硅（Si）原子高激發(fā)態(tài)能級(jí)自然輻射壽命的測(cè)量

王興豪，于 啟，耿一丹，戴振文

（1.東華理工大學(xué)理學(xué)院，南昌 330013；2.吉林大學(xué)物理學(xué)院，長(zhǎng)春 130012）

1 引言

近年來(lái)，隨著天文觀測(cè)技術(shù)的不斷發(fā)展，人們獲得了大量高分辨率、高信噪比的天體光譜.對(duì)這些光譜進(jìn)行化學(xué)元素豐度分析是探索銀河系和其它星系形成和演化的基本途徑.硅原子（Si，Z=14）是地殼中含量第二豐富的元素，并且在太陽(yáng)和很多恒星的光球?qū)游兆V中也存在大量Si譜線，因此對(duì)Si化學(xué)元素豐度的分析一直是天文學(xué)家感興趣的研究課題［1-5］.原子和離子的振子強(qiáng)度數(shù)據(jù)是準(zhǔn)確確定化學(xué)元素豐度的基本原子數(shù)據(jù)［6-8］，而能級(jí)自然輻射壽命與分支比結(jié)合是確定振子強(qiáng)度實(shí)驗(yàn)值的可靠實(shí)驗(yàn)方法之一.

人們?cè)赟i原子能級(jí)壽命和分支比實(shí)驗(yàn)測(cè)量及理論計(jì)算方面已經(jīng)做了一些工作.1966 年，Savage等人利用相移法測(cè)量了Si I 6 個(gè)能級(jí)的自然輻射壽命［9］；1973 年，Marek和Richter利用相移法測(cè)量了Si I 3s23p4s3P譜項(xiàng)的自然輻射壽命［10］；次年，Curtis和Smith用相移法測(cè)量了Si I 3s3p33D譜項(xiàng)的壽命［11］；1980 年，Bashkin 等人利用束箔技術(shù)測(cè)量了Si I 3s23p4s1P、3s23p3d1P、3s23p3d1D、3s23p3d1F、3s23p4s3P和3s3p33D譜項(xiàng)的壽命值［12］；同年，Becker等人利用激光選擇激發(fā)方法測(cè)量了Si I 3s23p4s1P1、3s23p4s3P2和3s23p3d1P1態(tài)的壽命值［13］；1989 年，Bergstrom等人通過(guò)激光兩步激發(fā)測(cè)量了Si I 3s23p5p3S1、3s23p5p3P0，1，2和3s23p5p3D0，1，2能級(jí)的壽命值［14］；1991年，O'Brian 和Lawler采用時(shí)間分辨激光誘導(dǎo)熒光（TR-LIF）技術(shù)測(cè)量了47 個(gè)Si I能級(jí)的自然輻射壽命［15］；2002 年Coutinho和Trigueiros利用多組態(tài)Hartree-Fock（MCHF）方法計(jì)算了Si I偶宇稱1s22s22p63s23p2，3s23p4p，3s23p5p，3s3p24s和3s3p23d組態(tài)以及奇宇稱3s3p3，3s23pns（4 ＜n＜22）和3s23pnd（3 ＜n ＜24）組態(tài)能級(jí)的壽命值［16］；2005 年，F(xiàn)ischer利用Breit-Pauli近似方法計(jì)算了Si I 3s23p2，3s23p3，3s23p4s，3s3p3，3s23p3d 和3s23p4p 組態(tài)能級(jí)的輻射壽命［17］；2008年，Liang等人采用多通道量子虧損理論計(jì)算了Si I 3pnd1F3（n=3～15）和3pnd3D3（n=3～18）里德堡系列能級(jí)的輻射壽命［18］；2013 年，Ates和Ugurtan 采用弱束縛電子勢(shì)模型和量子缺陷軌道理論計(jì)算了Si I 3s23p4s，3s23p4p，3s23p4p和3s23pnd（n=3，5～10）組態(tài)能級(jí)的輻射壽命［19］.已有研究工作表明，Si I的現(xiàn)有輻射數(shù)據(jù)還很不完善，其較高激發(fā)態(tài)能級(jí)的輻射參數(shù)仍有許多工作要做.

鑒于此，我們采用TR-LIF技術(shù)結(jié)合激光誘導(dǎo)等離子體技術(shù)測(cè)量了Si I位于47351.55～63868.8 cm-1之間的14 個(gè)高激發(fā)態(tài)能級(jí)的自然輻射壽命，其中9 個(gè)能級(jí)的結(jié)果未見(jiàn)報(bào)道.

