原子氣室內自旋極化率的空間操控與測量

董海峰，陳靜鈴，劉 晨，郭 軍

（北京航空航天大學儀器科學與光電工程學院，北京100191）

0 引言

原子氣室是原子磁強計、原子陀螺和原子鐘等器件的核心敏感部件，這些器件借助原子氣室內的電子自旋或核子自旋進行磁場、角速度或時間的測量。自旋方向通常情況下呈無規(guī)則隨機分布，因此一般需要首先對自旋進行極化，極化的大小和方向用自旋極化率矢量來表征。氣室總磁矩和總角動量與自旋極化率的關系如下

式（1）中，Mm和Ma分別為總磁矩和總角動量，μ′為電子或核子的磁矩，?′為電子或核子的自旋角動量，N為原子數(shù)，P為自旋極化率。在原子數(shù)確定的情況下，總磁矩和總角動量完全由自旋極化率決定，自旋極化率矢量在磁場下的演化也就代表了自旋磁矩和自旋角動量的演化。以此為出發(fā)點，便可以得到唯象的自旋動力學方程，即常用的 Bloch 方程［1］。

以上的模型中的假設是基于原子氣室內的自旋極化率在空間均勻分布，或者只關心其平均值。而實際原子氣室內的自旋極化率在空間有非均勻分布，對自旋極化率空間分布進行操控與測量，除了作為一種基礎實驗手段外，還具有應用價值，包括：1）優(yōu)化自旋交換抽運效果，這對于醫(yī)用核磁共振裝置和核磁共振陀螺具有意義。2）通過測量自旋極化率空間分布，可獲得磁場的空間分布。與磁傳感器陣列測量方法相比，這種方法具有更高的空間分辨率。3）用于原子氣室鍍膜抗弛豫特性的微觀表征。原子氣室鍍膜是原子自旋器件的關鍵技術，雖然目前有多種方法對鍍膜的表面特性進行表征，但是缺乏對鍍膜抗弛豫特性的微觀表征手段。通過對自旋極化率空間分布的操控與測量，有望實現(xiàn)鍍膜抗弛豫特性的微觀表征。4）對原子氣室內自旋極化率的空間操控，可以用于補償極化率空間分布的不均勻。5）自旋極化率的空間操控也使得空間調制／解調成為可能，這有助于測量精度的提高。

原子氣室內自旋極化率的空間操控與測量方法最早可見于1997年美國Princeton大學Happer小組的研究，該小組采用光場進行自旋極化率空間操控，采用磁共振成像進行自旋極化率空間分布測量，即光操控／磁測量方法。之后，日本Kyoto大學、德國Stuttgart大學、美國 Los Alamos國家實驗室和瑞士Fribourg大學等單位也采用類似的方法進行了原子氣室內自旋極化率的測量。2003年，美國Princeton大學的Romalis小組研究了磁場自旋極化率空間操控、光場分割自旋極化率空間測量的方法，即磁操控／光測量方法。之后，以色列Ben-Gurion大學、日本Kyoto大學、美國Sandia國家實驗室、美國Los Alamos國家實驗室和復旦大學等單位也開展過類似的研究。2019年，筆者所在的研究小組提出了基于數(shù)字微鏡的光場時空雙重調制原子自旋極化率空間操控方法，以及光場正交隔離自旋極化率空間測量方法，即光操控／光測量方法。以下分別對這三類研究進行詳細介紹。

1 光操控／磁測量方法

光操控／磁測量方法利用光強自身的不均勻性或特制掩模板，操控自旋極化率在空間的分布，然后通過磁共振成像（Magnetic Resonance Imaging，MRI）的方法進行自旋極化率空間分布的測量。

美國Princeton大學的Happer小組先后發(fā)表過兩篇利用磁共振成像進行自旋極化率空間分布測量的論文［2-3］，其研究動機主要是優(yōu)化醫(yī)用電子-核子自旋交換抽運系統(tǒng)。光操控／磁測量方法的基本原理和測試結果如圖1所示［2］。

