淀粉改性方法的研究現(xiàn)狀及進(jìn)展

肖志剛 邵晨 楊柳 楊慶余 朱鵬 楊宏黎

摘要：淀粉是來(lái)源廣泛、可再生的綠色資源，在食品、醫(yī)藥、紡織和造紙等行業(yè)有著廣泛應(yīng)用，具備巨大的開(kāi)發(fā)潛力。由于天然淀粉的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)和不足限制了其開(kāi)發(fā)和應(yīng)用。通過(guò)綜述近年來(lái)淀粉改性的幾種主要方法，包括化學(xué)改性、物理改性和酶法改性，重點(diǎn)介紹離子液體、擠壓和酶催化在淀粉改性中的應(yīng)用現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)。

關(guān)鍵詞：淀粉改性;現(xiàn)狀;發(fā)展

中圖分類號(hào)：TS236.9???? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A??? doi：10.16693/j.cnki.1671-9646（X）.2020.02.021

Research Status and Progress Trend of Starch Modification

XIAO Zhigang，SHAO Chen，YANG Liu，YANG Qingyu，ZHU Minpeng，YANG Hongli

（College of Grain，Shenyang Normal University，Shenyang，Liaoning 110034，China）

Abstract：Starch was a green resource with a wide range of sources and renewable. It has a wide range of applications in food，medicine，textile and paper industries，and has great potential for development. However，the development and application of natural starch were limited by its structural characteristics and shortcomings. In this paper，several main methods of starch modification including chemical modification，physical modification and enzymatic modification were reviewed. The application status and development trend of ionic liquids，extrusion and enzymatic catalysis in starch modification were mainly introduced.

Key words：starch modification;present situation;progress

淀粉是最豐富的天然聚合物之一，存在于多種植物器官中，在食品、藥品及其他工業(yè)中被廣泛應(yīng)用[1]。這種共聚物由2個(gè)大分子復(fù)合物組成：直鏈淀粉和支鏈淀粉，其比例與植物起源有關(guān)[2]。直鏈淀粉是葡萄糖單位通過(guò)α-1，4糖苷鍵連接的線性多糖，平均占淀粉組成的20%～30%[3]。支鏈淀粉是多支鏈大分子組分，具有額外的α-1，6糖苷鏈，占淀粉組成的70%～80%[4]。淀粉中直鏈淀粉和支鏈淀粉的含量及其淀粉顆粒的結(jié)構(gòu)構(gòu)造，直接影響其理化特征和利用價(jià)值。由于大多數(shù)的天然淀粉自身不具備良好的可利用特性，從而限制了這種天然資源的應(yīng)用范圍，為此開(kāi)發(fā)淀粉的改性技術(shù)來(lái)改良淀粉自身的特征和理化性質(zhì)[5]。

淀粉的改性是指利用物理、化學(xué)和酶的手段作用于天然淀粉顆粒[6]，通過(guò)改變或者優(yōu)化其原有理化特性，制備出具有特定性能和用途的產(chǎn)品。經(jīng)過(guò)改性的淀粉，克服了天然淀粉的缺點(diǎn)，提高了淀粉在工業(yè)上的應(yīng)用價(jià)值，促進(jìn)了淀粉改性技術(shù)的發(fā)展[7]。這些高功能的衍生產(chǎn)品經(jīng)過(guò)量身定制，能夠在新產(chǎn)品中創(chuàng)造競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)、改善產(chǎn)品外觀、降低生產(chǎn)成本、增加產(chǎn)品品質(zhì)、確保產(chǎn)品一致性、有效延長(zhǎng)保質(zhì)期，同時(shí)使淀粉在工業(yè)應(yīng)用中都具有明顯的相關(guān)性[8]。綜述了近年來(lái)淀粉改性的幾種主要方法，包括化學(xué)改性、物理改性和酶法改性，重點(diǎn)介紹了離子液體、擠壓和酶催化在淀粉改性中的應(yīng)用現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)。

