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    硅藻土負(fù)載納米銀光催化降解羅丹明B

    2020-06-05 06:19:00盧朝陽楊天隆李清坡
    關(guān)鍵詞:硝酸銀硅藻土納米銀

    盧朝陽,楊天隆,李清坡

    (閩南師范大學(xué)化學(xué)化工與環(huán)境學(xué)院,福建漳州363000)

    水污染問題已經(jīng)成為時代的主題,水體中的有機(jī)物的治理已經(jīng)迫在眉睫.各種生活污水、工業(yè)廢水、農(nóng)業(yè)用水的排放,使得水資源污染愈加嚴(yán)重.印染是一高污染的產(chǎn)業(yè),大量含有機(jī)染料的污水排放,成了水體污染最大的成因之一[1].特別是印染行業(yè)污水產(chǎn)量大,水體蘊含高的COD、深的色度和較差經(jīng)生物降解力帶來環(huán)境影響和對人類生存空間的擠壓,近幾年來環(huán)境科學(xué)一直在尋找合適的解決方法,如運用臭氧氧化法,電化學(xué)氧化法以及光化學(xué)吸附降解等的手段[2].以往的這些方法,降解環(huán)境中的污染物需要耗費大量的人力、物力、能源,而太陽能恰恰是一種清潔、廉價和可持續(xù)的能源,可為污染物的降解用以降低成本,同時光催化降解自身不會產(chǎn)生有害物質(zhì),其催化劑具有良好的穩(wěn)定性能和較高的降解活性以及較好的性價關(guān)系,故而對于環(huán)境污染的治理方面,光催化降解有極大的市場和前景.

    我們將納米銀顆粒吸附在硅藻土表面上,結(jié)合納米銀具有大的比表面積、高的化學(xué)活性、可以提供大量的吸附點和活性中心與外來物質(zhì)結(jié)合有利于化學(xué)物質(zhì)的催化降解等特點[3-5],并利用硅藻土的多孔特性,通過優(yōu)選物理和化學(xué)制備納米銀的各種方法[6-11]將納米銀吸附在硅藻土表面,這樣既可以克服納米銀單獨使用時,容易因為使用過程中顆粒損壞而造成的催化劑壽命縮短和使用次數(shù)降低,導(dǎo)致材料價格增加和化工生產(chǎn)中效率和時間的浪費;也可以提升納米銀的機(jī)械強度與增加納米銀的分散性,使得納米銀的催化效率進(jìn)一步提高且使用壽命增長,同時,負(fù)載可以使納米銀分散在大的比表面積上,可減少納米銀源的使用、降低制備使用成本,并大大提高納米銀的光催化降解效果.

    1 實驗部分

    1.1 藥品與儀器

    藥品:固體硝酸銀(AR)、抗壞血酸(AR)、羅丹明B、硅藻土.儀器:電子透射顯微鏡、馬弗爐、紫外可見分光光度計等.

    1.2 硅藻土負(fù)載納米銀的制備

    取5 g烘干的硅藻土,加入一定量0.20 mol/L抗壞血酸溶液,直至硅藻土完全潤濕,于105 ℃烘干到恒重,然后將產(chǎn)物搗碎并且加入一定量不同溶度的硝酸銀溶液,直至硅藻土完全潤濕,靜止數(shù)小時后,于105 ℃烘干,即得Ag@硅藻土,備用.

    1.3 硅藻土負(fù)載納米銀光催化降解羅丹明B的研究

    本實驗主要是研究硅藻土負(fù)載納米銀光催化降解性能,采用單因素法通過測定不同光源(太陽光與室內(nèi)光)、硝酸銀加入量(往5.0 g 硅藻土中分別加入0.002、0.005、0.007、0.01、0.02、0.04 和0.08 mol/L的硝酸銀溶液各10 mL)、Ag@硅藻土用量(往50 ml 0. 002%羅丹明B 溶液分別加入0. 02、0. 04、0. 06、0.08、0.10、0.30、0.50、0.70、0.90 g的Ag@硅藻土)、烘焙溫度(100、200、300、400、600 ℃)、不同酸堿度以及光照時長等方面,研究硅藻土負(fù)載納米銀對羅丹明B的降解性能.通過該方法,以羅丹明B吸光度計算出的降解率為判斷標(biāo)準(zhǔn),確定最佳實驗條件.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 硅藻土及硅藻土負(fù)載納米銀結(jié)構(gòu)的表征

    圖1 顯示(左圖為硅藻土,右圖為納米Ag@硅藻土),硅藻土擁有大的空腔和大量的殼穴可以用來用來負(fù)載納米銀微粒.納米銀微粒粒徑大約為30 nm 左右,硅藻土空穴較大,可以較好的負(fù)載納米銀微粒.納米銀負(fù)載于硅藻土上,活性中心分布均勻,可進(jìn)行有效的吸附降解.而經(jīng)過負(fù)載的硅藻土,硅藻土表面空腔明顯減少且空腔的間隙有明顯變小,說明硅藻土對納米銀的負(fù)載有效.

