60Coγ 射線輻照食品的工藝優(yōu) 化

藍(lán)碧鋒 張素平 唐智洪 蔡杰進(jìn) 羅鵬宇 梁淑敏

1（廣州輻銳高能技術(shù)有限公司 廣州511458）

2（華南理工大學(xué)電力學(xué)院 廣州510641）

同位素與輻射技術(shù)作為原子能民用核技術(shù)，為我國國民經(jīng)濟(jì)發(fā)展做出了重大貢獻(xiàn)。輻照加工被稱為人類加工技術(shù)的第三次革命，廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)、醫(yī)療、化工和環(huán)保等諸多領(lǐng)域，且正向現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)前沿和新領(lǐng)域滲透，產(chǎn)生了巨大的經(jīng)濟(jì)效益和社會(huì)效益［1］。輻照加工是利用電離輻射的高能量對(duì)物質(zhì)進(jìn)行處理，發(fā)生了物理、化學(xué)和生物效應(yīng)，從而改變了物質(zhì)的性質(zhì)或者使生物體受到不可恢復(fù)的破壞［2］。輻照加工在農(nóng)業(yè)中的應(yīng)用主要包括食品和農(nóng)產(chǎn)品的輻照，如滅蟲、延長貨架期、抑制發(fā)芽、控制蟲害和滅菌等［3-5］，其中食品輻照加工應(yīng)用程度較高。

輻照加工所用射線裝置主要是γ輻照裝置和電子（束）加速器，目前γ輻照的應(yīng)用范圍較廣，裝備規(guī)模大，市場(chǎng)占比高，在國內(nèi)外占據(jù)主流地位［6-8］。而隨著γ 射線輻照業(yè)務(wù)量的不斷擴(kuò)大，如何提高放射源的利用率，同時(shí)保證輻照產(chǎn)品的質(zhì)量就倍受人們的關(guān)注［9-10］。輻照產(chǎn)品的質(zhì)量主要受輻照箱內(nèi)產(chǎn)品的有效吸收劑量和吸收劑量的均勻度影響，而待輻照產(chǎn)品的密度、堆碼厚度及輻照箱結(jié)構(gòu)決定了吸收劑量不均勻度大小。而最小吸收劑量與γ射線利用率成正比，所以提高最小吸收劑量就是提高γ射線利用率［11-12］。

本文通過研究不同密度的待輻照產(chǎn)品（食品）及其堆碼厚度、輻照箱結(jié)構(gòu)對(duì)γ射線吸收劑量的影響，探究如何提高最小吸收劑量以及降低不均勻度，以充分利用輻照能量。通過對(duì)這些加工工藝的調(diào)整與優(yōu)化，進(jìn)而提高γ輻照裝置的加工質(zhì)量和加工效率，改善輻照加工能力。

1 材料與方法

1.1 輻照裝置與材料

研究使用的輻照加工設(shè)備為固定源室濕法貯源γ 輻照裝置，型號(hào)為Q（H）型60Co γ 輻照裝置，符合GB 17568—2008《γ輻照裝置設(shè)計(jì)建造和使用規(guī)范》的要求。該裝置設(shè)計(jì)總裝源量為7.4×1016Bq，實(shí)際裝源量為2.775×1016Bq，采用單板源的排列方式，鈷源位于輻照區(qū)域的中間位置，排布比例為1∶3∶1，采用貨超蓋的動(dòng)態(tài)輻照模式，即產(chǎn)品的裝箱高度大于源架的高度，因而要求輻照產(chǎn)品運(yùn)行一周后產(chǎn)品箱自動(dòng)換層，再次進(jìn)入輻照室輻照一周，以達(dá)成吸收劑量均勻的目的（輻照一圈即輻照箱運(yùn)行了二周）。

