• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的制備及性能

    2020-06-07 07:47:24王西賢王冰冰方書新云付成張海霞
    關鍵詞:效率質量

    王西賢,王冰冰,方書新,云付成,賈 琳,張海霞

    (河南工程學院 紡織學院,河南 鄭州 450007)

    近年來,我國工業(yè)化進程的快速推進給人類的生活帶來了許多便利,但也不可避免地對自然環(huán)境和生態(tài)系統(tǒng)造成了影響,特別是大氣污染對人類身體健康的影響受到了越來越多的關注。研究發(fā)現(xiàn)PM2.5的濃度每增加10 μg/m3,人類呼吸道患癌的風險就會升高九個百分點,而且空氣中微小的污染物還攜帶各種病原體,會加速有害微生物的傳播,給人們的健康帶來了極大的威脅[1]。因此,有效過濾空氣中的有害顆粒是目前亟待解決的問題。目前,凈化空氣的材料主要是傳統(tǒng)的非織造纖維、超細玻璃纖維、駐極纖維等[2],這些纖維在使用過程中存在著對超微小顆粒過濾效率低[3]、駐極效果衰減不易控[4-5]、濾阻大、安全性差、耐折性差等缺點[6-7],難以滿足人們的需求。靜電紡納米纖維因具有過濾效率高、孔連通性好、質量小等優(yōu)點,作為新興的空氣過濾材料引起了研究者的廣泛關注,是近幾年比較熱門的空氣過濾研究方向之一[8]。聚偏氟乙烯(polyvinylidene fluoride, PVDF)具有優(yōu)異的力學性能、耐熱性和柔韌性,是一種被廣泛應用于多個領域的膜材料[9]。有研究發(fā)現(xiàn),聚合物加入BaTiO3后增加了復合膜駐極的功能,可有效提高空氣過濾效率[10-13]。BaTiO3是常用的靜電駐極材料,具有優(yōu)良的介電性能,但其機械性能和韌性差等缺點限制了它在空氣過濾領域中的應用。

    本研究將駐極體BaTiO3加入PVDF溶液中,利用靜電紡絲方法制備了BaTiO3不同質量分數(shù)的復合駐極納米纖維濾膜,它不僅具有PVDF優(yōu)異的力學性能和柔韌性能,同時也具有BaTiO3優(yōu)良的介電性能。然后,對純PVDF納米纖維濾膜與PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的透氣性能、透濕性能和過濾性能進行測試,并對測試結果進行對比分析,研究內容對擴展納米纖維在空氣過濾材料領域中的應用有一定的理論意義。

    1 實驗部分

    1.1 實驗原料及儀器

    實驗原料:聚偏氟乙烯(PVDF),東莞市聚昇化工有限公司,Mw=370 000;鈦酸鋇(BaTiO3),上海麥克林生化科技有限公司;N,N-二甲基甲酰胺(DMF),西隴科學股份有限公司,分析純;丙酮,洛陽昊華化學試劑有限公司,分析純。

    實驗儀器:UX620H型電子天平、T09-1S型恒溫磁力攪拌器、NDJ-8S型旋轉黏度計,上海越平科學儀器有限公司;DDS-11A型電導儀,上海儀電科學儀器股份有限公司;Sigma 500型場發(fā)射掃描電子顯微鏡,德國卡爾蔡司公司;Nicolet 6700型傅里葉變換紅外光譜儀,美國Thermo Fisher公司;TSI8130型自動濾料檢測儀,美國TSI集團;YG461Z型全自動透氣性能測試儀,萊州市電子儀器有限公司;YG601H-II型電腦式織物透濕儀,寧波紡織儀器廠。

    1.2 靜電紡絲溶液的配制及紡絲

    以BaTiO3為駐極體,以DMF和丙酮為溶劑,m(DMF)∶m(丙酮)=1∶1,配制出10%的純PVDF溶液和PVDF/BaTiO3混合溶液(BaTiO3質量分數(shù)分別為0.4%、0.6%、0.8%)。將配制好的溶液在恒溫磁力攪拌器上60 ℃水浴并攪拌24 h,消泡后待用。

    利用實驗室自行搭建的靜電紡絲裝置對配制好的溶液進行紡絲,實驗參數(shù)如下:微推進泵速率為2 mL/L,高壓發(fā)生器電壓為15 kV,接收距離為20 cm,溫度為25 ℃,接收裝置為PP無紡布(單位面積質量為15 g/m2,過濾效率和阻力壓降忽略不計),把BaTiO3同等質量分數(shù)的PVDF/BaTiO3混合溶液分別紡制40 min、60 min、80 min。

