福建省2005—2017年大氣邊界層SO2的時(shí)空變化特征

肖鐘湧, 謝先全, 施益強(qiáng), 趙伯維, 彭桐歆, 王一琳, 陳國強(qiáng)

集美大學(xué)理學(xué)院, 福建 廈門 361021

SO2是大氣中分布最廣、嚴(yán)重影響人類健康和生態(tài)環(huán)境的污染氣體之一，主要集中在距地面2 km以內(nèi)的大氣邊界層(planet boundary layer，PBL)[1-2]. 大氣中SO2主要來源有人為源和自然源，其中，硫礦物燃料的燃燒是最重要的人為源，其產(chǎn)生的SO2約占總排放量的80%[3]，自然源主要是火山噴發(fā)排放的SO2[4-6]，另外，由自然界排出的H2S氧化成SO2是另一個(gè)自然源. 高濃度的SO2會(huì)導(dǎo)致空氣質(zhì)量惡化，并且通過氣粒轉(zhuǎn)化過程形成氣溶膠，粒徑較小的硫酸鹽氣溶膠能造成呼吸系統(tǒng)的疾病，損害人們身體健康，也會(huì)降低大氣能見度[7-9]. 大氣中的SO2容易被O2氧化生成SO3，進(jìn)而生成硫酸或硫酸鹽，使大氣酸化或者形成酸雨降到地表，對地球生態(tài)環(huán)境造成巨大破壞[10-11]. 目前，大氣酸化、酸雨和大氣中臭氧引起的全球化學(xué)系統(tǒng)的變化、生態(tài)環(huán)境的不均衡性以及溫室氣體引起的氣候變化已經(jīng)成為主要環(huán)境問題.

衛(wèi)星遙感技術(shù)具有覆蓋面廣、周期觀測能力強(qiáng)和空間連續(xù)等優(yōu)勢. 衛(wèi)星遙感技術(shù)獲取的數(shù)據(jù)可以估算大氣SO2柱含量，并用于研究全球范圍及區(qū)域的長時(shí)間SO2污染的時(shí)空特征. 衛(wèi)星遙感技術(shù)在定量化評估全球和區(qū)域SO2污染的時(shí)空變化等重大科學(xué)問題上發(fā)揮了非常重要的作用[12-18]. Krotkov等[1]利用2005年4月中國東北地區(qū)的地基航空測量值對OMI(ozone monitoring instrument，臭氧觀測儀)的SO2數(shù)據(jù)進(jìn)行了首次驗(yàn)證；XU等[19]利用SCIAMACHY衛(wèi)星數(shù)據(jù)分析了我國全境及SO2高值區(qū)的對流層SO2變化特征，并進(jìn)一步分析了2008年北京奧運(yùn)會(huì)及2010年上海世博會(huì)前后SO2的變化情況；ZHANG等[15]利用SCIAMACHY衛(wèi)星數(shù)據(jù)分析了我國全境及SO2高值區(qū)的對流層SO2變化特征；閆歡歡等[17]利用OMI傳感器觀測數(shù)據(jù)，分析了2004—2014年全球和我國區(qū)域NO2和SO2的空間分布特征、長時(shí)間序列變化和季節(jié)性變化特征. 衛(wèi)星EOS-Aura搭載的高分辨率OMI傳感器對大氣SO2濃度的探測靈敏度比較高，能夠?qū)崿F(xiàn)每天對短生命周期的SO2濃度的全球觀測[20]，能探測出少量的SO2的排放[21-23].

自20世紀(jì)90年代以來，人為活動(dòng)向大氣中排放了大量污染氣體(如SO2、NO2)，致使對流層SO2濃度一直處于較高水平. 衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)已經(jīng)成為研究區(qū)域性大氣SO2污染，以及SO2與其他污染物、自然、經(jīng)濟(jì)和社會(huì)等因素關(guān)系的重要手段. 該研究利用Aura衛(wèi)星上搭載的OMI傳感器反演的SO2柱含量產(chǎn)品研究福建省PBL SO2柱含量的時(shí)空間分布特征，并分析其主要影響因素，以期為福建省空氣質(zhì)量評估提供參考.

