氦-3回路中氚的輻射安全分析

李炳林

(1.西南石油大學(xué)機(jī)電工程學(xué)院，成都 610500； 2.中國核動力研究設(shè)計院一所，成都 610213)

在研究堆內(nèi)進(jìn)行燃料元件功率瞬態(tài)輻照試驗時，可通過調(diào)節(jié)環(huán)繞考驗元件的氦-3氣體中子吸收屏(簡稱氦-3氣屏)的壓力(即單位中子通量中的氦-3質(zhì)量)來控制到達(dá)考驗元件的中子通量，從而改變?nèi)剂显艿恼丈淞?。?3氣屏的壓力在0.1 MPa到4.5 MPa之間變化，它是通過堆外氣動裝置操作和控制金屬波紋管調(diào)壓器來實現(xiàn)的，在0.1 MPa時氦-3系統(tǒng)擴(kuò)大容積是120 L。氦-3吸收中子發(fā)生(n，p)反應(yīng)產(chǎn)生1H和3H。由于氚具有強滲透性和擴(kuò)散性，雖然整個氦-3回路的堆外涉氚設(shè)備都被放置在帶通風(fēng)的包容箱中，但絕對的密封是做不到的，只能盡量減小氦-3回路向包容箱的釋放量[1]。因此需提前分析和評估正常運行和事故時氚持續(xù)的滲透釋放對運行人員可能造成的放射性危害，使氚的內(nèi)照射劑量得到有效控制。

本文以氦-3回路為研究對象，綜合考慮回路設(shè)置的各種氚防護(hù)措施，采用確定論方法對正常運行和事故情況下進(jìn)行分析評價，這些分析結(jié)果對回路的設(shè)計、運行、防護(hù)和監(jiān)測等提供了重要參考，以便運行過程中氚能夠被有效控制。

1 氦-3回路氚的來源與主要危害

當(dāng)堆內(nèi)輻照裝置氣屏中的氦-3壓力和反應(yīng)堆功率都達(dá)到最大時，氦-3吸收中子的產(chǎn)氚率最大為50 MBq/s[2]。通過采樣實時監(jiān)測氦-3回路中的氚濃度，并對元素氚(HT)和氧化氚(HTO)的濃度分別進(jìn)行測量。氦-3吸收中子產(chǎn)生的氚，其初始形態(tài)是HT，由于在氦-3回路中接有具有吸氚容量很大的金屬吸氣劑海綿鈦的氚阱，所以產(chǎn)生的高濃度氚很快被氚阱捕集，而后在回路中殘留的HT被氧化為HTO，使回路中HTO的組分達(dá)總氚的95%左右，這個量對應(yīng)飽和氚化水蒸氣最小體積含量為0.3%。在常溫常壓下，氦-3氣體中氚濃度(包括HT和HTO)維持在大約1.4×1013Bq/m3的水平。在回路中殘留的HT被氧化為HTO的機(jī)制有：

1)即使通過真空泵對回路盡量抽盡空氣，HT還是會被回路中存在的微量氧給氧化。

2)氚阱海綿鈦中存在氧，0A級的海綿鈦中氧的質(zhì)量含量小于0.05%，在海綿鈦溫度達(dá)到430 ℃時，HT可作為還原劑與海綿鈦中的含氧化合物雜質(zhì)發(fā)生氧化反應(yīng)。

3)氦-3氣體供應(yīng)商保證O2的體積含量小于0.001%，HT會被氦-3氣體中原始存在的微量氧氣給氧化。

應(yīng)盡量避免氚化水蒸氣的出現(xiàn)，因為在整個氦-3回路中，累計有接近1.5×1013Bq可釋放的氚，氚化水蒸氣對氦-3回路的重要部件表面將會產(chǎn)生氚污染，這種吸附氚滲透入設(shè)備和管壁面材料后通過去污也非常難清除，并隨時間變化和空氣流動又緩慢地釋放到空氣中。同時氦-3回路中的少量氚氣也會不可避免地釋放到包容箱，并與其中的H2O交換生成HTO。HTO的放射性危害比HT高104倍[3]。

2 防護(hù)措施

2.1 主要防護(hù)措施

氦-3回路在運行過程中，對操作人員和環(huán)境進(jìn)行氚安全防護(hù)的主要措施有：采用金屬材料完整密封的回路包容氦-3氣體；在氦-3回路中設(shè)置氚阱固定氚氣(HT)；將氦-3系統(tǒng)的涉氚設(shè)備封閉在通風(fēng)包容箱，并保持包容箱壓力比大氣壓低幾百Pa；在包容箱中設(shè)置分子篩吸收氚化水(HTO)；工藝間保持通風(fēng)，稀釋和減少房間內(nèi)的氚濃度;通過監(jiān)控工藝間本底和空氣中的氚，并且在進(jìn)出包容箱和工藝間的管線處監(jiān)控氚濃度進(jìn)行泄漏報警。氦-3回路氚的防護(hù)和監(jiān)測如圖1所示。

