不同橫向尺寸單層Ti3C2Tx納米片的制備及其電化學(xué)性能研究

馬亞楠, 劉宇飛, 余晨旭, 張傳坤, 羅時軍 ,高義華

不同橫向尺寸單層Ti3C2T納米片的制備及其電化學(xué)性能研究

馬亞楠1, 劉宇飛1, 余晨旭1, 張傳坤1, 羅時軍1,高義華2,3

(1. 湖北汽車工業(yè)學(xué)院 理學(xué)院, 十堰 442002; 2. 華中科技大學(xué) 物理學(xué)院, 武漢 430074; 3. 華中科技大學(xué) 武漢光電國家研究中心, 納米表征與納米器件中心, 武漢 430074)

近年來, 一種新型二維過渡金屬碳化物及氮化物(MXene)憑借大的比表面積、良好的親水性、金屬導(dǎo)電性等物理化學(xué)性質(zhì)而廣受關(guān)注。通過LiF和HCl刻蝕Ti3AlC2的Al層, 改變機械剝離強度和方式, 以及離心速率和時間, 可控制備出平均橫向尺寸為625 和2562 nm的單層Ti3C2T型MXene。借助掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)和X射線衍射儀(XRD)對二維Ti3C2T進行形貌、結(jié)構(gòu)和成分的表征。使用電化學(xué)工作站表征Ti3C2T的電化學(xué)性能。結(jié)果表明: 小片層Ti3C2T(625 nm)的質(zhì)量比電容高達561.9 F/g, 遠高于文獻報道的石墨烯、碳納米管和二氧化錳等電極材料; Ti3C2T電極在循環(huán)測試104次后, 其比電容仍保持初始96%的容量。

二維材料; Ti3C2T; 可控制備; 化學(xué)刻蝕; 超級電容器

近年來, 以石墨烯(Graphene)為代表的二維材料, 憑借其獨特的結(jié)構(gòu)和豐富的物理化學(xué)性能, 在能源儲存、催化、凈水等領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用前景[1-4]。2011年, Yury Gogotsi課題組[5]創(chuàng)造性制備出一種組成豐富和性能可調(diào)的新型過渡金屬碳化物或氮化物(MXene)。MXene具有較大的比表面積、良好的親水性、金屬導(dǎo)電性(201 Ω/□)等物理化學(xué)性能,在超級電容器、鋰離子電池、鈉離子電容器等領(lǐng)域表現(xiàn)了良好的應(yīng)用前景[6-9], 尤其是作為電極材料, MXene在構(gòu)筑低成本、高性能、多功能超級電容器方面將成為新的研究熱點[10]。超級電容器根據(jù)儲能機理的不同分為電荷積累的雙電層電容器和可逆電化學(xué)反應(yīng)的贗電容電容器[11]。以碳及碳基材料為代表典型雙電層材料靠電極與電解液界面間可逆的純靜電荷積累儲存電荷, 可輕易實現(xiàn)高的功率密度和良好的循環(huán)穩(wěn)定性[12-13]。但是在實際應(yīng)用中, 雙電層材料的能量密度有待進一步提高, 因此目前有大量的研究集中在金屬氧化物和導(dǎo)電聚合物等贗電容材料上[14-15]。在MXene家族中, Ti3C2T的研究最早也最為廣泛。Yury Gogotsi[16]研究表明二維Ti3C2T在一定濃度的硫酸電解質(zhì)中表現(xiàn)了贗電容行為, 且因此提升了電容器的能量密度。Lukatskaya等[17]還證實了不同電極設(shè)計策略會影響Ti3C2T的電容, 會使電極容量接近理論比電容, 其中他們用模板法制備的多孔Ti3C2T水凝膠電極顯示出高達1500 F/cm3的體積電容和4 F/cm2的面積電容?？梢? 具有贗電容特性的Ti3C2T在構(gòu)筑高性能超級電容器方面具有獨特優(yōu)勢。