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

該研究利用的PBL SO2柱含量數(shù)據(jù)來源于裝載在NASA地球觀測系統(tǒng)Aura衛(wèi)星上的OMI. 該衛(wèi)星于2004年7月15日發(fā)射，是一顆太陽同步軌道的近極軌衛(wèi)星，軌道高度約705 km，過境時(shí)間一般在當(dāng)?shù)氐胤綍r(shí)13:40—13:50. OMI傳感器通過觀測地球大氣和表面的后向散射輻射來獲取信息. 傳感器波長范圍為270～500 nm，波譜分辨率為0.5 nm，星下點(diǎn)空間分辨率達(dá)13 km×24 km，邊緣分辨率為40 km×160 km，傳感器視場角為114°，掃描寬度為2 600 km，覆蓋全球僅需1 d[24]. OMI主要監(jiān)測大氣中的臭氧柱含量和氣溶膠、云、表面紫外輻射和痕量氣體，如SO2、NO2、BrO、HCHO和OCIO等.

該研究利用的數(shù)據(jù)產(chǎn)品為OMI L2產(chǎn)品的PBL SO2柱含量. 該數(shù)據(jù)資料的產(chǎn)品名為OMSO2，數(shù)據(jù)單位為DU(Dobson units). OMI反演的PBL SO2柱含量數(shù)據(jù)是由波段殘差(band residual difference，BRD)算法估算得出，該算法利用UVB通道的“3對波段”的測量值與計(jì)算值的殘差得到SO2柱含量. 該算法對近地面SO2濃度有很高的探測能力，能夠很好地反映近地面SO2的污染情況[25-26].

Krotkov等[1]研究發(fā)現(xiàn)，OMI的PBL SO2柱含量數(shù)據(jù)產(chǎn)品精度可用于區(qū)域污染的研究. 數(shù)據(jù)產(chǎn)品在瞬時(shí)視場的柱含量噪聲標(biāo)準(zhǔn)差約為1.5 DU，然而通過時(shí)間和空間上的平均處理后，噪聲標(biāo)準(zhǔn)差降至0.3 DU以下. 因此，為降低數(shù)據(jù)的不確定性，在時(shí)間變化上通過計(jì)算區(qū)域平均值來分析福建省SO2柱含量的時(shí)間變化特征. 空間上，對多年的數(shù)據(jù)求平均值，分析福建省空間分布特征. 該研究采用的數(shù)據(jù)資料時(shí)間跨度是2005年1月—2017年12月，存儲(chǔ)格式為HDF-EOS5數(shù)據(jù)格式，空間分辨率為13 km×24 km. 首先，利用MATLAB讀取HDF-EOS5數(shù)據(jù)，輸出矢量點(diǎn)數(shù)據(jù)(shapefile)，然后對生成的點(diǎn)數(shù)據(jù)進(jìn)行月尺度的合成，并利用最近鄰法對點(diǎn)數(shù)據(jù)進(jìn)行插值，生成GeoTIFF柵格數(shù)據(jù)格式，最后利用柵格數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析和制圖.

地面觀測的ρ(SO2)為中國環(huán)境監(jiān)測總站的全國城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)數(shù)據(jù)，包含9個(gè)市共38個(gè)站點(diǎn)，其中，廈門市、福州市和泉州市的數(shù)據(jù)為2013年12月—2017年12月，其余6個(gè)城市的數(shù)據(jù)為2014年12月—2017年12月. 將地面觀測的ρ(SO2)數(shù)據(jù)處理為月平均值，方便與衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)在時(shí)間上相匹配.

數(shù)據(jù)的時(shí)間波動(dòng)和空間異質(zhì)性情況用變異系數(shù)來表征. 變異系數(shù)(CV)為標(biāo)準(zhǔn)差(σ)與平均數(shù)(μ)的比值，計(jì)算公式：

CV=σμ

1.2 研究區(qū)概況

福建省(23°33′N～28°20′N、115°50′E～120°40′E)位于我國東南沿海，現(xiàn)轄福州市、廈門市、莆田市、泉州市、漳州市、龍巖市、三明市、南平市和寧德市等9個(gè)城市和平潭綜合試驗(yàn)區(qū)(平潭縣)(見圖1). 全省陸域面積約12.4×104km，海域面積約13.6×104km. 根據(jù)第六次全國人口普查數(shù)據(jù)，福建省常住人口約 3 689×104人.

