放射性惰性氣體4π疊層探測器研制

周冬冬 尤思梅 辛 杰 楊翠萍 文萬信 楊 悅 張保國王仁生 張 明

1（蘇州大學放射醫(yī)學與輻射防護國家重點實驗室 蘇州 215123）

2（蘇州大學醫(yī)學部放射醫(yī)學與防護學院 蘇州 215123）

3（中國計量科學研究院 北京 100029）

目前我國投入商業(yè)運行的核電機組共47臺，2019年1～6月全國運行核電機組累計發(fā)電量為1 600.14億千瓦時，比2018年同期上升了23.09%，核電已成為我國重要的能源組成之一。但核電站運行過程中會產(chǎn)生放射性廢氣排到空氣中污染環(huán)境，根據(jù)我國核電廠運行經(jīng)驗，放射性惰性氣體占放射性廢氣排放總量的比例接近100%［1］，核反應過程中產(chǎn)生的惰性氣體主要包括85Kr、41Ar、133Xe、135Xe，其中除85K是近乎“純”β源，其余核素均以β和γ級聯(lián)發(fā)射的方式衰變［2］，該輻射混合場衰變產(chǎn)生的γ射線能量范圍在31～1 293.6 keV之間，β射線能量范圍在81～1 198 keV之間，對β-γ混合場的測量并對兩種射線進行甄別對核電站輻射監(jiān)測和防護具有重要意義。Martz等［3］在1986年提出了二次測量法來分別得到β-γ信號，此方法雖然能一定程度上區(qū)分β-γ信號，但存在β-γ相互干擾嚴重且測量過程復雜等問題；White等［4］用ZnS（Ag）、CaF2（Eu）、NaI（Tl）三層閃爍體作為探頭外加一個光電倍增管研制了疊層探測器，可以實現(xiàn)同時測量α、β、γ射線，但此方法存在β 計數(shù)不準確等缺點；Farsoni等［5］、Yousefi等［6］和Alemayehu等［7］分別研制出了類似疊層結(jié)構(gòu)的探測器；關(guān)于4π結(jié)構(gòu)疊層探測器，目前其他國家也有一些產(chǎn)品，如美國在1996年Bowyer等［8］研制了ARSA系統(tǒng)，俄羅斯在2005年P(guān)opov等［9］研制了ARIX系統(tǒng)，瑞典在2003年 Ringbom 等［10］研制了SAUNA系統(tǒng)，法國在2004年Fontaine等［11］研制了SPALAX系統(tǒng)，其主要用于監(jiān)測核爆炸產(chǎn)生的131Xem、133Xem、133Xe、135Xe，也可用于核電站惰性氣體的測量。目前我國尚無完善的可實現(xiàn)β-γ符合測量的4π結(jié)構(gòu)探測器系統(tǒng)。

本文成功研制了一套可用于核電場所惰性氣體測量的4π疊層探測器，實現(xiàn)了β-γ信號的甄別，并用137Cs、133Ba放射源對探測器進行測試和刻度。

1 疊層探測器的結(jié)構(gòu)及原理

1.1 探測器的結(jié)構(gòu)

4π疊層探測器的主要結(jié)構(gòu)由一個內(nèi)層中空圓柱形塑料閃爍體（EJ-200）和外層圓柱形碘化銫閃爍體（CsI）組成，塑料閃爍體的底面直徑為52 mm，高為42 mm，側(cè)壁厚為1 mm，用于探測β射線，內(nèi)層塑閃的中空圓柱可作為氣體源采樣腔，外層的CsI閃爍體底面直徑為92 mm，高為82 mm，厚度為20 mm，用于探測γ射線，其中采樣腔的設計除了容納放射性氣體還可以吸收低能β射線，由于β射線的射程（Rm）與β射線的能量（E）滿足經(jīng)驗式（1）：

Rm=412E1.256-0.0954lnE(0.01MeV＜E＜3MeV)(1)