其中，圖1（a）為實驗原理圖，Zeeman共振對應自旋極化率橫向x方向的分量即為圖1（b）測試結果中的自旋極化率信號。該方法與核磁共振成像的方法類似，采用磁場梯度進行空間位置的編碼，不同的磁場大小對應不同的空間位置。給定射頻場的頻率，輸出共振信號為

圖1 美國Princeton大學的光操控／磁測量方法Fig.1 Optical manipulation／magnetic measurement method developed by Princeton University

式（2）中，G為磁場梯度，γ為旋磁比，掃描射頻場的頻率為w，磁場為B。輸出信號的大小主要取決于共振峰附近的極化率，即附近的極化率Pz（x），其空間分辨率可以用來表征。理論上，可以通過增大G的方法來無限提高空間分辨率，但是由于擴散的影響，G對Δx的影響會趨近于飽和，其臨界梯度為（其中，D為擴散系數(shù)，T2為橫向弛豫時間）。考慮到Δw＝其對應的空間分辨率為

美國Princeton大學給出的空間分辨率實驗結果為0.7mm，但是由于沒有合適的測量基準，該結果并不是直接的測量結果，而是根據(jù)共振線寬測量值的計算結果。實驗中分別采用均勻光和非均勻光進行自旋極化率空間操控，其測量結果如圖 1（b）所示。

德國Stuttgart大學從低場磁共振成像的角度出發(fā)，開展了原子氣室內自旋極化率分布的研究［4-5］，所采用的自旋極化率操控方法為光學掩模方法。據(jù)報道，實驗中可分辨0.5mm小孔產生的極化率分布［4］。 測試方案的時序圖如圖2（a）所示， 首先施加Bx方向的磁場和脈沖抽運光，抽運結束后利用檢測光測量系統(tǒng)的T1，然后關閉Bx并施加Bz和梯度場Gx（z）（y方向測量采用同樣的方法）， 測試梯度場下的自由振蕩衰減信號?；趯υ撔盘柕念l譜分析，獲得對應不同位置自旋極化率的大小。該方案與美國Princeton大學的方案相比，沒有進行射頻場（或者B）的掃描。極化過程不施加梯度場，因此可以消除梯度場造成的弛豫和低極化問題。

圖2 德國Stuttgart大學的光操控／磁測量方法Fig.2 Optical manipulation／magnetic measurement method developed by Stuttgart University

德國Stuttgart大學也對測量空間分辨率進行了理論分析，給出了空間分辨率的計算公式

當梯度較大且T2足夠長時，空間分辨率主要由T2*決定。將美國Princeton大學的臨界梯度公式代入，可得空間分辨率的極限為δl＝0.83

瑞士Fribourg大學從測量自旋擴散特性的角度出發(fā)，開展了 MRI自旋極化率分布測量的研究［6-7］。 采用如圖 3（b）所示小孔直徑為 1mm 的掩模板，對原子氣室內的自旋極化率分布進行了操控，操控時序圖如圖3（a）所示。之后采用MRI方法進行了極化率分布的檢測，測試結果如圖3（c）所示［6］。在MRI測試中，與德國Stuttgart大學的研究方案相比，瑞士Fribourg大學的研究方案中沒有進行磁場方向的轉換，而是通過π／2脈沖，將極化后的自旋旋轉90°，其效果與切換磁場方向基本相同。瑞士Fribourg大學采用對應小孔測量所得的線寬，推斷該測量實驗系統(tǒng)的空間分辨率約為360μm。

圖3 瑞士Fribourg大學的光操控／磁測量方法Fig.3 Optical manipulation／magnetic measurement method developed by Fribourg University

日本Kyoto大學采用光纖輸出的環(huán)狀條紋光進行自旋極化率的空間操控，在測量中加入了自旋回波技術，其測試光路和磁場方案如圖4（a）所示，操控時序圖如圖4（b）所示，最終的測量結果如圖 4（c）所示［8］。 另外， 日本 Kyoto 大學也嘗試了掩模板操控方法，最終的實驗空間分辨率為2mm［8-9］。