    圖1 硅藻土與納米Ag@硅藻土TEM圖Fig.1 TEM photo of diatomite and Ag@diatomite

    2.2 納米Ag@硅藻土降解羅丹明B紫外-可見分光光度光譜

    圖2是羅丹明B溶液在不同光源下降解后,通過紫外可見分光光度計掃描所獲得的曲線.圖中曲線由上往下分別是:羅丹明B、硅藻土+羅丹明B、納米Ag@硅藻土(室內(nèi)光照射)、納米Ag@硅藻土(太陽光直射)、基線.由圖2可以看出,硅藻土對羅丹明B有一定的吸附能力,納米Ag@硅藻土對羅丹明B具有吸附及降解作用(吸收峰不斷紅移),這種降解作用在室內(nèi)光源照射下,效果不是很明顯,但是在太陽光直射的條件下,降解能力大大增強,這可能是由于納米Ag@硅藻土的能隙較大、介于紫外光區(qū)且室外溫度較高、光密度較大的緣故.

    圖2 羅丹明B降解前后紫外-可見光譜圖Fig.2 UV-Vis spectrum of rhodamine B before and after degradation

    2.3 合成納米Ag@硅藻土所用硝酸銀濃度對降解率的影響

    圖3 為不同濃度合成的納米Ag@硅藻土對羅丹明B 在經(jīng)過室內(nèi)光降解6 h 后,測量得到降解率-合成濃度的關(guān)系圖,圖3顯示出濃度為0.02 mol/L 的硝酸銀溶液合成得到的納米Ag@硅藻土對羅丹明B 的降解率達(dá)到67.1%,擁有最高的降解效果.硅藻土對羅丹明B 的同樣有吸附效果,但是效果不明顯,不影響實驗的研究.如圖3 所示,硝酸銀溶液濃度為0.02 mol/L 的條件下,所合成的樣品對羅丹明B 的降解效果最佳,降解率達(dá)到最大.

    圖3 硝酸銀濃度對羅丹明B降解率的影響Fig.3 Effect of concentration of silver nitrate on degradation rate of rhodamine B

    2.4 不同焙燒溫度對納米Ag@硅藻土降解能力的影響

    我們分別研究納米Ag@硅藻土經(jīng)過100、200、300、400、600 ℃煅燒后降解羅丹明B 溶液的情況,結(jié)果表明:焙燒條件為100 ℃,納米Ag@硅藻降解后溶液的顏色最淺、吸光度最低,納米Ag@硅藻土對羅丹明B 溶液的降解能力超過60%,隨著溫度升高(小于300 攝氏度時),降解率迅速降低;當(dāng)溫度超過300 ℃時(300、400、600 ℃),降解速度下降雖然緩慢,但是降解率不到10%,已不適用于降解反應(yīng),故優(yōu)選最佳焙燒溫度為100 ℃.出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因可能為:隨著合成溫度的上升,在過程中納米銀微粒會進(jìn)行團(tuán)聚,導(dǎo)致活性物質(zhì)相互吸附,比表面積下降,降解能力下降,故而高溫條件下并不利于納米Ag@硅藻土的合成.

    2.5 納米Ag@硅藻土的用量對降解能力的影響

    我們分別測試0.02、0.05、0.08、0.10、0.15、0.20、0.30 g 納米Ag@硅藻土對50 mL 羅丹明B 溶液的降解情況,結(jié)果表明:在納米Ag@硅藻土使用量較少的情況下,隨著納米Ag@硅藻土用量的增加,溶液的吸光度值逐漸下降,降解率上升,在納米Ag@硅藻土的質(zhì)量為0.10 g 時,降解后的溶液吸光度值最低,降解率可達(dá)到60%以上;但繼續(xù)增加納米Ag@硅藻土的質(zhì)量,降解率反而隨之下降.因此可以確定,當(dāng)用量為0.10 g時納米Ag@硅藻土對羅丹明B的降解能力最好.造成這樣的原因是:慢慢增加納米Ag@硅藻土的用量,可以增大羅丹明B 與納米銀接觸的機(jī)會,有利于光催化降解;但是納米Ag@硅藻土一旦過量,反而會阻礙羅丹明B的內(nèi)外擴(kuò)散,同時降低紫外-可見光照射到羅丹明B-Ag@硅藻土的機(jī)會,無法實現(xiàn)光降解,導(dǎo)致降解率下降.

