排烴效率對頁巖氣形成與富集的影響

騰格爾，陶 成，胡 廣，申寶劍，馬中良，潘安陽，王 杰，王向華，徐二社

(1.中國地質(zhì)調(diào)查局 油氣資源調(diào)查中心，北京 100083；2.中國石化 石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫 214126；3.西南石油大學(xué)，成都 610500)

排烴效率指烴源巖排出烴的質(zhì)量與生烴的質(zhì)量百分比，是常規(guī)油氣資源評價的關(guān)鍵參數(shù)，是烴源巖評價研究中的重點內(nèi)容之一。通常認(rèn)為排烴效率與生烴能力相關(guān)，有機(jī)質(zhì)類型好、豐度高、成熟度高，則排烴效率高[1-3]，但不同類型烴源巖的排烴效率變化大(25%～85%)，影響因素多，主控因素尚無統(tǒng)一認(rèn)識。頁巖氣資源評價則關(guān)注烴源巖中原位滯留烴量及其生氣、儲存機(jī)制。在高過成熟階段，如果液態(tài)烴在沒有完全排出的情況下，烴源巖內(nèi)存在干酪根和殘余瀝青兩類主要的生氣母質(zhì)，高成熟的富甲烷天然氣主要來自殘留的液態(tài)烴和濕氣裂解[4-5]。近年來有關(guān)頁巖氣生成機(jī)理研究也證實，海相頁巖氣主要來自滯留油裂解氣，其占比可達(dá)70%以上，是供給充足氣源及其儲集空間的主要物質(zhì)基礎(chǔ)[6-7]。顯然，排烴效率或滯留烴量對頁巖氣生成與富集起到關(guān)鍵的制約作用，滯留烴量是頁巖氣生成量的必要條件。從質(zhì)量平衡計算，烴源巖內(nèi)生成的烴類，排出越少，則滯留越多，氣源越充足，頁巖氣生成潛力越大，加之大量液態(tài)烴滯留并裂解生成固體瀝青，有助于有機(jī)孔發(fā)育，提高頁巖氣儲集能力。頁巖油氣勘探研究表明，在頁巖油氣富集區(qū)烴源巖的排烴效率總體不高，有大量烴類滯留于烴源巖層中，為頁巖油氣生成與富集提供了充足來源。JARVIE等[8]提出 Barnett 頁巖總生烴量有40%滯留于烴源巖中，且在足夠高的熱成熟度時裂解形成了頁巖氣。我國松遼、渤海灣和鄂爾多斯盆地等湖相烴源巖中可溶有機(jī)質(zhì)含量一般在 0.1%～3.0%[9]，這些殘留液態(tài)烴如果進(jìn)一步受熱裂解則形成常規(guī)天然氣的來源[10]或頁巖氣資源[11-12]。然而，南方下古生界烴源巖(富有機(jī)質(zhì)頁巖)早在燕山—喜馬拉雅期的抬升剝蝕前就經(jīng)歷了高熱演化和大量生烴、排烴過程，現(xiàn)已普遍達(dá)過成熟，常用的計算排烴效率的氯仿瀝青“A”、熱解等技術(shù)方法和指標(biāo)已失效。如何有效恢復(fù)古老烴源巖生排烴演化過程及其滯留烴量，是久而未解的一個技術(shù)難題，也是客觀分析頁巖氣在烴源巖埋藏成巖—抬升改造的整個地質(zhì)演化過程中生成—聚集/排出—保存/逸散條件必須涉及的一個重要環(huán)節(jié)。

眾所周知，原油裂解生成2個產(chǎn)物：天然氣和固體瀝青?；谫|(zhì)量守恒原理，通過生排烴模擬實驗數(shù)據(jù)和生烴動力學(xué)計算等，可以定量分析原油裂解過程中氣、液、固態(tài)三相反應(yīng)物—產(chǎn)物之間的轉(zhuǎn)化率或產(chǎn)率變化[13-17]?？梢?，高過成熟烴源巖中從現(xiàn)今的固體瀝青含量可以預(yù)測原始原地裂解的原油量。本文基于固體瀝青的精細(xì)識別和定量統(tǒng)計，反演其原地滯留油量和生氣量，結(jié)合稀有氣體同位素定年技術(shù)判定頁巖氣封閉體系形成時間和頁巖氣碳同位素地球化學(xué)研究，對比分析同一層位不同地區(qū)烴源巖的排烴效率、最大埋藏期或抬升剝蝕前生氣潛力，揭示其對頁巖氣生成富集的影響機(jī)制，為全面有效評價頁巖氣生成—聚集—保存條件提供新的技術(shù)思路和途徑。