根據(jù)式（1）可以推算出：當β射線的射程（Rm）大小在50 mm左右時即可吸收較多60～70 keV及以下的β射線，故我們設計采樣腔的底面直徑應考慮低能β射線的吸收，通過 GEANT4（GEometry ANd Tracking 4）模擬采樣腔體積對不同能量的β射線探測效率得到當腔體底面直徑和高度大于40 mm時低能β的探測效率快速下降［2］，符合經(jīng)驗公式算出的結(jié)果，佐證了此采樣腔尺寸的合理性。探測器的原理及結(jié)構(gòu)示意圖如圖1，其中塑料閃爍體采用的是發(fā)光衰減時間較快的EJ-200塑料閃爍體，碘化銫閃爍體采用的是發(fā)光衰減較慢的含鉈激發(fā)的CsI閃爍體，本文選用的PMT是由ET Enterprises公司生產(chǎn)的9306 KB型號PMT，該型號PMT最大外徑為90 mm，窗口端帶有藍綠敏感的雙堿性光電陰極，并且具有10個高增益、高穩(wěn)定性、線性聚焦設計的SbCs打拿極，可實現(xiàn)良好的線性度和時間響應。其有效直徑為80 mm，光譜響應范圍為295～630 nm［12］。高壓分壓器為 ET Enterprises公司的C636FP型高壓分壓器。將探測器兩端分別命名為A端和B端，信號采集單元使用的是意大利CAEN公司生產(chǎn)的DT5790雙數(shù)字脈沖形狀分析儀和DPPPSD （Digital Pulse Processing-Pulse Shape Discrimination）控制軟件獲取信號。

1.2 探測器的原理

核電場所放射性惰性氣體衰變主要產(chǎn)生不同能量的β和γ射線，不同能量的β射線和γ射線穿過塑料閃爍體和碘化銫晶體會產(chǎn)生不同的能量沉積，β射線相對于γ射線穿透能力較弱，可以將大部分能量沉積在塑料閃爍體中，γ射線相對于β射線穿透能力較強，可以較少概率沉積在塑料閃爍體中，大部分能量沉積在碘化銫晶體中，而塑料閃爍體和碘化銫晶體可以發(fā)射出發(fā)光衰減時間常數(shù)不同的快慢閃爍光子，從而產(chǎn)生不同的脈沖形狀來區(qū)分β-γ射線［13］；本文使用DPP-PSD數(shù)字脈沖形狀分析儀測得事件信號，通過處理數(shù)據(jù)得到所有信號的Qlong-PSD值二維散點圖。通過擬合Qlong-PSD值二維散點圖得到βγ射線在所測得的短門信號在長門信號中所占的比例系數(shù)，從而解出β-γ射線。

2 探測器的電路

2.1 前置放大器的電路

該探測器前置放大器（Pre-Amplifier）電路為電流靈敏前置放大電路如圖2（a），由于本裝置使用的DT5790只能提供±12 V或±24 V偏壓，故電路正負輸入端分別采用LM7806和LM7906固定輸出三端穩(wěn)壓管，可為前放電路提供穩(wěn)定的±6 V偏壓，運算放大器選擇美國TI公司生產(chǎn)的OPA656，其具有高增益、穩(wěn)定帶寬等優(yōu)點。根據(jù)探測器塑閃和碘化銫的發(fā)光衰減時間特性，電阻Rf與反饋電容Cf之積RC常數(shù)介于塑閃與碘化銫的發(fā)光衰減之間，使得電路相對于發(fā)光衰減時間短的塑閃形成電壓靈敏前置放大電路，相對于發(fā)光衰減時間較長的碘化銫形成電流靈敏前置放大電路，該RC常數(shù)可以使得塑閃信號提高和保持相對穩(wěn)定的脈沖幅度，碘化銫信號形成衰減，有利于后續(xù)實驗的脈沖形狀甄別。信號輸出端的50 Ω電阻用作阻抗匹配，與外接50 Ω內(nèi)阻的同軸電纜相連。

2.2 高壓分壓器的電路

本探測器高壓分壓電路為均勻分壓電路。均勻分壓的優(yōu)點是各級間的增益穩(wěn)定可靠，適合做觸發(fā)計數(shù)的測量，我們在C636AFP高壓分壓器的輸入端外接了一個2 000 V、0.1 μF的高壓濾波器，可以得到更為穩(wěn)定的高壓。

圖2 探測器電路圖 (a)前置放大電路，(b)高壓分壓電路Fig.2 The circuit diagram of detector(a)Pre-amplifier circuit,(b)High voltage division circuit

