不同粒徑與含水率的煙粉顆粒流動(dòng)性及影響因素

王嘉紹，劉朝賢，魯端峰*，朱宏福，武超偉，羅四偉，羅 沖

1.中國煙草總公司鄭州煙草研究院，鄭州高新技術(shù)產(chǎn)業(yè)開發(fā)區(qū)楓楊街2 號(hào) 450001

2.河南卷煙工業(yè)煙草薄片有限公司，河南省許昌市金葉大道666 號(hào) 461000

作為中式卷煙的配方原料之一，造紙法再造煙葉不僅能回收利用煙草廢料，而且具有良好的降焦減害作用，因此其加工工藝日益受到行業(yè)內(nèi)的關(guān)注和重視［1］。再造煙葉煙草致香成分在后續(xù)長時(shí)間加工過程中流失以及受涂布率限制，使再造煙葉感官質(zhì)量不佳［2］。利用噴嘴系統(tǒng)將煙草粉（末）加入再造煙葉是一種有效改善再造煙葉產(chǎn)品品質(zhì)的方法，有學(xué)者提出采用噴射方式將煙粉添加至再造煙葉基質(zhì)上，從而提高產(chǎn)品內(nèi)在質(zhì)量［3］。煙粉的噴送工藝作為一種新興技術(shù)，從煙粉的制備、輸送、分配、計(jì)量、儲(chǔ)存到防止結(jié)拱搭橋，均涉及煙粉流動(dòng)特性的問題。煙粉的流動(dòng)特性包括堆積狀態(tài)下的流動(dòng)性和在氣流作用下氣力輸送的流動(dòng)性，進(jìn)行煙粉在堆積狀態(tài)下流動(dòng)性研究對(duì)其在料倉出料輸送以及防止結(jié)拱搭橋方面有較高參考價(jià)值，將有助于指導(dǎo)煙粉噴送工藝的設(shè)計(jì)與優(yōu)化。

影響粉體流動(dòng)性的因素有很多，包括粉體粒徑、含水率、溫度等內(nèi)在因素和粉體制備方式、助磨劑、管路材料等外在因素，粉體的微觀結(jié)構(gòu)也會(huì)影響流動(dòng)性［4］。目前對(duì)打印噴墨、粉末涂料、高爐汽化等工藝中的粉體介質(zhì)研究［5-9］，以及食品、藥材等類粉體的流動(dòng)性評(píng)價(jià)方面的研究較多［10-13］，但針對(duì)如煙粉這類生物質(zhì)粉體的流動(dòng)性研究報(bào)道不多，煙粉的流動(dòng)性與其微觀結(jié)構(gòu)的作用機(jī)制也未明確。

粉體流動(dòng)性的評(píng)價(jià)方法有很多，包括休止角法、HR 法、Carr32 流動(dòng)指數(shù)法、質(zhì)量流率法及Jenike 剪切法等［14-15］。HR 法能夠?qū)Ψ垠w壓縮性進(jìn)行定量評(píng)價(jià)，反映粉體在一定壓實(shí)狀態(tài)下的堆積密度變化；Jenike 剪切法能夠反映粉體在一定預(yù)壓實(shí)情況下的流動(dòng)特性，再現(xiàn)粉體在料倉中儲(chǔ)存狀況下的受力情況，流動(dòng)函數(shù)FF 更能全面評(píng)價(jià)粉體的流動(dòng)性［14］。粉體壓縮性數(shù)據(jù)以及剪切實(shí)驗(yàn)得到的粉體特性參數(shù)是設(shè)計(jì)料倉等粉體輸送設(shè)備的重要依據(jù)?；诖?，以不同粒徑與含水率的煙粉為試驗(yàn)對(duì)象，根據(jù)HR 法與Jenike 剪切法研究煙粉流動(dòng)性，并從顆粒微觀結(jié)構(gòu)入手分析其對(duì)流動(dòng)性的影響，旨在為煙粉噴送工藝設(shè)計(jì)優(yōu)化提供支持。