1 樣品與實驗方法

1.1 樣品

研究區(qū)位于涪陵地區(qū)焦石壩構(gòu)造和彭水地區(qū)桑柘坪向斜，處于四川盆地邊緣齊岳山斷裂帶兩側(cè)的上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組(O3w-S1l)頁巖氣典型的差異富集區(qū)[6]。其中，焦石壩構(gòu)造是涪陵頁巖氣田的主體富集高產(chǎn)區(qū)，處于異常高壓區(qū)，其發(fā)現(xiàn)井——JY1井O3w-S1l地層壓力系數(shù)為1.55，試獲日產(chǎn)20.3萬方的高產(chǎn)工業(yè)氣流；桑柘坪向斜部署的PY1井O3w-S1l地層壓力系數(shù)為 0.96，處于常壓區(qū)，試獲日產(chǎn)2.52萬方的工業(yè)氣流。在此2個地區(qū)分別選取JY2和PY1井采集O3w-S1l巖心樣品15件，其中JY2采7件，PY1采8件。

1.2 實驗方法

1.2.1 固體瀝青的識別及定量統(tǒng)計

O3w-S1l烴源巖中瀝青反射率多為2.2%～3.3%，平均達(dá)2.6%[18]，處于過成熟階段，使得烴源巖中不同類型的顯微組分高度均一化，光學(xué)顯微鏡下顯示各類有機(jī)質(zhì)顏色一致，加之分辨率所限，有機(jī)質(zhì)形態(tài)和邊界難以區(qū)分，故傳統(tǒng)的薄片鑒定方法難以有效識別和統(tǒng)計固體瀝青。這些有機(jī)質(zhì)盡管經(jīng)歷了高熱演化過程，但還沒進(jìn)入完全石墨化前本質(zhì)不變，包括化學(xué)成分和結(jié)構(gòu)等。因此，本文采用高分辨率掃描電鏡技術(shù)識別有機(jī)質(zhì)產(chǎn)狀和孔隙發(fā)育情況(表1)，聯(lián)用能譜技術(shù)分析化學(xué)成分，結(jié)合激光拉曼光譜的結(jié)構(gòu)分析，綜合識別固體瀝青，并采用商用的水平集與神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(FCN)圖像處理方法相結(jié)合獲取固體瀝青的邊緣并定量統(tǒng)計。O3w-S1l樣品的固體瀝青的識別與統(tǒng)計主要由西南石油大學(xué)胡廣博士完成，部分樣品由中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質(zhì)研究所測試中心完成。

表1 四川盆地JY2和PY1井五峰組—龍馬溪組不同有機(jī)顯微組分的幾何形狀參數(shù)

1.2.2 滯留油量、排油效率及生氣潛力計算

本文采用王銅山等[16]建立的原油裂解氣計算模型，按照實測固體瀝青含量，結(jié)合現(xiàn)今有機(jī)碳含量，估算滯留油量及生氣量，反演排油效率(1-滯留油量/生烴量)。王銅山等[16]通過高壓封閉體系原油裂解模擬實驗，定量分析海相原油裂解生成的氣、液、固三相產(chǎn)物(生氣量、殘余油、固體瀝青), 結(jié)合生烴動力學(xué)計算，建立了基于固體瀝青含量的原油裂解成因天然氣量的計算模型。筆者認(rèn)為該計算模型的基本思路符合本文烴源巖封閉體系中滯留油原地裂解生成頁巖氣的核心思想。其中，原油裂解氣計算模型公式詳見文獻(xiàn)[16]，本文采用的相關(guān)假設(shè)及其參數(shù)標(biāo)注如下：

(1)利用瀝青恢復(fù)原始生產(chǎn)率的假設(shè)：干酪根類型為Ⅱ1型、成熟度EqVRo為2.0%(原油裂解生氣高峰期)進(jìn)行計算，固體瀝青∶滯留油∶烴氣=1.00∶2.50∶1.08(質(zhì)量比)，天然氣和瀝青密度取0.717 4 kg/m3和1.0 t/m3。(2)利用TOC恢復(fù)原始生產(chǎn)率的假設(shè)：TOC恢復(fù)系數(shù)取1.4，產(chǎn)氣率取350 m3/t，有機(jī)質(zhì)密度取1.0 t/m3。

