激光強(qiáng)度依賴(lài)的閾下諧波產(chǎn)生機(jī)制*

郭春祥 焦志宏 周效信 李鵬程

(西北師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院, 蘭州 730030)

利用廣義偽譜方法精確數(shù)值求解了氫原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中的三維含時(shí)薛定諤方程, 獲得了強(qiáng)激光中氫原子的含時(shí)波函數(shù), 利用時(shí)間依賴(lài)的偶極矩的傅里葉變換得到了高次諧波譜, 研究了氫原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中發(fā)射低于電離閾值的諧波譜對(duì)激光強(qiáng)度的依賴(lài)性.研究發(fā)現(xiàn), 激光強(qiáng)度在低于電離閾值的諧波產(chǎn)生的通道選擇的過(guò)程中扮演著重要角色, 主要有兩種量子通道對(duì)閾下諧波的產(chǎn)生有貢獻(xiàn), 即廣義的短軌道和長(zhǎng)軌道, 其中長(zhǎng)軌道對(duì)激光場(chǎng)強(qiáng)度比較敏感.結(jié)合小波時(shí)頻變換、經(jīng)典軌道分析、以及強(qiáng)度依賴(lài)的量子通道選擇分析, 本文闡明了其背后的物理機(jī)制.

1 引 言

高次諧波 (high-order harmonic generation,HHG)[1,2]是強(qiáng)激光場(chǎng)與物質(zhì)相互作用產(chǎn)生的一種非線(xiàn)性光學(xué)現(xiàn)象[3], 在超快科學(xué)技術(shù)的發(fā)展中起著至關(guān)重要的作用[4?13].已有研究表明, 利用低于電離閾值的諧波可以獲得高強(qiáng)度的真空紫外光源, 所以人們對(duì)低于電離閾值的諧波研究產(chǎn)生了很大的興趣[14?20].Corkum等[21]提出了半經(jīng)典三步模型理論解釋了HHG的發(fā)射過(guò)程.第一步, 隨著激光場(chǎng)強(qiáng)度不斷增加, 原子核的庫(kù)侖勢(shì)壘被壓低, 處于基態(tài)的電子有機(jī)會(huì)被電離到連續(xù)態(tài); 第二步, 被電離到連續(xù)態(tài)的電子在激光場(chǎng)中加速獲得動(dòng)能; 最后, 當(dāng)激光場(chǎng)反向時(shí), 電子開(kāi)始減速、反向、再加速, 部分電子就有機(jī)會(huì)在反向電場(chǎng)力的作用下被拉回到原子核區(qū)域附近并與母離子發(fā)生復(fù)合從而輻射出高能光子, 即高次諧波發(fā)射.高次諧波譜的特點(diǎn)是最先開(kāi)始的幾階諧波效率隨著諧波階數(shù)的增加迅速減小, 然后會(huì)出現(xiàn)一個(gè)隨著階數(shù)增加諧波效率不發(fā)生改變的平臺(tái)區(qū), 最后諧波在平臺(tái)末端的某一階處截止并且效率又開(kāi)始急劇下降, 原子諧波截止位置處的光子能量主要由電離能和自由電子在激光場(chǎng)中獲得的最大動(dòng)能組成, 即Ecutoff=3.17Up+Ip, 其中 Ip為電離能, Up為有質(zhì)動(dòng)力能 ( Up= I2/(4ω2) , I為激光強(qiáng)度).強(qiáng)場(chǎng)近似[22](strong field approximation, SFA)方法可以模擬高于電離閾值的高次諧波產(chǎn)生, 但是由于SFA忽略了庫(kù)侖勢(shì)作用以及束縛態(tài)與束縛態(tài)之間的躍遷,所以不適用于計(jì)算低于電離閾值的諧波產(chǎn)生.因此本研究小組選擇數(shù)值求解三維含時(shí)薛定諤方程(time-dependent Schr?dinger Equation, TDSE)的方法研究低于電離閾值的諧波產(chǎn)生機(jī)制.