1?? 化學(xué)改性

淀粉的化學(xué)改性一般通過(guò)衍生化來(lái)實(shí)現(xiàn)改性，如淀粉的醚化、酯化、交聯(lián)、氧化、陽(yáng)離子化和接枝，然而化學(xué)修飾中缺少新的方法，因?yàn)檫@種修飾會(huì)引起消費(fèi)者不滿或環(huán)境污染的問(wèn)題。有一種發(fā)展趨勢(shì)是將不同種類的化學(xué)處理結(jié)合起來(lái)，創(chuàng)造出新的修飾方式。同樣，化學(xué)方法已與微波、輻射和擠壓等物理方法相結(jié)合，以生產(chǎn)具有特定功能性的改性淀粉，這些改性手段的主要特點(diǎn)是縮短改造時(shí)間和增加產(chǎn)量。

1.1?? 酯化改性

淀粉酯化是淀粉分子的醇羥基被無(wú)機(jī)酸及有機(jī)酸酯化而獲得淀粉衍生物的過(guò)程。經(jīng)過(guò)酯化的淀粉具有高黏度、高穩(wěn)定性及陰離子特性，生產(chǎn)成本低廉，應(yīng)用廣泛[9]。

由于淀粉具有結(jié)構(gòu)緊密的結(jié)晶區(qū)，酯化反應(yīng)主要在顆粒表面進(jìn)行，很難滲透到內(nèi)部，限制了酯化反應(yīng)的進(jìn)行[10]。劉燦燦等人[11]以檳榔芋原淀粉為原料，采用球磨結(jié)合辛烯基琥珀酸酯化的方法制得球磨酯化淀粉，與原淀粉、酯化淀粉和球磨淀粉相比，其冷水溶解度、膨潤(rùn)力和透明度均顯著提高（p

1.2?? 離子液體在淀粉改性中的應(yīng)用

近年來(lái)，離子液體在多糖化學(xué)中的應(yīng)用得到了更多的關(guān)注。由于其獨(dú)特的性質(zhì)，如低熔點(diǎn)、低蒸汽壓、不可燃性和可回收性，被認(rèn)為是有毒溶劑的替代品。在80 ℃條件下，淀粉在離子液體中的溶解度可達(dá)到15%。其中，1 -正丁基- 3 -甲基咪唑氯化物是最廣泛用于溶解或改性天然淀粉的離子液體，溶解后的淀粉顆粒表面形態(tài)改變，由原淀粉的光滑表面變得粗糙、坑洼不平，以增大反應(yīng)接觸面積，提高反應(yīng)效率[14]。Xie W等人[15]對(duì)離子液體[C3OHmim]Ac-油微乳液體系中制備的OSA淀粉基納米顆粒進(jìn)行表征，以吲哚美辛為藥物模型，研究了淀粉納米顆粒的載藥和釋藥特性。結(jié)果表明，OSA改性淀粉納米粒具有良好的分散性，以及納米尺度和相對(duì)集中的尺寸分布;OSA改性淀粉納米粒作為藥物載體時(shí)，吲哚美辛的釋放試驗(yàn)顯示初始釋放率和總釋放量增加。利用動(dòng)態(tài)流變儀研究玉米淀粉溶解在離子液體1 -辛基- 3 -甲基咪唑氯鹽中的流變學(xué)特性。結(jié)果表明，淀粉質(zhì)量分?jǐn)?shù)4%，6%，8%的玉米淀粉-離子液體混合液均為非牛頓假塑性流體。在試驗(yàn)條件下，玉米淀粉-離子液體混合液不同程度地表現(xiàn)出了剪切稀化特性，且淀粉濃度越大，剪切稀化的程度越明顯[16]。

離子液體無(wú)疑是淀粉的一種良好溶劑，但淀粉在離子液體中的溶解能力受溫度影響較大，需較高的溫度才能達(dá)到理想的溶解度，較高的成本也限制了其應(yīng)用。