圖4 日本Kyoto大學的光操控／磁測量方法Fig.4 Optical manipulation／magnetic measurement method developed by Kyoto University

另外，美國Los Alamos國家實驗室也開展了自旋極化率的空間光操控／磁測量研究，并將梯度回波技術應用其中，獲得了原子氣室內自旋極化率的三維分布，其空間分辨率達到0.8mm×1.2mm×1.4mm［10］。

2 磁操控／光測量方法

磁操控／光測量方法利用環(huán)境磁場的不均勻性、主動磁場線圈或磁納米顆粒操控自旋極化率在空間的分布，然后通過光電探測陣列或CCD對不同區(qū)域的光場進行測量，從而獲得自旋極化率空間分布信息。

2003年，美國Princeton大學首次采用光電探測陣列對磁屏蔽環(huán)境下原子氣室中由于梯度導致的極化率空間分布進行了測量［11］。測試光路如圖5（a）所示，光電探測陣列為1×7陣列，相鄰探測單元的距離為3mm。圖5（b）中的內嵌圖給出了自旋極化率空間操控方法的示意圖，在氣室頂部5.3cm的位置放置電流環(huán)以產生磁場梯度，從而使自旋極化率出現(xiàn)不均勻的空間分布。圖5（b）為根據(jù)光電探測陣列測量到的極化率計算得出的對應位置磁場大小。2006年，美國Princeton大學采用16×16的探測陣列進行了原子氣室內自旋極化率空間分布的測量。并以此為基礎，反推出控制極化率分布的腦磁信號［12］。2014年，美國Princeton大學采用256×256的探測陣列，再次完成了腦磁控制的自旋極化率空間分布測量［13］，并且對原子氣室內自旋極化率的空間分辨率進行了討論，定義了無擴散干擾距離并為后續(xù)的研究提供了重要設計原則，即探測陣列的間距要大于無擴散干擾距離。

圖5 美國Princeton大學的磁操控／光測量方法Fig.5 Magnetic manipulation／optical measurement method developed by Princeton University

美國Sandia國家實驗室針對腦磁探測需求，采用2×2的差分探測陣列進行自旋極化率的空間分布探測，其基本測試方案如圖6所示，探測點之間的間隔為 18mm［14-16］。

圖6 美國Sandia國家實驗室的自旋極化率空間分布光測量方案Fig.6 Spin polarization spatial measurement scheme using optical method at Sandia National Laboratory

以色列Ben-Gurion大學采用5×5光電探測陣列和抽運光切片技術，獲得了原子氣室內自旋極化率的三維分布，測試方案如圖7所示，三維像素分辨率為 2mm×2mm×2mm［17］。

圖7 以色列Ben-Gurion大學采用的測試方案Fig.7 Measurement scheme used by Ben-Gurion University

日本Kyoto大學采用光電探測陣列和CCD對K-Rb混合氣室內的自旋極化率分布進行了測量［18-19］，其自旋極化率分布的操控仍然通過氣室頂部放置的電流環(huán)線圈，如圖8所示［18］。在使用CCD的過程中，發(fā)現(xiàn)由于背景光強造成的Bloom和Smear現(xiàn)象比較明顯，因此不得不降低抽運光光強，這就會導致信號的下降。最終，每個通過的信號為 64×32（像素），基于單像素尺寸 26μm×26μm，可知每個探測單元的尺寸為1.66mm×0.83mm。日本Kyoto大學在2014年之后的設計中，均以美國Princeton大學2014年提出的無擴散干擾距離［13］作為空間分辨率極限，并以此進行相鄰測試單元間隔距離的設計，即間隔距離大于無擴散干擾距離。

瑞士Fribourg大學利用磁納米顆粒操控原子氣室內自旋極化率的空間分布，通過CCD測量不同位置的自旋極化率導致的熒光強度變化，由此獲得自旋極化率的空間分布信息［20-21］。再借助該信息反推納米顆粒的位置，其基本方案如圖9所示［21］。