福建省的地貌特點(diǎn)為山地丘陵地帶，全省森林覆蓋率達(dá)65.95%. 受季風(fēng)環(huán)流和地形的影響，形成暖熱濕潤的亞熱帶海洋性季風(fēng)氣候，雨量充沛、光照充足，年均氣溫為17～21 ℃，平均降雨量為 1 400～2 000 mm. 近年來，福建省霧霾現(xiàn)象出現(xiàn)的頻率呈上升趨勢. 亞熱帶季風(fēng)氣候影響下，福建省風(fēng)速、風(fēng)向、降水等氣候因素隨季節(jié)變化而發(fā)生改變，各季度空氣質(zhì)量狀況不穩(wěn)定. 冬季福建省大部盛行偏北風(fēng)，夏季盛行偏南風(fēng). 4—5月是冬季風(fēng)明顯趨于衰退而夏季風(fēng)日益增強(qiáng)的過渡時(shí)期，該時(shí)期盛行風(fēng)向不及冬季穩(wěn)定集中；9—10月是夏季風(fēng)向冬季風(fēng)的過渡時(shí)期，季節(jié)風(fēng)向較為分散.

福建省9個(gè)城市平均達(dá)標(biāo)天數(shù)比例為96.2%，ρ(PM2.5)年均值為27 μgm3，比全國平均水平低37.2%. 按空氣質(zhì)量綜合指數(shù)開始排序，9個(gè)城市依次為南平市、龍巖市、寧德市、莆田市、廈門市、福州市、三明市、泉州市和漳州市. 其中，廈門市、福州市空氣質(zhì)量綜合指數(shù)分列全國74個(gè)重點(diǎn)城市的第4位和第5位.

圖1 研究區(qū)及各城市所在地理位置Fig.1 Research region and the geographic location of the cities

2 結(jié)果與討論

2.1 遙感數(shù)據(jù)和地面觀測數(shù)據(jù)的關(guān)系

圖2 遙感估算的PBL SO2柱含量和地面觀測的ρ(SO2)的回歸分析Fig.2 The linear regression of satellite retrieved PBL SO2 and ground-based observion ρ(SO2)

遙感估算的PBL SO2柱含量和地面觀測ρ(SO2)的線性回歸分析結(jié)果如圖2所示. 此次分析的數(shù)據(jù)為2014年12月—2018年5月福建省的38個(gè)站點(diǎn)數(shù)據(jù)，在時(shí)間上，考慮到遙感數(shù)據(jù)觀測估算的結(jié)果數(shù)據(jù)缺失，通過月合成產(chǎn)生空間上的數(shù)據(jù)；在空間上，通過遙感數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)整個(gè)研究區(qū)的平均值，根據(jù)地面觀測數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)整個(gè)研究區(qū)所有站點(diǎn)的平均值，共54組有效數(shù)據(jù). PBL SO2柱含量和地面觀測ρ(SO2)的回歸方程為y=0.013 7x+0.297 7，R為 0.635 1，Cronbachα信度系數(shù)為0.777，信度分析結(jié)果在可接受范圍內(nèi). 回歸分析結(jié)果表明，地面觀測ρ(SO2)和遙感估算的PBL SO2柱含量存在正相關(guān)關(guān)系且相關(guān)性較高.

回歸分析結(jié)果也反映出數(shù)據(jù)存在一定的不確定性，究其原因：①時(shí)間和空間上的統(tǒng)計(jì)方法引起一部分誤差；②本身算法引起的誤差. 但是，上述分析結(jié)果可認(rèn)為遙感估算的結(jié)果具有一定的可靠性，可作為進(jìn)行區(qū)域SO2污染特征的研究.