圖1 氦-3回路氚的防護(hù)和監(jiān)測Fig.1 Protection and monitoring of tritium in He-3 loop

堆內(nèi)輻照裝置和堆外氦-3回路在運行、維修和拆除前，為了更好地減少操作期間的氚釋放引起的照射，必須先盡可能地去污，并測量氚釋放率。安全有效的去污技術(shù)能減輕氦-3回路運行期間的防護(hù)壓力。用溫度為25 ℃～40 ℃的普通氦氣吹洗污染回路，金屬表面氚的解吸率會緩慢地下降。通過25天的清洗，解吸率可以從18.5 MBq/(m2·d)減小到7.4 MBq/(m2·d)。用分子篩干燥劑吸附能減少少許金屬壁面的污染，而通過真空泵抽除污染的含氚空氣的方法并不比吹洗法更有效，這是因為HT和HTO有非常低的分壓(幾倍0.1 Pa)[4]。

2.2 氚向包容箱的釋放

由于氚的高度遷移性，即使氦-3回路產(chǎn)生的氚由完整的一級氚包容系統(tǒng)(氦-3回路)進(jìn)行密封，運行過程中氚仍然不可避免地持續(xù)釋放到二級包容系統(tǒng)(包容箱)。對氦-3回路的首次密封性檢查是通過測試回路的壓力變化和氦質(zhì)譜檢漏吸槍法來判斷，估計氦-3回路的總泄漏率小于1×10-7Pa·m3/s。每次運行前應(yīng)通過壓力檢漏法檢查一次氦-3回路密封性，每個月檢查1～3次，保證回路的泄漏率小于1×10-6Pa·m3/s。

保持氦-3氣屏壓力在0.1～4.5 MPa之間進(jìn)行功率瞬態(tài)輻照時，根據(jù)監(jiān)測結(jié)果包容箱內(nèi)空氣中氚的正常濃度水平約為4×105Bq/m3，釋放到包容箱通風(fēng)中的氚大約在0.8×1010～3.7×1010Bq/d水平，它們中大部分(超過90%)是氚化水。因此為了減小包容箱內(nèi)氚化水蒸氣的量，安裝了分子篩床來收集氚化水蒸氣。當(dāng)發(fā)生氚的異常泄漏或常規(guī)操作條件下氚包容箱中的氚濃度達(dá)到一定水平時，啟動與之相連的凈化系統(tǒng)。包容箱內(nèi)的氣體被循環(huán)風(fēng)機(jī)送入分子篩床，吸附除去氚化水后的氣體被再次循環(huán)送回包容箱或通過煙囪直接排放。

氦-3回路可能發(fā)生破口或斷裂等第一級包容系統(tǒng)失效事故，導(dǎo)致氚釋放到包容箱。設(shè)計中考慮氦-3回路每天進(jìn)行除氚4次，因此一次累積氚的最大釋放量估計為1.1×1011Bq/min。當(dāng)突然發(fā)生破口或斷裂等事故時氚擴(kuò)散到包容箱，包容箱體積約為5 m3，設(shè)計的最大換氣次數(shù)為20次/h，保證此次釋放2 h后在包容箱通風(fēng)處監(jiān)測到的氚濃度恢復(fù)到正常水平。

2.3 氚向工藝間的釋放

工藝間空氣本底的氚濃度在正常運行時通常為設(shè)定最大濃度2×105Bq/m3的1%～2%[5]。但在相關(guān)事故情況下會有一個大的增加，經(jīng)驗表明可以達(dá)到設(shè)定最大濃度的60%。通過分析認(rèn)為氚污染來源可能是以下情況的疊加結(jié)果：

1)氦-3回路未發(fā)現(xiàn)的缺陷引起氚在氦-3氣屏處大量聚積(約1012Bq量級)。

2)氦-3氣屏至包容箱之間包容氦-3氣體的第一級工藝管道是間斷漏向第二級套管的氚源，約1×1011～8×1011Bq的氚聚積在第二級套管中。

3)為輻照裝置設(shè)計的第二級套管沒有被連續(xù)的氣流吹洗，氚最終將會擴(kuò)散通過第二級不銹鋼套管壁。

在第二級套管向工藝間釋放的開始階段，設(shè)計中考慮釋放到工藝房間的最大氚速率大約在3.7×1010Bq/d的量級，釋放停止后，工藝間連續(xù)通風(fēng)90天進(jìn)行稀釋凈化，才能恢復(fù)到反應(yīng)堆廠房空氣基本正常水平(比如設(shè)定最大濃度的百分之幾)。從這些情況分析得出：第二級套管應(yīng)當(dāng)通過氣流連續(xù)不斷地吹洗，氦-3第一級包容回路在運行過程中間斷泄漏到第二級套管的氚也可通過在線監(jiān)測發(fā)現(xiàn)，這樣可以減少氚在第二級套管中的不可控殘留。