此外, 在二維Ti3C2T的合成制備方面, 常見方法有化學(xué)刻蝕法[18-19]、高溫氟化物熔融法[20]、化學(xué)氣相沉積法(CVD)法[21]。其中化學(xué)刻蝕法相較與另外兩種方法具有操作簡單、成本低等優(yōu)勢。然而化學(xué)刻蝕法存在產(chǎn)物質(zhì)量、尺寸及產(chǎn)率的不可控性。因此, 掌握簡易、可控的制備方法, 并研究Ti3C2T的贗電容特性, 對實現(xiàn)容量高、循環(huán)穩(wěn)定性好的電容器具有重要的意義。本工作采用化學(xué)刻蝕法, 以Ti3AlC2為原料, 以HCl和LiF混合液為刻蝕劑, 分別采用手搖和超聲振蕩兩種剝離方式, 制備了兩種不同橫向尺寸的Ti3C2T納米片, 研究了片層大小對電化學(xué)性能的影響, 并系統(tǒng)研究了較小片層的電化學(xué)特性。

1 實驗方法

1.1 原料

原料: 鹽酸(HCl, 純度36%~38.0%, 國藥集團), 硫酸(H2SO4, 純度95.0%~98.0%, 國藥集團), 氟化鋰(LiF, 純度99.99%, 阿拉丁試劑公司), Ti3AlC2(MAX相, 吉林一一科技有限公司)。在實驗合成過程中, 均使用超純水(18.2 MΩ)。

1.2 二維Ti3C2Tx納米片的制備

在持續(xù)攪拌條件下, 向10 mL HCl(9 mol/L)中加入0.5 g的LiF, 溶解后, 再逐次緩慢加入總量為0.5 g的Ti3AlC2, 然后在35 ℃條件下反應(yīng)24 h。反應(yīng)結(jié)束后, 向溶液中加入大量超純水進行清洗, 后在5000 r/min下離心6~8次, 直至上層清液pH值約為6~7。向離心所得的產(chǎn)物再加入適量的超純水, 分別采取手搖和超聲振蕩的處理方式以便獲取機械剝離后的Ti3C2T納米片。手搖處理時, 劇烈搖晃5~10 min, 然后在2000 r/min下離心40 min, 收集上層清液。超聲處理時, 在惰性氣體的保護下超聲0.4~1.2 h, 水浴溫度保持在25 ℃以下, 然后在4000 r/min下離心1 h, 收集上層清液。兩種不同剝離方式得到的清液即為具有不同片層尺寸的Ti3C2T納米片膠體溶液。最后, 將Ti3C2T納米片膠體溶液稀釋至3 mg/mL, 抽濾成膜進行電化學(xué)測試。

1.3 Ti3C2Tx的表征分析及電化學(xué)性能測試

采用掃描電子顯微鏡(Nova NanoSEM 450)、高分辨透射電子顯微鏡(Tecnai G220 U-TWIN)和X射線衍射儀(PAN alytical B.V.X/Pert PRO)表征Ti3C2T的形貌、結(jié)構(gòu)和成分。用原子力顯微鏡(SPM 9700)表征Ti3C2T的片層厚度。用馬爾文粒度分布儀(Malvern Zetasizer ZS90)表征Ti3C2T納米片的粒徑分布。采用三電極測試系統(tǒng)(對電極為碳棒, 參比電極為Ag/AgCl電極, 工作電極為待測樣品, 電解液為3 mol/L H2SO4), 使用電化學(xué)工作站(上海辰華: CHI660E), 對Ti3C2T膜進行循環(huán)伏安(CV)、恒流充放電(GCD)和電化學(xué)阻抗譜(EIS)的測試。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同剝離方式所獲產(chǎn)物的微結(jié)構(gòu)及尺寸

圖1為Ti3C2T納米片的制備流程示意圖。首先用LiF和HCl刻蝕Ti3AlC2中的Al層得到多層Ti3C2T, 然后分別采用手搖和超聲振蕩的剝離方式獲得兩種Ti3C2T納米片。由于手搖和超聲振蕩兩種剝離方式在能量大小、能量傳輸效率及作用方式存在明顯的差異, 再通過調(diào)控離心的速率和時間, 可以預(yù)期不同方式形成的Ti3C2T納米片具有不同的橫向尺寸。LiF和HCl合成Ti3AlC2的主要機制是: LiF和HCl會不斷生成HF刻蝕 MAX相中的Al層, 同時水和鋰離子會插層到MXene的層中增大其層間距, 再通過機械剝離會促使多層MXene彼此分離,從而形成單層的納米片。研究者用質(zhì)譜分析儀成功檢測到MXene表面OH、O、F等官能團的存在[22], 又有研究分析水分子在刻蝕過程中可解離出–OH和–H, 會連接到Ti原子的表面, 形成H/OH官能 團[22-23]?？梢? 化學(xué)刻蝕方法制備的MXene具有豐富的表面官能團, 并具有良好的親水性和穩(wěn)定性。

