階梯式T型微通道內(nèi)液滴、氣泡分散規(guī)律

陳宇超，崔永晉，王凱，駱廣生

（清華大學(xué)化學(xué)工程系，化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京100084）

引 言

微化工技術(shù)為化工生產(chǎn)提供了安全、高效的新途徑，是國內(nèi)外學(xué)者的研究熱點(diǎn)。微分散過程的特征尺寸在微米級(jí)，較常規(guī)化工設(shè)備，微設(shè)備具有比表面積大、混合高效、傳熱傳質(zhì)效率高的特點(diǎn)，在精確調(diào)控微液滴和微氣泡生成過程中具有明顯的優(yōu)勢(shì)[1-3]。微化工技術(shù)研究著眼于微尺度下流體的流動(dòng)、分散、傳遞和反應(yīng)的基本規(guī)律，其中，針對(duì)多相分散體系的流型、液滴和氣泡的分散尺寸變化規(guī)律的認(rèn)識(shí)是發(fā)揮微化工技術(shù)優(yōu)勢(shì)的關(guān)鍵依據(jù)。微尺度流動(dòng)和分散的狀態(tài)取決于慣性力、黏性力和界面力的相互作用，從而得到squeezing 流、dripping 流、jetting 流等不同的流型，通過調(diào)節(jié)流體流量、通道結(jié)構(gòu)和體系物性等條件，可以實(shí)現(xiàn)流型轉(zhuǎn)變和液滴、氣泡分散尺寸調(diào)控[4-5]。

目前，針對(duì)液滴和氣泡微分散，研究者們發(fā)展了T型錯(cuò)流剪切[6]、同軸環(huán)管[7]和水力學(xué)聚焦[8]等微通道設(shè)備，實(shí)現(xiàn)了小尺寸、單分散性好的液滴和氣泡的連續(xù)制備。例如，Xu 等[9]首次使用錯(cuò)流剪切技術(shù)在微流控裝置中成功制備出多分散指數(shù)小于2%的微氣泡；Cramer 等[10]在同軸環(huán)管通道中的毛細(xì)管尖端制備單分散液滴。在此基礎(chǔ)上，研究者研究了微通道內(nèi)的分散機(jī)制及分散規(guī)律。分散相/連續(xù)相流量是分散過程的決定性影響因素[11-13]，流體物性對(duì)分散過程也具有影響，如Fu 等[14]在同軸環(huán)管通道中觀察squeezing 流下的氣泡形成過程中發(fā)現(xiàn)，與dripping 流相反，黏度越大形成的氣泡越長；Salman等[15]在同軸環(huán)管通道中建立了2D 模型，結(jié)果表明通道的浸潤性越好，分散氣泡越大。研究者們對(duì)微通道結(jié)構(gòu)也進(jìn)行了研究，Tan 等[16]探究了T 型通道中支通道與主通道的角度對(duì)分散尺寸的影響，提出了包含角度參數(shù)的預(yù)測(cè)模型；Vansteene 等[17]對(duì)比了X 型和T型在親水、疏水條件下的分散規(guī)律；Yoon等[18]提出一種突出端結(jié)構(gòu)的水力學(xué)聚焦型設(shè)備，實(shí)現(xiàn)了水包油和水包油包水液滴的可控制備。

