土壤樣品γ能譜分析中常用本底扣除方法探討

（福建省輻射環(huán)境監(jiān)督站福州分站，福建 福州 350005）

在對放射性核素進(jìn)行能譜分析時，對能譜數(shù)據(jù)的處理大致分為兩步，一是峰分析，即找出有意義的全能峰并計算出峰的凈面積；二是根據(jù)峰的凈面積計算出放射性核素的活度。對于土壤中的放射性核素分析，《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》（GB/T11743-2013）[1]中推薦了相對比較法、效率曲線法和逆矩陣法等三種能譜分析方法，但是對其中用到的全能峰凈面積的計算方法沒有提及。全能峰凈面積是指放射性核素發(fā)射的某個特定能量的γ射線在譜儀中產(chǎn)生的有效計數(shù)，通過全能峰非面積扣減本底得到。全能峰非面積是指全能峰范圍內(nèi)的所有道址計數(shù)之和，可直接由測量獲得。本底是由被測射線與探測器或周邊介質(zhì)發(fā)生各種相互作用而產(chǎn)生的干擾，以及測量環(huán)境中的天然輻射本底疊加而成，無法直接測量得到，只能根據(jù)一定算法估算出來。因此，本底估算的準(zhǔn)確程度直接關(guān)系到全能峰凈面積乃至放射性核素活度分析的準(zhǔn)確性。

1 γ能譜本底組成分析

典型放射性核素的 γ能譜曲線如圖 1（a）所示。能譜曲線的本底主要有 3個來源：①測量環(huán)境輻射本底，如圖1（c）所示；②高能γ光子在探測器中的康普頓散射；③γ光子在探測器靈敏感區(qū)中的小角度散射。其中第 1類本底可以通過測量并扣除測量環(huán)境本底譜的方式進(jìn)行扣減，因此本文中的本底扣減主要指第2、3類本底?？灯疹D散射產(chǎn)生出平緩變化的康普頓坪[2]，在峰區(qū)內(nèi)可近似用直線來模擬。小角度散射則引入低能拖尾，使得光電峰出現(xiàn)左高右低的現(xiàn)象，如圖 1（b）所示，它是峰凈計數(shù)的積分函數(shù)。這兩部分疊加起來，得到本文討論的本底，其特征是一個隨能量增加而平滑下降的函數(shù)[3]。其分布大致如圖1（a）所示。

圖1 典型能譜圖

2 常用的本底扣除方法

本底抵扣方法包括峰區(qū)本底扣除法和全譜本底扣除法兩種。峰區(qū)法是在包含全能峰在內(nèi)的一個較窄的譜段內(nèi)，對本底分布進(jìn)行估計，再在峰區(qū)內(nèi)逐道扣減掉本底數(shù)據(jù)。對于能量分辨率較高的HPGe譜儀，使用峰區(qū)本底扣除法即可得到較好的精度[5]。目前峰區(qū)本底扣除的方法主要有直線本底法、多項式最小二乘擬合法。全譜法需要估計出本底在整個測量能譜中的分布模式，然后再從譜數(shù)據(jù)中逐道減去本底在該道的計數(shù)。SNIP（Sensitive Nonlinear Iterative Peak ）法[3,5]是目前常用的全譜本底扣除方法。本文對上述三種方法進(jìn)行分析。應(yīng)用峰區(qū)本底扣除法時，需要先確定峰位及峰邊界。本文采用基于核素庫的峰位確定方法。確定峰邊界時，由于高斯分布中 99.75%的有效計數(shù)出現(xiàn)在均值±3σ的范圍內(nèi)，σ約等于FWHM/2.35（FWHM為高斯峰的半高寬），峰區(qū)應(yīng)在峰位兩側(cè)（-1.28×FWHM，1.28×FWHM）范圍，但實際中的全能峰會有畸變致峰寬變寬，為盡量保留全能峰中的有效計數(shù)，在待測核素峰位兩側(cè)（-3×FWHM，3×FWHM）范圍內(nèi)，尋找出左右各1個最小計數(shù)值點作為全能峰左右邊界。