1.2.3 頁巖氣稀有氣體組分及其同位素組成分析

目前，國內(nèi)外稀有氣體同位素質(zhì)譜儀的樣品前處理系統(tǒng)多針對固體樣品，對烴類等活性氣體的凈化能力有限，不能滿足富烴天然氣的分析要求?；诖耍粘傻萚18-19]研制了富烴天然氣中稀有氣體純化富集的前處理裝置，并與四極桿質(zhì)譜、同位素質(zhì)譜聯(lián)用，實現(xiàn)了天然氣中痕量稀有氣體組分及其同位素組成的有效檢測。本文采用此項稀有氣體純化富集及其在線分析技術(shù)，對JY1和PY1井頁巖氣樣品進(jìn)行了稀有氣體組分及其同位素組成分析；采用常規(guī)的同位素色譜質(zhì)譜分析技術(shù)，對涪陵頁巖氣田的JY1、JY2、JY3、JY4井和彭水地區(qū)PY1、PY2、PY3、PY4井以及威榮頁巖氣田WY1、WY23-1井的O3w-S1l頁巖氣樣品開展了天然氣組分及其碳同位素分析，上述實驗均由中國石化石油勘探開發(fā)研究院無錫石油地質(zhì)研究所測試中心完成。

2 結(jié)果與討論

2.1 固體瀝青含量、滯留油量及排油效率

固體瀝青是烴源巖中最常見的次生顯微組分，屬于富含膠質(zhì)和瀝青質(zhì)的瀝青或原油的二次裂解—縮聚反應(yīng)產(chǎn)物，又是頁巖有機(jī)質(zhì)孔隙的主要載體[6-7,20-21]。根據(jù)JY2、PY1井O3w-S1l樣品中固體瀝青的精細(xì)識別，結(jié)合其他探井巖心樣品的顯微組分分析[20-21]，發(fā)現(xiàn)不同地區(qū)O3w-S1l烴源巖中固體瀝青在產(chǎn)出狀態(tài)上大同小異，多呈塊狀、微細(xì)脈充填于碎屑顆粒、微裂縫和生物原生孔之間，大小和形態(tài)受限于所處的孔隙和裂縫，無特定的形態(tài)；大小多為幾至幾十微米，個別瀝青沿裂縫呈長條狀分布，長度達(dá)百余至數(shù)百微米，整體上以充填碎屑顆粒之間居多，以基質(zhì)瀝青為主，尤其微粒體大量發(fā)育，分布廣泛，但粒度小，較分散，總量不多。但是，在空間分布上固體瀝青含量差異較大，在縱向上固體瀝青主要發(fā)育于O3w-S1l下段，尤其在TOC大于3%的①、③和④小層段最為發(fā)育，一般在0.2%～0.8%之間變化，最高可達(dá)1.65%，多分布在硅質(zhì)頁巖、碳質(zhì)頁巖中，而O3w-S1l上段的粉砂質(zhì)泥巖和泥質(zhì)粉砂巖中見有少量或幾乎未發(fā)現(xiàn)固體瀝青。平面上，不同探區(qū)O3w-S1l同一富有機(jī)質(zhì)層段，固體瀝青含量也不同，反演的滯留油量、排烴效率和生氣潛力存在顯著差異。如圖1所示，JY2井埋深2 520～2 575 m層段固體瀝青含量介于0.28%～1.34%，平均為0.72%，其估算的滯留油量為7.0～33.5 kg/t，平均為17.96 kg/t，原地生氣量為12.74～24.99 m3/t，平均為19.93 m3/t，反演的排油效率變化范圍較大，介于12%～80%，平均為48%，其中滯留油量高值段均處于當(dāng)前正在重點開采的③～④小層甜點層段，其排烴效率為12%～36%，平均為23%，相應(yīng)的滯留油量為16.75～33.5 kg/t，平均為27.67 kg/t，原地生氣量為15.68～24.99 m3/t，平均為21.23 m3/t；而富有機(jī)質(zhì)層段的上下2個邊界段滯留油量低或排油效率高，尤其底部2個樣品正處于觀音橋段頂?shù)變蓚?cè)，排烴效率高達(dá)73%～80%。如圖2所示，在PY1井O3w-S1l中，固體瀝青含量及滯留油量、排烴效率等基本以埋深2 135 m即⑤小層底部為界限分布明顯不同，但各分段內(nèi)部變化較小。埋深2 135 m以下龍馬溪組一段底部富有機(jī)質(zhì)頁巖段(TOC大于3%層段)，固體瀝青含量介于0.40%～0.48%，平均為0.44%，其估算的滯留油量為10.0～12.0 kg/t，平均為11.0 kg/t，原地生氣量為16.17～21.56 m3/t，平均為18.99 m3/t，反演的排油效率介于55%～69%，平均為65%，正處于當(dāng)前正在重點開采的③～④小層甜點層段；在2 135 m以上龍馬溪組一段上部即⑤～⑥小層段(TOC小于3%層段)，固體瀝青含量介于0.15%～0.19%，平均為0.17%，其估算的滯留油量為3.75～4.75 kg/t，平均為4.25 kg/t，原地生氣量為8.82～10.29 m3/t，平均為9.68 m3/t，反演的排油效率介于69%～75%，平均為73%。