    1.3 紡絲溶液黏度和電導率測試

    利用NDJ-8S型旋轉黏度計和DDS-11A型電導儀對配制好的溶液進行黏度和電導率測試,在室溫為(25±2)℃的條件下對每種溶液測試5次并取平均值。

    1.4 納米纖維濾膜的微觀形態(tài)測試

    利用Sigma 500型場發(fā)射掃描電子顯微鏡對納米纖維濾膜的微觀形態(tài)進行表征。首先,用雙面導電膠將10 mm×10 mm的納米纖維濾膜固定在樣品臺上,然后對制成的試樣進行噴金處理,進行微觀形態(tài)的觀察。

    1.5 納米纖維濾膜的紅外光譜測試

    采用Nicolet 6700型傅里葉變換紅外光譜儀對納米纖維濾膜的表面結構進行表征。天平稱取1 mg納米纖維膜和100 mg KBr,干燥后混合研磨均勻,壓片后放置于光路中進行測試,掃描范圍是4 000~400 cm-1。

    1.6 納米纖維濾膜的透氣性能測試

    采用YG461Z型全自動透氣性能測試儀對納米纖維濾膜的透氣性能進行表征。分別從紡制的納米纖維濾膜上剪取有效面積為20 cm2的試樣3個,儀器壓降至100 Pa,測試純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的透氣率并計算平均值。

    1.7 納米纖維濾膜的透濕性能測試

    采用YG601H-Ⅱ型電腦式織物透濕儀對納米纖維濾膜的透濕性能進行表征。溫度為(38±0.5)℃,相對濕度為(90±2)%,用變色硅膠作為吸濕劑,從每個試樣當中剪取3塊有效直徑為60 mm的測試樣品,測試1 h后求質量差的平均值,根據(jù)透濕量公式計算不同質量分數(shù)的PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的透濕量:

    (1)

    式中:WVT為每平方米每天(24 h)的透濕量,g/(m2·d);t為實驗時間,h;Δm為同一實驗組合體質量之差,g;S為試樣的實驗面積,m2。

    1.8 納米纖維濾膜的過濾性能測試

    采用TSI8130型自動濾料檢測儀對納米纖維濾膜的過濾性能進行表征。剪取200 mm×200 mm的試樣,在氣溶膠NaCl粒徑為0.3 μm、氣體流量為32 L/min的條件下,測試純PVDF納米纖維和PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的過濾效率和阻力壓降。

    2 結果與分析

    2.1 紡絲溶液黏度和電導率表征

    紡絲溶液的黏度和電導率對溶液成纖的結構有很大影響,為了深入分析黏度和電導率對納米纖維微觀結構的影響,首先測試了純PVDF與PVDF/BaTiO3混合溶液的黏度和電導率,結果如表1所示。

    表1 純PVDF與PVDF/BaTiO3混合溶液的黏度和電導率Tab.1 Solution viscosity and conductivity of pure PVDF and PVDF/BaTiO3 mixed solution

    由表1可知:隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加,相對于純PVDF溶液,PVDF/BaTiO3混合溶液的黏度有一定增加,這是因為加入BaTiO3增加了混合溶液的濃度,而溶液濃度的增加其黏度也相應提升;隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加,PVDF/BaTiO3混合溶液的電導率反而變小,這是因為BaTiO3是一種具有優(yōu)良鐵電性能的無機壓電陶瓷,將其加入PVDF溶液,有利于PVDF中β晶型含量和壓電性能的提升,而PVDF作為離子導電型的高聚物,根據(jù)實驗結果可知,BaTiO3質量分數(shù)的增加使混合溶液PVDF的結晶度更高、取向更好、分子堆砌更緊密[14-15]、自由體積變小,所以離子遷移率下降,最終導致混合溶液的電導率下降。

    2.2 納米纖維濾膜的微觀形態(tài)表征

    純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的表面形貌見圖1。

    圖1 純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維的SEM圖(×5 000)Fig.1 SEM of pure PVDF and PVDF/BaTiO3 composite nanofibers(×5 000)