圖8 日本Kyoto大學采用的磁操控／光測量方案Fig.8 Scheme of magnetic manipulation／optical measurement used by Kyoto University

圖9 瑞士Fribourg大學采用的磁操控／光測量方案Fig.9 Scheme of magnetic manipulation／optical measurement used by Fribourg University

浙江大學和浙江工業(yè)大學面向腦磁形成的原子氣室內自旋極化率空間分布，采用四像素的光電探測陣列進行測試［22-23］，并結合參數(shù)調制方法［24］，實現(xiàn)了2個正交方向磁場的同步探測。在探測陣列的間距設計中，與日本Kyoto大學類似，根據(jù)美國Princeton大學的研究［13］，以計算結果作為空間分辨率極限進行了設計。

3 光操控／光測量方法

利用抽運光的不均勻性或光學掩模板雖然可以實現(xiàn)原子自旋極化空間分布的操控，但是對于操控的結果卻很難再利用光探測的方法進行檢測，原因是通過掩模板形成的結構光分布一般要遠大于極化率分布對光產生的影響。也就是說，即便能夠對光進行測量，其結果也主要決定于光強自身的分布，而不是自旋極化率的分布。針對這種情況，筆者所在的研究小組提出了基于DMD的時空雙重調制操控方法和正交隔離測試方法［25-26］，其基本實驗方案如圖10所示，主要的實驗組件有激光器及其光學調整組件（包含空間光濾波器、準直透鏡、偏振片和1／4波片等）、DMD數(shù)字微鏡系統(tǒng)、原子氣室及其加熱溫控模塊、磁屏蔽及磁場控制模塊、CCD探測器等五部分。其中，激光器是美國Photodigm公司的DBR激光器，DMD系統(tǒng)采用德國Vialux公司的V-6501型DMD及其控制模塊，加熱和溫控模塊采用氮化硼材料和無磁合金加熱絲，通過雙絞結構和高頻驅動消除加熱電流產生的靜磁場。

圖10 光操控／光測量方法實驗方案圖Fig.10 Experimental setup of optical manipulation／optical measurement method

3.1 時空雙重調制操控方法

采用DMD可以實現(xiàn)與掩模板相同的空間操控效果，但是如前所述，這種操控方法的結果是光探測的結果為抽運光自身的分布。時空雙重調制操控方法完全解決了這一問題，不僅能實現(xiàn)微米尺度的自旋極化率操控，而且輸出光強的分布完全由自旋極化率決定。具體實現(xiàn)方法如圖11所示，激光在橫截面上任意區(qū)域均為脈沖光，即時間上做了調制；在空間上，不同區(qū)域的時間調制頻率不同，相當于做了空間調制。如果此時外磁場B遠離調制頻率w1和w2， 則空間上任一點處的自旋極化率接近為零，此時輸出光強在空間各點處相等（實驗中采樣頻率遠小于激光自身調制頻率）。也就是說，不存在抽運光自身的光強分布。改變磁場B使得其與w2共振，此時對應區(qū)域的自旋被極化，形成自旋極化率的空間分布，自旋極化率的空間分布造成輸出光強的重新分布。此時，探測光強的分布即可得到自旋極化率的分布。

圖11 時空雙重調制光操控原理示意圖Fig.11 Scheme diagram of temporal-spatial double modulation optical manipulation

3.2 正交隔離測量方法

前述方法雖然消除了光強自身分布對極化率測量的影響，但是由于仍然存在較大的背景光強，如果采用CCD進行探測，就會出現(xiàn)Bloom和Smear效應。針對這一問題，在文獻［27］的啟發(fā)下，提出了正交隔離測量方法。