1 材料與方法

1.1 材料和儀器

烤后煙葉（福建三明，2014 年，C3F）。

FW100 高速萬能粉碎機(jī)（天津泰斯特儀器有限公司）；ZD-T25 粉體振動(dòng)篩分儀（哈沃科技有限公司）；標(biāo)準(zhǔn)篩（紹興市上虞寶成儀器設(shè)備有限公司）；DHG-9123A 電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱（上海齊欣科學(xué)儀器有限公司）；KBF-1020 恒溫恒濕箱（德國Binder 公司）；MSE125P 電子天平（感量：0.000 1 g，德國Sartorius 公司）；JSM-6010LA 掃描電鏡（日本電子株式會(huì)社）；TriStarII3020 全自動(dòng)比表面積及微孔孔隙分析儀（美國麥克儀器公司）；PFT 粉體流動(dòng)性測(cè)試儀（美國博勒飛公司）。

1.2 樣品制備

將烤后煙葉用高速萬能粉碎機(jī)粉碎成末，在振動(dòng)篩分儀上放置不同目數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)篩，標(biāo)準(zhǔn)篩目數(shù)梯度設(shè)置為65 目（250 μm）、80 目（200 μm）、100目（150 μm）、150 目（100 μm）、200 目（75 μm）、600目（26 μm）、1 000 目（15 μm），煙粉在高頻振動(dòng)作用下被篩分到不同目數(shù)的標(biāo)準(zhǔn)篩上并收集（不包括250 μm 篩的樣品），后文中均用篩網(wǎng)粒徑代表停留在該標(biāo)準(zhǔn)篩上的樣品。

將不少于600 g 的26 μm 的煙粉在電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱中100 ℃下烘干2 h，將烘干后的煙粉分別稱取5 等份100 g 的樣品放入各個(gè)托盤中，并置入恒溫恒濕箱，在溫度20 ℃、相對(duì)濕度10%條件下平衡48 h，利用托盤中樣品質(zhì)量變化求樣品含水率并取均值，可知相對(duì)濕度10%時(shí)樣品平衡含水率（干基）。改變相對(duì)濕度并重復(fù)上述試驗(yàn)，可知煙粉對(duì)應(yīng)濕度下的平衡含水率，如表1 所示。

表1 不同濕度下煙粉的平衡含水率（20 ℃，干基）Tab.1 Equilibrium moisture content in tobacco powder at different relative humidities（20 ℃，dry weight basis）

1.3 試驗(yàn)方法

1.3.1 煙粉的微觀結(jié)構(gòu)檢測(cè)

將6 種粒徑煙粉樣品分別放入TriStarII3020 全自動(dòng)比表面積及微孔孔隙分析儀，在吸附/脫附過程中，記錄每一次相對(duì)平衡壓力點(diǎn)對(duì)應(yīng)的固體表面的N2吸附量，繪制等溫吸附/脫附線。利用BET理論［16］計(jì)算得到比表面積，利用BJH 脫附理論［16］得到孔徑分布與孔體積。

利用掃描電子顯微鏡對(duì)15 μm 與150 μm 的樣品進(jìn)行表征。樣品表面須鍍導(dǎo)電膜。電鏡工作電壓與工作距離隨樣品粒徑進(jìn)行調(diào)整。

1.3.2 煙粉流動(dòng)性的測(cè)定

將煙粉樣品填滿PFT 粉體流動(dòng)性測(cè)試儀樣品盤中，稱量樣品質(zhì)量為m，樣品盤體積V1，取此刻堆積密度為松堆積密度。設(shè)置5 組預(yù)壓實(shí)力水平（0.964、1.928、2.892、3.856、4.820 kPa），每組預(yù)壓實(shí)力水平設(shè)置5 組等距測(cè)量點(diǎn)σ。開始試驗(yàn)后，PFT 粉體流動(dòng)性測(cè)試儀對(duì)樣品施加主應(yīng)力σi，并由傳感器獲取在臨界流動(dòng)時(shí)樣品受到的切應(yīng)力τi，試驗(yàn)完成后自動(dòng)檢測(cè)樣品體積為V2，取樣品最大壓實(shí)力狀態(tài)（4.820 kPa）下的堆積密度為緊堆積密度。