圖2(a, b)分別為超聲剝離和手搖剝離所獲產(chǎn)物的TEM照片及衍射花樣圖, 由圖清晰可見, 兩種方式所獲產(chǎn)物均為不規(guī)則的單層納米片, 但超聲方式獲得的納米片具有相對較小的橫向尺寸, 而手搖方式獲得的納米片橫向尺寸相對較大。衍射花樣圖表明兩種方式所獲納米片的晶體結(jié)構(gòu)基本相同, 且與六方晶型Ti3C2T完全一致。圖2(c)為Ti3C2T納米片的AFM圖, 可知片層厚度為1.15 nm。由此可見采用化學(xué)溶液法制備的Ti3C2T是單層結(jié)構(gòu)。

為了進一步明確兩種機械剝離方式對產(chǎn)物納米片尺寸大小及其分布的影響, 采用粒度分布儀對納米片的粒徑分布進行統(tǒng)計, 結(jié)果如圖3(a, b)所示。由圖可知, 采用超聲剝離方式所得納米片的橫向尺寸相對較小, 平均值約為625 nm, 且尺寸分布較寬; 而采用劇烈手搖剝離方式所得納米片的橫向尺寸相對較大, 平均值約為2562 nm, 且尺寸分布較窄, 這與TEM照片示結(jié)果一致。另外, 由于不同Ti3C2T納米片的大小和密度不同, 離心的速率和時間也會影響片層尺寸分布。因此實驗制備過程中通過超聲和高速、長時間離心(4000 r/min, 1 h)得到Ti3C2T納米片的橫向尺寸比手搖和低速、短時間離心(2000 r/min, 40 min)得到的要小很多。圖3(c)為原料Ti3AlC2和兩種剝離方式產(chǎn)物抽濾膜的XRD圖譜。由圖可知, 兩種剝離方式所得抽濾膜的XRD圖譜幾乎一樣, 完全不見Ti3AlC2(104)面對應(yīng)的衍射峰, 但在6.1°度附近均明顯存在對應(yīng)于Ti3C2T(002)面的衍射峰[19]。由上可見, 實驗成功制備出了具有不同橫向尺寸的Ti3C2T納米片。為方便闡述, 將超聲方式所得產(chǎn)物稱為小片層Ti3C2T, 將手搖方式所得產(chǎn)物稱為大片層Ti3C2T。圖3(d)為大小片層Ti3C2T抽濾膜的(–0.1 V到0.1 V)曲線, 從圖中可以看出大小片層抽濾膜的曲線均呈現(xiàn)良好的線性, 但大片層抽濾膜較小片層抽濾膜具有更高的電導(dǎo)率。這可以歸結(jié)為兩個原因: (1)與小片層Ti3C2T相比, 大片層Ti3C2T由于橫向尺寸較大, 接觸電阻較小; (2)小片層Ti3C2T缺陷較多, 電阻率較高[24], 而且缺陷較多可能使得小片層Ti3C2T比大片層Ti3C2T在空氣中更容易氧化, 導(dǎo)致整體電阻率變大[25]。