    由圖1可以看出,純PVDF納米纖維表面較光滑、無串珠、直徑較小、粗細分布不均勻,加入BaTiO3以后,PVDF/BaTiO3復合納米纖維粗細分布較均勻,纖維表面逐漸出現(xiàn)了團聚現(xiàn)象,纖維當中兩相結構清晰可見,BaTiO3主要黏附在PVDF基質上,而且隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加團聚現(xiàn)象更為嚴重。宮蕾等[16]也用靜電紡絲技術制備了PVDF/BaTiO3復合納米膜,研究其微觀結構時發(fā)現(xiàn):隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加,納米粒子的團聚現(xiàn)象更嚴重。為了更準確地分析BaTiO3質量分數(shù)對納米纖維直徑的影響,利用Image J軟件在SEM圖中隨機測量50根納米纖維的直徑,并計算其平均值和標準差,結果如表2所示。

    表2 純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維的直徑和標準差Tab.2 Diameter and standard deviation of pure PVDF and PVDF/BaTiO3 composite nanofibers

    從表2可以看出,PVDF/BaTiO3復合納米纖維要比純PVDF納米纖維更粗。這是因為PVDF/BaTiO3紡絲溶液的黏度在加入BaTiO3后有一定增加,而且隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加而增加,但其電導率卻變小了。紡絲溶液黏度的增加導致溶液的黏滯阻力增加,在靜電紡絲過程中,分子鏈的取向會需要較大的電場力,因而纖維直徑變大,再加上混合溶液的電導率變小,聚合物射流在運動過程中受到的電場牽伸力變小,最后導致納米纖維的直徑增大。

    2.3 納米纖維濾膜紅外光譜分析

    純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的紅外光譜圖見圖2。

    由圖2可以看出:純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的4條紅外光譜曲線在2 981 cm-1(C—H的伸縮振動)、1 407 cm-1(CH2的變形伸縮振動)、882 cm-1(C—C骨架振動)3處都顯示了PVDF的特征吸收峰[17],但是514 cm-1處的特征峰對應的β結晶相的振動吸收峰在PVDF/BaTiO3復合納米纖維當中并未顯示出來。這是因為BaTiO3在560~411 cm-1處有Ti—O特征吸收峰的影響,從結果可以看出加入BaTiO3并沒有改變PVDF的內部結構,只是簡單的物理混合。

    2.4 納米纖維濾膜的透氣性能

    濾膜的透氣性也是空氣過濾的一個技術指標,特別是用作口罩、防護服等與人身體接觸的過濾材料時,必須考慮與身體接觸時的透氣能力。純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的透氣率見圖3。

    從圖3中可以看出:純PVDF與PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的透氣率隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加而升高,這是因為影響纖維濾膜透氣性的因素主要是纖維濾膜中孔隙的分布特征,BaTiO3質量分數(shù)的增加導致復合納米纖維變粗、纖維成網(wǎng)的孔隙變大、透氣性更好;但隨著紡絲時間的增加納米纖維濾膜的透氣率降低,這是因為隨著紡絲時間的增加纖維濾膜的堆積厚度、孔隙密度增大,氣流通過纖維時會遇到更大的阻力,所以透氣率降低。在相同紡絲時間下,隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加,納米纖維濾膜的透氣率增加。當BaTiO3質量分數(shù)為0.8%、紡絲時間為40 min時,PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的透氣率達到最大,為369 mm/s,此時紡制的復合納米纖維濾膜密度小、孔隙率大、纖維較粗。

    圖2 純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的紅外光譜Fig.2 FTIR spectra of pure PVDF and PVDF/BaTiO3composite nanofibers

    圖3 純PVDF和PVDF/ BaTiO3復合納米纖維濾膜的透氣率Fig.3 Permeability of pure PVDF and PVDF/BaTiO3nanofiber membrane

    2.5 納米纖維濾膜的透濕性能

    透濕的過程是熱濕傳遞的過程,透濕量可以反映納米纖維濾膜在與人身體接觸時身體熱量與水蒸氣透過纖維濾膜的能力。根據(jù)測試的質量差,利用公式(1)可計算出純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的透濕量,結果如圖4所示。

    圖4 純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖濾維膜的透濕量Fig.4 Moisture permeability of pure PVDF and PVDF/BaTiO3nanofiber membranes