該方法采用1個偏振片和1個1／4波片生成橢圓偏振光，以橢圓偏振光進行抽運，在激光從原子氣室出射后通過1個1／4波片，將橢圓偏振光轉換為線偏振光，之后再通過1片正交的線偏振片將輸出光徹底隔離。當外磁場遠離所有光調制頻率時，氣室內任意點處的自旋極化率均為零，CCD將不會探測到任何信號。也就是說，背景圖案為全黑圖案。當外磁場與w2共振時，對應區(qū)域的自旋極化率不為零，橢圓偏振光發(fā)生旋光效應，導致無法實現(xiàn)完全隔離，對應區(qū)域的CCD就會探測到相應的信號。

在該方法中，第1個偏振片與1／4波片的角度是關鍵參數(shù)。為了對該參數(shù)進行優(yōu)化，采用Jones矩陣對整個測量過程進行了建模，具體如下：

1）在第1個偏振片和1／4波片之后，光變成橢圓偏振光，包括2個具有相反螺旋度的圓偏振分量，其Jones矩陣可以表示為

2）在氣室中的原子同時受到左旋圓偏振光和右旋圓偏振光的作用，最終的極化率為

3）光經過極化的原子氣室后，由于Faraday旋光效應，光的偏振面會發(fā)生偏轉，旋光角φ正比于自旋極化率Pz

式（6）中，n為原子密度，c為光速，re為電子半徑，l為氣室長度，f為振蕩強度，D1（δv）為D1線附近的歸一化吸收系數(shù)。

氣室的Jones矩陣可以表示為

4）為了實現(xiàn)正交隔離，設置第2個偏振片相對于第1個偏振片之間的相對角度為2β＋π／2。經過第2個線偏振片的輸出激光的振幅Eout如下

式（8）中，GP2和GQW2分別為第2個線偏振片和第2個1／4波片的Jones矩陣，其表達式分別如下

根據(jù)式（8）計算輸出激光強度和相對角度β之間的關系，如圖12所示。在同樣的自旋極化率情況下，時的輸出光強信號達到最大值。

圖12 經過第2個線偏振片后的輸出光強與β的函數(shù)關系Fig.12 Function relationship between the output light intensity and β after passing through the second linear polarizer

3.3 實驗結果及討論

實驗采用3.1節(jié)中所述的時空雙重調制操控方法和3.2節(jié)中所述的正交隔離測量方法，并設置參數(shù)完成了原子氣室內自旋極化率空間分布的操控和測量，結果如圖13所示。其中，圖13（a）為正交隔離后的背景圖像；圖13（b）為加磁場后由于時空雙重調制產生的自旋極化率分布圖像；圖13（c）為通過前兩幅圖相減去除背景后的結果，中心部分的條紋寬度為54.8μm；圖13（d）為更細微的成像，綠色矩形區(qū)域內的條紋寬度為13.7μm。

圖13 原子氣室內自旋極化率的操控與測量結果Fig.13 Results of spin polarization manipulation and measurement in atomic cell

圖13的測試結果表明， 文獻［13］、 文獻［19］、文獻［23］和文獻［28］所提出和使用的無擴散干擾距離很可能并非原子氣室內自旋極化率空間分辨率的理論極限。因此，以下從自旋擴散和量子測不準原理出發(fā)，對空間分辨率的理論極限進行分析討論。

考慮空間周期為d（即相鄰單元的空間距離）且頻率大小相間變化的抽運光場分布，由于共振和非共振的原因，必然會使得自旋極化率大小也相間變化，其調制幅值為ΔP。 計算方法如下：

1）首先，根據(jù)自旋Fick擴散定律和Bloch方程，得到共振和非共振區(qū)域中的橫向自旋極化率穩(wěn)態(tài)方程

2）再以自旋極化率連續(xù)可導作為約束條件求解式（11），得到共振和非共振處的平均自旋極化率

由式（12）和式（13）， 可得到相鄰通道之間的極化差異為

由式（14）可知，由于擴散的影響，能夠操控實現(xiàn)的自旋極化率空間差異與空間距離有關。在其他參數(shù)不變的情況下，相鄰操控和測量單元的最小距離d越大，可實現(xiàn)的極化率差異ΔP也越大。

