嚴(yán) 昊,唐 萍,李書宏,趙天藝,劉明杰
(1.北京航空航天大學(xué)化學(xué)學(xué)院,仿生智能界面科學(xué)與技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100191;2.北京工商大學(xué)理學(xué)院,北京 100048;3.北京航空航天大學(xué)生物醫(yī)學(xué)工程高精尖創(chuàng)新中心,北京 100191)
水凝膠是一種親水性高分子交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)被水溶脹而形成的軟物質(zhì)材料.由于內(nèi)部存在大量的水分子作為分散相,水凝膠具有“軟”與“濕”的特性[1~6].從宏觀角度看,水凝膠具有固定的形狀,在施加一定外力時(shí)會(huì)產(chǎn)生形變,撤去外力后又恢復(fù)原本的狀態(tài),表現(xiàn)出固體的特征; 從微觀角度看,水凝膠內(nèi)部的一部分水分子可以自由移動(dòng),從而具有擴(kuò)散和運(yùn)輸小分子等行為,具有液體的特征.這種兼具固體和液體性質(zhì)的特點(diǎn)使水凝膠成為一種獨(dú)特的材料.自然界中的生物組織也具有高含水特點(diǎn),這些組織內(nèi)的自由水保證了機(jī)體的正常運(yùn)行[7~9].同時(shí),一些生物組織還具有多級(jí)次的各向異性結(jié)構(gòu),從而提高生命體適應(yīng)復(fù)雜生活環(huán)境變化的能力[10~14].人體骨骼肌是由分層的肌原纖維組成的具有優(yōu)異力學(xué)性能的驅(qū)動(dòng)性生物材料,肌原纖維高度取向并沿平行方向緊密堆積.基于這些取向結(jié)構(gòu),骨骼肌作為生物體的核心驅(qū)動(dòng)系統(tǒng),賦予骨骼和關(guān)節(jié)活動(dòng)性和穩(wěn)定性,以維持人體姿勢(shì)和運(yùn)動(dòng)能力[13].
通過可逆地改變自身形狀、 體積或力學(xué)性能響應(yīng)外界刺激(溫度[14~19]、 光[20~22]、 pH[22]、 濕度[23]及離子強(qiáng)度[24])的智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)器材料在軟體機(jī)器人、 生物醫(yī)藥等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景.其中,水凝膠由于兼具柔韌和生物相容性的特點(diǎn),在智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)材料的設(shè)計(jì)中占有重要地位[3,4,10,24].聚(N-異丙基丙烯酰胺)(PNIPAM)是典型的溫度響應(yīng)性聚合物,具有與人體體溫接近的低臨界轉(zhuǎn)變溫度(LCST,32 ℃)[11,12,25~29].PNIPAM在LCST附近會(huì)產(chǎn)生體積相變,即在溫度高于LCST時(shí)收縮,低于LCST時(shí)溶脹,這種可逆的體積相變行為可被用于制作智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)器.但傳統(tǒng)的功能性水凝膠通常是各向同性的,只能實(shí)現(xiàn)簡(jiǎn)單均勻的形狀變化,無法實(shí)現(xiàn)類似肌肉的單方向驅(qū)動(dòng)行為,極大地限制了其應(yīng)用[17,30~36].因此,設(shè)計(jì)和制備帶有各向異性特征的水凝膠并研究其驅(qū)動(dòng)性能備受關(guān)注.
制備具有各向異性結(jié)構(gòu)的PNIPAM水凝膠智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)器的主要方法有磁場(chǎng)取向法、 電場(chǎng)取向法、 剪切力取向法、 機(jī)械應(yīng)變?nèi)∠蚍ā?微流體紡絲法、 靜電紡絲法和定向冷凍法等.本文將水凝膠中的有序結(jié)構(gòu)特征分為納米填料有序、 高分子鏈有序和取向微通道孔結(jié)構(gòu)等3種(圖1),分析了各向異性結(jié)構(gòu)對(duì)PNIPAM水凝膠智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)器性能的影響,并對(duì)其面臨的挑戰(zhàn)進(jìn)行了展望.