1.3.3 煙粉流動(dòng)特性參數(shù)與壓縮性數(shù)據(jù)的計(jì)算

2 結(jié)果與分析

2.1 煙粉的微觀結(jié)構(gòu)表征

圖1 為15 μm 煙粉的N2吸脫附試驗(yàn)結(jié)果。由圖1a 可知，15 μm 煙粉比表面積為1.489 m2/g 左右，其余5 種粒徑煙粉的比表面積也均在1 m2/g 左右，數(shù)值明顯偏小且該值為材料外表面與內(nèi)部孔隙總表面積之和，可知內(nèi)部孔隙所占表面積更小。從圖1b 吸脫附等溫曲線可知，樣品在較低的相對(duì)壓力下吸附量迅速上升，曲線上凸。隨著相對(duì)壓力增大，吸附速率減弱并且在達(dá)到飽和蒸汽壓時(shí)仍未出現(xiàn)吸附飽和。結(jié)合文獻(xiàn)［16］可知為第二類等溫線，煙粉顆粒表現(xiàn)出非孔性結(jié)構(gòu)典型的物理吸附過程。由圖1c 煙粉孔徑分布曲線可知，峰值點(diǎn)即最可幾孔徑為2～7 nm，各煙粉樣品孔隙中以孔徑2～50 nm 的介孔為主。累積孔體積值也明顯偏小，僅為0.002 cm3/g，說明煙粉的孔隙結(jié)構(gòu)不發(fā)達(dá)。

圖1 煙粉的N2吸脫附試驗(yàn)結(jié)果Fig.1 N2 adsorption-desorption curves of tobacco powder

不同粒徑煙粉的SEM 圖如圖2 所示?？梢钥闯觯罅脚c小粒徑煙粉在團(tuán)聚性、顆粒形狀、表面粗糙度上均有明顯的差異。小粒徑煙粉的團(tuán)聚作用較強(qiáng)，而大粒徑煙粉表現(xiàn)較弱。煙粉顆粒是由粉碎機(jī)葉片切割形成，顆粒形狀多為不規(guī)則的片狀。小顆粒磨損嚴(yán)重且棱角較小，大顆粒棱角明顯。另外大粒徑煙粉周邊散落零星小顆粒說明大粒徑煙粉在后續(xù)工藝中出現(xiàn)了二次破碎的現(xiàn)象。在表面粗糙度上，大粒徑煙粉表面粗糙且有明顯的褶皺，小粒徑煙粉表面光滑。從煙粉的SEM 圖結(jié)合N2吸脫附結(jié)果看，煙粉不存在微米級(jí)別的孔隙。

2.2 不同粒徑煙粉的流動(dòng)性

圖3 為15 μm 與200 μm 煙粉的屈服曲線，其余4 種粒徑煙粉的結(jié)果類似。屈服曲線反映粉體在一定預(yù)壓實(shí)力水平作用下所受主應(yīng)力與切應(yīng)力的關(guān)系。結(jié)合文獻(xiàn)［8］可知，煙粉屬于MolerusⅢ類粉體。由圖3 可以看出，煙粉的屈服曲線是受預(yù)壓實(shí)力影響的曲線簇。同一預(yù)壓實(shí)力水平下，隨著煙粉所受主應(yīng)力增大，切應(yīng)力也逐漸增大。隨著預(yù)壓實(shí)力變大，對(duì)應(yīng)主應(yīng)力下的切應(yīng)力也增大。對(duì)比圖3a 和圖3b 可以看出，相比于大粒徑煙粉，小粒徑煙粉的屈服曲線對(duì)預(yù)壓實(shí)力水平的敏感度更高。

圖2 煙粉顆粒的SEM 圖像Fig.2 SEM images of tobacco particles

圖3 不同粒徑煙粉的屈服曲線Fig.3 Failure locus of tobacco powder with different particle sizes

圖4 為不同粒徑煙粉的流動(dòng)特性參數(shù)。內(nèi)摩擦角反映顆粒間抗剪切強(qiáng)度與摩擦特性。由圖4a結(jié)合圖2 可知，同一預(yù)壓實(shí)力水平下，隨著煙粉粒徑增大，顆粒的不規(guī)則程度增加，顆粒表面粗糙度變大，顆粒間機(jī)械咬合也逐漸增加，致使其內(nèi)摩擦角增大。而同一粒徑的煙粉，隨著預(yù)壓實(shí)力的增大，內(nèi)摩擦角總體呈減小趨勢(shì)，這與奶粉流動(dòng)性的作用規(guī)律一致［12］，而有別于煤粉等硬質(zhì)顆粒［5］。