輻照裝置生產(chǎn)線以6路軌道平行鈷源板的方式圍繞鈷源板運(yùn)行，采用懸掛鏈和輥道輸送機(jī)作為傳輸系統(tǒng)，輻照箱在輻照室內(nèi)采用工位順序推移的方式運(yùn)行，通過提升機(jī)和移行機(jī)來實(shí)現(xiàn)輻照箱自動(dòng)換面及換層，按設(shè)定的工位時(shí)間走完每個(gè)工位，自動(dòng)傳輸系統(tǒng)如圖1所示。其中板源架的外部尺寸為173 cm（寬）×153 cm（高），傳輸系統(tǒng)上可以至少運(yùn)行50 個(gè)吊籃，吊籃的高度為285 cm，每個(gè)吊籃可裝載上下兩個(gè)輻照箱，因此每個(gè)輻照流程可以進(jìn)行100個(gè)輻照箱的滅菌，輻照箱的單個(gè)裝載重量為300 kg，總?cè)莘e為0.83 m3。此外采用760 CRT 雙光束紫外可見光分光光度計(jì)，不確定度/確定度等級(jí)為4%（K=2）的重鉻酸鉀（銀）劑量計(jì)跟蹤，測(cè)量范圍為5～40 kGy。

輻照產(chǎn)品的密度一般為0.1～1.0 g/cm3，在輻照應(yīng)用過程中發(fā)現(xiàn)產(chǎn)品的密度越大，堆碼厚度越厚，裝載率越大，吸收劑量的不均勻度就越大。因此，結(jié)合應(yīng)用的實(shí)際經(jīng)驗(yàn)，在考慮輻照箱最大裝載重量的情況下，選擇密度分別為0.1 g/cm3（木耳）、0.3 g/cm3（花粉）、0.6 g/cm3（果仁）、1 g/cm3（蝦醬）的待輻照箱裝產(chǎn)品，所有產(chǎn)品的外包裝尺寸為30.0 cm×28.0 cm×20.0 cm（輻照箱不滿載，用相同密度的模擬物進(jìn)行填充至滿載）。

圖1 自動(dòng)傳輸系統(tǒng)圖Fig.1 Automatic transmission system diagram

1.2 吸收劑量與劑量不均勻度

輻照結(jié)束后，取出產(chǎn)品箱里的劑量計(jì)，按照760 CRT紫外可見分光光度計(jì)測(cè)量作業(yè)指導(dǎo)書的規(guī)定測(cè)定吸光度，并計(jì)算產(chǎn)品的吸收劑量。使用的重鉻酸鉀（銀）劑量計(jì)每半年與中國計(jì)量科學(xué)研究院（CNAS）進(jìn)行比對(duì)，測(cè)得的吸收劑量值可溯源到中國計(jì)量科學(xué)院標(biāo)準(zhǔn)劑量測(cè)量系統(tǒng)，不確定度在±5%以內(nèi)。而通過提高最低吸收劑量，可以降低不均勻度，進(jìn)而提高加工效率。根據(jù)JJG 591-89 檢定規(guī)程要求，空?qǐng)鰟┝糠植疾痪鶆蚨纫∮?.5，輻照產(chǎn)品箱中吸收劑量不均勻度小于等于2.0［13］。吸收劑量D、劑量不均勻度U 以及射線利用率ε的定義見式(1)～(3)。

式中：D 為吸收劑量（kGy）；K 為轉(zhuǎn)換系數(shù)；ΔA為吸光度差值；U 為劑量不均勻度；Dmax、Dmin分別為最大吸收劑量和最小吸收劑量（kGy）；ε為射線利用率；Q 為日輻照量（kg）；P 為輻射功率（kW）。

1.3 方法

1.3.1 輻照箱空載時(shí)劑量場(chǎng)的分布測(cè)定

在鈷源第一次投入使用前，需要對(duì)輻照箱內(nèi)各分布點(diǎn)的劑量進(jìn)行測(cè)定，來鑒定輻照設(shè)備的運(yùn)行情況，確?？?qǐng)鰟┝糠植疾痪鶆蚨刃∮?.5。輻照箱尺寸為62 cm×97 cm×138 cm，輻照箱的劑量計(jì)布置模式如圖2所示。在測(cè)量中將整個(gè)輻照箱內(nèi)的寬度（產(chǎn)品的堆碼厚度方向）由前至后3個(gè)平面（X 軸：A 面X=31，B 面X=0，C 面X=-31），輻照箱長度方向由左至右分3 個(gè)平面（Y 軸，間距48.50 cm），高度方向由下而上5個(gè)平面（Z軸，間距34.5 cm），貨箱長度（X）方向由左至右分3 個(gè)平面（間距48.50 cm），坐標(biāo)原點(diǎn)（0，0，0）位于輻照箱底面的中心。平面分割線的交叉點(diǎn)為布置劑量計(jì)點(diǎn)，點(diǎn)位在模擬箱體內(nèi)。預(yù)實(shí)驗(yàn)時(shí)在均勻裝載模擬箱的輻照箱內(nèi)放置劑量計(jì)，A（紅）、B（綠）、C（黃）面各布置3×5=15 個(gè)點(diǎn)位，每個(gè)點(diǎn)位布置1個(gè)重鉻酸鹽劑量計(jì)，共計(jì)15×3=45個(gè)劑量計(jì)，找到最低吸收劑量和最高吸收劑量所在區(qū)域。