1.3?? 臭氧氧化改性

氧化淀粉是一類十分重要的改性淀粉，氧化淀粉顏色潔白，具有低糊黏度、高透明度、強(qiáng)膠黏力、高穩(wěn)定性和良好的成膜性等優(yōu)點(diǎn)，在造紙、紡織、食品和其他工業(yè)應(yīng)用廣泛。臭氧是一種的強(qiáng)氧化劑，其額外的一個(gè)氧原子使其與次氯酸鹽、高錳酸鉀、高碘酸等常規(guī)氧化劑相比，氧化過(guò)程不會(huì)留下任何殘留，符合綠色化學(xué)要求。臭氧氧化過(guò)程中，羧基和羰基含量隨臭氧暴露時(shí)間的延長(zhǎng)而增加，不同來(lái)源淀粉的淀粉氧化程度不同[17]。Hui-Tin Chan等人[18]研究了臭氧氧化對(duì)淀粉（玉米、西米和木薯）分子結(jié)構(gòu)、流變學(xué)特性和熱性能的影響。在不同的臭氧生成時(shí)間下，干燥淀粉暴露在臭氧中10 min。氧化玉米和西米淀粉的平均分子量降低，而氧化木薯淀粉的平均分子量增加。所有氧化淀粉均表現(xiàn)出非牛頓剪切稀化行為。隨著臭氧生成時(shí)間的增加，淀粉黏度急劇下降。與未改性淀粉相比，所有氧化淀粉的糊化溫度和糊化焓均無(wú)差異。臭氧處理1 min后，玉米淀粉的回生焓明顯升高。這些結(jié)果表明，在相同的臭氧處理?xiàng)l件下，不同植物源的淀粉氧化程度不同。

使用臭氧分子氧化豆類淀粉，發(fā)現(xiàn)氧化淀粉的羰基含量、羧基含量與臭氧反應(yīng)量呈正相關(guān)，樣品的溶脹性和溶解性隨著氧化進(jìn)程而增加。從結(jié)構(gòu)上講，氧化凝膠比天然凝膠更柔軟、更彈性[19]。這些研究表明，氧化淀粉具有區(qū)別于其他改性淀粉的 獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，從而促進(jìn)了氧化淀粉在各行業(yè)中的深入應(yīng)用。

2?? 物理改性

經(jīng)物理手段得到的改性淀粉可以安全應(yīng)用于食品生產(chǎn)中，不涉及任何化學(xué)成分。在這一點(diǎn)上，其產(chǎn)品安全性較化學(xué)改性有了明顯提高。物理手段能夠很好地破壞淀粉顆粒結(jié)構(gòu)，改變顆粒表面形態(tài)。以玉米淀粉為原料，以雙螺桿擠壓機(jī)擠壓預(yù)處理與普魯蘭酶酶解技術(shù)聯(lián)用的方法制得抗性淀粉。研究結(jié)果表明，擠壓-酶解聯(lián)用技術(shù)制備的淀粉中直鏈淀粉含量和抗性淀粉含量增加，淀粉顆粒形成大小不勻的多孔疏松結(jié)構(gòu)，淀粉晶體類型由A型轉(zhuǎn)變?yōu)锽型[20]。對(duì)穩(wěn)定化米糠和大米淀粉進(jìn)行擠壓處理，研究結(jié)果表明大米淀粉黏度降低、持水力提高、儲(chǔ)存期間脫水率降低，且穩(wěn)定化米糠能夠抑制大米淀粉回生[21]。由于擠壓膨化設(shè)備的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，擠壓法尤適用于大量改性淀粉的生產(chǎn)。采用流化床氣流磨對(duì)不同含水量玉米淀粉進(jìn)行粉碎，制備出具有良好水溶性、溶脹性和保水保脂性的微粉化淀粉[21]。