Fig.1 Process for preparing intelligent response actuators (I) Hydrogels with oriented nanofillers; (II) hydrogels with oriented polymer chain networks; (III) hydrogels with oriented microchannel pore structure.
在PNIPAM水凝膠中制備有序納米填料結(jié)構(gòu)的常見方法有磁場(chǎng)取向法、 電場(chǎng)取向法和定向剪切取向法.利用外部場(chǎng)效應(yīng)或分子間相互作用可以有效地控制納米填料的分布以獲得長(zhǎng)程有序結(jié)構(gòu).
在一定強(qiáng)度的磁場(chǎng)中,納米材料(如納米棒、 納米片)能夠產(chǎn)生取向行為.納米材料的取向基于其易磁化軸平行或垂直于所施加的磁場(chǎng)的原理,從而驅(qū)動(dòng)納米材料在均勻的靜態(tài)磁場(chǎng)中產(chǎn)生長(zhǎng)程的有序結(jié)構(gòu).通常,先將含有納米材料的水凝膠預(yù)聚液置于磁場(chǎng)中進(jìn)行取向處理,然后通過原位聚合反應(yīng)“鎖定”取向結(jié)構(gòu).利用磁場(chǎng)可以高效地制備具有高度有序結(jié)構(gòu)的納米復(fù)合水凝膠驅(qū)動(dòng)器[18,19,29,36~44].Liu等[18]將具有靜電斥力的鈦酸鹽納米片(TiNSs)引入到PNIPAM水凝膠中,由于單層TiNSs在強(qiáng)磁場(chǎng)中同軸排列,在長(zhǎng)程尺度上誘導(dǎo)形成準(zhǔn)晶體結(jié)構(gòu)并保持了最大的靜電斥力.通過使用光觸發(fā)的原位乙烯基聚合,可以使體系快速固化.由于這種高度有序的結(jié)構(gòu)包含靜電排斥性單層TiNSs,因此所制備的PNIPAM水凝膠智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)器表現(xiàn)出顯著的光學(xué)和機(jī)械各向異性.Kim等[19]采用相同的方法制備了一種各向異性水凝膠,其中包含熱響應(yīng)性PNIPAM水凝膠網(wǎng)絡(luò)和TiNSs.由圖2(A)可見,帶電的TiNSs與所施加的磁通線正交取向; 通過NIPAM單體的原位自由基聚合反應(yīng)固定這種有序結(jié)構(gòu).傳統(tǒng)的PNIPAM水凝膠在加熱和冷卻時(shí)體積會(huì)發(fā)生加熱收縮和冷卻膨脹的響應(yīng)行為,而采用這種方法制備的納米復(fù)合水凝膠具有反向的熱響應(yīng)行為,即加熱時(shí)膨脹,冷卻時(shí)收縮.由圖2(B)可見,當(dāng)溫度高于LCST時(shí),PNIPAM網(wǎng)絡(luò)發(fā)生相變而發(fā)生分子鏈的疏水化轉(zhuǎn)變,相變產(chǎn)生的自由水解離成與TiNSs相互作用的離子,使共面取向納米薄片之間的靜電斥力增大(水凝膠沿垂直于納米片平面的方向會(huì)產(chǎn)生170%的膨脹形變).基于此機(jī)理制備的L形水凝膠驅(qū)動(dòng)器具有單向運(yùn)動(dòng)的能力.2018年,Sun等[45]在包含磁取向的TiNSs的熱響應(yīng)水凝膠體系中加入光響應(yīng)的金納米顆粒,利用激光驅(qū)動(dòng)水凝膠,實(shí)現(xiàn)了類似蚯蚓的爬行運(yùn)動(dòng)及雙向的運(yùn)動(dòng)能力(圖3).磁場(chǎng)取向法是一種非接觸式方法,對(duì)納米材料的大小和尺寸沒有限制,因此對(duì)在水凝膠內(nèi)制備有序結(jié)構(gòu)非常有吸引力.同時(shí),與其它用于制備具有各向異性結(jié)構(gòu)的納米復(fù)合材料的方法相比,磁場(chǎng)取向法不受水凝膠樣品的取向方向和形狀的限制.但磁場(chǎng)取向法對(duì)納米材料磁性、 長(zhǎng)徑比及形狀有一定的要求,對(duì)所制備樣品的大小也有一定限制,并且對(duì)不具有超順磁性的納米材料并不適用,因此限制了此技術(shù)的推廣普及.