圖1 四川盆地JY2井O3w-S1l巖性與地球化學(xué)綜合柱狀圖

圖2 四川盆地PY1井O3w-S1l巖性與地球化學(xué)綜合柱狀圖

上述固體瀝青、滯留油量等分布特征表明，縱向上以③～④小層為主的富有機(jī)質(zhì)層段的排烴效率低于其上段的泥質(zhì)粉砂巖段和下部臨近的觀音橋段；橫向上涪陵地區(qū)排烴效率遠(yuǎn)低于彭水地區(qū)，尤其③～④小層為主的富有機(jī)質(zhì)層段在焦石壩構(gòu)造區(qū)排烴效率平均僅為23%，原油原地滯留率近80%，該層段在桑柘坪向斜區(qū)排油效率與其上部泥質(zhì)粉砂巖層段相近，普遍達(dá)65%以上，平均達(dá)70%，原油原地滯留率僅約30%，指示在此2個地區(qū)內(nèi)O3w-S1l烴源巖埋藏過程中的生排烴作用不同。在涪陵地區(qū)內(nèi)烴源巖層自身封閉性較好，加之構(gòu)造穩(wěn)定和致密的頂?shù)装鍡l件，總體排烴作用較弱，有利于更多的油氣滯留于烴源巖層內(nèi)；而彭水地區(qū)烴源巖層盡管具有與涪陵地區(qū)類似的頂?shù)装鍡l件，但埋藏過程中整體自身封閉性相對較差，排替壓力較低，生烴增壓等作用下更容易發(fā)生幕式排烴過程，使得在生烴高峰期更多的油氣排出烴源巖層，降低了頁巖氣生成與富集潛力。

2.2 頁巖氣藏的形成時間

常規(guī)天然氣利用氣藏中4He的累積效應(yīng)來約束其形成的年代[22]。頁巖氣自生自儲，其封閉機(jī)制與常規(guī)天然氣不同，無需傳統(tǒng)圈閉條件，烴類氣體源內(nèi)成藏。作為區(qū)別于常規(guī)天然氣的特殊地質(zhì)體，頁巖氣藏封閉有效性及對應(yīng)的地質(zhì)時間是研究的重要方面。He具良好的時間效應(yīng)、化學(xué)惰性和運動活性，頁巖中其地球化學(xué)行為實際上包括2個過程：一是頁巖中U、Th元素α衰變產(chǎn)生4He；二是伴隨物理化學(xué)作用過程，4He從固體巖石中析出進(jìn)入氣相。CRAIG等[23]依據(jù)U、Th的衰變方程，得到單位時間(a)、單位重量(g)巖石放射性元素產(chǎn)生4He的定量表達(dá)式J4：

J4=0.235 5×10-12U[1+0.123(Th/U-4)]

(1)

式中：U、Th為頁巖中U、Th的含量，10-6。則頁巖氣藏中4He的累積速率P可表示為：

P=ρ×0.235 5×10-12U×
[1+0.123(Th/U-4)](1-φ)V

(2)

式中：ρ為儲層密度，g/cm3；φ為儲層孔隙度，%；V為氣藏體積，cm3。

同時礦物對He的封存能力是有限的，通過核反沖等物理化學(xué)作用，4He脫離宿主礦物進(jìn)入氣相，釋放比例近似為1，釋放過程相對于地質(zhì)時間跨度非常短暫，可以忽略[24-25]。He為非吸附質(zhì)，主要在頁巖游離氣相中累積，通過公式(1)和(2)可以對頁巖U、Th衰敗產(chǎn)生4He的量和時間效應(yīng)進(jìn)行量化，從而應(yīng)用4He年代積累效應(yīng)估算頁巖氣藏有效封閉的地質(zhì)時間，示蹤頁巖氣成藏過程的關(guān)鍵時間節(jié)點。本文選取JY1、PY1井頁巖氣樣品開展He含量和同位素比值分析，結(jié)合O3w-S1l中U、Th含量數(shù)據(jù)(表2)，估算頁巖氣及氦氣封閉體系形成起始年齡。結(jié)果表明，涪陵頁巖氣4He年齡為231 Ma，彭水頁巖氣年齡為183 Ma。