    2.6 光源對納米Ag@硅藻土降解率的影響

    圖4 顯示的是不同光源下納米Ag@硅藻土對對羅丹明B 的降解率情況(outside 代表室外太陽光直射、inside 代表室內(nèi)光源).由圖4 可知,室外陽光充足的情況下,納米Ag@硅藻土對羅丹明B 在短時間內(nèi)就能夠取得良好的降解效果,并且隨著時間的增長其降解率穩(wěn)定,而室內(nèi)光源照射下,納米Ag@硅藻土降解速度緩慢,但值得一提的是,隨著時間的增長,室內(nèi)光源對羅丹明的降解也逐漸增加.故此我們可以看出,納米Ag@硅藻土在不同光源下都具有降解的效果,但是室外光的降解效果明顯高于室內(nèi)光.

    圖4 不同光源對羅丹明B降解率的影響Fig.4 Effect of different light sources on degradation of rhodamine B

    2.7 不同光照時長對降解率的影響

    圖5顯示,無論是室內(nèi)室外光源,納米Ag@硅藻土的對羅丹明B 降解率都會隨著時間的增長而增加.但是室外光源條件下納米Ag@硅藻土達(dá)到較高降解率所需要的時間較短.隨著降解時間的增加,納米Ag@硅藻土對羅丹明B 的降解率增加,室外光條件下始終保持高的降解率,而室內(nèi)光源條件下納米Ag@硅藻土的降解率逐步上升,在一定時間后趕上室外室外的降解效果.說明了納米Ag@硅藻土對羅丹明B降解,光源條件只能影響反應(yīng)速度沒法影響反應(yīng)結(jié)果.

    圖5 光照時長對羅丹明B降解率的影響Fig.5 Effect of light duration on degradation rate of rhodamine B

    2.8 酸堿及其用量對降解率的影響

    pH 值對納米Ag@硅藻土降解羅丹明B 有明顯的影響.我們分別測試羅丹明B 溶液在不同酸堿性條件下經(jīng)納米Ag@硅藻土降解后的降解率,結(jié)果表明:納米Ag@硅藻土+酸對羅丹明B溶液降解效果良好,降解后的溶液呈現(xiàn)澄清透明且?guī)缀鯚o羅丹明B 固有顏色;堿性條件下,降解率大大降低,這可能是堿對硅藻土的結(jié)構(gòu)有所破壞的原因所致.

    2.8.1 不同酸對降解率的影響

    圖6 中a、b、c、d、e 分別表示納米Ag@硅藻土+H2SO4、納米Ag@硅藻土+HCl、純納米Ag@硅藻土、納米Ag@硅藻土+H3PO4、納米Ag@硅藻土+HAc 對羅丹明B 溶液的降解率隨時間的變化曲線.根據(jù)上述曲線可以看出在pH 值相同情況下,H2SO4和HCl對羅丹明B溶液的降解有好的促進(jìn)效果,H2SO4的效果最為明顯.而H3PO4和HAc會對納米Ag@硅藻土的降解起干擾,但H3PO4條件下,納米Ag@硅藻土依然對羅丹明B有降解效果,而HAc對降解有明顯的遏制(上述酸濃度均為0.1 mol/L).

    圖6 不同酸種類對羅丹明B降解率的影響Fig.6 Effect of different acids on the degradation rate of rhodamine B

    2.8.2 酸用量對降解率的影響

    圖7 中A、B、C、D、E、F 曲線分別代表不同硫酸用量條件下,納米Ag@硅藻土對羅丹明B 溶液的降解曲線(A、B、C、D、E、F 代表硫酸用量分別為0.1、0.3、0.5、0.7、0.9、1.2 mL).由圖可知,當(dāng)0.1 mol/L 硫酸用量為0.10 mL時,羅丹明B的降解率最高;隨著酸用量增加,對降解率的促進(jìn)效果不明顯,因此確定最佳硫酸用量為0.10 mL.

    圖7不同酸用量對羅丹明B降解率的影響Fig.7 Effect of different acid dosage on degradation rate of Rhodamine B

    2.9 樣品的穩(wěn)定性

    由于納米銀的不穩(wěn)定性,容易見光變性和團(tuán)聚.實驗中我們發(fā)現(xiàn)新制備的納米Ag@硅藻土催化劑,具有高的化學(xué)催化活性,但隨實驗時間的增長,材料的催化活性會隨之下降,但是,將材料經(jīng)過100 ℃重新加熱1 h后繼續(xù)使用,效果和新制備的無明顯差距.

    3 展望

    納米Ag@硅藻土對有機(jī)污染物有良好的降解作用,在處理水污染等方面具有清潔、高效的降解性能,特別是對羅丹明B等難降解的有機(jī)物的降解效果明顯,并且由于Ag@硅藻土制備的成本不高、步驟簡便,因此擁有較大的使用前景.但是由于研究水平與實踐有限,并未能對納米Ag@硅藻土進(jìn)行更深的修飾和對生活、生產(chǎn)實際廢水的降解研究與應(yīng)用,故更高效的Ag@硅藻土制備與使用還有待更深一步的探討.

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