另外，根據(jù)不確定性原理可知，自旋投影噪聲與原子數(shù)相關。隨著空間距離的縮小，用于測量的原子數(shù)減少。自旋投影噪聲可用下式表示

式（15）中，q為衰減因子，n為原子密度，A為原子氣室的橫截面積，t為測量時間。

根據(jù)式（14）和式（15）繪制的典型曲線如圖 14所示。可以看出，隨著測量間距的縮小，由于測量原子數(shù)減少，自旋投影噪聲δP變大，而擴散則導致相鄰區(qū)域的自旋極化率差值ΔP減小。

圖14 自旋極化率在相鄰單元的差值／自旋極化率量子噪聲與相鄰操控和測量單元的最小距離之間的關系Fig.14 Relationship between adjacent pixels spin polarization difference／spin polarization quantum noise and the minimum adjacent pixels distance

由圖14可知，兩條曲線在某一位置相交，在交點右邊，可操控的自旋極化率空間差異ΔP大于測量量子噪聲δP，該尺度的自旋極化率空間分布線條可分辨；在交點左邊，ΔP小于δP，該尺度的線條不可分辨。因此，定義交點處對應的距離為原子氣室內自旋極化率空間操控和測量的分辨率。對于不同的原子氣室參數(shù)，會有不同的空間分辨率，圖14中對應的空間分辨率為2μm。

4 其他相關研究

除了上述三類主要的研究之外，在原子氣室內自旋極化率空間操控與測量方面，還有一些值得關注的研究。日本Kyoto大學曾嘗試過采用遠離共振頻率的不同頻率斬波器進行空間信號定位的方法［28］，這種方法與磁共振成像方法的類似之處在于最終都要通過頻率分析來確定不同空間位置自旋極化率的大小。但是由于斬波器的體積較大，難以實現(xiàn)高的空間分辨率。美國Los Alamos國家實驗室采用磁通陣列的方法，將外部磁場分布通過磁通結構導入到原子氣室內，從而實現(xiàn)氣室內自旋極化率空間分布的操控［29］。通過該方法可改變自旋極化率分布和操控磁場分布的空間比例，從而提高操控或測量的空間分辨率。瑞士Basel大學通過微波場幅值的空間分布來控制原子氣室內自旋Rabi振蕩頻率的空間分布，這導致隨著時間的推移，原子氣室內自旋極化率的空間分布在不斷變化。測量過程中，首先對自旋進行極化，之后采用10μs的快速脈沖光測量不同時刻氣室內光深度（Opticaldepth）的分布，從而得到自旋極化率的實時分布，也可利用測量結果反推微波場的分布［30］。日本國立Okayama大學單純采用微波場的空間分布來操控自旋極化率的空間分布，采用Mx磁測量原理進行自旋極化率測量。由于該測量方法需要進行信號的解調，所以必須采用高速分布式光電信號探測器件，常規(guī)的CCD不能滿足要求。日本國立Okayama大學采用DMD和光電探測器相結合的方案，對50×50個單元進行了逐一測量［31］。

5 結論

本文對三類典型的原子氣室內自旋極化率操控和測量方法進行了綜述和介紹。其中，光操控／磁測量方法主要采用光學掩模板的方式操控原子氣室內自旋極化率的空間分布，采用磁共振成像的方式對自旋極化率空間分布進行測量；磁操控／光測量方法主要采用由線圈或生物體產生的磁場梯度控制自旋極化率的空間分布，通過光電探測陣列探測不同位置光信號的方式測量自旋極化率的空間分布；光操控／光測量方法采用光場的時間和空間雙重調制進行自旋極化率空間分布的操控。由于該操控方法能實現(xiàn)等光強操控掩模，因此可以同時采用光探測的方法進行自旋極化率的測量。采用正交隔離測量方法，進一步降低了背景信號，提高了信噪比。光操控／光測量方法實現(xiàn)了13.7μm寬度線條的自旋極化率空間操控與測量。最后，基于自旋擴散和量子測不準原理，分析討論了自旋極化率的理論極限，給出了計算理論極限的基本模型和判定準則。