Fig.2 Preparation of a PNIPAM/TiNS hydrogel embedded with coaxially oriented TiNSs in a magnetic field(A) and internal design of the actuator and its ideal processing mechanism(B)[19] Copyright 2015,Springer Nature.
Fig.3 Schematic representation of the peristaltic crawling of an earthworm(A) and optical images taken through a laser sefety filter of a cylindrically processed TiNS/AuNP hydrogel containing TiNSs orthogonal to the cylindrical gel axis(B)[45]Copyright 2018,Wiley-VCH.
通過施加高壓電場(chǎng)的方法也可以獲得具有高度有序結(jié)構(gòu)的PNIPAM水凝膠智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)器[30~32,46~53].在外部電場(chǎng)的作用下,具有永久偶極矩的納米顆粒在電場(chǎng)的方向上被取向,此時(shí)利用原位聚合法可以將納米顆粒的有序結(jié)構(gòu)保留在水凝膠材料中(圖4).采用電場(chǎng)取向法制備的具有有序結(jié)構(gòu)的二維納米片/聚合物納米復(fù)合水凝膠表現(xiàn)出較強(qiáng)的光學(xué)各向特性.Inadom等[47]制備了加入單軸有序液晶納米片的水凝膠薄片,納米片吸附了一種陽離子染料(羅丹明或者卟啉).在有序納米復(fù)合水凝膠的頂側(cè)圖像中可以觀察到藍(lán)色或黃色的均勻干涉色,表明液晶納米薄片沿外加電場(chǎng)方向產(chǎn)生了各向異性的排列.此外,這種水凝膠不僅表現(xiàn)出各向異性收縮,還在特定方向上表現(xiàn)出反常的膨脹; 這一行為與傳統(tǒng)的無序結(jié)構(gòu)的復(fù)合水凝膠形成了鮮明的反差,傳統(tǒng)的水凝膠僅表現(xiàn)出由熱引起的各向同性收縮.目前,電場(chǎng)取向法已廣泛應(yīng)用于合成具有各向異性納米顆粒結(jié)構(gòu)的PNIPAM水凝膠智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)器.Morales等[46]采用電場(chǎng)誘導(dǎo)法,先將膠體顆粒組裝成水凝膠基質(zhì)內(nèi)的線性鏈,然后在紫外光下誘導(dǎo)自由基聚合制備出各向異性水凝膠材料.沿長(zhǎng)鏈取向的膠體顆粒鏈充當(dāng)骨架結(jié)構(gòu),主導(dǎo)水凝膠的彎曲行為.但與磁場(chǎng)取向法相比,電場(chǎng)取向法的工藝更難以控制,這是由于電場(chǎng)可能導(dǎo)致預(yù)聚液的電化學(xué)分解和電泳現(xiàn)象,增加了電場(chǎng)制備完整樣品的工藝難度.為了避免這些問題,通常需要有針對(duì)性地優(yōu)化條件,對(duì)電場(chǎng)的強(qiáng)度和交變頻率進(jìn)行更精細(xì)的控制.
Fig.4 Colloidal particles oriented by electric field[46]Copyright 2016,Wiley-VCH.
Fig.5 Large scale orientation of clay nanosheets induced by external forces[33]Copyright 2013,Royal Society of Chemistry.
當(dāng)納米填料在基體內(nèi)受到剪切作用時(shí),納米填料的長(zhǎng)軸方向傾向于沿著剪切方向取向,然后通過原位聚合可將這種有序結(jié)構(gòu)固定在PNIPAM水凝膠智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)器中(圖5).剪切力取向法由于其工藝簡(jiǎn)單,被廣泛應(yīng)用于合成含有各種1D或2D形狀納米填料的各向異性水凝膠[33~35].Miyamoto等[33]首先通過剪切力誘導(dǎo)黏土納米片的各向異性,然后利用PNIPAM的原位聚合制備了各向異性水凝膠,其中黏土納米片沿著施加的剪切力方向取向(圖5).從10 ℃升溫到40 ℃時(shí),所得水凝膠在垂直于黏土納米片取向方向上的收縮(收縮率為60%)比在平行于納米片取向方向上的收縮(收縮率為35%)更大.但剪切力取向法也有局限性,特別是手工剪切時(shí),不能制備剪切力均勻的有序結(jié)構(gòu)樣品,限制了該方法的廣泛應(yīng)用.