2.2 長時(shí)間時(shí)序分析

2005—2017年福建省區(qū)域PBL SO2柱含量月均值和年均值的變化特征如圖3、4所示. 由圖3、4可見，從長時(shí)間尺度上看，PBL SO2柱含量的變化趨勢分為2個(gè)階段：①2005—2011年呈逐漸上升趨勢. 2005年和2011年福建省區(qū)域年平均PBL SO2柱含量分別為0.441和0.468 DU，2011年比2005年增加了0.027 DU，增長率約為6.12%；②在2011年出現(xiàn)極值后，2011—2017年P(guān)BL SO2柱含量呈下降的趨勢，2011和2017年福建省年平均PBL SO2柱含量分別為0.468和0.450 DU，2017比2011年減少了0.018 DU，下降率約為3.89%，說明福建省硫排放量出現(xiàn)較明顯的下降. 同時(shí)，從側(cè)面反映出福建省經(jīng)濟(jì)發(fā)展開始減速或者產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)發(fā)生變化. 2005—2017年福建省第一產(chǎn)業(yè)比重持續(xù)下降. 2005—2010年第二產(chǎn)業(yè)和第三產(chǎn)業(yè)比重呈上升趨勢，從2010年后，福建省第二產(chǎn)業(yè)的比重變化較小，直至2014年后才明顯下降，以服務(wù)業(yè)為主的第三產(chǎn)業(yè)比重出現(xiàn)明顯上升[27]. 此外，2011—2017年P(guān)BL SO2柱含量的下降也可反映出我國實(shí)行的燃煤脫硫控制措施的有效性，國家制定的減排目標(biāo)和排放標(biāo)準(zhǔn)等政策卓有成效，對SO2減排的成效非常明顯.

由圖3、4可見：PBL SO2柱含量呈明顯的周期性變化特征，波動(dòng)周期約為1 a. PL SO2柱含量波動(dòng)幅度變小，即高值的冬季數(shù)值顯著變小，而低值的夏季數(shù)值變大(不顯著)，季節(jié)性差異變小. PBL SO2柱含量的季節(jié)變化特征(見圖5)顯示，冬季PBL SO2柱含量較高、夏季較低.

圖3 福建省2005—2017年區(qū)域月平均PBL SO2柱含量的變化特征Fig.3 Variation characteristics of regional monthly mean PBL SO2 over Fujian Province from 2005 to 2017

圖4 福建省2005—2017年區(qū)域年平均PBL SO2柱含量的變化特征Fig.4 Variation characteristics of regional yearly mean PBL SO2 over Fujian Province from 2005 to 2017

圖5 福建省2005—2017年多年月平均PBL SO2柱含量、標(biāo)準(zhǔn)差和時(shí)間變異系數(shù)的變化特征Fig.5 Variation characteristics of multi-year monthly mean PBL SO2 with standard deviation and temporal coefficient of variation over Fujian Province from 2005 to 2017

2.3 福建省SO2柱含量的月變化特征

受氣象條件、化學(xué)過程和人為排放的季節(jié)性影響，大氣中SO2呈明顯的季節(jié)性變化特征. 福建省區(qū)域PBL SO2柱含量的多年月變化特征如圖5所示. 由圖5可見，福建省多年月平均PBL SO2柱含量變化明顯，呈“V”字形，最小值和最大值分別出現(xiàn)在6月和12月，多年平均值分別約為0.383和0.555 DU. 12月PBL SO2柱含量較高的主要原因可能與秋冬季工業(yè)排放和煤炭等燃料消耗增加，SO2的排放也隨之增大有關(guān)；而且冬季氣象條件(如光照、溫度、風(fēng)速和風(fēng)向的變化)不利于SO2的化學(xué)轉(zhuǎn)化，氣粒轉(zhuǎn)換(SO2易被氧化，轉(zhuǎn)化為硫酸鹽顆粒)的轉(zhuǎn)換率也受到低溫低濕抑制等[28-30]，使得SO2污染物長時(shí)間留存在大氣中. 然而，6月PBL SO2柱含量低的原因除了人為排放減少外，夏季的氣候特征也是造成PBL SO2柱含量較低的主要原因. 福建省雨季從4月開始，在6—9月，由于雨水增多，大氣濕度和溫度保持在較高水平，氣粒轉(zhuǎn)化率較高，更多的SO2轉(zhuǎn)化成硫酸鹽氣溶膠，并通過降雨和沉降作用降落在地面，使得SO2污染物在大氣中存留時(shí)間相對較短，很大程度地減少了近地面SO2濃度[3]. 人為活動(dòng)和各種自然因素等多種原因的共同作用形成了PBL SO2柱含量的年內(nèi)變化特征.