圖1 Ti3C2Tx納米片制備流程圖

2.2 片層大小對Ti3C2Tx納米片電化學(xué)性能的影響

圖4為大小片層Ti3C2T的電化學(xué)性能測試結(jié)果。由圖4(a)樣品的CV曲線可見, 在20 mV/s的掃速下, 相比大片層樣品, 小片層樣品圍成的CV面積明顯較大, 表明小片層樣品具有相對較大的比容量。此外, 大小片層Ti3C2T納米片的CV曲線都存在明顯的氧化還原峰(大片層的氧化還原峰值分別在–0.21和–0.33 V, 小片層的在–0.19和–0.36 V), 說明Ti3C2T材料在電化學(xué)過程中存在贗電容特性[16]。大小片層Ti3C2T納米片的恒電流充放電測試曲線如圖4(b)所示, 對比兩者在同一電流密度下的放電情況, 可以看出小片層Ti3C2T的放電時間更長, 因此小片層Ti3C2T具有更大的比容量, 與CV的測試結(jié)果相一致。大小片層Ti3C2T在不同掃描速率下計算出來的質(zhì)量比電容如圖4(c)所示: 在2、5、8、10、20、50、80、100 mV/s下小片層Ti3C2T所對應(yīng)的質(zhì)量比電容分別是561.9、498.1、470.7、462.3、430.0、379.6、343.7、323.2 F/g; 而大片層Ti3C2T所對應(yīng)的質(zhì)量比電容分別是461.3、409.7、391.4、383.4、358.3、320.4、297.0、285.1 F/g。由此可見, 大小片層Ti3C2T均表現(xiàn)出很高的質(zhì)量比電容, 尤其是小片層Ti3C2T, 遠高于文獻報道的石墨烯、碳納米管和二氧化錳等電極材料[26-28]。此外, 將掃描速率從 2 mV/s增加到100 mV/s, 大片層Ti3C2T的容量保持率為60.8%, 小片層為57.5%, 表明兩者均具有優(yōu)異的倍率性能。圖4(d)為大小片層Ti3C2T在測試頻率為5 mHz到100 kHz下的電化學(xué)阻抗譜(Nyquist圖)。由圖可知, 在低頻區(qū)阻抗圖呈現(xiàn)出近似垂直于縱軸的直線, 表明大小片層Ti3C2T均表現(xiàn)出良好的電容行為, 適合用做能源儲存材料。中頻段大片層Ti3C2T的45°斜率高, 說明充放電過程中離子輸運路徑長, 可能是由于其片狀尺寸較大所致。在高頻區(qū)域, 可以看到大片層和小片層Ti3C2T的等效電路電阻(Equivalent series resistance, ESR)小于10 Ω, 且沒有明顯的半圓, 這說明在充放電過程中, 大片層和小片層Ti3C2T的電子或者離子轉(zhuǎn)移和擴散速度較快, 電荷轉(zhuǎn)移電阻很小。

圖2 (a~b)小片層和大片層Ti3C2Tx納米片TEM照片, 插圖為其對應(yīng)的衍射花樣圖; (c)Ti3C2Tx納米片的AFM圖和高度曲線圖

圖3 (a~b)小片和大片層Ti3C2Tx納米片的粒徑分布圖; (c) Ti3AlC2和Ti3C2Tx的X射線衍射圖, 黑線為Ti3AlC2, 紅線為大片層Ti3C2Tx, 藍線為小片層Ti3C2Tx; (d)大小片Ti3C2Tx的I-V曲線, 黑線為大片層Ti3C2Tx, 紅線為小片層Ti3C2Tx

2.3 小片層Ti3C2Tx納米片的電化學(xué)性能

為全面了解小片層Ti3C2T的電化學(xué)性能, 對其進行了系統(tǒng)的電化學(xué)測試, 結(jié)果如圖5所示。 圖5(a, b)分別展示了掃速在2、5、8、10及20、50、80、100 mV/s下小片Ti3C2T的CV曲線, 測試電壓窗口為 –0.7 V到0.2 V?？梢钥闯? 不同掃速下CV曲線具有類似的形狀, 響應(yīng)電流隨掃速增加而增大, 而且所有CV曲線均具有明顯的氧化還原峰, 說明Ti3C2T的贗電容特性。此外, 由于極化, 隨著掃速增加, 氧化峰向高電位方向移動, 同時還原峰向低電位移動。小片層Ti3C2T具有很高的比容量, 且在掃速增大到50倍之后, 仍可保持高達57.5%的比容量。圖5(c)為不同電流密度下小片層Ti3C2T的恒電流充放電測試曲線, 從圖中可以看出, 所有GCD曲線不是線性的, 在–0.3 V左右曲線有稍微的彎曲, 說明小片層Ti3C2T在這個峰值附近發(fā)生了氧化還原反應(yīng), 與CV的測試結(jié)果一致。同時, 所有GCD曲線均具有較好的對稱性, 并且在較高的電流密度下也沒有明顯的電壓降, 表明Ti3C2T具有較高的庫倫效率和循環(huán)穩(wěn)定性。小片層Ti3C2T的性能保持率如圖5(d)所示, 從曲線中可以很清楚地看出在循環(huán)104圈后, Ti3C2T仍保持96%的電容保持率。

圖4 (a)大小片層Ti3C2Tx在20 mV/s下的CV曲線; (b)大小片層Ti3C2Tx在1 A/g下的GCD曲線圖; (c)大小片層Ti3C2Tx在不同掃描速率下的質(zhì)量比電容; (d)大小片層Ti3C2Tx在5 mHz到100 kHz下的電化學(xué)阻抗譜