盡管在微尺度下生成液滴或氣泡已有大量研究報(bào)道，但是在squeezing 及dripping 流型下，生成液滴與氣泡的尺寸往往與通道的結(jié)構(gòu)尺寸相當(dāng)[19]，制備遠(yuǎn)小于通道結(jié)構(gòu)尺寸的液滴、氣泡對(duì)微通道的加工精度、復(fù)雜程度以及材料性質(zhì)均提出了很高的要求；雖然通過jetting流可以獲得更小的分散尺寸[8,19]，但是jetting 流型的操作區(qū)間較窄，也大大限制了在該流型下液滴、氣泡的大規(guī)模制備。因此，發(fā)展新型微通道裝置，實(shí)現(xiàn)微小液滴、氣泡的便捷制備并探究其中的流體分散規(guī)律具有重要意義。鑒于此，本文研究工作發(fā)展了嵌入毛細(xì)管的階梯式T型微通道，其加工技術(shù)簡單、結(jié)構(gòu)易于調(diào)節(jié)，通過嵌入內(nèi)徑較小的毛細(xì)管，可以低成本、便攜地得到小尺寸通道結(jié)構(gòu)，階梯設(shè)計(jì)可以有效實(shí)現(xiàn)不對(duì)稱流場(chǎng)，控制界面不穩(wěn)定性，同時(shí)實(shí)現(xiàn)連續(xù)相流體聚焦，提供界面上更大的剪切力[20]。本文探究了此種微通道中液滴、氣泡的分散性規(guī)律，并建立了液滴和氣泡平均直徑的數(shù)學(xué)模型。相關(guān)基本科學(xué)規(guī)律，對(duì)低成本實(shí)現(xiàn)微氣泡、微液滴的可控制備具有重要意義。

1 實(shí)驗(yàn)材料和方法

1.1 實(shí)驗(yàn)體系

在液滴分散實(shí)驗(yàn)中，選擇正己烷（n-hexane）作為分散相，質(zhì)量分?jǐn)?shù)為50%的丙三醇（glycerol）水溶液作為連續(xù)相，正己烷和丙三醇由國藥集團(tuán)北京試劑公司提供。在連續(xù)相中加入Tween 20 作為表面活性劑以降低界面張力，Tween 20 由Sigma-Aldrich公司提供。通過旋轉(zhuǎn)數(shù)字黏度計(jì)（DV-Ⅱ+ Pro，Brookfield，美國）測(cè)得20℃時(shí)連續(xù)相和分散相的黏度分別為6.92 mPa·s 和0.37 mPa·s。在氣泡分散實(shí)驗(yàn)中，N2作為分散相，二甘醇（diethylene glycol）/水溶液作為連續(xù)相，N2由液化空氣有限公司提供，二甘醇由國藥集團(tuán)北京試劑公司提供，Tween 20 以及十二烷基硫酸鈉作為表面活性劑，其中十二烷基硫酸鈉由Sigma-Aldrich 公司提供。實(shí)驗(yàn)體系的界面張力通過懸滴界面張力儀（OCAH 200，Data Physics Instruments GmbH，德國）測(cè)定，表1 和表2 分別為液滴分散和氣泡分散體系的物性參數(shù)。

表1 液滴分散體系的黏度及界面張力Table 1 Viscosity and interfacial tension of liquid-liquid systems

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

液滴分散實(shí)驗(yàn)以及氣泡分散實(shí)驗(yàn)的裝置如圖1所示，主要包括注射泵系統(tǒng)、微通道和在線顯微拍照系統(tǒng)。液滴分散實(shí)驗(yàn)中，分散相和連續(xù)相分別由兩臺(tái)微量注射泵（PHD Ultra 70-3005，Harvard Apparatus，美國）推動(dòng)兩個(gè)氣密注射器（SGE，澳大利亞）注入微通道；氣泡分散實(shí)驗(yàn)中，連續(xù)相由一臺(tái)高壓注射泵注入，分散相通過氣瓶以及氣體質(zhì)量流量計(jì)（CS200，北京七星華創(chuàng)有限公司）流入。在通道交匯處，分散相流體在連續(xù)相流體的剪切力的作用下，斷裂形成液滴、氣泡。液滴、氣泡生成過程由高速顯微系統(tǒng)錄制（顯微鏡：BX51，Olympus，日本；CMOS高速相機(jī)：i-SPEED TR，Olympus，日本），攝像速率為1000～7000 幀/秒。通過錄制的視頻，可以測(cè)量液滴、氣泡的直徑（dd），在不同條件下，至少測(cè)量20 個(gè)液滴或氣泡以確定其平均直徑和尺寸分布。通過改變兩相的流量，可以得到不同的流型和液滴尺寸，改變?nèi)我粚?shí)驗(yàn)條件后，等待2 min 以上確保液滴、氣泡生成過程達(dá)到穩(wěn)定。本文定義液滴/氣泡直徑的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差（coefficient of variation,CV）為