最近, Yost等[23]從實(shí)驗(yàn)上研究了Xe原子產(chǎn)生低于電離閾值的諧波的發(fā)射特性, 提出利用閾值下諧波輻射可以獲得真空紫外頻率梳(frequency comb).Power等[24]使用非微擾的方法, 發(fā)現(xiàn)電離閾值下諧波產(chǎn)生的主要貢獻(xiàn)來(lái)自于長(zhǎng)軌道.Soifer等[25]研究了分子近電離閾值的高次諧波譜性質(zhì),提出了近電離閾值諧波發(fā)射時(shí), 長(zhǎng)軌道屬于經(jīng)典的三步模型, 而短軌道則來(lái)自于多光子電離驅(qū)動(dòng)的路徑.Hostetter等[26]以 H 原子為例, 提出了考慮原子勢(shì)的半經(jīng)典三步模型, 研究了低于電離閾值的諧波發(fā)射動(dòng)力學(xué).Xiong等[14]和He等[27]通過(guò)量子路徑和時(shí)頻分析, 證明了波長(zhǎng)依賴(lài)的低階諧波效率的差異是由于主導(dǎo)諧波的兩個(gè)量子路徑之間的相干造成的, 并且長(zhǎng)軌道可以在更高的激光強(qiáng)度下影響低階諧波的發(fā)射.Beaulieu等[28]研究了超短激光脈沖中氬原子的共振態(tài)和激發(fā)態(tài)在低于電離閾值諧波產(chǎn)生中的作用.本研究小組[29]最近研究發(fā)現(xiàn)He原子的多次散射有助于共振增強(qiáng)的低于電離閾值的諧波的產(chǎn)生.但是, 低于電離閾值的諧波的產(chǎn)生機(jī)制還不是完全清楚, 有待進(jìn)一步探索.

本文研究了激光強(qiáng)度在強(qiáng)場(chǎng)驅(qū)動(dòng)H原子產(chǎn)生低于電離閾值的諧波中的角色.通過(guò)偽譜方法(time-dependent generalized pseudospectral method, TDGPS)[30]精確數(shù)值求解了三維TDSE,獲得了高次諧波譜, 研究了激光強(qiáng)度與低階諧波效率之間的依賴(lài)關(guān)系, 發(fā)現(xiàn)在不同電離方式下, 激光強(qiáng)度和諧波效率的依賴(lài)關(guān)系不同, 結(jié)合小波時(shí)頻變換、擴(kuò)展的經(jīng)典軌道分析以及量子通道選擇分析,揭示了在低于閾值和近于閾值諧波產(chǎn)生過(guò)程中的量子通道選擇規(guī)律, 并闡明了背后的物理機(jī)制.

2 理論方法

在外場(chǎng)的作用下, 氫原子的TDSE可以寫(xiě)為(原子單位下)

(1)式中的解可以寫(xiě)為(4)式:

在含時(shí)廣義偽譜方法框架下, 通過(guò)求解球坐標(biāo)下的 TDSE, 含時(shí)波函數(shù)從時(shí)間 t0演化到 t0+?t 可以通過(guò)三步完成:

ii)將(5)式中波函數(shù) ψ1(r,t) 轉(zhuǎn)換到坐標(biāo)空間,然后在激光場(chǎng)的作用下演化時(shí)間為 ?t 的步長(zhǎng), 得到 ψ2(r,t) :

iii)將(6)式中波函數(shù) ψ2(r,t) 轉(zhuǎn)換到能量空間, 與作用演化時(shí)間為 ? t/2 的半個(gè)步長(zhǎng), 得到ψ(r,t+?t):

不斷進(jìn)行以上三步的演化過(guò)程, 可以得到任意時(shí)刻的波函數(shù), 最終可以獲得長(zhǎng)度形式和加速度形式下時(shí)間依賴(lài)的誘導(dǎo)偶極矩陣元:

最后, 再通過(guò)傅里葉變換到頻率域, 能夠得到相應(yīng)長(zhǎng)度形式和加速度形式下的高次諧波頻譜:

為了分析特定頻率下高次諧波在時(shí)域和頻域空間的發(fā)射特性, 利用小波變換, 得到頻率為 ω 的諧波隨著時(shí)間 t0變化的振幅為

為Morlet形式下的窗函數(shù).