Fig.6 Anisotropic hydrogel with oriented clay nanosheets and polymer chains by stretch method[56]Copyright 2007,Royal Society of Chemistry.
制備聚合物分子鏈呈有序排列的水凝膠時(shí),必須將無規(guī)排列的聚合物分子鏈取向并固定.但由于聚合物鏈不具有順磁性或介電性的特點(diǎn),無法被磁場(chǎng)或電場(chǎng)取向.與其它方法相比,機(jī)械應(yīng)變?nèi)∠蚍ㄊ且环N用于制造納米復(fù)合水凝膠有序結(jié)構(gòu)的通用且簡(jiǎn)單的方法.對(duì)具有無序結(jié)構(gòu)的納米復(fù)合水凝膠進(jìn)行機(jī)械應(yīng)變操作后,可以同時(shí)使納米填料和高分子鏈段沿著變形方向產(chǎn)生暫時(shí)的取向[37,38,54~59].由于水凝膠網(wǎng)絡(luò)的彈性,很難在形變的恢復(fù)過程中維持有序結(jié)構(gòu).因此,通常利用第二層交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)固定水凝膠的有序結(jié)構(gòu)[58,60~63].
Lin等[60]首先利用單軸拉伸法拉伸化學(xué)交聯(lián)的聚(丙烯酸-丙烯酰胺)水凝膠,然后利用Fe3+的配位作用交聯(lián)并固定取向的分子鏈結(jié)構(gòu),所制備的水凝膠材料在平行和垂直方向的機(jī)械性能差異巨大.Murata等[56]通過單軸拉伸法研究了黏土納米片的位置隨形變率的變化(圖6),由于PNIPAM和無機(jī)黏土納米粒子的共同作用,樣品被拉伸時(shí)表現(xiàn)出雙折射的特征變化,此特性可用于未來柔性光學(xué)器件的開發(fā).
近期,本課題組也開展了關(guān)于仿生各向異性水凝膠驅(qū)動(dòng)器的研究[64~66].Chen等[64]在水凝膠材料中引入與生命體中類似的多級(jí)取向復(fù)雜結(jié)構(gòu),以賦予水凝膠材料更加豐富的功能性.通過二次交聯(lián)對(duì)高拉伸性黏土-PNIPAM納米復(fù)合水凝膠(SC-水凝膠)進(jìn)行線性重塑,制備了各向異性的熱響應(yīng)水凝膠.此外,SC-水凝膠還顯示出各向異性的機(jī)械性能,利用這一性質(zhì)可以快速地對(duì)重物進(jìn)行提拉與恢復(fù),表現(xiàn)出在人造肌肉等領(lǐng)域的應(yīng)用潛力.
Tang等[65]首先將海藻酸鈉(SA)和碳納米管(CNTs) 的復(fù)合凝膠拉伸,使兩相同時(shí)產(chǎn)生取向結(jié)構(gòu),然后通過聚合PNIPAM網(wǎng)絡(luò)將取向結(jié)構(gòu)固定.這種具有多組分取向聚合物網(wǎng)絡(luò)的復(fù)合水凝膠顯示出各向異性的光學(xué)和機(jī)械性能,并且與各向同性復(fù)合水凝膠相比,其驅(qū)動(dòng)性能得到了提高,能夠提起自身質(zhì)量100倍的重物,并收縮20%,具有與肌肉相似的驅(qū)動(dòng)行為.此外,制備的雙層水凝膠最大可彎曲390°,并且能夠像植物的卷須一樣纏繞支撐物.機(jī)械應(yīng)變誘導(dǎo)取向方法不僅可以誘導(dǎo)納米填料的取向,同時(shí)可以誘導(dǎo)高分子鏈的取向.但該方法也有局限性,各向同性水凝膠必須承受較大的力,才能使凝膠網(wǎng)絡(luò)發(fā)生足夠的形變[67].