表2 氣泡分散體系的黏度及界面張力Table 2 Viscosity and interfacial tension of gas-liquid systems

毛細(xì)管嵌入式階梯T型微通道由階梯狀的主通道和垂直交匯的旁路通道構(gòu)成，旁路通道內(nèi)嵌入圓柱形石英毛細(xì)管（富友石英制品廠）。微通道是通過數(shù)控銑床在PMMA（聚甲基丙烯酸甲酯，有機(jī)玻璃）基材上加工而成。液滴分散實(shí)驗(yàn)中，主通道和旁路通道的深度和寬度（W）均為750 μm，毛細(xì)管的外徑和內(nèi)徑（d）分別為740 μm 和530 μm，外徑偏差為±10 μm，內(nèi)徑偏差為±12 μm，毛細(xì)管與微通道形成的縮口高度（h）約為200 μm。氣泡分散實(shí)驗(yàn)采用的主通道和旁路通道的深度和寬度（W）均為365 μm，毛細(xì)管的外徑和內(nèi)徑（d）分別為365μm 和50 μm，外徑偏差為±10 μm，內(nèi)徑偏差為±13 μm，毛細(xì)管與微通道形成的縮口高度（h）約為100 μm。氣泡分散實(shí)驗(yàn)中，所采用的通道規(guī)格和液滴分散實(shí)驗(yàn)有所不同，這是由于氣體的黏度遠(yuǎn)小于液體黏度，且更小的通道直徑更易于實(shí)現(xiàn)更小的分散尺寸，因此采用更小的毛細(xì)管內(nèi)徑進(jìn)行分散。由于毛細(xì)管壁厚的存在，因此階梯邊緣也相應(yīng)移動(dòng)到毛細(xì)管內(nèi)徑出口處，通道狹縫后5 mm 處設(shè)置長1 cm、寬4 mm、深1 mm的觀察槽，用于更清晰地觀察氣泡尺寸。

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 Schematic diagram of experimental setup

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 微通道內(nèi)液滴微分散過程

2.1.1 流型區(qū)域劃分 為了準(zhǔn)確了解液滴微分散過程的基本特征，充分認(rèn)知不同條件下微通道內(nèi)的液滴分散流型是必要的。本研究中，在不同的連續(xù)相和分散相流量下，階梯式T 型微通道中可以觀察到三種不同的流型：擠壓流（squeezing）、液滴流（dripping）和噴射流（jetting），如圖2 所示，其中Qd和Qc分別為分散相和連續(xù)相流量。根據(jù)之前的研究[21]，在微設(shè)備中，影響流型的主要因素包括兩相的流量、兩相的黏度和界面張力。在本工作中，流型之間的轉(zhuǎn)換主要取決于兩相流量和表面活性劑的濃度。

在squeezing 流型中[圖2(a)]，連續(xù)相的流量通常較小，分散相流體進(jìn)入主通道后阻塞縮口，在通道上下游壓力差的作用下斷裂形成液滴。隨著連續(xù)相流量的增大，液滴分散進(jìn)入dripping流型[圖2(b)]，分散相流體在毛細(xì)管末端被連續(xù)相流體剪切，周期性地形成液滴，尺寸比較均一，但在這一流型下，生成的液滴尺寸與通道的結(jié)構(gòu)尺寸相當(dāng)，直徑小于100 μm 液滴的制備受到微通道尺寸即加工和裝配精度的限制[19]。連續(xù)相流量繼續(xù)增大，液滴分散進(jìn)入jetting 流型[圖2(c)]，液滴生成過程由界面不穩(wěn)定性誘導(dǎo)，由于液滴破碎發(fā)生在通道交匯處下游，液滴尺寸受通道尺寸的影響很小，液滴生成頻率高、尺寸小。

