三重簡并拓撲半金屬磷化鉬的時間分辨超快動力學(xué)*

姜聰穎 孫飛 馮子力 劉世炳 石友國 趙繼民4)?

1) (中國科學(xué)院物理研究所, 北京凝聚態(tài)物理國家研究中心, 北京 100190)

2) (中國科學(xué)院大學(xué), 物理科學(xué)學(xué)院, 北京 100049)

3) (北京工業(yè)大學(xué)激光工程研究院, 強場與超快光子學(xué)實驗室, 北京 100124)

4) (松山湖材料實驗室, 東莞 523808)

拓撲半金屬磷化鉬(MoP)同時具有三重和二重簡并費米子.為了研究其費米面以上的激發(fā)態(tài)超快動力學(xué)特性, 對其進行了時間分辨超快泵浦-探測實驗.獲得了MoP的準粒子動力學(xué), 包含來源于電子-聲子散射的快分量, 壽命為 0.3 ps, 以及來源于聲子-聲子散射的慢分量, 壽命為 150 ps.溫度依賴的研究表明, 快分量和慢分量的弛豫壽命均隨著溫度的增加產(chǎn)生微小增大.同時還激發(fā)并探測到一支相干態(tài)聲學(xué)支聲子, 其由熱應(yīng)力引起, 頻率為0.033 THz且不隨溫度而改變.對于MoP激發(fā)態(tài)準粒子超快動力學(xué)以及相干態(tài)聲子的研究為理解該體系總體的激發(fā)態(tài)超快動力學(xué)特性以及電子-聲子相互作用對溫度的依賴提供了有益的實驗依據(jù).

專題：拓撲物理前沿與應(yīng)用

1 引 言

過去二十余年, 拓撲量子態(tài)[1]研究在凝聚態(tài)物理領(lǐng)域取得了諸多進展, 尤其是具有四重簡并特征的Dirac型拓撲半金屬[2,3]和具有兩重簡并的Weyl半金屬[4,5]相繼被理論預(yù)測和實驗證實.由于凝聚態(tài)物質(zhì)中存在豐富的對稱性, 使得具有更豐富簡并度的準粒子成為了可能.2016年Bernevig等[6]從空間群的對稱性出發(fā), 預(yù)言了可能存在于固體中的三重、六重以及八重簡并態(tài).隨后實驗上在MoP單晶的動量空間中同時觀測到受到旋轉(zhuǎn)和鏡像對稱性保護的三重簡并點[7?9]和兩重簡并的Weyl點, 這大大拓展和加深了人們對于拓撲量子態(tài)的理解.為了探索該體系中存在的復(fù)雜拓撲能帶結(jié)構(gòu)對激發(fā)態(tài)準粒子可能的影響, 我們利用超快光譜學(xué)手段, 對其激發(fā)態(tài)準粒子動力學(xué)進行了溫度依賴的實驗研究.

超快時間分辨泵浦-探測實驗是探測凝聚態(tài)體系中非平衡態(tài)準粒子動力學(xué)過程的有效手段.在非常規(guī)高溫超導(dǎo)體[10?14]、拓撲量子材料[15?17]、強關(guān)聯(lián)材料[18,19]、二維材料[20?23]、磁性材料[24,25]、半導(dǎo)體材料[26,27]等體系的玻色型元激發(fā)、能隙的打開、相干態(tài)聲子的產(chǎn)生和探測等物理過程的研究中有重要的應(yīng)用.本文通過超快時間分辨泵浦-探測實驗對具有三重簡并費米子特征的拓撲半金屬MoP的激發(fā)態(tài)準粒子超快動力學(xué)和相干態(tài)聲子進行了系統(tǒng)研究.實驗觀測到兩個特征壽命分別為0.3和140 ps的弛豫過程和一支頻率為0.033 THz的相干態(tài)聲學(xué)支聲子.值得一提的是, 溫度依賴的研究揭示了溫度在該體系的電子-聲子耦合過程扮演了非常重要的角色[16], 對全面理解該體系復(fù)雜的拓撲能帶結(jié)對于激發(fā)態(tài)準粒子動力學(xué)特性的影響以及人為調(diào)控其拓撲特性和相互作用等提供有效的思路.