3 安全分析

3.1 正常運行條件下工作人員受到的照射

根據(jù)輻射防護(hù)相關(guān)規(guī)定，工作人員劑量管理目標(biāo)值為5 mSv/a。從偏安全角度確定工作人員現(xiàn)場操作工藝間的空氣中氚最大允許活度濃度正常運行時為：1×104Bq/m3。

考慮的照射途徑包括：

1)吸入途徑

對吸入途徑，主要考慮工藝間氣態(tài)排放的HTO，工作人員因吸入氚所受輻射劑量可由下式進(jìn)行計算：

H=Tw·Ca·Br·e(g)

(1)

式中，H為計算點處呼吸所致的待積有效劑量，Sv/d；Tw為運行人員在計算點處的工作時間，h/d；Ca為計算點處空氣中HTO的濃度，Bq/m3；Br為人的呼吸率，m3/h；e(g)為吸入HTO對人體的有效劑量轉(zhuǎn)換因子，Sv/Bq。成人呼吸率約為1.2 m3/h，吸入HTO對人體的待積有效劑量系數(shù)為1.8×10-11Sv/Bq，工作時間為8 h/d。

2)皮膚吸收途徑

皮膚吸收HTO對工作人員造成的輻射劑量主要有兩部分：一是吸收空氣中的HTO，研究表明，通過該途徑進(jìn)入人體的量約為肺吸入量的50%[7]。二是皮膚濺濕的吸收，此處可忽略。

3)手接觸途徑

由手通過手套操作閥門等接觸活動中通過皮膚吸收氚對工作人員造成的劑量與其他途徑相比要小得多，近似取為吸入途徑的5%[6]。

假定正常情況下工藝間空氣中HTO濃度為1×104Bq/m3，由此可推算運行人員所受輻射劑量為1.27 μSv/d。假定工作人員一年中工作時間為2 000 h，則年個人劑量為0.32 mSv，小于管理目標(biāo)值5 mSv。

3.2 事故序列分析

氚從氦-3系統(tǒng)中遷移進(jìn)而使工作人員受到照射的途徑如圖2所示[6]。系統(tǒng)運行時間從一天到一月不等。在下面的計算中，考慮幾種極限初始事故情況進(jìn)行氦-3回路輻射安全分析，雖然實際情況不會如此，但通過假想極限事故分析，可以對氦-3系統(tǒng)的設(shè)計提供有益的反饋。首先把最終事故分解為可能出現(xiàn)的極端初始事件，然后考慮不同初始事件組合發(fā)生的情況，通過不同的發(fā)生情況，可評價各個安全措施對氦-3系統(tǒng)的防護(hù)作用。

圖2 氦-3系統(tǒng)中氚的釋放及對工作人員的照射途徑Fig.2 Exposure of tritium released from the He-3 system

對初始事件的確定通?？梢圆捎脙煞N分析方法。一種是廣泛工程評價，這種只能針對以前有參考經(jīng)驗的核電站等進(jìn)行評價，另一種采用演繹分析法，從最頂層的最終事故開始逐步分解成不同類別的可能造成最終事故發(fā)生的事件，從最底層的各個事件選出初始事件。由于氦-3系統(tǒng)沒有可參考的經(jīng)驗，因此本文采用演繹分析法。氦-3在堆內(nèi)吸收中子產(chǎn)生氚，首先，根據(jù)對氚的化學(xué)形式采用不同的處理方法，分為元素氚HT和氧化氚HTO，這是因為氦-3回路中氚的化學(xué)形式是由多種因素綜合造成的，比如氦-3回路的密封性和真空水平等，這里統(tǒng)一為初始事件氚未被氧化。然后再對不同形態(tài)的氚采用不同處理方法，對元素氚HT采用氚阱吸收，對氚化水HTO采用分子篩干燥器吸附再從多級包容失效角度，由內(nèi)向外依次分為兩種初始事件：第一級氦-3回路包容失效和第二級包容箱物理屏蔽失效。最后考慮通風(fēng)稀釋和排放角度考慮，將包容箱負(fù)壓失效作為一個初始事故。綜上所述在分析中考慮6種初始事件：