2.1.2 液滴尺寸變化規(guī)律 本節(jié)進(jìn)一步系統(tǒng)考察了液滴尺寸隨表面活性劑濃度和連續(xù)相流量的變化規(guī)律，如圖3 所示，實(shí)驗(yàn)中分散相的流量固定為5 μl/min，可以看出，隨著連續(xù)相流量和表面活性劑的濃度增加，液滴尺寸都相應(yīng)減小。液滴尺寸變化特征同樣可以分為squeezing流、dripping流和jetting流三個(gè)區(qū)域。連續(xù)相流量很小時(shí)，液滴分散處于squeezing 流，液滴尺寸取決于上下游的壓差，表面活性劑濃度對(duì)液滴尺寸的影響不大。dripping 流的操作區(qū)間取決于連續(xù)相流量和Tween 20 的濃度，例如當(dāng)連續(xù)相中Tween 20 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1%時(shí)，處于dripping 流的連續(xù)相流量區(qū)間為1000～2500 μl/min；當(dāng)連續(xù)相中Tween 20 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05%時(shí)，處于dripping 流的連續(xù)相流量區(qū)間為1500～5500 μl/min。在dripping 流下，隨著表面活性劑濃度增大，界面張力減小，在相同的條件下生成的液滴尺寸不斷減小，變化明顯。事實(shí)上，由于在dripping 流下液滴的生成頻率較高，表面活性劑分子來不及在界面上充分吸附界面便已斷裂形成液滴，往往需要加入高于臨界膠束濃度（CMC）的表面活性劑，以加快傳質(zhì)速度、縮短吸附時(shí)間，從而降低動(dòng)態(tài)界面張力。當(dāng)連續(xù)相流量大于dripping 流的操作區(qū)間上限時(shí)，液滴分散進(jìn)入jetting 流，與dripping 流型不同的是，當(dāng)Tween 20 的濃度達(dá)到0.5%時(shí)，濃度繼續(xù)增加，液滴尺寸也不再減小。在jetting 流下，分散相受到連續(xù)相流體的剪切作用尚未斷裂，形成液柱（脖子），同時(shí)，該階梯式T 型通道產(chǎn)生的非對(duì)稱流場(chǎng)使得流速最大點(diǎn)在縮口后方，連續(xù)相帶動(dòng)脖子界面上的表面活性劑分子向液滴斷裂位置快速聚集，顯著降低界面張力，消除表面活性劑的動(dòng)態(tài)吸附效應(yīng)。

圖2 三種不同的液滴微分散流型（Tween 20的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.05%）Fig.2 Photos of three different droplet micro-dispersion flow(mass fraction of Tween 20 is 0.05%)

圖3 液滴直徑隨連續(xù)相流量和表面活性劑濃度的變化趨勢(shì)（分散相流量Qd=5 μl/min）Fig.3 Variation of droplet size with continuous phase flow rate and surfactant concentration(Qd=5 μl/min)

可以看出，式(2)對(duì)流體性質(zhì)并不敏感，將其進(jìn)行適當(dāng)簡化，液滴尺寸的標(biāo)度率用兩相的體積流量比來表示

式中，dd是液滴尺寸，μm；h是縮口的特征尺寸，μm；Qd是分散相的體積流量，μl/min；Qc是連續(xù)相的體積流量，μl/min；α和β在固定的體系中是常數(shù)，分別表示表面活性劑濃度即界面張力大小和界面不穩(wěn)定性對(duì)液滴尺寸的影響。

根據(jù)式（2）本研究在不同的Tween 20 濃度下，對(duì)jetting 流的液滴直徑和兩相流量比進(jìn)行了關(guān)聯(lián)，如圖4所示。由于坐標(biāo)軸采用的是對(duì)數(shù)坐標(biāo)，因此，截距體現(xiàn)α的大小，斜率體現(xiàn)β的大小?？梢钥闯?，液滴尺寸實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)基本與預(yù)測(cè)模型的形式相吻合，表現(xiàn)出良好的相關(guān)性。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道[12,22,24-26]，β是由Rayleigh 不穩(wěn)定性決定的常數(shù)，在jetting 流下，盡管Tween 20 濃度不同，但幾條數(shù)據(jù)線平行，β的數(shù)值均在0.46～0.47；隨著Tween 20 濃度增大，界面張力降低，α的數(shù)值減小，界面張力對(duì)液滴尺寸標(biāo)定規(guī)律的影響體現(xiàn)于α。α的值由低表面活性劑濃度（0.01%）下的8.55 降低至高表面活性劑濃度（0.5%）下的4 左右，繼續(xù)增大Tween 20 的濃度，α也不再減小，動(dòng)態(tài)界面張力已顯著降低，不需要加入更多的表面活性劑，與上文的分析一致。