2005—2017年福建省多年月平均PBL SO2柱含量的空間分布特征如圖6所示. 由圖5、6可見：4月和10月PBL SO2柱含量的波動(dòng)較大，變異系數(shù)分別約為0.114和0.097，原因可能是受氣象條件的影響，4月和10月分別處于冬春兩季和夏秋兩季的轉(zhuǎn)換期，氣象條件(如風(fēng)速和風(fēng)向)變化較大；6月PBL SO2柱含量不僅在時(shí)間上的波動(dòng)最小，PBL SO2柱含量在空間分布的差異上也是最小，空間上的變異系數(shù)為0.06，主要原因可能是由于化石燃燒等人為活動(dòng)排放的SO2較少[31]且比較穩(wěn)定，降水的沖刷和較為穩(wěn)定的盛行偏南風(fēng)共同的作用所致. 由圖6可見，11月、12月、1月整個(gè)區(qū)域的PBL SO2柱含量大于其他月份，特別是12月，整個(gè)區(qū)域的PBL SO2柱含量保持在較高水平.

2.4 福建省PBL SO2柱含量的時(shí)空分布特征

2.4.1PBL SO2柱含量的空間分布特征

由于不同區(qū)域經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平和人為活動(dòng)特點(diǎn)不一致，其SO2排放特征也不盡相同. 福建省SO2柱含量在空間分布上呈現(xiàn)明顯的空間分異特征，在地域分布上與經(jīng)濟(jì)發(fā)展和人口密度有較好的一致性，這反映了SO2柱含量與人為活動(dòng)密切相關(guān). 2005—2017年多年平均PBL 柱含量及其變異系數(shù)的空間分布特征如圖7所示，其中，變異系數(shù)是利用相同空間位置上不同時(shí)間(年平均值)的數(shù)據(jù)進(jìn)行計(jì)算的結(jié)果.

從圖7可以看出，福建省SO2柱含量的高值區(qū)主要出現(xiàn)在沿海的福州市，廈門市、漳州市東部和泉州市西部，三明市和南平市部分地區(qū). 這3個(gè)區(qū)域的多年平均PBL SO2柱含量分別約為0.505、0.495和0.485 DU，SO2柱含量最大值可達(dá)0.530 DU；同樣，SO2柱含量低值區(qū)也有3個(gè)主要分布區(qū)域：莆田市、泉州市和福州市三市交界的地方，SO2柱含量約為0.410 DU；漳州市西部低值區(qū)SO2柱含量為0.408 DU，最低為0.400 DU；龍巖市東部和三明市西部低值區(qū)，SO2柱含量約為0.415 DU. 從城市尺度上來看，SO2柱含量最大值出現(xiàn)在廈門市，多年平均PBL SO2柱含量為(0.486±0.015)DU，其次是福州市，多年平均PBL SO2柱含量為(0.465±0.026)DU；最低值出現(xiàn)在漳州市，多年平均PBL SO2柱含量為(0.429±0.020)DU.

在福建省沿海地區(qū)，從廈門市向北到福州市有延伸到一起的趨勢，這些地區(qū)均人口密集、工農(nóng)業(yè)較發(fā)達(dá)、人類活動(dòng)劇烈，由于城市化和經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，導(dǎo)致人為SO2排放較高，特別是來自工業(yè)活動(dòng)的礦物燃燒，在燃煤過程中同時(shí)釋放SO2進(jìn)入到大氣中. 可能是這些地區(qū)SO2濃度偏高的主要原因. 高濃度SO2數(shù)值在一定程度上反映出當(dāng)?shù)氐墓I(yè)排放量，此外，SO2濃度與當(dāng)?shù)毓I(yè)活動(dòng)強(qiáng)度、氣象條件和局地地形等因素密切相關(guān).

圖6 福建省2005—2017年多年月平均PBL SO2柱含量的空間分布特征Fig.6 Spatial distribution characteristics of multi-year monthly mean PBL SO2 over Fujian Province from 2005 to 2017

圖7 福建省2005—2017年多年平均PBL SO2柱含量和時(shí)間變異系數(shù)的空間分布Fig.7 Spatial distribution of multi-year mean PBL SO2 and temporal coefficient of variation over Fujian Province from 2005 to 2017

從圖7也可以看出，不同地區(qū)人為排放的SO2在時(shí)間上變化不一致，同時(shí)呈現(xiàn)明顯的空間差異. 一年四季變化量較大的區(qū)域主要出現(xiàn)在SO2濃度較高的地區(qū)，變異系數(shù)約為0.10. 特別需要注意的是，廈門市PBL SO2柱含量平均值較高，且變異系數(shù)較低，說明廈門市SO2污染長時(shí)間保持在較高水平，時(shí)序上的變化說明其季節(jié)性波動(dòng)較小.