3 信號獲取及信號處理

本文信號獲取單元采用意大利CAEN公司生產(chǎn)的DT5790波形數(shù)字采樣器，DT5790主要用于電荷積分和脈沖形狀識別的雙通道數(shù)字采集系統(tǒng)，它具有12位分辨率，2.5×108s-1的數(shù)據(jù)采樣率及4 ns的事件分辨率，可實現(xiàn)事件的符合和反符合測量，另外DT5790內(nèi)部集成了部分核電子學插件和高壓模塊，更加方便使用［14］。本文采用的DPP-PSD控制軟件為CAEN公司開發(fā)的用于x720、x751系列數(shù)字波形采樣器的固件程序和控制軟件，可實現(xiàn)軟件設置記錄長度、波形倒相、觸發(fā)閾值調(diào)節(jié)、外部觸發(fā)及自觸發(fā)模式、長短門設置、脈沖形狀甄別等功能；具有Histogram和Oscilloscope顯示；可以根據(jù)探測器波形設定積分長短門、脈沖形狀甄別（Pulse Shape Discrimination，PSD）值等；輸出信號有波形譜、能量譜、時間譜和 PSD 譜［15］。

3.1 兩端高壓的測量

我們需要將兩端光電倍增管（A端和B端）的輸出信號相加，必須讓兩端光電倍增管接收同樣光強度的輸入，使得光電倍增管的輸出一致，由于兩個光電倍增管的對光的響應是存在差異，需要給兩個光電倍增管加不同的工作電壓。我們將137Cs源，放置在測量裝置外準直入射到CsI（Tl）閃爍體中間位置，忽略閃爍體發(fā)出的光的傳輸過程衰減的差異，兩個光電管接收的光強是一樣的。將探測器兩端分別連接至ORTEC4001C NIM機箱上的核電子學插件Ortec 527A、Ortec 926，并利用核電子學插件Ortec 556提供高壓電源，測出137Cs源662 keV峰的道址隨著電壓的變化如圖3。本實驗選662 keV兩端峰值大致相同道址時的電壓分別給A端和B端提供高壓。

圖3 探測器兩端峰的道址隨電壓的關(guān)系Fig.3 The relationship between the voltage and the channel of the peaks at both ends of the detector

3.2 探測器信號波形測量

本文主要利用塑閃信號和CsI信號的脈沖形狀來進行β-γ信號甄別，首先我們將137Cs源放置在探測器采樣腔中心位置，利用示波器及ORTEC插件對探測器的波形進行測量，兩端電壓均設置為600 V，觸發(fā)電壓為200 mV，匹配阻抗為50 Ω，利用示波器得到137Cs源波形圖如圖4，測量結(jié)果如表1所示。

圖4 137Cs波形圖Fig.4 Waveform of137Cs radiation source

表1 塑閃和碘化銫脈沖信號的主要參數(shù)Table1 The main parameters of plastic and CsI(Tl)pulse signals

3.3 脈沖形狀甄別

閃爍體材料吸收不同的輻射類型會導致不同的脈沖形狀，脈沖形狀之間的差異可以用來甄別混合輻射場中的不同輻射類型。這種甄別的方法稱為脈沖形狀甄別法［7］，其原理［16］如圖5。

圖5 長短門與輸入脈沖信號的位置關(guān)系Fig.5 Long and short gate graphic position with input pulse signal

本研究中分別選取長短門對信號進行積分，得到Qlong（信號長門積分電荷值），Qshort（信號短門積分電荷值），對于PSD值的定義如式（2）。

將137Cs放置在探測裝置內(nèi)，由于137Cs β衰變后137Ba的激發(fā)態(tài)壽命比較長（2.552 min），可以認為137Cs衰變產(chǎn)生的β、γ時間上沒關(guān)聯(lián)。圖6為使用137Cs進行測試并使用ROOT軟件畫出的Qlong-PSD散點圖，長門800 ns，短門48 ns，從圖6可以看到，兩條明顯的Qlong-PSD曲線，上一條曲線為γ射線，下面一條為β射線。綜上所述，可以使用長短門積分形狀甄別法來甄別β、γ信號。

圖6 Qlong-PSD散點圖Fig.6 Scatter diagram of Qlong-PSD

根據(jù)§3.2中圖4中測量的137Cs波形圖顯示，塑料閃爍體的信號幅度大，脈沖寬度窄，CsI（Tl）閃爍體的信號幅度小，脈沖寬度寬，故當我們根據(jù)§3.3圖5中長短門與脈沖信號的位置關(guān)系來設置長短門，其中短門值與塑料閃爍體的脈沖寬度相當，長門值與CsI（Tl）閃爍體脈沖寬度相當。而由于短門值主要為一定比例系數(shù)的塑料閃爍體信號的積分電荷值和一定比例系數(shù)的CsI（Tl）閃爍體信號的積分電荷值組成，長門值由全部的塑料閃爍體和全部的CsI（Tl）閃爍體積分值組成，故可以得到方程（3）：