圖4 液滴尺寸與相比的關(guān)聯(lián)Fig.4 Correlation between droplet size and flow rate ratio

2.2 微通道內(nèi)氣泡微分散過程

2.2.1 分散機(jī)制 與微液滴制備相同，對(duì)于微氣泡制備，分散相氣體由毛細(xì)管進(jìn)入連續(xù)相主通道，連續(xù)相對(duì)氣體產(chǎn)生剪切、擠壓作用，從而實(shí)現(xiàn)氣液兩相的分散。在本研究中，其剪切方式可以分為兩種，如圖5 所示，一是squeezing 流[圖5(a)]，該流型受限于通道結(jié)構(gòu)，氣相在進(jìn)入狹縫前并未斷裂，進(jìn)入狹縫后接觸狹縫上下邊界，隨后斷裂。普通T 型微通道中，該分散過程主要受氣相堵塞主通道產(chǎn)生的上下流壓力差控制，但在所采用的階梯式T 型微通道中，由于毛細(xì)管內(nèi)徑小，且狹縫呈扁平長方形狀，故氣相進(jìn)入主通道后不一定會(huì)占滿整個(gè)主通道空間，因此雖然也受上下流壓力差的控制，但是相比于普通T 型微通道影響較??；二是dripping 流[圖5(b)]，該流型在氣液交界處所形成的氣相界面不與通道邊界完全接觸，其分散過程主要受連續(xù)相對(duì)分散相的剪切控制。氣泡分散相比于液滴分散其兩相界面更不穩(wěn)定，根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果可以發(fā)現(xiàn)，氣泡分散的穩(wěn)定區(qū)間隨著液相流量的增大而減小，液相流量的增大會(huì)提高通道內(nèi)的阻力，尤其是狹縫處阻力，氣相流量較小時(shí)，容易引起液相倒流進(jìn)毛細(xì)管中，進(jìn)入不穩(wěn)定區(qū)間，故在本研究中沒有與液滴分散實(shí)驗(yàn)中相同的jetting流型存在。

圖5 兩種不同的氣-液微分散流型Fig.5 Photos of two different gas-liquid micro-dispersion flow regimes

除此之外，分散相在連續(xù)相中可能形成單排或多排氣泡，如圖6所示，這與Xu等[27]在普通T型通道中所觀察到的現(xiàn)象一致，應(yīng)是由于氣泡與氣泡、氣泡與通道邊界的碰撞產(chǎn)生的。在生成頻率較高且分散得到的氣泡較大時(shí)，容易出現(xiàn)多排氣泡流；而在液相流量較大、分散得到的氣泡較小時(shí)，容易形成單排氣泡流，該實(shí)驗(yàn)條件下，當(dāng)液相流量大于5 ml/min時(shí)，都只有單排氣泡流存在。根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，生成氣泡單分散性很好，CV ≤4.4%。