2.4.2PBL SO2柱含量空間上的時(shí)間變化特征

由于不同區(qū)域經(jīng)濟(jì)的發(fā)展水平不同、人為活動(dòng)特點(diǎn)不一致，SO2在不同空間上的變化趨勢也呈明顯差異. 時(shí)序分析結(jié)果顯示，2011年是變化趨勢的拐點(diǎn). 因此，分為2個(gè)時(shí)間段來分析PBL SO2柱含量的變化，分別為2005—2011年和2011—2017年.

福建省2005—2011年P(guān)BL SO2柱含量變化量和變化率的空間分布特征如圖8所示. 由圖8可見，不同區(qū)域的變化趨勢不一致，PBL SO2柱含量的變化范圍為-0.13～0.18 DU，變化率為-25%～50%. PBL SO2柱含量增加的區(qū)域面積大于其減少的面積，故整個(gè)區(qū)域PBL SO2柱含量表現(xiàn)為增加的特征(見圖4). 2005—2011年福建省PBL SO2柱含量出現(xiàn)增長的地區(qū)主要是在高值區(qū)，如龍巖市西部、廈門市北部以及三明市東部等區(qū)域，增加了約0.15 DU，增長率約為40%.

圖8 福建省2005—2011年P(guān)BL SO2柱含量變化量和變化率的空間分布Fig.8 Spatial distribution of difference variation values of PBL SO2 and the variation percentage over Fujian Province from 2005 to 2011

圖9 福建省2011—2017年P(guān)BL SO2柱含量變化量和變化率的空間分布Fig.9 Spatial distribution of difference variation values of PBL SO2 and the variation percentage over Fujian Province from 2011 to 2017

福建省2011—2017年P(guān)BL SO2柱含量變化量和變化率的空間分布特征如圖9所示. 由圖9可見，PBL SO2柱含量的變化范圍為-0.13～0.15 DU，變化率為-29%～34%. PBL SO2柱含量減少區(qū)域的面積大于其增加的面積，因此，整個(gè)區(qū)域PBL SO2柱含量呈減少的特征(見圖4). 2011—2017年福州市和廈門市PBL SO2柱含量減少最為明顯，減少了約0.10 DU，下降率約為25%. 在有些區(qū)域，PBL SO2柱含量仍然出現(xiàn)較大增長，最大增加了約0.15 DU，增長率約為34%. 這反映了由于城市化和經(jīng)濟(jì)發(fā)展仍處在快速階段，人為活動(dòng)排放的SO2還在持續(xù)增長.

自2011年后，福建省PBL SO2柱含量逐漸開始下降，與饒清華等[31]利用地面觀測數(shù)據(jù)研究的結(jié)果相一致，主要原因可能是SO2減排政策的實(shí)施. 環(huán)保部門針對燃煤發(fā)電廠等SO2排放源進(jìn)行的一系列污染物減排控制，如火電廠燃煤機(jī)組煙氣脫硫設(shè)施(FGD)的配置以及政策強(qiáng)制推進(jìn)小火電機(jī)組的關(guān)停，使得進(jìn)入到大氣中的SO2得到抑制，SO2排放下降[32]. 在“十五”發(fā)展規(guī)劃中，我國將SO2排放總量的控制納入規(guī)劃目標(biāo)，燃煤機(jī)組煙氣脫硫設(shè)施安裝比例逐步提高，到2010年裝機(jī)容量比例在80%以上，該時(shí)間結(jié)點(diǎn)正好與SO2柱含量在2011年出現(xiàn)極值相吻合. 截至2015年底，全國火電廠煙氣脫硫機(jī)組容量占全國火電機(jī)組容量的82.80%，占全國煤電機(jī)組容量的92.80%[32]，福建省火電行業(yè)綜合脫硫效率達(dá)82%[33]. 福建省PBL SO2柱含量出現(xiàn)下降反映了燃煤脫硫控制措施對SO2的減排作用較好[34].