為了提取在某一激光強(qiáng)度下量子通道的貢獻(xiàn),本研究小組發(fā)展了Yost等[23,31]提出的強(qiáng)度依賴(lài)的量子通道分析方法, 計(jì)算了不同激光強(qiáng)度下每一階諧波量子通道的分布, 表示如下:

其中, α 代表依賴(lài)激光場(chǎng)強(qiáng)度的電子軌跡動(dòng)力學(xué)相位, α 越小表示軌跡越短, α 越大表示軌跡越長(zhǎng); Up表 示 有 質(zhì) 動(dòng) 力 能 ; ω 表 示 角 頻 率 ; δ(I?I0)=

3 結(jié)果與討論

通過(guò)數(shù)值求解TDSE分別計(jì)算了波長(zhǎng)為800和1600 nm下H原子產(chǎn)生的低于電離閾值的高次諧波譜, 激光場(chǎng)采用的形式為

其中, E0為激光場(chǎng)的振幅; T為激光脈沖的周期,T=2π/ω.

圖1(a)表示強(qiáng)度在I為 6.0×1013, 1.0×1014和 1.4×1014W/cm2時(shí), 波長(zhǎng)為 8 00nm 的 H 原子產(chǎn)生低于電離閾值的高次諧波譜.隨著強(qiáng)度增大, 諧波效率不斷增加, 并且峰值逐漸變得尖銳.圖1(b)表示波長(zhǎng)為1600 nm情況下H原子產(chǎn)生的低于電離閾值的高次諧波譜, 結(jié)果與圖1(a)類(lèi)似, 但是每階諧波的峰值變得更尖銳.

為了探索不同電離機(jī)制下激光強(qiáng)度對(duì)H原子在低于電離閾值下諧波產(chǎn)生過(guò)程中的影響, 計(jì)算波長(zhǎng)為 800 nm的情況下, 第 5階諧波 (H5)、第 7階諧波(H7)和第9階諧波(H9)的發(fā)射隨強(qiáng)度的依賴(lài)關(guān)系 (圖2).1965年, Keldysh[32]提出在適當(dāng)?shù)募す鈴?qiáng)度下原子電離的機(jī)制具有選擇性, 理論上可以采用一個(gè)Keldysh參數(shù) γ 來(lái)區(qū)分電離類(lèi)型:

當(dāng) γ >1 時(shí), 以多光子電離方式為主; 當(dāng) γ<1時(shí), 以隧穿電離方式為主.由于吸收N個(gè)光子的概率大致與強(qiáng)度 In成正比, 而強(qiáng)度 I 的大小取決于激光 場(chǎng) E (t)2[33], 本 研 究 小 組[34]發(fā) 現(xiàn) H5, H7 和H9在多光子電離區(qū)域的發(fā)射與激光場(chǎng)強(qiáng)度 In成正比, 即H5, H7和H9諧波的峰值強(qiáng)度在多光子電離機(jī)制下 (藍(lán)色區(qū)域)與激光場(chǎng)強(qiáng)度 I5, I7, 和I9(黑色虛線(xiàn))成正比, 而在隧穿電離機(jī)制下(橘黃色區(qū)域)與激光場(chǎng)強(qiáng)度 I1.5(白色虛線(xiàn))成正比.

圖1 H原子產(chǎn)生的低于電離閾值的高次諧波譜 (a)波長(zhǎng)為 8 00nm , 強(qiáng)度為 I = 6.0 × 1013 W/cm2 (黑色實(shí)線(xiàn)), I= 1.0 × 1014 W/cm2 (紅 色 實(shí) 線(xiàn) ), 以 及 I = 1.4 × 1014 W/cm2 (綠 色 實(shí) 線(xiàn)), 藍(lán) 色 線(xiàn) 表 示 H原 子 的 電 離 能 Ip ;(b)同 (a) 圖, 波長(zhǎng)為 1 600nm 的情況Fig.1.The HHG spectra produced by the hydrogen atom below the ionization threshold: (a) The wavelength is 800nm , and the intensity is I =6.0×1013W/cm2 (black solid line), I =1.0×1014W/cm2 (red solid line), and I=1.4×1014W/cm2(green solid line), the blue lines indicate the ionization energy Ip of hydrogen atom; (b) same as (a), the wavelength is 1 600nm case.