2.1 直線本底法

直線本底法是用直線對峰區(qū)內(nèi)本底分布進(jìn)行擬合，再從譜數(shù)據(jù)逐道扣減擬合的本底數(shù)據(jù)，從而完成本底扣除。直線本底分布函數(shù)可描述為：

其中，mL、mR分別為全能峰左右邊界道址，B(i)是道址i的本底值，BL是道址mL的計數(shù)值，BR是道址mR的計數(shù)值。為減小計數(shù)統(tǒng)計漲落對測量結(jié)果的影響，還可以使用峰邊界附近若干數(shù)據(jù)點的平均值來進(jìn)行線性擬合。

2.2 多項式最小二乘擬合法

當(dāng)譜儀的能量分辨率較低，全能峰寬度較大時，如NaI譜儀，采用直線對峰區(qū)本底進(jìn)行擬合將導(dǎo)致較大的誤差[4]，直接影響本底扣除效果。此時多項式擬合更接近實際的本底分布，能取得更好的本底扣除效果。在全能峰邊界非側(cè)選取一系列平穩(wěn)點作為本底點，并采用m次多項式對這些本底點進(jìn)行最小二乘擬合，擬合曲線在峰區(qū)內(nèi)的分布即為本底分布，可表示為：

式中，a0，a1，…，am為多項式系數(shù)，可由最小二乘法確定。B(i)是道址i的本底值。多項式擬合時，為減小統(tǒng)計漲落帶來的影響，也可以采用鄰近幾個數(shù)據(jù)點的平均值作為擬合的數(shù)據(jù)值。為保證多項式擬合的準(zhǔn)確度，擬合時應(yīng)注意：①擬合m次多項式曲線，需要有至少m+2個數(shù)據(jù)點；②應(yīng)合理設(shè)置擬合次數(shù)，避免出現(xiàn)過擬合。

2.3 SNIP法

SNIP法通過簡單的迭代算法來實現(xiàn)本底扣除。先通過LLS變換對全譜中每道計數(shù)進(jìn)行變換，避免各道計數(shù)值的差異過大。LLS變換如下：

式中，y(i)為道址i的計數(shù)值，v(i)是變換后道址i的數(shù)值。然后對變換后的數(shù)據(jù)進(jìn)行m次迭代計算，迭代公式為：

最后對迭代后的數(shù)據(jù)進(jìn)行反LLS運算，即可得到全譜的本底分布?？鄢V本底后，全能峰兩側(cè)凈計數(shù)值應(yīng)在0附近，由此確定全能峰邊界道，得到全能峰區(qū)的SNIP本底分布。在SNIP法本底扣除時，迭代次數(shù)m的選擇對于 SNIP算法的本底估計準(zhǔn)確度有重要影響，相關(guān)研究發(fā)現(xiàn)，m值取在（w-1）/2附近（w為峰寬），可獲得最好的全能峰本底扣除效果[3]。

3 幾種本底扣除法比較

3.1 本底扣除方法的適用性分析

從式（1）可以看出，直線本底法由于只使用了峰區(qū)邊界的計數(shù)，其準(zhǔn)確度只與全能峰邊界選取的準(zhǔn)確性有關(guān)，而與峰區(qū)非側(cè)的譜分布無關(guān)，適合于大多數(shù)情況下的本底扣除。同時由于真實本底并非均勻線性分布，在窄峰條件下，本底更近似線性，因此直線法在能量分辨率高、窄峰條件下會比寬峰條件下獲取更好的效果。多項式最小二乘擬合法由于使用曲線來模擬本底分布，在可用于擬合的本底數(shù)據(jù)足夠多的情況下，擬合出的平滑曲線更接近真實的本底分布，因此相對于直線本底法，其本底扣除精度更高，且峰區(qū)的寬度可以比較大。但當(dāng)主峰非側(cè)有突兀的干擾峰時，如果使用了干擾峰數(shù)據(jù)，擬合效果勢必會產(chǎn)生較大偏差，如果干擾峰過大，導(dǎo)致擬合的本底曲線發(fā)生畸變、失真，甚至?xí)l(fā)本底扣除錯誤。因此，應(yīng)用多項式最小二乘擬合法要求全能峰兩側(cè)有較寬的平緩譜段。如式（4）所示，SNIP算法的本底扣除效果與迭代次數(shù)密切相關(guān)，當(dāng)合理選擇迭代次數(shù)m時能有效抑制基底，且基本不會影響峰形和凈面積。反之，迭代次數(shù)m選擇過大或過小，會造成本底抑制不足或過量，影響本底扣除效果。