3 結(jié)論

a) 2014年12月—2018年5月福建省地面觀測的ρ(SO2)和遙感估算的PBL SO2柱含量存在正相關(guān)，相關(guān)性較高，回歸分析結(jié)果反映出遙感估算的結(jié)果具有較高的可靠性，可以作為區(qū)域SO2污染的研究數(shù)據(jù).

b) 從長時(shí)間尺度上，PBL SO2柱含量的變化趨勢分為2個(gè)時(shí)間段：2005—2011年呈逐漸上升趨勢，2005年和2011年福建省區(qū)域年均PBL SO2柱含量分別為0.441和0.468 DU，2011年比2005年增加了0.027 DU，增長率約為6.12%；在2011年出現(xiàn)極值后，2011—2017年P(guān)BL SO2柱含量呈現(xiàn)下降的趨勢，2011年和2017年年均PBL SO2柱含量分別為0.468和0.450 DU，2017年比2011年減少了0.018 DU，下降率約為3.89%，該結(jié)果說明福建省硫排放量出現(xiàn)較明顯的下降，同時(shí)從側(cè)面反映出福建省經(jīng)濟(jì)發(fā)展開始減速或產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)發(fā)生變化.

c) 福建省PBL SO2柱含量呈現(xiàn)明顯的周期變化特征，其值冬季較高、夏季較低，呈“V”字形，最小值和最大值分別出現(xiàn)在6月和12月，多年平均值分別約為0.383和0.555 DU. 4月和10月PBL SO2柱含量的波動(dòng)較大，變異系數(shù)分別約為0.114和0.097. 6月PBL SO2柱含量不僅在時(shí)間上的波動(dòng)最小，其在空間分布的差異上也是最小.

d) 福建省SO2柱含量的高值區(qū)主要出現(xiàn)在沿海的福州市，廈門市、漳州市東部和泉州市西部，三明市和南平市部分地區(qū). 這3個(gè)區(qū)域的多年平均PBL SO2柱含量分別約為0.505、0.495和0.485 DU，PBL SO2柱含量最大值可達(dá)0.530 DU. 同樣低值區(qū)也有3個(gè)主要區(qū)域：莆田市、泉州市和福州市三市交界的地方，PBL SO2柱含量約為0.410 DU；漳州市西部低值區(qū)為0.408 DU；龍巖市東部和三明市西部低值區(qū)，PBL SO2柱含量約為0.415 DU. 從城市尺度上來看，最大值出現(xiàn)在廈門市，多年P(guān)BL SO2柱含量為(0.486±0.015)DU，次之是福州市，多年P(guān)BL SO2柱含量為(0.465±0.026)DU；最低值出現(xiàn)在漳州市，多年P(guān)BL SO2柱含量為(0.429±0.020)DU. 在福建省沿海地區(qū)，從廈門市向北到福州市有延伸到一起的趨勢.

e) 福建省PBL SO2柱含量的變化趨勢在空間分布上存在明顯差異，不同時(shí)期、不同區(qū)域的變化趨勢不一致. 2005—2011年福建省PBL SO2柱含量的變化范圍為-0.13～0.18 DU，變化率為-25%～50%. PBL SO2柱含量增加的量和區(qū)域面積大于其減少量，使得整個(gè)區(qū)域PBL SO2柱含量表現(xiàn)為增加的特征. PBL SO2柱含量出現(xiàn)增長的地區(qū)主要是在高值區(qū)，如龍巖市西部、廈門市北部以及三明市東部等區(qū)域，PBL SO2柱含量增長了約為0.15 DU，增長率約為40%. 福建省2011—2017年P(guān)BL SO2柱含量的變化范圍為-0.13～0.15 DU，變化率范圍為-29%～34%. PBL SO2柱含量減少的區(qū)域面積大于其增加的區(qū)域面積，使得整個(gè)區(qū)域PBL SO2柱含量呈減少的特征. 2011—2017年福州市和廈門市PBL SO2柱含量減少最為明顯，減少了約0.10 DU，下降率約為25%.

致謝：感謝集美大學(xué)陳坰烽老師對全文的英文修改與潤色. 該研究的遙感數(shù)據(jù)來自美國戈達(dá)地球科學(xué)數(shù)據(jù)和信息服務(wù)中心(Goddard Earth Sciences Data and Information Services Center)，作者在此表示感謝！