圖5 (a~b)小片層Ti3C2Tx的CV曲線; (c)小片層Ti3C2Tx的GCD曲線; (d)小片層Ti3C2Tx的循環(huán)穩(wěn)定性

3 結(jié)論

實驗以Ti3AlC2為原料, 以LiF和HCl為刻蝕劑, 采用化學(xué)刻蝕方法制備單層Ti3C2T納米片。分別通過超聲和手搖兩種不同的機械剝離方式, 成功制備出平均橫向尺寸為625 nm的小片層Ti3C2T和平均橫向尺寸為2562 nm的大片層Ti3C2T。對大小片層Ti3C2T進行了電化學(xué)測試, 結(jié)果表明, Ti3C2T具有明顯的贗電容特性和很高的質(zhì)量比電容, 而且小片層Ti3C2T比大片層Ti3C2T具有更大的比電容, 在2 mV/s掃速下計算的比電容高達561.9 F/g。此外, 小片層Ti3C2T在循環(huán)測試了104次后, 仍能夠保持96%的容量, 具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。Ti3C2T作為電極材料, 表現(xiàn)出高的比電容、優(yōu)異的倍率性能和良好的循環(huán)穩(wěn)定性, 在高性能儲能器件領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。

[1] NOVOSELOV K S, GEIM A K, MOROZOV S V,Electric field effect in atomically thin carbon films., 2004, 306(5696): 666–669.

[2] TAN C L, CAO X H, WU X J,Recent advances in ultrathin two-dimensional nanomaterials., 2017, 117(9): 6225–6331.

[3] BUTLER S Z, HOLLEN S M, CAO L Y,Progress, challenges, and opportunities in two-dimensional materials beyond graphene., 2013, 7(4): 2898–2926.

[4] GEIM A K, NOVOSELOV K S. The rise of graphene., 2007, 6(3): 183–191.

[5] NAGUIB M, MOCHALIN V N, BARSOUM M W,25th anniversary article: MXenes: a new family of two-dimensional materials., 2014, 26(7): 992–1005.

[6] ZHAO M Q, REN C E, LING Z,Flexible MXene/carbon nanotube composite paper with high volumetric capacitance., 2015, 27(2): 339–345.

[7] BOOTA M, ANASORI B, VOIGT C,Pseudocapacitive electrodes produced by oxidant-free polymerization of pyrrole between the layers of 2D titanium carbide (MXene).,2016, 28(7): 1517–1522.

[8] NAGUIB M, HALIM J, LU J,New two-dimensional niobium and vanadium carbides as promising materials for Li-ion batteries., 2013, 135(43): 15966–15969.

[9] WANG X, KAJIYAMA S, IINUMA H,Pseudocapacitance of MXene nanosheets for high-power sodium-ion hybrid capacitors., 2015, 6: 6544.

[10] ANASORI B, LUKATSKAYA M R, GOGOTSI Y. 2D metal carbides and nitrides (MXenes) for energy storage., 2017, 2(2): 16098.

[11] ZENG Y F, XIN G X, ZHANG B W,. One-step preparation and electrochemical performance of 3D reduced graphene oxide/ NiO as supercapacitor electrodes materials., 2018, 33(10): 1070–1076.

[12] SHI H. Activated carbons and double layer capacitance., 1996, 41(10): 1633–1639.

[13] QU D, SHI H. Studies of activated carbons used in double-layer capacitors., 1998, 74(1): 99–107.

[14] SUBRAMANIAN V, ZHU H, VAJTAI R,Hydrothermal synthesis and pseudocapacitance properties of MnO2 nanostructures., 2005, 109(43): 20207–20214.

[15] BRYAN A M, SANTINO L M, LU Y,Conducting polymers for pseudocapacitive energy storage., 2016, 28(17): 5989–5998.

[16] XIA Y, MATHIS T S, ZHAO M Q,Thickness-independent capacitance of vertically aligned liquid-crystalline MXenes.2018, 557(7705): 409.

[17] LUKATSKAYA M R, KOTA S, LIN Z,Ultra-high-rate pseudocapacitive energy storage in two-dimensional transition metal carbides., 2017, 2(8): 17105.

[18] NAGUIB M, KURTOGLU M, PRESSER V,Two-dimensional nanocrystals produced by exfoliation of Ti3AlC2., 2011, 23(37): 4248–4253.

[19] GHIDIU M, LUKATSKAYA M R, ZHAO M Q,Conductive two-dimensional titanium carbide 'clay' with high volumetric capacitance., 2014, 516: 7529.