為了理解低于電離閾值的諧波對(duì)激光強(qiáng)度敏感的物理機(jī)制, 選取了圖2 中 H9 曲線(xiàn)上 a, b, c,d四個(gè)特殊點(diǎn)處對(duì)應(yīng)的電子的動(dòng)力學(xué)軌跡進(jìn)行分析.在計(jì)算中, 通過(guò)求解包含原子勢(shì)的牛頓方程:

圖2 低于電離閾值的 H5(黑色實(shí)線(xiàn)), H7(紅線(xiàn)), 和 H9(藍(lán)色實(shí)線(xiàn))的峰值強(qiáng)度隨激光場(chǎng)強(qiáng)度的變化.這里, 波長(zhǎng)取為800nm, 其它激光場(chǎng)參數(shù)同圖1(a).箭頭 a, b, c, d 分別表示在激光強(qiáng)度 I 為 3.1×1013 , 3.6×1013 , 4.3×1013 , 和6.6×1013 W /cm2 時(shí) H9 的峰值強(qiáng)度Fig.2.The peak intensity of H5(black solid line), H7(red line), and H9 (blue solid line) below the ionization threshold as a function of the laser field intensity.Here, the wavelength is 8 00nm , and the other laser field parameters used are the same as those in Fig.1(a).The arrows a, b, c,and d indicate the peak intensity of H9 at the intensity I of 3.1×1013 , 3.6×1013 , 4.3×1013 W /cm2 , and 6.6 ×1013 W /cm2 , respectively.

獲得了電子在激光場(chǎng)中對(duì)時(shí)間依賴(lài)的軌跡, 進(jìn)而可以展示電子返回母核發(fā)射諧波的物理圖像.分別計(jì)算了四個(gè)特殊點(diǎn)處 a 點(diǎn) (I = 3.1 × 1013W/cm2)b 點(diǎn) (I = 3.6 × 1013W/cm2), c 點(diǎn) (I = 4.3 × 1013W/cm2)和 d 點(diǎn) (I = 6.6 × 1013W/cm2)在激光場(chǎng)峰值前一個(gè)周期釋放電子的動(dòng)力學(xué)軌跡(圖3).為了便于討論, 在圖3中同時(shí)畫(huà)出了激光場(chǎng)的曲線(xiàn)(紅色實(shí)線(xiàn)).圖3(a)對(duì)應(yīng) a點(diǎn)的情況, 電子在9.0周期釋放, 電子在9.5周期(激光場(chǎng)峰值處紅色實(shí)線(xiàn))和10.0周期之間多次返回母核產(chǎn)生諧波, 同時(shí)電子返回軌跡較短(廣義短軌道).圖3(b)中對(duì)應(yīng)的是b點(diǎn)的情況, 由于這時(shí)電子在9.5周期激光場(chǎng)峰值處強(qiáng)度較強(qiáng), 電子直接被電離出去的概率較大, 所以在9.5周期和10.0周期之間主要是單次返回母核產(chǎn)生諧波, 諧波發(fā)射效率會(huì)大幅下降.圖3(c)和(d)對(duì)應(yīng)的是c點(diǎn)和d點(diǎn)的情況, 激光強(qiáng)度更強(qiáng), 這時(shí)盡管電子在9.5周期和10.0周期之間沒(méi)有返回, 但是在10.25周期之后由于電子隧穿電離概率增大, 所以大量電子返回了母核, 整體增強(qiáng)了諧波的強(qiáng)度.同時(shí)可以看出, 電子的返回軌跡較長(zhǎng)(廣義長(zhǎng)軌道).通過(guò)以上分析, 可以很好地理解低于電離閾值諧波對(duì)激光強(qiáng)度敏感的物理機(jī)制.