結(jié)合焦石壩構(gòu)造區(qū)和桑柘坪向斜區(qū)O3w-S1l埋藏史、熱史分析表明，涪陵頁巖氣開始聚集并被封存富集成藏的時間為231 Ma，對應(yīng)于早三疊世印支期。該時間剛好對應(yīng)生油高峰期初期階段，也是油氣開始大量生成并被封閉滯留富集的起始時間，具有足夠的氣源供給頁巖氣富集成藏。特別是包裹體古壓力分析表明[26]，O3w-S1l最大埋藏期時烴源巖層處于超壓狀態(tài)，壓力系數(shù)高達(dá)2.17，并且即使后期抬升仍保持超壓至今(圖3a)。進(jìn)一步證實有充足的氣源和良好的封閉環(huán)境，使得生烴增壓導(dǎo)致頁巖氣藏體系處于超壓狀態(tài)。彭水頁巖氣封閉體系形成的起始時間為183 Ma，處于早侏羅世燕山期，對應(yīng)的埋藏深度和溫度分別超過5 000 m和180 ℃，處于過成熟階段，已過原油和干酪根裂解生氣高峰期。顯然彭水探區(qū)O3w-S1l頁巖氣封閉體系形成時間晚于生氣高峰期，頁巖氣開始聚集并富集成藏前已有大量油氣排出烴源巖層，減少了頁巖氣來源(圖3b)。包裹體古壓力分析也證明，桑柘坪向斜區(qū)O3w-S1l最大埋藏處附近的壓力系數(shù)僅為0.94[26]，指示氣源和生烴增壓程度不足，使頁巖氣體系至今處于常壓狀態(tài)。通過頁巖氣中4He的年代累積示蹤焦石壩和桑柘坪頁巖氣藏封閉時間的差異，發(fā)現(xiàn)焦石壩構(gòu)造區(qū)頁巖氣有效封閉時間早于桑柘坪，處于生油高峰期或之前，即在頁巖生氣高峰期前已形成有效封閉并積累至今；而此時桑柘坪向斜區(qū)封閉體系仍未形成，頁巖生成油氣能大量排出，導(dǎo)致不利于頁巖氣的大量聚集成藏。因此，頁巖氣封閉體系的形成時間與生烴高峰期的有效匹配，也是頁巖氣滯留富集的關(guān)鍵因素之一。

表2 四川盆地JY1和PY1井O3w-S1l頁巖氣稀有氣體年齡計算參數(shù)與結(jié)果

2.3 頁巖氣碳同位素地球化學(xué)特征及排烴效率

焦石壩和彭水地區(qū)頁巖氣均源于O3w-S1l巖層，成熟度相近，二者頁巖氣化學(xué)組分基本一致，CH4平均含量達(dá)98%以上，含有少量C2H6、CO2和N2，是以甲烷為主、成熟度相近的熱成因干氣。如表3所見，二者差異主要表現(xiàn)在同位素組成：焦石壩頁巖氣δ13C1為-29.9‰～-32.3‰，δ13C2為-35.2‰～-36.5‰；而彭水頁巖氣δ13C1為-28.5‰～-30.4‰，δ13C2為-32.4‰～-33.6‰。雖然二者均存在碳同位素倒轉(zhuǎn)的現(xiàn)象，但是倒轉(zhuǎn)程度差異明顯：焦石壩δ13C1-δ13C2值為4.2‰～5.7‰，平均為4.8‰；彭水δ13C1-δ13C2值為2.0‰～4.3‰，平均為3.3‰，2個地區(qū)頁巖氣的δ13C1平均值差為1.3‰，δ13C2平均值差達(dá)2.8‰，δ13C1-δ13C2平均值差為1.5‰。在相同來源和成熟度情況下，究竟什么因素引起同一烴源巖不同地區(qū)頁巖氣碳同位素組成變化？頁巖氣的同位素倒轉(zhuǎn)可由同源不同期烴類氣的混合作用或甲烷擴(kuò)散作用的動力學(xué)分餾造成。對比焦石壩與彭水地區(qū)，發(fā)現(xiàn)甲烷碳同位素比較接近，而乙烷之間的差異更明顯，因此，認(rèn)為甲烷的物理擴(kuò)散作用不是造成碳同位素倒轉(zhuǎn)的主要因素，應(yīng)是同源不同期烴類氣體的混合作用所致。