2.2.2 氣泡尺寸變化規(guī)律 圖7 展示了在采用60%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))二甘醇（DEG）水溶液時(shí)，氣相和液相流量對(duì)于氣泡尺寸的影響，氣泡的尺寸都在200 μm以內(nèi)，最小的氣泡尺寸可以達(dá)到60 μm。如圖7(a)所示，對(duì)于所有流型，在固定的氣相流量下，氣泡的尺寸隨連續(xù)相流量的增加而減小，同時(shí)氣泡尺寸隨分散相流量的增加而減小。圖7(b)標(biāo)出了氣泡尺寸測(cè)量的誤差限，氣泡尺寸的分散性很好，圖7(b)中毛細(xì)管數(shù)Ca的變化通過改變液相流量實(shí)現(xiàn)，每個(gè)Ca對(duì)應(yīng)一個(gè)液相流量。在固定的氣液相比下，氣泡尺寸也隨毛細(xì)管數(shù)（連續(xù)相流量）的增加而降低，不同的氣液相比下，其氣泡尺寸隨Ca變化趨勢(shì)基本一致。液相流量的增加會(huì)提高連續(xù)相的剪切力，有助于氣泡的斷裂生成，因此會(huì)減小氣泡的尺寸。而氣相流量的增加會(huì)提高單位時(shí)間內(nèi)進(jìn)入即將斷裂氣泡的氣體量。該結(jié)果與普通T 型通道的結(jié)果類似[11,28]，但普通T型微通道內(nèi)，squeezing流形成氣泡時(shí)，幾乎只有相比影響氣泡尺寸；dripping 流形成氣泡時(shí)，氣相流量對(duì)氣泡尺寸影響不大。而在該階梯式T型微通道中，squeezing、dripping 流型下，氣相流量、Ca對(duì)氣泡尺寸影響都較大。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道[29-31]，對(duì)于受上下游壓力差控制的分散，其分散尺寸僅受氣液兩相的流量影響；對(duì)于剪切機(jī)制生成的氣泡，其尺寸僅和Ca呈反比，氣體流量影響較小。根據(jù)上文分散機(jī)制分析，即使氣泡分散處于squeezing流，階梯式T型微通道中的窄狹縫結(jié)構(gòu)以及毛細(xì)管內(nèi)徑極小，導(dǎo)致大部分氣泡并不完全封住狹縫口，生成機(jī)制都為既受上下流壓力差影響，又受剪切力控制；而在dripping 流下，由于狹縫口過小，故上下流壓力差仍不小，故氣相流量對(duì)氣泡尺寸也有一定影響，但從圖7(a)可以看到，隨著液相流量增加，氣相流量對(duì)氣泡尺寸的影響越小，這是由于液相流量的增加讓狹縫中的氣相占比越小，從而上下流壓差影響越小。

圖6 多股與單股氣泡流Fig.6 Photos of multiple and single bubble flow

圖7 氣泡直徑隨氣液兩相流量及Ca的變化趨勢(shì)Fig.7 Variation of bubble size with flow rate and Ca number(wDEG=60%,mass fraction)

圖8表示了連續(xù)相黏度對(duì)于氣液分散尺寸的影響，連續(xù)相采用不同濃度的DEG 水溶液，黏度變化范圍為2.21～7.44 mPa·s。在不同的氣液相流量條件下，氣泡尺寸都隨連續(xù)相黏度的增加而減小，這是由于連續(xù)相黏度的增加為氣泡生成提供了更大的剪切力。

圖8 氣泡直徑隨連續(xù)相黏度的變化趨勢(shì)Fig.8 Variation of bubble size with viscosity of continuous phase

表面活性劑在階梯式T型微通道中對(duì)氣液分散的影響也進(jìn)行了研究。分別采用SDS 和Tween 20作為表面活性劑，表面活性劑加入量遠(yuǎn)大于臨界膠束濃度，對(duì)比了加入SDS、加入Tween 20、不加入表面活性劑的氣液體系對(duì)分散尺寸的影響。結(jié)果如圖9所示，在氣液相流量固定的條件下，加入的表面活性劑種類以及表面張力系數(shù)的變化對(duì)分散尺寸影響很小。表面活性劑在氣液體系下效果不明顯。上述結(jié)果和其他文獻(xiàn)略有不同，在文獻(xiàn)[9,16]中，相同表面活性劑的濃度不會(huì)影響分散尺寸，表面活性劑的不同會(huì)影響氣泡分散尺寸。但在該體系以及實(shí)驗(yàn)范圍條件下，通道內(nèi)連續(xù)相流動(dòng)速率很快，氣泡生成頻率非常高，因此該影響不大。