濕熱處理是一種僅涉及水和熱的淀粉物理改性方法，不添加任何化學(xué)試劑，不會(huì)對(duì)環(huán)境造成任何污染，是生產(chǎn)綠色食品的重要手段[22]。Bahrani S A等人[23]研究了不同處理時(shí)間（3 h和9 h）下熱濕處理對(duì)糯玉米淀粉和普通玉米淀粉結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明，濕熱處理破壞了淀粉顆粒結(jié)構(gòu)，從雙螺旋組分和單螺旋組分變成非晶態(tài)組分，且引起分子重排，雙螺旋退化出現(xiàn)新的單螺旋結(jié)構(gòu)。此外，單螺旋組分和雙螺旋組分的降低，使?jié)駸崽幚砗蟮矸壑锌焖傧矸酆途徛矸酆刻岣?，抗消化淀粉含量降低?/p>

對(duì)紅薯淀粉進(jìn)行200～500 MPa的高靜壓改性處理，淀粉顆粒形貌無(wú)明顯變化;提高到600 MPa處理后，淀粉顆粒表面開(kāi)始塌陷并與周圍顆粒凝聚，失去雙折射現(xiàn)象，黏度顯著提高，但紅薯淀粉分子基團(tuán)和晶體類型保持不變[24]。深度凍融也是淀粉物理改性的常規(guī)方法，與天然淀粉相比，采用深度凍融和酶解結(jié)合制備的多孔玉米淀粉，對(duì)水和油的吸附能力、溶脹力和溶解性均明顯增強(qiáng)。凍融淀粉顆粒中的開(kāi)口和空腔也增強(qiáng)了淀粉對(duì)酶消化的敏感性[25]。

3?? 酶法改性

淀粉改性過(guò)程中越來(lái)越多地應(yīng)用到酶法改性。多數(shù)情況下，酶起水解作用。用α-1，4葡萄糖基轉(zhuǎn)移酶也稱淀粉酶處理淀粉，這是通過(guò)破壞2個(gè)葡萄糖單元之間的α-1，4鍵來(lái)產(chǎn)生一個(gè)新的α-1，4鍵。以酶改性木薯淀粉作原料，在水-乙醇介質(zhì)中能得到取代度較高的磷酸化兩性淀粉[26]。Reddy C K等人[27]用酶解后的淀粉與脂肪酸的水溶液在140 ℃下經(jīng)蒸汽噴射蒸煮得到淀粉-脂肪酸螺旋形包合物。利用普魯蘭酶對(duì)馬鈴薯淀粉進(jìn)行脫支處理，以直鏈淀粉和氯化鋅為原料合成了直鏈淀粉-鋅包合物。結(jié)果表明，馬鈴薯直鏈淀粉可能是營(yíng)養(yǎng)補(bǔ)充鋅的良好載體，該方法不僅擴(kuò)大了直鏈淀粉的應(yīng)用領(lǐng)域，而且在鋅營(yíng)養(yǎng)強(qiáng)化劑研究中具有廣泛的應(yīng)用前景[28]。以硫酸水解法制備的蠟質(zhì)馬鈴薯淀粉納米晶，與不含糖化酶酶預(yù)處理制備淀粉納米晶進(jìn)行比較發(fā)現(xiàn)，酶預(yù)處理使酸水解時(shí)間縮短，經(jīng)過(guò)5 d的水解，得到了納米晶的最小尺寸和最佳分散性。研究中引入的酶水解技術(shù)，提高了制備效率，改善納米碳的分散性[29]。

酶還起到催化作用。在無(wú)溶劑體系中，以肉豆蔻酸和馬鈴薯淀粉為原料，以脂肪酶Novozym 435（Candida antarctica B lipase）為催化劑，得到不同取代度的肉豆蔻酸淀粉酯。與天然淀粉相比，酯化淀粉具有良好的疏水性和乳化穩(wěn)定性[30]。脂肪酶Novozym 435是一種固定化脂肪酶，催化作用明顯、回收利用率高，尤適用于酯基的催化合成。Li D等人[31]也以脂肪酶Novozym 435作為催化劑，合成了辛烯基琥珀酸淀粉酯，在酶用量為2%時(shí)，取代度達(dá)? 0.018，并有隨酶用量增加而提高的趨勢(shì)。同樣，袁久剛等人[32]用脂肪酶Novozym 435也能催化淀粉與月桂酸的接枝改性。Lu X等人[33]團(tuán)隊(duì)用脂肪酶（Candida rugosa lipase）作催化劑，合成了月桂酸淀粉酯，用酶催化得到的月桂酸淀粉酯取代度可高達(dá)0.165，而沒(méi)用酶催化的淀粉酯取代度僅為0.004。由此可見(jiàn)，酶具有明顯的催化作用。