式中：Qβ為塑料閃爍體信號的積分電荷值；Qγ為CsI（Tl）信號的積分電荷值；a為塑料閃爍體信號對短門積分值的貢獻；b為CsI（Tl）信號對短門積分值得貢獻。

因為β射線未穿透塑料閃爍體時，Qβ=Qlong，故擬合β射線的Qlong-PSD曲線（未穿透塑料閃爍體部分）得到擬合曲線如式（4）：

根據(jù)γ射線的Qlong-PSD曲線，即在圖6中對γ帶加窗可以得到的PSD譜中峰對應的PSD值，因為b=1-PSD，對于高能γ射線PSD譜中峰對應的PSD值基本不變，故選擇b為常數(shù)，經(jīng)測試在上述條件下測得的PSD值為0.97，故可以得出b=0.03。將測量得到的Qlong和Qshort值代入方程（3）從而解出Qβ、Qγ值。利用MATLAB軟件畫出Qβ-Qγ二維散點圖如圖7所示。

從圖7可以看出，由于137Cs源發(fā)射的β、γ射線不存在時間關(guān)聯(lián)，β、γ射線成分可以明顯分開，γ射線分布在橫軸上，未穿透塑料閃爍體的β射線分布在縱軸上，部分高能電子穿透塑料閃爍體進入CsI（Tl）閃爍體，則Qβ、Qγ都大于零。由于塑料閃爍體和CsI（Tl）閃爍體的能量分辨都比較差，測試使用的137Cs源為面源（?20 mm），放射源放在探測器內(nèi)，β射線從不同方向入射到閃爍體內(nèi)，因此β射線穿透帶展得很寬，看不出明顯的條帶。

圖7 Qβ-Qγ二維圖Fig.7 2D diagram of Qβ-Qγ

3.4 探測器的能量刻度

本研究利用137Cs放射源發(fā)射的β射線和內(nèi)轉(zhuǎn)換電子對塑料閃爍體探測器進行能量刻度。將DPPPSD控制軟件中的長門時間設置為800 ns，短門時間設置為48 ns，閾值為40 LSB，將137Cs放射源放置在探測器內(nèi)中心位置，測試時間為100 s，記錄DPPPSD控制軟件的輸出ASCII碼數(shù)據(jù)，通過ROOT軟件進行數(shù)據(jù)處理，得到內(nèi)轉(zhuǎn)換電子在1 mm厚的塑料閃爍體沉積能量（230 keV）的道址為15 000，1 mm厚的塑料閃爍體可以阻止β射線的最大能量（370 keV）的道址為22 000，內(nèi)轉(zhuǎn)換電子為穿透塑料閃爍體時沉積在塑料閃爍體的能量（624 keV）對應的道址為38 000，故可得到β射線能量刻度擬合曲線如圖8所示。

圖8 β射線能量刻度擬合曲線Fig.8 Fitting curve of β-ray energy calibration

本研究利用133Ba和137Cs放射源對CsI（Tl）閃爍體進行γ能量刻度，具體實驗步驟同β能量刻度，得到γ射線31 keV能量對應的道址為240，81 keV能量對應的道址為1 020，356 keV能量對應的道址為3 520，61.7 keV能量對應的道址為67 920，故可得到γ射線能量刻度擬合曲線如圖9所示。

圖9 γ射線能量刻度擬合曲線Fig.9 Fitting curve of γ-ray energy calibration

4 結(jié)語

本文成功研制了一套可用于放射性惰性氣體測量的4π疊層探測器，該探測器主要采用了4π疊層結(jié)構(gòu)，利用DPP-PSD波形數(shù)字采樣器對探測器信號進行采集，本文采用脈沖形狀甄別的方式對β-γ信號進行甄別，利用137Cs、133Ba放射源實現(xiàn)了對探測器的βγ能量刻度。后續(xù)我們將對探測器進行符合測試，為最終將探測器用于核電場所惰性氣體活度的測量做好準備。