結(jié)合焦石壩和桑柘坪頁巖氣藏封閉時間差異性分析，以頁巖體系有效封閉形成時間為界線，分為半開放油氣生成階段和封閉體系油氣生成2個階段。前期封閉性差，油氣生—排烴是動態(tài)相連續(xù)的，頁巖中滯留油氣與實時生成的油氣相對應(yīng)，累積效應(yīng)差；后期封閉性好，排烴效率低，頁巖中的油氣更多地體現(xiàn)出累積效應(yīng)?；诖送床煌A段的混合模式，進(jìn)一步分析造成二者同位素顯著性差異的原因。

相對焦石壩，彭水地區(qū)頁巖有效封閉形成時間已處于高演化階段，在生烴動力學(xué)同位素分餾的作用下，前期彭水頁巖滯留烴保留了相應(yīng)高演階段生成的油氣，而焦石壩頁巖滯留烴的量遠(yuǎn)高于彭水，且含有更多生烴早期階段形成的油氣；演化程度越高，滯留在頁巖中CH4、C2H6碳同位素組成越重，造成彭水地區(qū)頁巖氣中CH4、C2H6碳同位素組成更富集13C，但此階段碳同位素組成并未發(fā)生倒轉(zhuǎn)。在封閉體系階段，隨演化程度增高，甲烷作為最終的反應(yīng)產(chǎn)物不斷生成累積，其碳同位素組成也越來越重，與前期生成滯留在頁巖中的甲烷混合，使得甲烷與乙烷同位素開始倒轉(zhuǎn)。倒轉(zhuǎn)程度受到同源不同階段混合的影響，封閉時間與不同的演化階段的匹配以及封閉性能是主控因素。焦石壩與彭水地區(qū)頁巖氣藏在封閉時間與對應(yīng)演化階段的差異性造成焦石壩δ13C1-δ13C2值明顯高于彭水地區(qū)。頁巖氣現(xiàn)場解吸過程中發(fā)現(xiàn)δ13C1隨解吸時間值越來越重[27-28]，主要受物理擴(kuò)散機(jī)制控制，CH4容易逸散，在封閉性能不好的情況下，隨CH4的擴(kuò)散散失，留下來的CH4越來越重，也是造成同位素倒轉(zhuǎn)的重要原因?？梢?，O3w-S1l頁巖氣δ13C的差異化分餾效應(yīng)，歸因于O3w-S1l在不同地區(qū)埋藏—抬升地質(zhì)演化過程中的封閉性變化，結(jié)合4He年代累積效應(yīng)約束頁巖氣藏封閉體系形成時間，在埋藏生烴演化過程中焦石壩構(gòu)造區(qū)封閉性好于桑柘坪向斜區(qū)，排烴效率低，使得早期生成的富輕同位素組成的烷烴氣從生氣高峰期前就開始滯留于原地至最大埋藏期(抬升剝蝕前)，早晚不同期的烷烴氣混合，導(dǎo)致偏輕的δ13C2、δ13C1和較強(qiáng)的CH4與C2H6倒轉(zhuǎn)程度。此類封閉狀態(tài)得到2個地區(qū)O3w-S1l頁巖氣層的古壓力和現(xiàn)今壓力分析結(jié)果的印證[26]，焦石壩構(gòu)造區(qū)從生烴高峰期至今處于異常高壓狀態(tài)，而彭水頁巖氣在生氣高峰期大量烷烴氣被排出而始終處于常壓狀態(tài)。通過開放與封閉體系生烴模擬實驗也證實[29]，在封閉體系條件下生成的烴氣碳同位素值更偏負(fù)。值得關(guān)注的是，四川盆地威榮頁巖氣田頁巖氣CH4、C2H6的δ13C值分別為-34.9‰～-35.2‰、-37.5‰～-38.7‰，與上述2個頁巖氣相比更偏輕，表明封閉性更強(qiáng)，這與該地區(qū)構(gòu)造更加穩(wěn)定、現(xiàn)今地層壓力更加超壓(壓力系數(shù)近2.0)和整體保存條件更為優(yōu)越等地質(zhì)實際相符合。