靜電紡絲是一種利用表面靜電排斥作用,以高分子溶液為原料,可低成本連續(xù)制備納米纖維的方法.靜電紡絲可以制造具有大比表面積和高孔隙率的納米纖維無紡布[39~44,68,69].近年來,研究者使用靜電紡絲技術(shù)由溫度響應(yīng)性聚合物(如PNIPAM)制造納米纖維無紡布,用于藥物釋放等[44,68,69].2015年,Jiang等[70]采用一種簡(jiǎn)單而通用的方法制備了基于熱響應(yīng)性PNIPAM的具有秒級(jí)響應(yīng)速度的靜電紡絲多孔雙層膜.他們認(rèn)為,靜電紡絲可以誘導(dǎo)高分子鏈取向(圖7),并且取向的高分子鏈可對(duì)驅(qū)動(dòng)性能產(chǎn)生有利的促進(jìn)效果,但在實(shí)驗(yàn)中沒有直接討論P(yáng)NIPAM聚合物高分子鏈的取向程度.Liu等[71]采用靜電紡絲法制備了兩層具有不同溶脹/收縮性能的PNIPAM纖維氈,并將它們黏合在一起制備了一種可實(shí)現(xiàn)三維形狀快速可逆變化的雙層水凝膠驅(qū)動(dòng)器.其中一層是無序排列的PNIPAM纖維氈,另一層是有序排列的PNIPAM纖維氈,由于兩層PNIPAM纖維氈具有不同的孔隙率(無序和有序排列的纖維氈孔隙率分別為40%和33%),其收縮率也不同,無序和有序排列的纖維氈收縮率分別為33%和18%,從而產(chǎn)生可驅(qū)動(dòng)的能力.盡管靜電紡絲技術(shù)具有裝置簡(jiǎn)單及紡絲成本低廉等優(yōu)點(diǎn),但目前還缺乏簡(jiǎn)單和高效的方法測(cè)試和控制樣品的高分子鏈取向程度.
Fig.7 Double-layer anisotropic PNIPAM hydrogel actuator prepared by electrostatic spinning[70]Copyright 2015,Wiley-VCH.
目前, 具有高比表面積和有序結(jié)構(gòu)的多功能微/納米級(jí)纖維材料受到廣泛關(guān)注,微流體紡絲技術(shù)憑借其高比表面積和有效的熱傳遞速率等優(yōu)勢(shì)而成為一種功能強(qiáng)大且用途廣泛的技術(shù)[72].在微流體紡絲工藝中,聚合物前驅(qū)體首先被注入一個(gè)輸入端口,然后將成形的樣品流體固化.可以通過設(shè)計(jì)各種形狀的微通道控制纖維粗細(xì)和幾何構(gòu)型.與傳統(tǒng)的片狀形狀相比,超細(xì)纖維狀結(jié)構(gòu)由于其取向高分子鏈段的特性而備受關(guān)注.在微流體紡絲工藝中,控制流體的固化工藝和速度是調(diào)整纖維粗細(xì)和形狀的關(guān)鍵.利用光聚合反應(yīng)[73]和離子交聯(lián)反應(yīng)[74,75],采用非溶劑誘導(dǎo)的相分離和溶劑蒸發(fā)[76,77]等固化方法可制備多種材料的水凝膠纖維,也可以將功能性材料填裝在纖維內(nèi)或在纖維上進(jìn)行原位合成,制備出智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)器[75~84].