    從圖4可以看出:一方面,隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加,纖維的透濕量也增加,這是因為PVDF的表面能極低、可潤濕性差、具有很強的疏水性,導致純PVDF納米纖維濾膜的水通量較低,而BaTiO3中的Ti4+使宏觀膜表面表現(xiàn)出親水和親油性[18],加入BaTiO3以后有利于提高PVDF/BaTiO3復合納米纖維的吸濕能力;另一方面,隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加,復合納米纖維變粗,纖維間的孔隙率增大,水蒸氣擴散更好,所以PVDF/BaTiO3納米纖維濾膜要比純PVDF納米纖維濾膜的透濕量更高。但紡絲時間與透濕量并非線性關系,而是有一定波動的,這是因為納米纖維濾膜在被收集到無紡布上時,膜堆積的結構不盡相同,而且堆積直徑有差異,導致測試數(shù)據(jù)有一定的誤差。所以,當BaTiO3質量分數(shù)為0.8%、紡絲時間為40 min時,PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的透濕量達到最大,為4 672.79 g/(m2·d)。

    2.6 納米纖維濾膜的過濾性能

    過濾效率決定了過濾材料的可用性,而阻力壓降是評價過濾材料優(yōu)劣的指標。純PVDF和PVDF/BaTiO3納米纖維濾膜的過濾效率和阻力壓降分別如圖5和圖6所示。

    由圖5和圖6可以看出:隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加,PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的過濾效率和阻力壓降都逐漸變小,這是因為隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加,納米纖維變粗,纖維間的孔隙變大,再加上PVDF和BaTiO3兩相明顯,PVDF/BaTiO3復合納米纖維隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加團聚現(xiàn)象更嚴重,都使納米纖維間空隙率增加、過濾效率和阻力壓降也相應變小;而當BaTiO3質量分數(shù)相同時,紡絲時間越長,過濾效率越高,這是因為紡絲時間越長,沉積在接收裝備上的納米纖維越厚,纖維間堆積得更密實,孔隙密度增大,顆粒物與纖維碰撞的概率增高,攔截效應提升,阻力壓降逐漸增加,從而過濾效率提高。從圖6中還可以看出,在BaTiO3質量分數(shù)為0.4%時,過濾效率和阻力壓降與純PVDF納米纖維濾膜相比下降并不大,但在BaTiO3質量分數(shù)為0.6%時阻力壓降急劇下降,而過濾效率降低速率較緩慢。

    為了綜合評定PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜過濾效率和阻力壓降的關系,計算了不同濃度、不同時間濾膜的品質因子[19],公式如下:

    (2)

    式中:η為過濾效率;Δp為阻力壓降。計算出的純PVDF和PVDF/ BaTiO3復合納米纖維濾膜的品質因子如圖7所示。

    圖5 純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的過濾效率Fig.5 Filtration efficiency of pure PVDF and PVDF/BaTiO3nanofiber membranes

    圖6 純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的阻力壓降Fig.6 The filtration pressure drops of pure PVDF and PVDF/BaTiO3nanofiber membrane

    圖7 純PVDF和PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的品質因子Fig.7 The quality factors of pure PVDF and PVDF/BaTiO3 composite nanofiber membranes

    品質因子值越大,濾膜的過濾性能就越好。由圖7可知,當BaTiO3質量分數(shù)為0.8%、紡絲時間為40 min時,得到的品質因子最大值為0.124 2。這是因為 BaTiO3質量分數(shù)為0.8%時,過濾效率雖然比純PVDF有一定降低,但降低的速率沒有阻力壓降的降低速率快,此時對應的阻力壓降僅為11.76 Pa。當BaTiO3質量分數(shù)相同時,紡絲時間越長,品質因子就越低。這是因為紡絲時間越長,阻力壓降越高,而對應的過濾效率提升并不明顯,所以品質因子不高。

    3 結論

    (1)PVDF/BaTiO3復合納米纖維的直徑隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加而增加,直徑標準差隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加而減少,納米纖維直徑均勻;PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的紅外光譜圖中既有PVDF的特征吸收峰,又有BaTiO3的特征吸收峰。

    (2)納米纖維濾膜的透氣率和透濕量隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加而增加,隨著紡絲時間的增加而降低。

    (3)與純PVDF納米纖維濾膜的過濾效率和阻力壓降相比,PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的過濾效率和阻力壓降隨著BaTiO3質量分數(shù)的增加而降低,隨紡絲時間的增加而增大。當BaTiO3的質量分數(shù)為0.8%、紡絲時間為40 min時,得到的PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜的品質因子最大數(shù)值為0.124 2。所以,當BaTiO3的質量分數(shù)為0.8%、紡絲時間為40 min時,制備的PVDF/BaTiO3復合納米纖維濾膜透氣性、透濕量、過濾性能最優(yōu)。