2 實(shí)驗(yàn)測(cè)量

我們基于TR-LIF技術(shù)測(cè)量能級(jí)壽命的實(shí)驗(yàn)裝置如圖1 所示.首先采用一臺(tái)Nd：YAG激光器產(chǎn)生單脈沖能量5～20 mJ、重復(fù)頻率10 Hz的納秒激光脈沖，經(jīng)透鏡豎直方向聚焦至真空室中的旋轉(zhuǎn)Si靶上，在激光燒蝕作用下，靶上方形成含有自由原子和不同價(jià)態(tài)離子的激光誘導(dǎo)等離子體.利用另一臺(tái)Nd：YAG激光器產(chǎn)生波長(zhǎng)532 nm、

重復(fù)頻率10 Hz、脈寬約8 ns的激光脈沖泵浦染料激光器，產(chǎn)生可調(diào)諧激發(fā)光脈沖，經(jīng)過(guò)一些非線性光學(xué)過(guò)程包括倍頻、三倍頻和拉曼頻移等，將激發(fā)光調(diào)諧至實(shí)驗(yàn)所需波長(zhǎng).激發(fā)光經(jīng)佩林布洛卡棱鏡分光后導(dǎo)入真空系統(tǒng)，在靶上方6～8 mm處與等離子體中的Si原子作用，實(shí)現(xiàn)目標(biāo)能級(jí)的選擇性激發(fā).Si原子被激發(fā)到目標(biāo)能級(jí)后，由于自發(fā)發(fā)射會(huì)向下能級(jí)躍遷而發(fā)射熒光.熒光經(jīng)凸透鏡聚焦到單色儀中由光電倍增管探測(cè)，并輸入示波器中進(jìn)行采集、平均和存儲(chǔ).實(shí)驗(yàn)中，燒蝕激光、激發(fā)激光和熒光探測(cè)方向相互垂直.激發(fā)激光與燒蝕激光之間有一定的時(shí)間間隔，此間隔由數(shù)字延遲發(fā)生器（SRS DG535）控制.通過(guò)調(diào)節(jié)這個(gè)時(shí)間延遲，可避免等離子體復(fù)合發(fā)光對(duì)壽命測(cè)量的影響.

圖1 壽命測(cè)量實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.1 Experimental setup for lifetime measurements

實(shí)驗(yàn)中，飛出視場(chǎng)、輻射陷阱、碰撞、超輻射、飽和以及量子拍等物理效應(yīng)會(huì)嚴(yán)重影響測(cè)量結(jié)果的可靠性［20］.飛出視場(chǎng)效應(yīng)是指激發(fā)態(tài)原子發(fā)射熒光光子前飛出探測(cè)區(qū)導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果偏短的現(xiàn)象；輻射陷阱效應(yīng)是由于原子數(shù)密度過(guò)大，激發(fā)態(tài)原子數(shù)過(guò)多，其自發(fā)熒光被退激發(fā)后的原子再吸收而重新布居返回原激發(fā)態(tài)，導(dǎo)致壽命結(jié)果偏長(zhǎng)；碰撞效應(yīng)是指受激原子與周圍粒子碰撞而去激發(fā)，引起測(cè)量結(jié)果偏短.超輻射效應(yīng)指自發(fā)熒光過(guò)強(qiáng)而誘導(dǎo)受激原子的受激發(fā)射躍遷，導(dǎo)致壽命測(cè)量偏短；飽和效應(yīng)是熒光強(qiáng)度過(guò)強(qiáng)致使探測(cè)系統(tǒng)出現(xiàn)非線性響應(yīng)，導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果偏長(zhǎng)；量子拍效應(yīng)是指地磁場(chǎng)所致塞曼分裂能級(jí)之間形成熒光干涉，在衰減曲線上疊加量子拍頻振蕩，引起信號(hào)失真.實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，我們通過(guò)調(diào)節(jié)燒蝕激光與激發(fā)激光的強(qiáng)度以及它們之間的時(shí)間延遲，調(diào)節(jié)單色儀狹縫寬度，提高真空系統(tǒng)的真空度，施加強(qiáng)磁場(chǎng)等方法來(lái)消除這些效應(yīng)的影響.

等離子體中原子速度和密度都會(huì)隨燒蝕激光與激發(fā)激光間的延時(shí)而變化，因此可以通過(guò)觀察壽命測(cè)量值在不同延時(shí)下的變化判斷是否存在上述效應(yīng)的影響.測(cè)量過(guò)程中，對(duì)每個(gè)能級(jí)，在不同激發(fā)-燒蝕脈沖延時(shí)下采集至少8 條熒光衰減曲線.圖2 給出Si I 53387.33 cm-1能級(jí)在不同延時(shí)下測(cè)得的壽命值，可以看出壽命值在一定范圍內(nèi)漲落，說(shuō)明測(cè)量過(guò)程中有效避免了各種效應(yīng)的影響.