圖3 四川盆地JY1井和PY1井O3w-S1l埋藏史、熱史及頁巖氣封存年齡、最大埋藏處古壓力

表3 四川盆地涪陵、彭水和威榮頁巖氣組分及烷烴氣碳同位素組成特征

2.4 烴類排滯的控制因素及對頁巖氣生成富集影響

從JY2、PY1井O3w-S1l的排(滯)烴效率的縱向分布特征可知，物質(zhì)組成、豐度和成熟度是控制烴源巖中烴類排滯的內(nèi)在因素。根據(jù)前期不同巖性烴源巖排烴模擬實驗研究[30]，成熟階段的排油效率在巖性上呈現(xiàn)出硅質(zhì)(約50%)>鈣質(zhì)≈泥灰?guī)r(約30%)>黏土質(zhì)(約10%)，在高過成熟階段以氣態(tài)烴為主，不同巖性排烴效率基本一致，均達(dá)70%以上，指示O3w-S1l的③～④小層段的硅質(zhì)頁巖應(yīng)該有利于排烴作用。但是，③～④小層段的硅質(zhì)頁巖一方面富有機(jī)質(zhì)，有利于液態(tài)烴的吸附滯留，另一方面其上部⑤～⑥小層段以泥質(zhì)為主的致密巖性段，更不利于烴類流動。加之，頂?shù)装鍡l件和構(gòu)造改造強(qiáng)度等2個重要的外部因素，以及生烴高峰期與關(guān)鍵構(gòu)造變革期的時空匹配因素，致使該富有機(jī)質(zhì)層段高含滯留油并生成大量烴氣而形成商業(yè)性聚集的甜點層段。勘探實踐證明，在焦石壩構(gòu)造區(qū)和桑柘坪向斜區(qū)，O3w-S1l頁巖氣系統(tǒng)的內(nèi)在因素(組成、豐度、厚度、成熟度、埋深等)和頂?shù)装鍡l件沒有本質(zhì)區(qū)別，故構(gòu)造運動是引起含氣性差異的最主要因素，而抬升剝蝕期的改造強(qiáng)度最為關(guān)鍵。然而，上述烴源巖排烴效率、頁巖氣封閉體系形成年齡和碳同位素地球化學(xué)研究結(jié)果表明，O3w-S1l的埋藏生烴演化過程中的生排烴作用對頁巖氣的生成、聚集成藏至關(guān)重要，尤其以生油、生氣高峰期為關(guān)鍵時期的頁巖氣封閉體系的起始形成時間和滯留烴量是頁巖氣商業(yè)性聚集成藏的必要條件，也就是說不能存在先天不足的問題。這也是涪陵、彭水地區(qū)O3w-S1l頁巖含氣性差異的重要原因之一，其根源在于三疊紀(jì)—早侏羅世，即彭水頁巖氣及氦氣封閉體系形成起始年齡183 Ma之前發(fā)生的關(guān)鍵構(gòu)造運動——印支運動對該2個地區(qū)O3w-S1l的埋藏生烴演化過程中的影響程度差異。如圖3所示，該時期此2個地區(qū)O3w-S1l均埋藏至5 000 m以下，地層溫度達(dá)180～190 ℃，正處于生氣高峰期。