    猜你喜歡
    效率質量
    “質量”知識鞏固
    質量守恒定律考什么
    提升朗讀教學效率的幾點思考
    甘肅教育(2020年14期)2020-09-11 07:57:42
    注意實驗拓展,提高復習效率
    做夢導致睡眠質量差嗎
    關于質量的快速Q&A
    效率的價值
    商周刊(2017年9期)2017-08-22 02:57:49
    質量投訴超六成
    汽車觀察(2016年3期)2016-02-28 13:16:26
    跟蹤導練(一)2
    “錢”、“事”脫節(jié)效率低
    日韩大片免费观看网站| 亚洲美女黄色视频免费看| av在线app专区| a 毛片基地| 免费观看性生交大片5| 亚洲欧洲国产日韩| 啦啦啦啦在线视频资源| 青草久久国产| 欧美精品亚洲一区二区| 成人国产av品久久久| 亚洲av免费高清在线观看| 色婷婷av一区二区三区视频| 黄色配什么色好看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 狂野欧美激情性bbbbbb| 久久 成人 亚洲| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 亚洲精品视频女| 国产精品一区二区在线观看99| 天天影视国产精品| 亚洲熟女精品中文字幕| 老汉色∧v一级毛片| 亚洲国产av影院在线观看| 欧美 日韩 精品 国产| 日本爱情动作片www.在线观看| 欧美日韩成人在线一区二区| 亚洲久久久国产精品| 久久久久久久大尺度免费视频| 久久午夜福利片| 国产精品免费大片| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 国产日韩欧美亚洲二区| a 毛片基地| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲精品国产色婷婷电影| 中文字幕色久视频| 69精品国产乱码久久久| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产熟女欧美一区二区| 国产一区二区激情短视频 | 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 成人毛片a级毛片在线播放| 久久久久久久久久久免费av| 精品一区二区三卡| 男人爽女人下面视频在线观看| 观看美女的网站| 国产伦理片在线播放av一区| 水蜜桃什么品种好| 大码成人一级视频| 日本wwww免费看| 哪个播放器可以免费观看大片| 黄色配什么色好看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 亚洲精品视频女| 香蕉国产在线看| 最近最新中文字幕免费大全7| 可以免费在线观看a视频的电影网站 | 黄色 视频免费看| 亚洲三区欧美一区| 一本大道久久a久久精品| 91精品国产国语对白视频| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| av片东京热男人的天堂| 亚洲中文av在线| 99热全是精品| 最近最新中文字幕免费大全7| 波野结衣二区三区在线| 男女无遮挡免费网站观看| 亚洲成人一二三区av| 欧美人与性动交α欧美软件| 丰满少妇做爰视频| 国产1区2区3区精品| 亚洲国产精品一区三区| 国产精品三级大全| 国产成人免费观看mmmm| 精品一区二区三区四区五区乱码 | videosex国产| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产片特级美女逼逼视频| 我的亚洲天堂| 日韩精品有码人妻一区| 欧美精品一区二区大全| kizo精华| 午夜福利视频在线观看免费| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产在视频线精品| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产精品免费大片| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 女人精品久久久久毛片| 18在线观看网站| 久久国产精品大桥未久av| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 丝袜在线中文字幕| 免费日韩欧美在线观看| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 在线观看免费日韩欧美大片| 丝袜人妻中文字幕| 满18在线观看网站| 精品国产乱码久久久久久男人| 欧美最新免费一区二区三区| 叶爱在线成人免费视频播放| 久热这里只有精品99| 一区二区三区激情视频| 国产成人a∨麻豆精品| 夫妻午夜视频| 亚洲av福利一区| 国产麻豆69| 国产一区二区三区av在线| 丝袜人妻中文字幕| 日韩人妻精品一区2区三区| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产免费福利视频在线观看| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 精品国产露脸久久av麻豆| 欧美激情极品国产一区二区三区| 国产精品不卡视频一区二区| 久久久欧美国产精品| 国产乱来视频区| 91精品伊人久久大香线蕉| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 久久久欧美国产精品| 国产爽快片一区二区三区| 亚洲欧美一区二区三区久久| 性少妇av在线| 亚洲成人一二三区av| 性少妇av在线| 国产成人精品婷婷| 一级毛片 在线播放| 国产精品亚洲av一区麻豆 | 秋霞伦理黄片| 亚洲,欧美精品.