圖2 輻照產(chǎn)品裝箱模式（彩色見網(wǎng)絡(luò)版）Fig.2 Packing mode of irradiated products(color online)

1.3.2 不同密度的產(chǎn)品及其堆碼厚度的吸收劑量分布測(cè)定

根據(jù)不同密度的產(chǎn)品，設(shè)定合適的工位時(shí)間、輻照工位數(shù)量、輻照圈數(shù)，具體如表1所示。在考慮輻照箱最大裝載重量的情況下，選擇密度分別為0.1 g/cm3、0.3 g/cm3、0.6 g/cm3和1 g/cm3的待輻照箱裝產(chǎn)品，將其裝入輻照箱中的堆碼厚度分別為30 cm、40 cm、50 cm 和58 cm，在最適吸收劑量下輻照，綜合平衡劑量不均勻度≤2.0與裝載率最大化之間的關(guān)系，得出不同密度的產(chǎn)品輻照吸收劑量的差異和不同的堆碼厚度對(duì)γ射線的利用率的影響，確定不同密度待輻照產(chǎn)品的最大裝載率。

表1 不同密度食品的輻照工藝Table 1 Radiation process for foods of different densities

1.3.3 不同輻照箱結(jié)構(gòu)吸收劑量分布測(cè)定

如圖3所示，將輻照箱底部分別打孔和墊高處理（輻照箱底為活動(dòng)的不銹鋼底板，厚2 mm）。第一種改造方式為輻照箱底部打孔，5排，每一排打8 個(gè)孔，共40 個(gè)孔，每個(gè)孔的直徑是8 cm，孔與孔的間隙為2 cm，正視圖如圖3（a）所示。第二種改造方式為在輻照箱底部墊中空的不銹鋼鋼板，鋼板高度為5 cm，正視圖見圖3（b）；不銹鋼鋼板的照片如圖3（c）。將待輻照產(chǎn)品裝入3 種不同結(jié)構(gòu)的輻照箱（即原輻照箱、底部打孔、底部墊高），按照?qǐng)D2的方法布置重鉻酸鉀（銀）劑量計(jì)，跟蹤產(chǎn)品的吸收劑量，通過測(cè)量吸收劑量和分析不均勻度，得出γ 射線利用率最高的輻照箱最優(yōu)結(jié)構(gòu)。

圖3 輻照箱改造方式：(a)底部承重打孔；(b)底部墊高；(c)不銹鋼鋼板Fig.3 Irradiated box transformation:(a)bottom bearing punch;(b)bottom of 5 cm high;(c)stainless steel plate