前人研究[31]表明，在湘鄂西地區(qū)從印支晚期末(晚三疊世)就開始發(fā)生褶皺作用，晚印支—早燕山運動以來湘鄂西區(qū)發(fā)生了兩次較大規(guī)模的水平擠壓運動，首先影響到彭水地區(qū)O3w-S1l的構(gòu)造穩(wěn)定性和體系封閉性，導(dǎo)致較強(qiáng)的排烴作用，降低了滯留烴量和地層壓力，而此構(gòu)造運動對四川盆地內(nèi)部的涪陵地區(qū)影響較小。值得關(guān)注的是，下寒武統(tǒng)烴源巖就存在嚴(yán)重的先天不足的問題，即下寒武統(tǒng)烴源巖底部與燈影組之間的不整合面，對下寒武統(tǒng)烴源巖的滯留油和頁巖氣而言，是一個天然漏斗，因此，下寒武統(tǒng)頁巖氣勘探中同樣需要關(guān)注生烴高峰期與關(guān)鍵構(gòu)造的匹配期以及滯留油量。圖4是黔南坳陷下寒武統(tǒng)頁巖氣探井——HY1井的埋藏史圖，其勘探結(jié)果為微含氣量，失利的原因歸結(jié)于抬升剝蝕期的構(gòu)造強(qiáng)度[32-33]。實際上，從埋藏—熱史和構(gòu)造史可以看出，該地區(qū)下寒武統(tǒng)烴源巖在生油高峰期就發(fā)生了加里東晚期的關(guān)鍵構(gòu)造運動——都勻運動，通過不整合面等運移通道，大量液態(tài)烴被排出，形成了著名的麻江古油藏[33-36]，表明此套烴源巖在該地區(qū)經(jīng)歷過大量的排烴過程，其剩余的液態(tài)烴不足以形成商業(yè)性頁巖氣藏，先天缺乏頁巖氣生成與有機(jī)孔發(fā)育的物質(zhì)基礎(chǔ)。另外，川西南地區(qū)金頁1井下寒武統(tǒng)筇竹寺組頁巖氣勘探獲得工業(yè)氣流(5.95 ×104m3/d)，其產(chǎn)層也并不是有機(jī)質(zhì)最富的下部頁巖段，而是上部頁巖段[37-38]。顯然，遠(yuǎn)離底部不整合面尋找早期埋藏過程中封閉性好的層段，是寒武系頁巖氣勘探突破的重要條件之一。

3 結(jié)論

(1)固體瀝青的精細(xì)識別和定量統(tǒng)計方法，結(jié)合原油與其裂解生成的烴氣和固體瀝青之間的轉(zhuǎn)化率或產(chǎn)率關(guān)系，可以有效反演高過成熟烴源巖的滯留烴量和排烴效率，為頁巖氣生成潛力的科學(xué)計算提供了一種新途徑。O3w-S1l烴源巖的滯留油量和排烴效率在縱向分布上主要受巖性組合、有機(jī)質(zhì)豐度等影響，顯示較強(qiáng)的非均質(zhì)性。其中富有機(jī)質(zhì)硅質(zhì)頁巖層的排烴效率低，滯留油量和原地生氣量高，而橫向上同一富有機(jī)質(zhì)層段在焦石壩構(gòu)造區(qū)和桑柘坪向斜區(qū)顯示不同的排烴效率，后者經(jīng)歷了較強(qiáng)的排烴過程，這歸因于O3w-S1l在埋藏生烴演化過程中2個地區(qū)所接受的差異化構(gòu)造作用。

圖4 黔南坳陷HY1井下寒武統(tǒng)頁巖埋藏史、熱史

(2)頁巖氣中烷烴氣、稀有氣體同位素地球化學(xué)特征是烴源巖埋藏生烴演化過程的封閉性指示劑。頁巖氣中微含氦氣，通過4He同位素的年代積累效應(yīng)及其理論模型，計算烴源巖內(nèi)氦氣封閉系統(tǒng)形成起始年齡，預(yù)測頁巖氣封閉體系的形成時間及其與生烴高峰期的匹配關(guān)系，進(jìn)而推斷富有機(jī)質(zhì)頁巖在最大埋藏期及之前的排烴效率及頁巖氣生成潛力。成熟度相近的同一層位頁巖氣的甲烷、乙烷碳同位素組成在埋藏生烴演化過程中，受不同的動力學(xué)機(jī)制和體系環(huán)境的控制而產(chǎn)生差異化的分餾效應(yīng)，進(jìn)而反映出烴源巖抬升剝蝕前的生烴體系的封閉性好壞和排烴作用的強(qiáng)度。

(3)瀝青含量分布、烷烴氣和稀有氣體同位素地球化學(xué)特征揭示，烴源巖在埋藏生烴演化過程中的封閉性及其排烴作用是一個復(fù)雜的、動態(tài)的地質(zhì)過程，排烴效率和滯留烴量是此演化過程的直接響應(yīng)，是烴源巖內(nèi)因、外因及它們之間時空匹配的綜合結(jié)果，更是頁巖氣生成并聚集成藏的必要條件。因此，烴源巖埋藏生烴演化過程中生烴高峰期與關(guān)鍵構(gòu)造變革期的匹配、最大埋藏期的排烴效率(滯留烴量)和抬升剝蝕過程中構(gòu)造改造強(qiáng)度，聯(lián)合控制著頁巖氣生成、富集與保存。

致謝：本文中相關(guān)頁巖氣鉆井的埋藏史和熱史圖引用于中國石化勘探分公司和中國石化華東分公司內(nèi)部資料，在此致以衷心感謝！