4?? 多重改性

使用單一改性手段的改性淀粉已經(jīng)很難滿足市場(chǎng)的需求，現(xiàn)在大多改性淀粉都是應(yīng)用2種或2種以上改性技術(shù)來(lái)達(dá)到所需特性。多重改性縮短了反應(yīng)時(shí)間、提高反應(yīng)效率、使改性過(guò)程更有針對(duì)性，得到預(yù)期產(chǎn)物同時(shí)減少副產(chǎn)物的生成。采用雙重改性工藝制備改性玉米和綠豆淀粉，利用α -淀粉酶和葡萄糖淀粉酶的混合物對(duì)天然淀粉進(jìn)行部分酶水解，然后用環(huán)氧丙烷進(jìn)行羥丙基化。與用未經(jīng)處理的天然淀粉制備的羥丙基淀粉相比，所制備的改性淀粉具有顯著不同的功能性質(zhì)[34]。以羧甲基淀粉為原料，十六烷基溴為醚化劑，擠壓機(jī)作為反應(yīng)發(fā)生器能夠制得具有良好乳化性能的十六烷基羧甲基淀粉醚。利用微波和超聲波對(duì)羧甲基冷水可溶性馬鈴薯淀粉與辛烯基琥珀酸酐進(jìn)行酯化反應(yīng)，該反應(yīng)能將酯化時(shí)間從幾個(gè)小時(shí)縮短到幾分鐘，所得衍生物具有優(yōu)良的乳化性能和表面活性劑性能[35]。以三偏磷酸鈉、三聚磷酸鈉為復(fù)合交聯(lián)劑，結(jié)合微波輔助法制備馬鈴薯交聯(lián)淀粉，制得的改性淀粉結(jié)合磷含量與抗性淀粉含量高、膨脹度和溶解度低、熱穩(wěn)定性與抗剪切穩(wěn)定性好、更容易回生老化[36-37]。

5?? 結(jié)語(yǔ)

目前，淀粉改性主要面臨2個(gè)方面的挑戰(zhàn)：一方面是使用和食用安全性;一方面是環(huán)境友好性?；瘜W(xué)改性是最早也是應(yīng)用最廣泛的淀粉改性手段，但其使用的化學(xué)試劑可能會(huì)對(duì)人體和環(huán)境造成不同程度的負(fù)面影響，應(yīng)嚴(yán)格按照相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)開(kāi)發(fā)和生產(chǎn)。淀粉的物理和酶法改性是淀粉加工中最有前景的方法。滲透壓處理、多重深度凍融和臭氧氧化的改性手段均能得到具有多種性質(zhì)的淀粉，這些淀粉可應(yīng)用于食品工業(yè)中。單一改性手段很難滿足淀粉行業(yè)的生產(chǎn)需求，多重改性方法聯(lián)用可提高反應(yīng)效率、節(jié)約生產(chǎn)成本、生產(chǎn)出符合市場(chǎng)要求的改性淀粉。淀粉改性正處于蓬勃發(fā)展的階段，還有更多的方法和技術(shù)等待探索和挖掘。

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收稿日期：2019-08-12

基金項(xiàng)目：遼寧特聘教授課題項(xiàng)目“馬鈴薯主食品制造關(guān)鍵技術(shù)研究及新產(chǎn)品創(chuàng)制”（20180130）。

作者簡(jiǎn)介：肖志剛（1972—?? ），男，博士，教授，研究方向?yàn)榧Z食油脂及植物蛋白。

通訊作者：楊宏黎（1982—?? ），女，博士，講師，研究方向?yàn)橛椭男浴?/p>