2 實驗方法

利用中心波長為 800 nm, 重復(fù)頻率為 250 kHz,脈寬為75 fs的摻Ti-藍寶石飛秒激光光源進行時間分辨超快動力學(xué)實驗.激光被分束片分為泵浦光和探測光兩束, 經(jīng)過聚焦后, 最終在樣品表面重合.其中泵浦光把樣品處于基態(tài)的電子激發(fā)到激發(fā)態(tài),探測光通過電動延遲位移臺, 精密控制其到達樣品表面的時間.通過測量探測光經(jīng)過樣品表面后的反射光的瞬態(tài)變化率, 獲得時間分辨的準粒子超快動力學(xué)信息.由于該信號通常淹沒在巨大的噪聲背底中, 需要用到鎖相放大技術(shù), 即利用斬波器對泵浦光進行斬波調(diào)制再利用鎖相放大器進行采樣, 斬波頻率為1 kHz.為了進一步提高信噪比, 反射光的信號采集使用了平衡探測技術(shù), 在探測光入射到樣品表面之前, 分出一束參考光, 將探測光的反射光和參考光同時通過平衡探測器進行收集, 記錄兩束光的差值.通過平衡探測技術(shù), 有效地抑制了激光功率漲落引起的噪聲, 將信噪比提高了1—2個數(shù)量級.實驗中使用的泵浦光和探測光的功率分別為 3.0 mW 和 1.0 mW.所用 MoP 單晶樣品利用固態(tài)反應(yīng)法合成.

3 結(jié)果與討論

圖1 MoP 的時間分辨超快動力學(xué)過程 (a) 溫度從 7 K 到 290 K 變化的?R/R0曲線; (b)進行泵浦探測實驗所用 MoP 樣品的SEM圖片; (c)和(d)分別為MoP樣品在不同角度下的晶格結(jié)構(gòu).藍色和紅色小球分別代表Mo原子和P原子Fig.1.Time-resolved pump-probe spectroscopy showing the ultrafast dynamics of MoP: (a) The ?R/R0 of MoP at several typical temperatures from 7 to 290 K; (b) SEM image of our sample; (c) and (d) Schematic lattice structures of MoP.Blue and red balls:Mo and P atoms, respectively.

樣品大小約為 1 mm × 1 mm.圖1(b)展示了固定在銅托上樣品的掃描電子顯微鏡(SEM)圖片,由于MoP單晶是絕緣體, 進行SEM測量時電子會富集在樣品表面, 因此其SEM圖片非常明亮.SEM結(jié)果表明我們合成的樣品表面平整光滑, 適合進行光學(xué)實驗探測.MoP的晶體具有Pm2(編號 187)空間群結(jié)構(gòu), 該結(jié)構(gòu)具有旋轉(zhuǎn)對稱性C3 z和鏡像對稱性 My和 Mz[7].圖1(c)和圖1(d)分別展示了不同角度下的晶格結(jié)構(gòu), 其中藍色實心球為Mo原子, 紅色實心球為P原子.在MoP組成的基本六面體結(jié)構(gòu)單元中, P 原子位于 (0, 0, 0)的頂點位置, Mo 原子位于 (1/3, 2/3, 1/2)的體內(nèi)位置[7].

圖1(a)展示了MoP單晶時間分辨的超快動力學(xué)原始數(shù)據(jù), 其相對反射率瞬態(tài)變化值(?R/R0)信號由準粒子弛豫貢獻的e指數(shù)衰減和相干態(tài)聲子貢獻的振蕩兩部分組成, 定量分析在后續(xù)段落中給出了詳細討論.從圖1(a)可以看出, 隨著溫度升高, 其動力學(xué)過程沒有發(fā)生非常明顯的變化.為了更加清晰地展示溫度依賴的動力學(xué)結(jié)果, 圖2給出了原始數(shù)據(jù)的二維彩圖, 從中同樣可以看出,隨著溫度的升高, 除了動力學(xué)曲線的絕對幅值(圖中顏色)發(fā)生漸變外, 沒有表現(xiàn)出其他明顯的相變特征.

圖2 溫度依賴的動力學(xué)二維彩圖Fig.2.2D mapping diagram of temperature-dependent dynamics.

在泵浦-探測實驗中, 當泵浦光脈沖抵達樣品表面時, 電子從基態(tài)被激發(fā)到激發(fā)態(tài)形成光生載流子, 其態(tài)密度正比于入射的泵浦光的光通量.隨后,這些光生載流子通過電子-電子散射、電子-聲子散射、聲子-聲子散射等過程逐漸弛豫回基態(tài), 弛豫過程滿足e指數(shù)衰減的規(guī)律.一般地, 不同的e指數(shù)對應(yīng)不同的衰減通道, 具有不同的特征壽命.本工作中MoP單晶超快動力學(xué)的定性地表現(xiàn)出兩個不同時間尺度的動力學(xué)弛豫分量, 并在準粒子弛豫過程的貢獻之外還疊加有一個快速衰減的振蕩分量,可能來源于相干態(tài)聲子.同時考慮準粒子超快弛豫和相干態(tài)聲子的貢獻, ?R/R0信號可以由如下函數(shù)定量描述:

其中Afast和Aslow分別表示兩個弛豫過程的幅值;τfast和 τslow分別表示兩個弛豫過程的壽命; f, A0,φ, 和τph分別表示相干態(tài)聲子的頻率、振幅、初相位以及壽命.圖3展示了7 K溫度下利用(1)式對?R/R0信號進行擬合的結(jié)果, 其中黑色圓圈代表原始數(shù)據(jù), 藍色曲線為擬合結(jié)果, 從中可以看出擬合結(jié)果與原始數(shù)據(jù)符合得較好.據(jù)此獲得了在7 K溫度下, 兩個準粒子弛豫過程的壽命分別為0.16 ps和 128 ps, 相干態(tài)聲子的頻率為 0.03 THz,初相位為–0.16π, 聲子壽命大約為 4.7 ps.由圖1(a)易見, 動力學(xué)行為在各個溫度下相似, 采用(1)式對各個溫度均進行了擬合, 擬合結(jié)果也相似, 此處不再展示其它溫度結(jié)果.在圖3的插圖中展示相干態(tài)聲子的頻率對溫度的依賴關(guān)系, 聲子頻率穩(wěn)定在0.03 THz附近, 基本不隨溫度變化[15].

圖3 溫度為 7 K 的?R/R0 的擬合結(jié)果, 其中空心圓圈代表原始實驗數(shù)據(jù), 藍色實線代表擬合曲線.插圖為激發(fā)的相干態(tài)聲學(xué)支聲子的頻率對溫度的依賴, 在整個溫區(qū)均為0.033 THzFig.3.Fitting of the ?R/R0 at 7 K, where the black circles represent the raw data and the blue curve represents the fitting result, respectively.The inset illustrates the temperature dependence of the frequency of the coherent acoustic phonon, which stays 0.033 THz for the whole temperature range.

圖4 光激發(fā)載流子的弛豫過程對溫度的依賴 (a)Afast, (b)τfast, (c)Afast和 (d)τslow分別表示快分量和慢分量的幅值和壽命隨溫度的變化.紅色和藍色分別代表快分量和慢分量Fig.4.Temperature dependence of the amplitudes and lifetimes: (a)Afast, (b)τfast, (c)Afast 和 (d)τslow.The red and blue linesdenote the fast and slow components, respectively.

進一步利用(1)式對不同溫度下的?R/R0信號進行了擬合, 擬合參數(shù)對溫度的依賴匯總在圖4中.圖4(a)和圖4(b)分別展示了快分量的幅值與壽命對溫度的依賴, 該過程的特征壽命為0.18—0.42 ps, 該時間尺度下反應(yīng)的物理過程一般為電子-聲子散射弛豫通道.圖4(a)和圖4(b)中的紅色虛線表征了振幅和壽命隨溫度的變化趨勢, 這兩者都隨著溫度增加而增加.

圖4(c)和圖4(d)展示了慢分量的幅值和壽命對溫度的依賴規(guī)律, 該分量的特征壽命為125—158 ps, 該時間尺度下發(fā)生的物理過程一般是源于聲子-聲子散射過程.其幅值隨著溫度的上升線性的減小, 這與通常所觀察到的許多固體材料中的規(guī)律一致[13,14].對溫度的依賴關(guān)系表明聲子-聲子散射在研究的溫度區(qū)間沒有發(fā)生突變.圖4(d)表明慢分量的壽命隨著溫度的上升略有增加.室溫下該弛豫過程的特征壽命相比較液氦溫度增加了大約26%, 這與許多其它材料表現(xiàn)出特性不同[10,13], 它的物理起源值得進一步研究.

4 結(jié) 論

本文對MoP進行了超快時間分辨泵浦-探測實驗, 得到了源于電子-聲子散射和聲子-聲子散射兩個不同特征壽命的弛豫過程, 同時還產(chǎn)生和探測到一支頻率為0.033 THz的相干態(tài)聲學(xué)支聲子.溫度依賴的實驗研究發(fā)現(xiàn), 快分量和慢分量的壽命均隨溫度的增加而微小地增強.變溫實驗研究給出了MoP的基礎(chǔ)超快動力學(xué)特性, 為該材料在未來新一代電子、光子、信息等器件的應(yīng)用提供了基礎(chǔ)物性方面的有益信息.