2 結(jié)果與分析

2.1 輻照箱空載時(shí)劑量場(chǎng)的分布測(cè)定

根據(jù)輻照室內(nèi)的空間劑量場(chǎng)分布情況的描述，不用對(duì)每一個(gè)工位上的劑量分布情況進(jìn)行描述，只需綜合考慮輻照箱在各個(gè)工位上的停留時(shí)間，計(jì)算出輻照標(biāo)準(zhǔn)箱內(nèi)吸收劑量及不均勻度即可。因此，本試驗(yàn)將整個(gè)輻照室內(nèi)的空間劑量場(chǎng)分布情況，通過輻照箱中的劑量場(chǎng)分布情況來反應(yīng)。根據(jù)圖2的方法布置劑量計(jì)，測(cè)量輻照箱空載時(shí)的劑量分布。輻照結(jié)束后，取出相應(yīng)劑量測(cè)量點(diǎn)的劑量計(jì)，測(cè)定吸光度，并根據(jù)公式（1）計(jì)算出各個(gè)測(cè)量點(diǎn)的吸收劑量。實(shí)驗(yàn)測(cè)得2個(gè)標(biāo)準(zhǔn)輻照箱空載時(shí)輻射劑量的空間分布如表2和表3所示（表中第2 行中數(shù)字為圖2 中輻照箱長度Y 軸坐標(biāo)；列中數(shù)字為圖2 中輻照箱高度Z 軸上的坐標(biāo)），坐標(biāo)對(duì)應(yīng)的為X 軸、Y 軸、Z 軸。從表2 得知最高劑量點(diǎn)Dmax（?31.00，0，69.00）為13.51 kGy，位于C 面的正中心；最低劑量點(diǎn)Dmin（0，48.50，0）為9.47 kGy，位于B面的右下角；由此計(jì)算出不均勻度為1.43；從表3得知最高劑量點(diǎn)Dmax（-31.00，0，69.00）為14.67 kGy，最低劑量點(diǎn)Dmin（0，48.50，0）為10.45 kGy，不均勻度為1.40。從表2 和表3結(jié)果可以看出，輻照箱空載時(shí)，最高劑量點(diǎn)均分布于C 面中心位置（-31.00，0，69.00），最低劑量點(diǎn)均分布于B面的右下角（0，48.50，0），輻照箱1和輻照箱2的不均勻度均小于1.5，完全滿足空?qǐng)鰟┝糠植嫉囊螅豢臻g劑量場(chǎng)分布是以源棒中心點(diǎn)為對(duì)稱點(diǎn)，上下對(duì)稱分布，中心吸收劑量最高，距離中心越遠(yuǎn)吸收劑量越低。

表2 輻照箱1空載時(shí)空間劑量分布Table 2 Spatial dose distribution of irradiation box 1 at no load

表3 輻照箱2空載時(shí)空間劑量分布Table 3 Spatial dose distribution of irradiation box 2 at no load

2.2 不同密度的產(chǎn)品及其堆碼厚度的吸收劑量分布測(cè)定

根據(jù)表1所確定的工藝參數(shù)，本試驗(yàn)將不同密度的待輻照產(chǎn)品分別放入不同的空載標(biāo)準(zhǔn)輻照箱中，產(chǎn)品在輻照箱長度（Y 軸）及高度（Z 軸）方向滿載，輻照箱中產(chǎn)品的中心即為輻照箱的中心，以堆碼厚度即輻照箱的寬度（X軸）為梯度進(jìn)行實(shí)驗(yàn)?？紤]到輻照箱最大承重為300 kg，因此密度為0.6 g/cm3的產(chǎn)品堆積厚度最高只能為40 cm，密度為1.0 g/cm3的產(chǎn)品堆碼厚度最高只能為30 cm，具體實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表4所示。

4種產(chǎn)品輻照時(shí)最大劑量點(diǎn)位置均在C面的中心點(diǎn)位置，最小劑量點(diǎn)位置均在B面的右下角（0，48.50，0）處，跟空?qǐng)龅膭┝奎c(diǎn)分布一致；產(chǎn)品的吸收劑量范圍分別為3.29～4.98 kGy、3.99～6.12 kGy、4.56～7.97 kGy、3.52～6.92 kGy，符合產(chǎn)品要求的吸收劑量。通過表4 可知，4 種密度的產(chǎn)品在不同堆碼厚度情況下的U 值都小于2，說明均勻度良好，均可滿足輻照產(chǎn)品對(duì)輻照質(zhì)量的要求；相同密度的產(chǎn)品隨著堆碼厚度的增加，U 值逐漸增大；堆碼厚度對(duì)低密度產(chǎn)品的最小吸收劑量影響不明顯。相同堆碼厚度的產(chǎn)品，隨著待輻照產(chǎn)品密度的增大，U值逐漸增大。因此對(duì)于產(chǎn)品密度≤0.36 g/cm3是否減薄裝載，達(dá)到最優(yōu)射線利用率，需權(quán)衡最低吸收劑量與裝載量；對(duì)于產(chǎn)品密度＞0.36 g/cm3，隨著密度的增大，產(chǎn)品的最大堆碼厚度逐漸減少，可以考慮用減薄來提升利用率。

表4 不同堆積密度的食品在不同堆碼厚度下的吸收劑量及不均勻度Table 4 Absorbed dose and unevenness of foods with different bulk densities under different stacking thicknesses