黏聚力代表粉體顆粒間的相互作用力，它反映顆粒間的團(tuán)聚特性，黏聚力大則不利于粉體流動(dòng)。由圖4b 結(jié)合圖2 可知，同一預(yù)壓實(shí)力水平下，隨著煙粉粒徑減小，顆粒之間容易相互團(tuán)聚，致使煙粉的黏聚力增大。同一粒徑的煙粉，隨著預(yù)壓實(shí)力增大，煙粉的黏聚力均增大，但小粒徑煙粉黏聚力的增加遠(yuǎn)高于大粒徑煙粉。100 μm 以上煙粉的黏聚力接近，在0.964 kPa 預(yù)壓實(shí)力水平下黏聚力均在0.1 kPa 左右，而在4.819 kPa 水平下黏聚力也均在0.3 kPa 左右，這均說明大粒徑煙粉在固結(jié)狀態(tài)下的黏聚力受顆粒粒徑影響不大，顆粒的黏著性較小，易于流動(dòng)。而100 μm 以下的煙粉，黏聚力隨粒徑變化明顯，15 μm 煙粉在4.819 kPa 水平下黏聚力高達(dá)1.4 kPa 左右。

無側(cè)界屈服強(qiáng)度與料倉設(shè)計(jì)有關(guān)，它反映粉體發(fā)生結(jié)拱時(shí)“破拱”所需的作用力，數(shù)值越小粉體越難結(jié)拱。由圖4c 可知，同一預(yù)壓實(shí)力水平下，煙粉粒徑減小，無側(cè)界屈服強(qiáng)度變大。同一粒徑的煙粉，預(yù)壓實(shí)力增大，無側(cè)界屈服強(qiáng)度也變大，但小粒徑煙粉的無側(cè)界屈服強(qiáng)度增加幅度遠(yuǎn)高于大粒徑煙粉。在4.819 kPa 的預(yù)壓實(shí)力水平下，100 μm 以上煙粉的無側(cè)界屈服強(qiáng)度均在1.3 kPa左右，而15 μm 煙粉的無側(cè)界屈服強(qiáng)度高達(dá)5.1 kPa，因此可以得出小粒徑煙粉在高預(yù)壓實(shí)力水平下更易于結(jié)拱。

圖4 不同粒徑煙粉的流動(dòng)特性參數(shù)Fig.4 Flow characteristics of tobacco powder at different particle sizes

粉體流動(dòng)函數(shù)FF 可以全面表征粉體的流動(dòng)性。在同一最大壓實(shí)力作用下，無側(cè)界屈服強(qiáng)度小的粉體，流動(dòng)函數(shù)較大，粉體流動(dòng)性較好［14］。圖5是不同粒徑煙粉的流動(dòng)函數(shù)。由圖5 可知，對(duì)于煙粉噴送工藝可能涉及到的不同粒徑的煙粉來說，流動(dòng)函數(shù)從2 到8 不等，其流動(dòng)性從不易流動(dòng)到易流動(dòng)均存在。其中75 μm 是煙粉顆粒處于易流動(dòng)區(qū)的最小尺寸，而當(dāng)煙粉粒徑大于75 μm 時(shí)，顆粒流動(dòng)性相差不大，均易于流動(dòng)。而對(duì)于26 μm及以下的顆粒，顆粒的流動(dòng)性較差，不利于煙粉的穩(wěn)定噴送。

圖5 不同粒徑煙粉的流動(dòng)函數(shù)Fig.5 Flow functions of tobacco powder at different particle sizes