[20] URBANKOWSKI P, ANASORI B, MAKARYAN T,Synthesis of two-dimensional titanium nitride Ti4N3(MXene)., 2016, 8(22): 11385–11391.

[21] XU C, WANG L B, LIU Z B,. Large-area high-quality 2D ultrathin Mo2C superconducting crystals.., 2015, 14(11): 1135.

[22] HOPE M A, FORSE A C, GRIFFITH K J,NMR reveals the surface functionalisation of Ti3C2MXene., 2016, 18(7): 5099–5102.

[23] SRIVASTAVA P, MISHRA A, MIZUSEKI H,Mechanistic insight into the chemical exfoliation and functionalization of Ti3C2MXene,016, 8(36): 24256–24264.

[24] PENG Y Y, AKUZUM B, KURRA N,All-MXene (2D titanium carbide) solid-state microsupercapacitors for on-chip energy storage., 2016, 9(9): 2847–2854.

[25] GHASSEMI H, HARLOW W, MASHTALIR O,environmental transmission electron microscopy study of oxidation of two-dimensional Ti3C2and formation of carbon-supported TiO2., 2014, 2(35): 14339–14343.

[26] STOLLER M D, PARK S, ZHU Y,Graphene-based ultracapacitors., 2008, 8(10): 3498–3502.

[27] WANG S, LIU N, TAO J,Inkjet printing of conductive patterns and supercapacitors using a multi-walled carbon nanotube/Ag nanoparticle based ink., 2015, 3(5): 2407–2413.

[28] WANG H, LU Z, QIAN D,Single-crystal-MnO2nanorods: synthesis and electrochemical properties., 2007, 18(11): 115616.

Monolayer Ti3C2TNanosheets with Different Lateral Dimension: Preparation and Electrochemical Property

MA Ya-Nan1, LIU Yu-Fei1, YU Chen-Xu1, ZHANG Chuan-Kun1, LUO Shi-Jun1, GAO Yi-Hua2,3

(1. School of Science, Hubei University of Automotive Technology, Shiyan 442002, China; 2. School of Physics, Huazhong University of Science and Technology (HUST), Wuhan 430074, China; 3. Center for Nanoscale Characterization & Devices (CNCD), Wuhan National Laboratory for Optoelectronics (WNLO), Huazhong University of Science and Technology (HUST), Wuhan 430074, China)

Recently, a new type of 2D transition metal carbides or nitrides (MXene) has attracted wide attention due to its large specific surface area, good hydrophilicity, metallic conductivity and other physical and chemical properties. 2D Ti3C2TMXene was obtained by etching Al layer of Ti3AlC2with LiF and HCl and then mechanically delaminated. And the monolayer Ti3C2Tnanosheets with lateral dimension of 625 and 2562 nm can be prepared by changing the intensity and way of mechanically delamination, as well as the centrifugation rate and time. Then their morphology, structure, composition, and electrochemical performance of Ti3C2Twere studied. The results showed that the specific capacitance of Ti3C2Twith smaller lateral size (<1 μm) can reach 561.9 F/g, higher than that of reported graphene, carbon tube and MnO2in the repotted literatures. And the Ti3C2Telectrode still remained 96% of the initial specific capacitance after 104testing cycles.

2D materials; Ti3C2T; controllable preparation; chemical etching; supercapacitor

TQ174

A

1000-324X(2020)01-0093-06

10.15541/jim20190088

2019-02-28;

2019-05-07

國家自然科學(xué)基金(11904091, 11674113); 湖北省自然科學(xué)基金(2019CFB260, 2014CFB631); 湖北汽車工業(yè)學(xué)院博士基金(BK201806)

National Natural Science Foundation of China (11904091, 11674113); Hubei Provincial Natural Science Foundation (2019CFB260, 2014CFB631); Doctoral Research Fund of HUAT (BK201806)

馬亞楠(1988–), 女, 博士. E-mail: mayn@huat.edu.cn

MA Ya-Nan(1988–), female, PhD. E-mail: mayn@huat.edu.cn

高義華, 教授. E-mail: gaoyihua@hust.edu.cn; 羅時軍, 教授. E-mail: sjluo@huat.edu.cn

GAO Yi-Hua, professor. E-mail: gaoyihua@hust.edu.cn; LUO Shi-Jun, professor. E-mail: sjluo@huat.edu.cn