圖3 H9 曲線(xiàn)上 a, b, c, d 四個(gè)特殊點(diǎn)處對(duì)應(yīng)的電子動(dòng)力學(xué)軌跡, 紅色實(shí)線(xiàn)代表激光場(chǎng), 藍(lán)色實(shí)線(xiàn)表示電子的軌跡, 黑色虛線(xiàn)表示母核位置.激光場(chǎng)參數(shù)同圖2Fig.3.The time-dependent position of electrons at the given laser intensity shown in a, b, c, and d points in H9 curve.The red solid lines represent the laser field, the blue solid lines represent the trajectories of the electron, and the black dotted lines represent the position of the parent nucleus.The other laser field parameters used are the same as those in Fig.2.

為了進(jìn)一步了解低于電離閾值諧波的發(fā)射特性, 對(duì)圖2 中 H9 曲線(xiàn)上 a, b, c, d 四個(gè)特殊點(diǎn)處對(duì)應(yīng)的諧波進(jìn)行了小波時(shí)頻變換.為了便于比較,以 I =6.6×1013W/cm2(d點(diǎn))的H7強(qiáng)度作為標(biāo)準(zhǔn), 其它階次的強(qiáng)度與此諧波比較得出.圖4(a)為激光強(qiáng)度 I =3.1×1013W/cm2的情況, 由圖4(a)可以看出, 不同激光強(qiáng)度下同一階次的諧波效率不同, H7的發(fā)射效率總是較強(qiáng), 因?yàn)镠原子基態(tài)1s到第一激發(fā)態(tài)2p之間的躍遷能量為0.375 a.u.,在800 nm激光場(chǎng)下恰好對(duì)應(yīng)的是6.58 ω , 非常接近于H7, 所以H7的發(fā)射效率較強(qiáng)是因?yàn)楣舱裥?yīng).圖4(b)為激光強(qiáng)度 I =3.6×1013W/cm2的情況, H5和H7諧波發(fā)射較強(qiáng), 而H9諧波發(fā)射比較弱, 這與圖3(b)分析結(jié)果一致.圖4(c)為激光強(qiáng)度 I =4.3×1013W/cm2的情況, H7 諧波發(fā)射較強(qiáng), H5和 H9諧波發(fā)射較弱.圖4(d)為激光強(qiáng)度I=6.6×1013W/cm2的情況, H5和 H7諧波發(fā)射較強(qiáng).

另外, 從圖4可以看出, 在激光場(chǎng)的開(kāi)始和末端區(qū)域, H5, H7 和 H9 不僅有縱向分布, 而且存在橫向分布.為了便于觀(guān)察, 選取圖4(d)的結(jié)果進(jìn)行進(jìn)一步分析(圖5).可以清楚地看到電離閾值以下(H5, H7)和閾值附近(H9)諧波的縱向、橫向分布[27].對(duì)于縱向分布A, 對(duì)應(yīng)每一階次的諧波發(fā)射是連續(xù)的, 并且強(qiáng)度和激光強(qiáng)度成正比, 同時(shí)可以看到,H7和H9的發(fā)射效率較高, H5發(fā)射效率較低.對(duì)于橫向分布B1和B2, 與激光場(chǎng)的形式有關(guān), 在T1=4和 1 6o.c.位置附近引起了橫向分布, 并且能夠看到 H9 橫向分布最強(qiáng), H5 和 H7 比較弱.這種分布與閾值以上諧波分布的產(chǎn)生非常相似, 是由于在激光場(chǎng)開(kāi)始和末端強(qiáng)度較低, 多光子電離和隧穿電離通道的相互干擾引起的.