| 欧美97在线视频| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲三级黄色毛片| 国产不卡av网站在线观看| 黄片小视频在线播放| 在线精品无人区一区二区三| 国产淫语在线视频| 18禁动态无遮挡网站| 久久国产亚洲av麻豆专区| 国产亚洲欧美精品永久| 欧美bdsm另类| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲精品视频女| 午夜日本视频在线| 男的添女的下面高潮视频| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 性高湖久久久久久久久免费观看| 国产精品不卡视频一区二区| 赤兔流量卡办理| 欧美在线黄色| 精品人妻一区二区三区麻豆| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 男人爽女人下面视频在线观看| av国产久精品久网站免费入址| 丝袜美足系列| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 久久av网站| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲国产日韩一区二区| 午夜福利乱码中文字幕| 国产精品99久久99久久久不卡 | 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 日韩成人av中文字幕在线观看| 一边亲一边摸免费视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 男女国产视频网站| 丰满迷人的少妇在线观看| 天美传媒精品一区二区| 嫩草影院入口| 国产精品久久久久成人av| 成年人午夜在线观看视频| 一级a爱视频在线免费观看| 啦啦啦啦在线视频资源| 中文字幕制服av| 精品亚洲成国产av| av不卡在线播放| 国产成人a∨麻豆精品| 男女边吃奶边做爰视频| 一区在线观看完整版| 亚洲第一区二区三区不卡| 看免费成人av毛片| 国产xxxxx性猛交| 秋霞在线观看毛片| 免费日韩欧美在线观看| 亚洲国产色片| 免费日韩欧美在线观看| 久久久久视频综合| √禁漫天堂资源中文www| 久久久久人妻精品一区果冻| 久久这里只有精品19| 又大又黄又爽视频免费| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 制服丝袜香蕉在线| 亚洲精品,欧美精品| 亚洲一码二码三码区别大吗| 人妻一区二区av| 欧美精品高潮呻吟av久久| 老女人水多毛片| 国产日韩欧美亚洲二区| www.自偷自拍.com| 老熟女久久久| 丁香六月天网| 国产淫语在线视频| 日韩在线高清观看一区二区三区| 精品少妇黑人巨大在线播放| 9热在线视频观看99| 国产精品久久久久成人av| 人妻系列 视频| 秋霞在线观看毛片| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 亚洲欧美色中文字幕在线| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲成av片中文字幕在线观看 | 美女中出高潮动态图| 美女中出高潮动态图| 国产成人午夜福利电影在线观看| 精品酒店卫生间| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 在线天堂最新版资源| 亚洲天堂av无毛| 亚洲天堂av无毛| 国产熟女午夜一区二区三区| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲欧洲国产日韩| 色吧在线观看| 国产激情久久老熟女| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 丝袜脚勾引网站| 少妇人妻精品综合一区二区| 18禁观看日本| 纯流量卡能插随身wifi吗| 午夜影院在线不卡| 亚洲第一青青草原| 丝袜美腿诱惑在线| 街头女战士在线观看网站| 最新中文字幕久久久久| 精品一区在线观看国产| 在现免费观看毛片| 国产成人欧美| 十八禁高潮呻吟视频| 精品视频人人做人人爽| 国产淫语在线视频| 夫妻性生交免费视频一级片| 最新的欧美精品一区二区| 一级毛片 在线播放| 亚洲国产欧美在线一区| 黑人猛操日本美女一级片| 丰满少妇做爰视频| 国产片特级美女逼逼视频| 婷婷色av中文字幕| 欧美精品高潮呻吟av久久| 久久这里有精品视频免费| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲av电影在线进入| 婷婷色麻豆天堂久久| 成人国语在线视频| 一边亲一边摸免费视频| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 国产亚洲最大av| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产成人av激情在线播放| 嫩草影院入口| 日韩免费高清中文字幕av| 黄色怎么调成土黄色| 啦啦啦在线免费观看视频4| 春色校园在线视频观看| 亚洲五月色婷婷综合| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 欧美在线黄色| 老汉色av国产亚洲站长工具| 免费观看av网站的网址| 欧美日韩视频精品一区| 波多野结衣一区麻豆| 美女国产视频在线观看| 久久久久久久久免费视频了| 丝袜脚勾引网站| 国产精品久久久av美女十八| 蜜桃在线观看..