圖2 53387.33 cm-1能級(jí)壽命測(cè)量值隨激發(fā)-燒蝕激光之間延時(shí)的變化Fig.2 Lifetimes of the 53387.33 cm-1 level as a function of delay time between the excitation and ablation laser

3 結(jié)果與討論

本文測(cè)量了Si I位于47351.55～63844.65 cm-1之間14 個(gè)能級(jí)的自然輻射壽命.當(dāng)壽命大于40 ns時(shí)，采用e指數(shù)擬合熒光衰減曲線來(lái)確定壽命值.壽命值小于40 ns時(shí)，為了避免激發(fā)光脈寬的影響，需用激發(fā)脈沖和e指數(shù)函數(shù)對(duì)熒光曲線做卷積擬合來(lái)確定壽命值.圖3 和圖4 分別為Si I 61881.6 和53387.33 cm-1能級(jí)的熒光衰減曲線及其各自適用擬合方式下曲線擬合示意圖.

圖3 61881.6 cm-1能級(jí)熒光衰減曲線的e指數(shù)擬合Fig.3 Typical fluorescence decay curve of the 61881.6 cm-1 level with an exponential fit for lifetime evaluation

圖4 53387.33 cm-1能級(jí)熒光衰減曲線的卷積擬合Fig.4 Typical fluorescence decay curve of the 53387.33 cm-1 level with a fitted convolution curve between the laser pulse and an exponential

表1 列出我們測(cè)得的14 個(gè)Si I能級(jí)壽命值，壽命結(jié)果分布在8.7～43.4 ns之間，誤差均在10%以內(nèi).壽命測(cè)量誤差包括散射誤差和系統(tǒng)誤差［20］.為了驗(yàn)證可靠性和便于比較，前人實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果和理論計(jì)算結(jié)果也列于表1 中.可以看出，對(duì)于實(shí)驗(yàn)結(jié)果，除59636.667 cm-1能級(jí)外，其它四個(gè)能級(jí)與前人結(jié)果在誤差范圍內(nèi)符合很好，以本文結(jié)果為參考，差別在-2.7～7.9%之間.對(duì)于59636.667 cm-1能級(jí)，我們結(jié)果比O'Brian 等人［15］結(jié)果偏長(zhǎng)30.8%.在壽命測(cè)量準(zhǔn)確性的影響因素中，輻射陷阱和飽和效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致測(cè)量結(jié)果偏長(zhǎng).我們通過(guò)降低燒蝕和激發(fā)光能量、增大燒蝕與激發(fā)激光間的延時(shí)、降低光電倍增管電壓、減小單色儀狹縫等操作反復(fù)對(duì)此能級(jí)的壽命進(jìn)行測(cè)量，結(jié)果均在28.9 ns附近，所以可以排除這兩種效應(yīng)的影響.因此我們認(rèn)為O'Brian 等人的實(shí)驗(yàn)過(guò)程中可能受到導(dǎo)致壽命偏短效應(yīng)的影響.

對(duì)于本文首次測(cè)量的九個(gè)能級(jí)中，Coutinho等人［16］和Ate等人［19］對(duì)其中四個(gè)能級(jí)的壽命進(jìn)行了理論計(jì)算.對(duì)比發(fā)現(xiàn)，僅有Coutinho等人使用MCHF方法計(jì)算的63844.65 cm-1能級(jí)和Ates等人使用弱束縛電子勢(shì)模型計(jì)算的63097.36 cm-1能級(jí)的壽命結(jié)果與本文的測(cè)量結(jié)果符合較好，其它能級(jí)偏差較大.

表1 Si I能級(jí)壽命測(cè)量值及其與前人結(jié)果的比較Table 1 Measured lifetimes of Si I levels and comparison with previous results

4 結(jié)論

本文采用TR-LIF技術(shù)測(cè)量了14 個(gè)Si I高激發(fā)態(tài)能級(jí)（47351.55～63844.65 cm-1）的自然輻射壽命，其中九個(gè)能級(jí)屬于首次報(bào)道.壽命值范圍為8.7～43.4 ns，測(cè)量誤差在10%以內(nèi).本文結(jié)果在一定程度上彌補(bǔ)了硅原子高激發(fā)態(tài)能級(jí)輻射參數(shù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的缺乏，它們對(duì)進(jìn)一步確定能級(jí)躍遷幾率和振子強(qiáng)度有重要意義.