最后, 分析電離閾值下諧波產(chǎn)生過(guò)程中量子通道對(duì)激光強(qiáng)度的依賴(lài)性以及不同量子通道的貢獻(xiàn).圖6(a)—(c)展示了低階諧波H5, H7和H9量子通道的分析結(jié)果, 閾下諧波的產(chǎn)生主要集中在相位為 α =0 和 6π 附近的兩個(gè)量子通道, 并且 α =0 和6π的貢獻(xiàn)可以解釋為廣義的短軌道和長(zhǎng)軌道的貢獻(xiàn)[26].從圖6不難看出, 短軌道的作用隨著激光強(qiáng)度的增加貢獻(xiàn)變大, 長(zhǎng)軌道對(duì)H5和H7的貢獻(xiàn)很微弱, 而長(zhǎng)軌道對(duì)H9的貢獻(xiàn)很大, 并且隨著激光場(chǎng)的增強(qiáng), 影響的范圍越來(lái)越大, 這一結(jié)果與圖3經(jīng)典軌跡分析的結(jié)果一致, 是因?yàn)殡S著激光強(qiáng)度的增大隧穿電離機(jī)制越來(lái)越明顯造成的.通過(guò)比較圖5(a)—(c)不難發(fā)現(xiàn), 隨著激光強(qiáng)度的增大, 低階諧波的發(fā)射是連續(xù)的.根據(jù)前面的討論, α=0量子通道的貢獻(xiàn)主要是多光子電離主導(dǎo)的, 而α=6π量子通道分布主要是隧穿電離主導(dǎo)的.另外, 從圖6(a)和圖6(b)能夠看到, 隨著激光強(qiáng)度的變化, H5 和 H7 在 α =6π 附近發(fā)射比較弱; 而在圖6(c)中, α =6π 附近H9發(fā)射比較強(qiáng)是由于廣義長(zhǎng)軌道的貢獻(xiàn)增大所致.由此, 可以發(fā)現(xiàn)閾下諧波的產(chǎn)生過(guò)程中, 確實(shí)有兩種量子通道的貢獻(xiàn), 不同激光強(qiáng)度下, 每一階諧波產(chǎn)生的通道選擇不同, 而且通道的選擇對(duì)激光強(qiáng)度非常敏感.

圖4 波 長(zhǎng) 為 8 00nm 激 光 脈 沖 下 , 低 于 電 離 閾 值 諧 波 的 時(shí) 頻 分 析 (a) I =3.1×1013W/cm2 ; (b) I =3.6×1013W/cm2 ;(c) I =4.3×1013W/cm2 ; (d) I=6.6×1013W/cm2Fig.4.Time-frequency analysis of below-threshold harmonic generation with a 8 00nm wavelength: (a) I =3.1×1013W/cm2 ;(b) I =3.6×1013W/cm2 ; (c) I =4.3×1013W/cm2 ; (d) I =6.6×1013W/cm2.

圖5 波長(zhǎng)為 8 00nm , 強(qiáng)度為 I =6.6×1013W/cm2 激光脈沖下, 低于電離閾值的時(shí)頻分析 (a) H5; (b) H7; (c) H9Fig.5.Time-frequency analysis of below-threshold harmonic, in a 8 00nm laser wavelength with the intensity I=6.6×1013W/cm2: (a) H5; (b) H7; (c) H9.

4 結(jié) 論

本文利用廣義含時(shí)偽譜方法, 精確數(shù)值求解了三維H原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中的TDSE, 研究了低于電離閾值的諧波的發(fā)射和激光強(qiáng)度的依賴(lài)關(guān)系.研究發(fā) 現(xiàn), 在 γ >1 的多光子 電 離 機(jī) 制 下, H5, H7,H9諧波和激光強(qiáng)度的依賴(lài)關(guān)系分別為 I5, I7和I9(I為激光場(chǎng)強(qiáng)度), 而在 γ <1 的隧穿電離機(jī)制下,依賴(lài)關(guān)系變?yōu)?I1.5.通過(guò)結(jié)合經(jīng)典軌跡分析、時(shí)頻分析和激光強(qiáng)度依賴(lài)的量子通道分析, 發(fā)現(xiàn)低于電離閾值的諧波發(fā)射確實(shí)存在兩種量子路徑, 即廣義的長(zhǎng)路徑和短路徑, 路徑的選擇與激光強(qiáng)度相關(guān),且不同激光強(qiáng)度下兩種路徑對(duì)低階諧波發(fā)射產(chǎn)生的貢獻(xiàn)不同, 背后的物理機(jī)制是電離機(jī)制對(duì)激光強(qiáng)度的依賴(lài)性.

圖6 低于電離閾值的諧波的量子通道分布對(duì)激光強(qiáng)度的依賴(lài)性 (激光場(chǎng)參數(shù)同圖2) (a) H5; (b) H7; (c) H9Fig.6.The distributions of the quantity channels as a function of the laser intensity for the below- threshold harmonics (The laser field parameters used are the same as those in Fig.2.): (a) H5; (b) H7; (c) H9.