結果顯示，石煤及煤矸石樣品的內照射、外照射指數(shù)超過標準限值，嚴禁作為建筑材料使用。

*基金項目：江西省重點研發(fā)計劃項目“江西省礦山污染場地調查評價與生態(tài)修復大型數(shù)據(jù)庫管理系統(tǒng)研發(fā)”(S2018ZPYFE0861)；省科技創(chuàng)新基金項目“放射性污染場地生態(tài)恢復及污染防治技術研究”。