| 90打野战视频偷拍视频| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 精品一区二区免费观看| 国产成人av激情在线播放| 亚洲欧美精品综合一区二区三区 | 乱人伦中国视频| kizo精华| 香蕉丝袜av| 街头女战士在线观看网站| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 亚洲精品日本国产第一区| 久久人人爽人人片av| 丝袜在线中文字幕| 美女午夜性视频免费| 国产一区二区三区综合在线观看| 人体艺术视频欧美日本| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 亚洲精品日本国产第一区| 天堂俺去俺来也www色官网| 免费在线观看完整版高清| 午夜av观看不卡| 日日爽夜夜爽网站| 老女人水多毛片| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产成人精品婷婷| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲一区中文字幕在线| 欧美日韩亚洲高清精品| 久久久精品免费免费高清| 国产免费现黄频在线看| 这个男人来自地球电影免费观看 | 伊人亚洲综合成人网| 亚洲av成人精品一二三区| 精品一区在线观看国产| 高清欧美精品videossex| 激情视频va一区二区三区| 欧美97在线视频| 国产一区二区激情短视频 | 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 边亲边吃奶的免费视频| 美女国产视频在线观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 美女视频免费永久观看网站| 久久av网站| 中文欧美无线码| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 午夜福利影视在线免费观看| 男人舔女人的私密视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 中文天堂在线官网| 爱豆传媒免费全集在线观看| 色播在线永久视频| av有码第一页| 婷婷成人精品国产| 成年女人在线观看亚洲视频| 久久久久久久久久人人人人人人| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产免费视频播放在线视频| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 人妻系列 视频| 欧美人与性动交α欧美软件| 精品亚洲成a人片在线观看| 国产男女超爽视频在线观看| av片东京热男人的天堂| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲,欧美,日韩| 国产精品无大码| www.熟女人妻精品国产| 丝袜脚勾引网站| 精品一品国产午夜福利视频| 视频在线观看一区二区三区| 精品久久蜜臀av无| 最近手机中文字幕大全| 丁香六月天网| 久久人妻熟女aⅴ| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 少妇精品久久久久久久| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 一级片免费观看大全| 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲成人手机| 亚洲国产成人一精品久久久| 人妻 亚洲 视频| 国产成人精品无人区| 中国三级夫妇交换| 日本欧美国产在线视频| 日韩精品免费视频一区二区三区| 亚洲av欧美aⅴ国产| 国产国语露脸激情在线看| 亚洲色图综合在线观看| 国产精品一二三区在线看| 99国产精品免费福利视频| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产精品久久久久久av不卡| 国产一级毛片在线| 国产在线视频一区二区| 日韩伦理黄色片| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 999久久久国产精品视频| 久久久久久久久久久免费av| 国产成人免费观看mmmm| 久久久久精品性色| 国产精品久久久av美女十八| 最近中文字幕2019免费版| 色吧在线观看| 色婷婷久久久亚洲欧美| 午夜免费观看性视频| 国产精品偷伦视频观看了| 国产视频首页在线观看| 欧美国产精品va在线观看不卡| 久久久国产欧美日韩av| 波野结衣二区三区在线| 国产麻豆69| 亚洲欧美一区二区三区久久| 伊人久久国产一区二区| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 国产成人精品无人区| 午夜激情久久久久久久| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产精品国产av在线观看| 中文字幕人妻熟女乱码| 777米奇影视久久| 国产成人精品婷婷| 久久久久国产精品人妻一区二区| 成人亚洲精品一区在线观看| 亚洲国产av新网站| 一级黄片播放器| a级片在线免费高清观看视频| 色婷婷av一区二区三区视频| 国产在视频线精品| 色视频在线一区二区三区| 啦啦啦啦在线视频资源| 国产成人精品在线电影| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 欧美日韩av久久| 宅男免费午夜| 看非洲黑人一级黄片| 国产成人av激情在线播放| 欧美成人午夜精品| 久久久国产精品麻豆| 啦啦啦在线观看免费高清www| 人妻少妇偷人精品九色| 国产精品二区激情视频| 少妇被粗大猛烈的视频| 一区二区三区乱码不卡18| 久久狼人影院| 中文字幕人妻熟女乱码| 热99国产精品久久久久久7| 欧美97在线视频| av在线观看视频网站免费| 午夜福利视频精品| 青春草视频在线免费观看| 精品福利永久在线观看| 亚洲国产精品一区三区| 丝瓜视频免费看黄片| 男女免费视频国产| 国产综合精华液| 亚洲精品成人av观看孕妇| 久热这里只有精品99| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 激情五月婷婷亚洲| a 毛片基地| 国产深夜福利视频在线观看| 国产熟女欧美一区二区| 超色免费av| 国产一区二区 视频在线| 日本av免费视频播放| 日本wwww免费看| 黄色视频在线播放观看不卡| 久久鲁丝午夜福利片| 成年女人毛片免费观看观看9 | 考比视频在线观看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 免费高清在线观看视频在线观看| 一区二区三区四区激情视频| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 久久久久人妻精品一区果冻| 欧美日韩亚洲高清精品| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 有码 亚洲区| 青春草国产在线视频| 丝袜美腿诱惑在线| 搡老乐熟女国产| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 1024视频免费在线观看| 在线观看免费高清a一片| 精品国产一区二区三区四区第35| 国产极品天堂在线| 91精品国产国语对白视频| 日本欧美视频一区| 久久精品亚洲av国产电影网| 国产成人免费无遮挡视频| 免费少妇av软件| 街头女战士在线观看网站| 久久午夜福利片| 青春草视频在线免费观看| 黄片无遮挡物在线观看| 国产免费一区二区三区四区乱码| 久久婷婷青草| 又大又黄又爽视频免费| 丝袜脚勾引网站| 免费大片黄手机在线观看| 久久久国产一区二区| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| av免费在线看不卡| 中文字幕人妻熟女乱码| 精品少妇内射三级| 久热久热在线精品观看| 亚洲精品美女久久av网站| 国产精品无大码| 亚洲情色 制服丝袜| 激情视频va一区二区三区| 国产不卡av网站在线观看| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 精品一区二区免费观看| 精品卡一卡二卡四卡免费| 久久久久久久国产电影| 蜜桃在线观看..| 亚洲av中文av极速乱| 久久久精品94久久精品| 水蜜桃什么品种好| 成年动漫av网址| 欧美激情高清一区二区三区 | 丝袜在线中文字幕| 久久精品国产亚洲av涩爱| 卡戴珊不雅视频在线播放| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 人妻一区二区av| 欧美bdsm另类| 人妻人人澡人人爽人人| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀 | 亚洲综合色惰| 韩国高清视频一区二区三区| 欧美日韩综合久久久久久| 久久影院123| 丝袜喷水一区| 亚洲熟女精品中文字幕| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 久久鲁丝午夜福利片| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 男女下面插进去视频免费观看| 免费观看无遮挡的男女| 日韩一区二区视频免费看| 国产国语露脸激情在线看| 久久久久国产精品人妻一区二区| 99精国产麻豆久久婷婷| 观看美女的网站| h视频一区二区三区| 亚洲伊人久久精品综合| 麻豆乱淫一区二区| 色94色欧美一区二区| av一本久久久久| 久久久久久久亚洲中文字幕| 中文字幕人妻熟女乱码| 免费黄色在线免费观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 青青草视频在线视频观看| 男人添女人高潮全过程视频| 成人国产麻豆网| 性色av一级| 母亲3免费完整高清在线观看 | 日韩中文字幕欧美一区二区 | 日本爱情动作片www.在线观看| 午夜福利一区二区在线看| 国产精品人妻久久久影院| 亚洲美女搞黄在线观看| 香蕉国产在线看| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 美女高潮到喷水免费观看| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 各种免费的搞黄视频| 新久久久久国产一级毛片| 视频区图区小说| 欧美成人精品欧美一级黄| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 曰老女人黄片| 国产免费福利视频在线观看| 精品少妇内射三级| 成年人免费黄色播放视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 国产成人午夜福利电影在线观看| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 一个人免费看片子| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 亚洲三区欧美一区| 久久免费观看电影| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 日本-黄色视频高清免费观看| 久久韩国三级中文字幕| 亚洲成av片中文字幕在线观看 | 91在线精品国自产拍蜜月| 免费看不卡的av| 久久久精品94久久精品| 久热这里只有精品99| 亚洲综合色网址| 久久久国产欧美日韩av| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产精品蜜桃在线观看| 超色免费av| 亚洲精品第二区| 亚洲精品视频女| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 永久网站在线| 一本大道久久a久久精品| 亚洲成人av在线免费| 嫩草影院入口| 成人免费观看视频高清| 免费观看无遮挡的男女| 两个人免费观看高清视频| 欧美日韩一级在线毛片| 国产老妇伦熟女老妇高清| 欧美人与善性xxx| 各种免费的搞黄视频| 性色av一级| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 国产精品一区二区在线不卡| 久久人人97超碰香蕉20202| 亚洲av欧美aⅴ国产| 一二三四中文在线观看免费高清| 午夜影院在线不卡|