圖9 表面活性劑對(duì)氣泡直徑的影響Fig.9 Effect of surfactants on bubble diameters

2.2.3 液滴尺寸數(shù)學(xué)模型 根據(jù)上文所述分析，氣液體系在嵌入毛細(xì)管的階梯式T型微通道中的分散主要為squeezing 流機(jī)制和dripping 流機(jī)制共同控制。通過該通道產(chǎn)生的氣泡尺寸相對(duì)通道尺寸較小，且能在較寬的氣液流量范圍下得到直徑小于100 μm 的微氣泡。為此，對(duì)該通道氣泡分散的數(shù)學(xué)模型進(jìn)行研究。根據(jù)上述分析，氣泡分散不僅受上下流壓力差影響又受剪切力控制，因此提出無量綱關(guān)聯(lián)式（2）預(yù)測(cè)氣泡尺寸

式中，dd是氣泡尺寸；W是主通道和旁路通道的尺寸；QL是連續(xù)相的體積流量；QG是分散相的體積流量；k、γ、σ是常數(shù)。據(jù)式（2）對(duì)氣泡和兩相流量比以及Ca進(jìn)行了關(guān)聯(lián)，如圖10 所示，得到的結(jié)果為k= 0.28，γ= -0.29，σ= -0.28。根據(jù)圖10 中實(shí)際值和理論值的對(duì)比，氣泡尺寸實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)基本和預(yù)測(cè)值吻合，表現(xiàn)出良好的預(yù)測(cè)性。

圖10 實(shí)驗(yàn)值和理論值的對(duì)比Fig.10 Comparison of experimental data and calculated data

2.3 微通道內(nèi)液滴、氣泡分散規(guī)律對(duì)比

對(duì)文中階梯式T 型微通道的液滴、氣泡制備進(jìn)行對(duì)比，如表3所示。相對(duì)于氣泡分散體系，液滴分散體系可以在大得多的相比下穩(wěn)定操作，并且可形成jetting 流，在jetting 流條件下最終形成的最小液滴尺寸僅有主通道的3%大小。而氣泡分散體系在穩(wěn)定區(qū)間內(nèi)無法進(jìn)入jetting 流，其形成的最小氣泡為主通道尺寸的1/6。表面活性劑的濃度會(huì)影響液滴分散體系的分散機(jī)制及分散尺寸，然而對(duì)氣泡分散體系卻幾乎無影響。液滴分散體系在jetting 流下的微分散過程由界面不穩(wěn)定性控制，液滴尺寸隨兩相的相比變化而改變；而對(duì)于氣泡分散體系，squeezing、dripping 流下的微分散尺寸主要受相比、連續(xù)相流量以及黏度控制。

3 結(jié) 論

本文在嵌入毛細(xì)管的階梯式T型微通道中研究了液滴和氣泡的分散規(guī)律。在液滴分散中，可以觀察到squeezing、dripping 和jetting 三種流型，表現(xiàn)出不同的流動(dòng)特征，流型之間的轉(zhuǎn)變主要取決于連續(xù)相流量和表面活性劑的濃度，隨著二者增大，液滴尺寸趨于減小，流型趨于向jetting 流轉(zhuǎn)變，成功制備出直徑10～100 μm 的單分散液滴。提出了在jetting流下預(yù)測(cè)液滴尺寸的數(shù)學(xué)模型，液滴尺寸實(shí)驗(yàn)值與預(yù)測(cè)關(guān)聯(lián)式能較好地吻合。在氣泡分散中，相比于液滴分散，僅存在squeezing 流和dripping 流。通過小尺寸毛細(xì)管以及階梯結(jié)構(gòu)，在較寬流量范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)相對(duì)通道規(guī)格尺寸較小的微氣泡，表面活性劑對(duì)該分散過程幾乎沒有影響，進(jìn)一步得到了氣泡尺寸的數(shù)學(xué)模型，預(yù)測(cè)性良好。階梯式T 型微通道為單分散液滴和氣泡的規(guī)模制備提供了新的模板，具有廣闊的應(yīng)用前景。當(dāng)然，有關(guān)表面活性劑對(duì)于液滴分散和氣泡分散過程的影響還值得進(jìn)一步深入，如動(dòng)態(tài)界（表）面張力的變化規(guī)律和不同流型下的傳質(zhì)性能等。

表3 階梯式T型微通道中液滴、氣泡分散規(guī)律對(duì)比Table 3 Comparison of droplet and bubble preparation in step T-junction microchannels