Nakajima等[74]通過微流體技術(shù),將海藻酸鈉溶液與聚丙烯酸混合,然后用鈣離子進(jìn)行交聯(lián),制備出尺寸約為10 μm的pH/溫度刺激響應(yīng)水凝膠纖維(圖8).這種水凝膠纖維隨溫度或pH的變化會(huì)出現(xiàn)收縮/溶脹行為,并且具有可逆性.更重要的是,當(dāng)高分子鏈取向后纖維直徑迅速降低,更小的纖維直徑帶來更快的熱量/物質(zhì)傳導(dǎo)速率,從而提高了驅(qū)動(dòng)器的響應(yīng)速度.Liu等[84]以海藻酸鈉溶液為芯流,以聚(N-異丙基丙烯酰胺-甲基丙烯酸-2-羥基乙酯)P(NIPAM-HEMA)溶液為殼流,通過調(diào)節(jié)流動(dòng)速率獲得了各向異性收縮的刺激響應(yīng)性水凝膠纖維(圖9).由于具有良好的機(jī)械強(qiáng)度、 高彈性和熱收縮的特點(diǎn),這種驅(qū)動(dòng)器可以在溫度高于LCST時(shí)的數(shù)秒內(nèi)將5.7 g的物體提起12 mm.這種水凝膠驅(qū)動(dòng)器的承載能力是其自身質(zhì)量的180倍.目前,微流體紡絲發(fā)展研究有了較大的飛躍,但相對(duì)于靜電紡絲、 熔融紡絲及模板拉絲等紡絲技術(shù),其在理論研究和材料創(chuàng)新方面仍面臨挑戰(zhàn).
Fig.8 pH/temperature stimuli responsive hydrogel microfibers prepared by microfluidic spinning technology[74] Copyright 2017,Royal Society of Chemistry.
Fig.9 Photographs of microfluidic spinning technology prepared hydrogel microfiber and experimental demonstration of the chape transformation of Janus film[84]Copyright 2017,American Chemical Society.
以定向生長(zhǎng)的冰晶為模板可以合成具有取向微通道孔的水凝膠[85~87].當(dāng)裝滿單體水溶液的容器底部緩慢浸入液氮浴時(shí),冰晶從浸入端單向生長(zhǎng),形成微通道孔結(jié)構(gòu).原本分散在溶液中的單體則集中在非晶區(qū)域,可以高效聚合.最終的水凝膠樣品具有與冰晶生長(zhǎng)方向平行排列的微米級(jí)通道,從而表現(xiàn)出光學(xué)性能及力學(xué)性能的顯著各向異性.Bai等[85]使用定向冷凍和紫外線引發(fā)的低溫聚合技術(shù)制備了一種具有高度有序的多孔結(jié)構(gòu)及在納米級(jí)具有珠光狀分層結(jié)構(gòu)的納米復(fù)合水凝膠(圖10),該水凝膠表現(xiàn)出各向異性的機(jī)械性能和熱響應(yīng)形變.在基于內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)的各向異性水凝膠驅(qū)動(dòng)器的研究中,Wu等[85]制備了聚乙二醇(PEG)-PNIPAM混合水凝膠(圖11).他們首先通過冰晶的定向生長(zhǎng)合成了具有取向微通道孔的PEG水凝膠,然后在PEG基水凝膠的定向通道狀空隙中聚合形成PNIPAM.當(dāng)從20 ℃加熱到45 ℃時(shí),制備的水凝膠發(fā)生各向異性收縮: 在與定向通道正交的方向上,水凝膠收縮了50%; 在沿通道方向上的收縮率僅為5%.定向冷凍法是構(gòu)建具有有序結(jié)構(gòu)多功能納米復(fù)合水凝膠的簡(jiǎn)單有效方法.但這種方法耗時(shí)且耗費(fèi)能源,如何進(jìn)一步改進(jìn)其環(huán)境友好性將是一項(xiàng)挑戰(zhàn).
Fig.10 Hydrogels with oriented microchannel pore structure by directional freezing method[85]Copyright 2013,American Chemical Society.
近年來,國內(nèi)外研究者在將各向異性結(jié)構(gòu)引入PNIPAM水凝膠智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)器方面做了諸多嘗試,成功合成了具有取向納米填料、 高分子鏈及微通道孔結(jié)構(gòu)的水凝膠.這些各向異性水凝膠驅(qū)動(dòng)器在不同的響應(yīng)刺激下,展現(xiàn)出不同的反應(yīng)機(jī)制與驅(qū)動(dòng)過程.從目前的研究結(jié)果看,仿生各向異性PNIPAM水凝膠智能響應(yīng)驅(qū)動(dòng)器展現(xiàn)出了優(yōu)異的驅(qū)動(dòng)性能,這將有利于其未來在驅(qū)動(dòng)器、 傳感器及仿生人造肌肉等領(lǐng)域中的廣泛應(yīng)用.