2.3 不同結(jié)構(gòu)輻照箱吸收劑量分布測(cè)定

現(xiàn)有輻照箱在底部承重部位進(jìn)行了加強(qiáng)，導(dǎo)致在底部局部區(qū)域?qū)ι渚€屏蔽過大。在常規(guī)堆碼狀態(tài)下，產(chǎn)品密度越大，輻照后越不能達(dá)到要求。因此，輻照過程需要規(guī)避底部承重部位的屏蔽區(qū)，選擇輻照箱底部承重板打孔、輻照箱底部采用5 cm 厚的不銹鋼鋼板墊高這二種方式對(duì)輻照箱進(jìn)行結(jié)構(gòu)改造，與原輻照箱裝載產(chǎn)品進(jìn)行對(duì)比，測(cè)量吸收劑量和分析不均勻度，每種改造方式設(shè)置3個(gè)重復(fù)，3個(gè)輻照箱連續(xù)輻照。

由表4可知，密度≤0.3 g/cm3的產(chǎn)品可以滿載，因此選擇堆積密度為0.3 g/cm3的箱裝待輻照產(chǎn)品為對(duì)象，分析輻照箱底部打孔、輻照箱底部不銹鋼鋼板墊高這二種方式的吸收劑量和不均勻度，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表5所示。

表5 不同結(jié)構(gòu)輻照箱的吸收劑量及不均勻度Table 5 Absorbed dose and unevenness of irradiated boxes with different structures

產(chǎn)品輻照時(shí)最大劑量點(diǎn)位置均在C 面的中心點(diǎn)，最小劑量點(diǎn)位置均在B 面的右下角（0，48.50，0）；產(chǎn)品的吸收劑量為4.04～6.58 kGy，符合產(chǎn)品要求的吸收劑量。從表5 可知，最高劑量Dmax：墊高≥打孔＞原輻照箱；最低劑量Dmin：墊高≥打孔＞原輻照箱（在產(chǎn)品滿載時(shí)，Dmin越大，說明γ射線利用率越高）；不均勻度U：墊高＜打孔＜原輻照箱，說明輻照箱底部墊高和底部承重打孔均能降低劑量不均勻度，提高了最低吸收劑量。根據(jù)公式（3）計(jì)算得出，墊高、打孔與原輻照箱的射線利用率相比較分別提高了8.26%和8.30%。因此可以考慮通過輻照箱打孔或者墊高或者兩者結(jié)合來提高射線利用率。

3 結(jié)論

本文通過實(shí)驗(yàn)研究不同加工工藝參數(shù)對(duì)60Co γ放射源射線吸收劑量的影響，探究如何提高最小吸收劑量以及降低不均勻度，針對(duì)不同產(chǎn)品采取最佳優(yōu)化的輻照工藝，可最大限度地提高能量的利用率，保證輻照產(chǎn)品的質(zhì)量，同時(shí)還能提升生產(chǎn)效率，擴(kuò)大經(jīng)濟(jì)效益。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：（1）空間劑量場(chǎng)分布是以源棒中心點(diǎn)為對(duì)稱點(diǎn)，上下對(duì)稱分布，中心吸收劑量最高，距離中心越遠(yuǎn)吸收劑量越低，呈現(xiàn)不均勻性。（2）相同堆碼厚度的產(chǎn)品密度越高，不均勻度越高；相同密度的產(chǎn)品堆碼厚度越大，不均勻度越高。密度低的產(chǎn)品堆碼厚度影響不明顯。根據(jù)空?qǐng)龅慕Y(jié)果，不均勻度大于1.4 的時(shí)候，主要矛盾轉(zhuǎn)換為堆碼厚度的影響，外側(cè)和中心面的不均勻性占主要因素。因此要達(dá)到最高射線利用率，對(duì)于小于0.36 g/cm3的產(chǎn)品是否減薄裝載，要權(quán)衡最低劑量和裝載量；對(duì)于大于0.36 g/cm3的產(chǎn)品可以考慮用減薄代替平鋪，提升利用率。（3）底部墊高和底部承重打孔均能提高射線利用率，因此可以考慮通過對(duì)輻照箱進(jìn)行改造來提高射線利用率。其中最高劑量Dmax：墊高≥打孔＞原輻照箱；最低劑量Dmin：墊高≥打孔＞原輻照箱（在產(chǎn)品滿載時(shí)，Dmin越大，說明γ射線利用率越高）；不均勻度U：墊高＜打孔＜原輻照箱。