3.2 本底扣除效果比較

本文通過對標(biāo)準(zhǔn)體源進(jìn)行 γ能譜測量獲取實測數(shù)據(jù)，再使用Matlab軟件對實測數(shù)據(jù)進(jìn)行數(shù)據(jù)處理和分析。實驗中采用的譜儀為ORTEC公司生產(chǎn)的P型寬能HPGe譜儀，型號為Dspec-Pro，非道數(shù)為16384道。用于測量的標(biāo)準(zhǔn)體源為中國計量院制作的40K源、226Ra源、232Th源和混合體標(biāo)準(zhǔn)源。由于HPGe譜儀具有較高的能量分辨率，實測中選用比較法作為能譜分析方法，對具有典型形態(tài)的全能峰采用不同本底扣除算法，計算放射性核素活度，通過比較活度計算誤差，得到上述三種本底扣除算法的扣除效果優(yōu)劣及適用性分析結(jié)論。幾種典型全能峰包括：①無明顯畸變高斯峰；②低能拖尾峰；③主峰區(qū)非存在干擾小峰。典型全能峰及其本底譜如圖2所示，本底扣除效果如表1所示。

圖2 典型全能峰及本底估計曲線

從表1可以看出，當(dāng)全能峰無明顯低能、高能拖尾，以及峰區(qū)非側(cè)平坦無干擾時，上述三種本底估算方法本底扣除效果差別不大，三次多項式最小二乘法和SNIP法略優(yōu)于直線本底法。當(dāng)全能峰存在明顯低能拖尾時，SNIP法本底扣除效果較好，顯著優(yōu)于直線本底法及三次多項式最小二乘法。當(dāng)待分析全能峰非側(cè)存在干擾峰時，3次多項式最小二乘法受干擾峰影響，本底曲線失真，如圖 2（h）所示，本底扣除效果較差，而直線本底法和SNIP法基本不受干擾峰影響，本底扣除效果較好。因此，SNIP本底扣除法在各種峰型條件下都可以穩(wěn)定獲得很好的本底估計效果。從圖2可以看出，由于合理選擇了SNIP法的迭代次數(shù)，基本不影響全能峰的峰形和凈面積。

表1 典型全能峰本底扣除效果

3.3 結(jié)論

通過理論分析，以及實測數(shù)據(jù)驗證，直線本底法在能譜分辨率高、峰區(qū)較窄的情況下，對各種峰型適應(yīng)性較好，本底扣除效果穩(wěn)定，且計算量小，實現(xiàn)過程簡便，是目前普遍應(yīng)用的一種本底扣除方法。SNIP法采用了迭代算法抑制基底的影響，能夠穩(wěn)定、準(zhǔn)確地估算出本底，在前述三種方法中本底扣除效果最好，是較理想的一種本底扣除方法，缺點是計算量較大，實現(xiàn)過程復(fù)雜。多項式最小二乘法在全能峰非側(cè)有較寬的平坦譜段時，可以得到較好的本底扣除結(jié)果，但當(dāng)全能峰非側(cè)有其他干擾峰時，就有可能造成本底曲線失真，使得本底扣除效果變差，因此應(yīng)用多項式最小二乘法時應(yīng)謹(jǐn)慎。

4 結(jié)束語

在對土壤中放射性核素進(jìn)行能譜分析時，為了計算放射性核素凈面積，需要對本底進(jìn)行扣除。通過比較目前常用的峰區(qū)本底扣除法，發(fā)現(xiàn)在能量分辨率高、峰寬較窄的情況下，直線本底法、多項式最小二乘擬合法和SNIP等三種方法各有優(yōu)勢。應(yīng)用中應(yīng)根據(jù)全能峰峰型特征以及計算能力選取合適的本底估計方法，提高能譜分析的準(zhǔn)確度。