2.3 不同粒徑煙粉的壓縮性

煙粉受到壓實(shí)力作用時(shí)顆粒間孔隙率減小，堆積體積也減小，因此煙粉存在松堆積與緊堆積兩種狀態(tài)。通過1.3.2 節(jié)中所定義的松堆積密度與緊堆積密度的對(duì)比，能反映煙粉的壓縮性。表2為不同粒徑煙粉的壓縮性數(shù)據(jù)，由表2 可知，小粒徑煙粉的松堆積密度較大，但200 μm 煙粉與15 μm煙粉的松堆積密度相差不過33.4 kg/m3。隨著壓實(shí)的進(jìn)行，小粒徑煙粉更易于填充到空隙中，導(dǎo)致其堆積密度增大較多，200 μm 煙粉與15 μm 煙粉的緊堆積密度相差達(dá)160.8 kg/m3。煙粉顆粒粒徑越大，C 值和HR 指數(shù)越小，煙粉壓縮性越差。

粉體的壓縮性數(shù)據(jù)與流動(dòng)性也存在一定的對(duì)應(yīng)關(guān)系［14］，如表3 所示。結(jié)合表2 與表3 可知，對(duì)于粒徑75 μm 以上的煙粉顆粒，壓縮性指數(shù)小于30，HR 指數(shù)小于1.4，流動(dòng)性良好。而粒徑75 μm以下的煙粉，壓縮性指數(shù)介于30～50 之間，HR 指數(shù)介于1.4～2.0 之間，流動(dòng)性差。這些數(shù)據(jù)及結(jié)論均與2.2 節(jié)中不同粒徑煙粉的流動(dòng)函數(shù)規(guī)律一致。

表2 不同粒徑煙粉的壓縮性數(shù)據(jù)Tab.2 Compressibility of tobacco powder at different particle sizes

表3 粉體的流動(dòng)性、可壓縮性與HR 值的關(guān)系[14]Tab.3 Relationships between HR index with flowability and compressibility of powder

2.4 不同含水率煙粉的流動(dòng)性

圖6 為不同含水率26 μm 煙粉的流動(dòng)特性參數(shù)。由圖6a 可知，在4.819 kPa 的預(yù)壓實(shí)力水平下，含水率為0 的煙粉內(nèi)摩擦角為34°，而含水率1.61%的煙粉內(nèi)摩擦角為32°，一定水分存在使得煙粉內(nèi)摩擦角明顯降低，但隨著含水率的增大，內(nèi)摩擦角也增大。

圖6 不同含水率煙粉的流動(dòng)特性參數(shù)Fig.6 Flow characteristics of tobacco powder with different moisture contents

由圖6b 與圖6c 可知，隨著煙粉含水率增大，黏聚力以及無側(cè)界屈服強(qiáng)度均增大。同一粒徑的煙粉，在高含水率、高預(yù)壓實(shí)力水平下更易結(jié)拱。

圖7 為不同含水率26 μm 煙粉的流動(dòng)函數(shù)。從圖7 可知，隨著含水率的增加，煙粉流動(dòng)函數(shù)從2.4 降到1.6 左右，流動(dòng)性不理想的顆粒由于含水率增大變得更加難以流動(dòng)。因此在煙粉噴送工藝中要盡量控制環(huán)境的濕度，防止顆粒平衡含水率過大，因而盡可能提供干燥的輸送條件。

圖7 不同含水率煙粉的流動(dòng)函數(shù)Fig.7 Flow functions of tobacco powder with different moisture contents

3 結(jié)論

①煙粉孔隙結(jié)構(gòu)不發(fā)達(dá)，比表面積均在1 m2/g左右，累積孔體積值僅為0.002 cm3/g，最可幾孔徑以介孔（2～50 nm）為主。小顆粒的聚團(tuán)行為表現(xiàn)為顆粒黏聚力較大，大顆粒表面粗糙表現(xiàn)為顆粒內(nèi)摩擦角相對(duì)偏大。②煙粉屬于MolerusⅢ類粉體。不同粒徑煙粉的流動(dòng)函數(shù)范圍為2～8，75 μm是煙粉顆粒處于易流動(dòng)區(qū)的最小尺寸。含水率的增加降低了煙粉的流動(dòng)函數(shù)。③粒徑75 μm 以上的煙粉顆粒，壓縮性指數(shù)小于30，HR 指數(shù)小于1.4，流動(dòng)性良好。而粒徑75 μm 以下的煙粉，壓縮性指數(shù)介于30～50 之間，HR 指數(shù)介于1.4～2.0 之間，流動(dòng)性差。