A：回路中的氚未被氧化

B：回路中的氚氣未被氚阱吸收

C：氦-3回路一級包容失效

D：氚化水未收集在分子篩

E：包容箱物理屏蔽失效

F：包容箱負(fù)壓失效

類似的，事故序列S17～S32為假設(shè)系統(tǒng)產(chǎn)生的氚未被氧化，在不同安全措施失效條件下的釋放序列。

3.3 事故后果計算

在計算操作人員吸收劑量時進(jìn)行了如下假設(shè)：

1) 操作人員操作時與被氚污染的包容箱空氣或部件接觸時間足夠長(8 h)，在氦-3回路向包容箱的氚泄漏率一定的情況下，包容箱內(nèi)的氚濃度主要由包容箱的通風(fēng)速度決定，因此操作人員的照射劑量主要取決于通風(fēng)速度。

2) 氦-3系統(tǒng)中所有的游離氣體、氚化水蒸汽進(jìn)入包容箱空氣中。

3) 操作人員未注意到氚釋放警報、操作規(guī)程錯誤或系統(tǒng)失效，即考慮最嚴(yán)重的情況。

50 MBq/s×3 600 s×24×0.000 83≈0.1 Ci=3.58×109Bq；

工藝房間體積約為：1 000 m3，因此氚的活度濃度為：3.58×106Bq/m3。

根據(jù)式(1)計算吸入途徑的有效劑量為：

8 (h)×3.58×106(Bq/m3)×1.2 (m3/h)×

1.8×10-11(Sv/Bq)=0.62×10-3(Sv)

考慮皮膚接觸和手接觸可得總的有效劑量為：1.55×0.62×10-3Sv=0.96 mSv。其它事故序列后果可采用類似的方法計算得到。

3.4 事故后果及討論

3.4.1HTO泄漏的事故后果

按3.2節(jié)所述分析方法，共得到32個事故序列，其中S1～S16為假設(shè)系統(tǒng)產(chǎn)生的氚全部被氧化成HTO的事故序列，按3.3節(jié)所述方法計算不同包容失效的情況下的事故劑量，計算結(jié)果列于表1。

表1 部分事故序列及后果(假設(shè)系統(tǒng)產(chǎn)生的氚全部被氧化成HTO)Tab.1 Partial accident sequences and relative consequence(assumed condition: tritium is oxidized)

由于難以量化系統(tǒng)及部件的失效概率，這里沒有進(jìn)行概率安全分析。這里的劑量估算是根據(jù)回路運行過程中可能發(fā)生的各種極限情況估算的，而在實際運行中事故對人員造成的照射劑量可能發(fā)生在圖2所示的多種途徑上，實際照射劑量是這些途徑綜合的結(jié)果。這些數(shù)據(jù)為估計某些極限事故后果提供參考。當(dāng)發(fā)生氚釋放事故時，在幾秒內(nèi)煙囪氚監(jiān)測和房間氚監(jiān)測系統(tǒng)將報警，在線監(jiān)測系統(tǒng)、運行規(guī)程以及其它保護(hù)裝置和監(jiān)測儀器等為回路提供充分的保護(hù)和報警。

計算顯示只有嚴(yán)重事故同時發(fā)生時，包括幾個保護(hù)裝置同時失效、違反正常操作規(guī)程和忽略監(jiān)控報警，才會對人員造成高劑量照射，超過劑量限值。在S1～S8組和S9～S16組中，根據(jù)發(fā)生的不同事故情況，估算的照射劑量是遞減的。每組中產(chǎn)生最大照射劑量的事故S1和S9，都發(fā)生了包容箱系統(tǒng)全部失效(包括包容箱屏蔽失效和負(fù)壓消失)，釋放的HT全部氧化為HTO。氚的攝入方式可以是通過吸入釋放的HTO(這需要4個初始事故)，通過滲透穿過未進(jìn)行防護(hù)的皮膚(這需要3個初始事故)和通過滲透穿過手套(這需要2個初始事故)[8]。

3.4.2HT泄漏的事故后果

事故序列S17～S32假設(shè)系統(tǒng)產(chǎn)生的氚未被氧化，仍為HT，氚以HT形式分布在氦-3回路中，在一天內(nèi)沒有發(fā)生氧化生成HTO，且HT未收集在氚阱前就已滲透或泄漏出整個氦-3回路。事故序列S17～S32事故后果較S1～S16小得多，最大值僅為0.1 mSv(S17)，其主要原因是人員攝入HT較攝入HTO受到的放射性危害小得多。

4 結(jié)論

氦-3回路產(chǎn)生的氚對運行人員造成照射劑量的主要化學(xué)形式是HTO。在正常運行氚活度濃度達(dá)到最大限值時，運行人員所受輻射劑量為1.27 μSv/d，滿足設(shè)計要求5 mSv/a。在保守的事故假想條件下，估算了各種事故對人員造成的輻射劑量。分析結(jié)果表明，除氦-3回路一級包容、分子篩、包容箱同時失效的極端情況以外，在最大產(chǎn)氚率下運行1天對運行人員造成的事故劑量一般不超過10 mSv。