天然吸附材料在內陸某核設施液態(tài)流出物排放中的應用研究

孟靜(中核四〇四有限公司，甘肅 蘭州 732850)

0 引言

我國GB 6249—2011《核動力廠環(huán)境輻射防護規(guī)定》中規(guī)定對于內陸核電廠址，槽式排放出口處的放射性流出物中除氚和碳14外其他放射性核素濃度不應超過100Bq/L，并保證排放口下游1km 處受納水體中總β 放射性不超過1Bq/L。內陸某核設施液態(tài)流出物除氚外的放射性濃度≤40Bq/L，滿足GB 6249—2011的排放要求，但擬選廠址位于內陸戈壁，沒有受納水體，長期露天漫排會造成排放區(qū)域放射性核素累積，因此需要一種更為有效的處理方式滿足合理可行盡可能低的要求。

文章根據(jù)內陸某核設施液態(tài)流出物源項和廠址特征，按照廢物最小化原則，提出了利用天然斜發(fā)沸石等填料對放射性核素的吸附優(yōu)化排放方案，進一步降低液態(tài)流出物放射性濃度，并對方案的環(huán)境影響進行初步分析。

1 液態(tài)流出物源項

內陸某核設施的液態(tài)流出物產(chǎn)生的主要途徑如下：

(1)工藝廢液經(jīng)過多級蒸發(fā)凈化后的二次蒸汽冷凝液；

(2)非工藝中放廢液經(jīng)蒸發(fā)產(chǎn)生二次蒸汽冷凝液，再經(jīng)低放蒸發(fā)產(chǎn)生的二次蒸汽冷凝液；

(3)低放廢液蒸發(fā)的蒸汽冷凝液；

(4)經(jīng)監(jiān)測符合排放的洗衣廢水和淋浴水。

液態(tài)流出物年排放量30000m3，放射性濃度≤40Bq/L(除氚外)。

2 液態(tài)流出物管理策略

ICRP第81號出版物中給出了放射性廢物管理戰(zhàn)略，對于放射性廢物的處置分為 “稀釋和彌散”與“濃集和滯留”兩種方式。放射性廢物的處置不僅是固體廢物的環(huán)境處置，也包括經(jīng)過審管部門批準的氣態(tài)和液態(tài)流出物的排放行為，兩種處置方式不是相互排斥的。如果存在選擇時，兩種戰(zhàn)略的平衡是一個輻射防護問題，其中包括要考慮在包容期內放射性核素的衰變，以及由于自然或人為破壞增加照射的危險。無論采取何種處置戰(zhàn)略，其核心是公眾和環(huán)境在現(xiàn)在以及將來的安全，這是放射性廢物管理的目標。

“稀釋和彌散”一般有水體彌散和大氣彌散兩種方式，兩種方式都是通過大的載體趨于無限稀釋來滿足環(huán)境的要求。利用海洋的強大稀釋能力一直以來都是核設施液態(tài)流出物排放的優(yōu)先的選擇。目前世界上運行的同類設施多采用的是海洋排放方式，明顯優(yōu)點是技術上比較簡單，不需要復雜的系統(tǒng)來運行，有多年的運行經(jīng)驗，設計上比較成熟。大氣也是一種巨大的稀釋體，核設施氣態(tài)流出物都是采用大氣彌散的方式排放。在合適的氣象條件下，液態(tài)流出物通過大氣彌散排放也是一種有效的方式，但需要相對比較復雜的系統(tǒng)來實現(xiàn)，技術要求比水體彌散高，對大氣擴散條件要求高，是一種在特定地理條件下才能實現(xiàn)的排放方式。

內陸某核設施位于內陸戈壁，沒有可用于“稀釋和彌散”的接受水體，因此，不能采用水體彌散的方式進行排放，液態(tài)流出物長期漫攤排放將帶來放射性累積的問題?？紤]到該設施的廠址條件，可以將“濃集和滯留”作為液態(tài)流出物排放的管理策略，據(jù)此提出利用天然斜發(fā)沸石等吸附材料濃集和滯留放射性物質，實現(xiàn)排放方案最優(yōu)化。

3 液態(tài)流出物排放方案理論基礎

地面以下潛水面以上的地帶稱為包氣帶，包氣帶劃成毛細管懸著水帶(有時稱土壤水帶)、毛細管水活動帶和中間包氣帶。包氣帶也常稱為非飽和層，對于核素的滯留和延遲具有重要作用。

核素以離子、絡離子、分子、膠體等狀態(tài)在水中存在，當含有核素的水流過土壤(或巖石)時，發(fā)生復雜的物理化學反應，核素的遷移受到阻滯使其遷移速度遠小于水流的速度。核素遷移反應機理包括離子交換吸附、電性吸附、分子吸附、過濾、沉淀、表面絡合和礦化等。不同核素在土壤-地下水系中的反應機理不同，核素遷移強度差異很大，大致分為極易遷移的核素(如3H)、遷移較快的核素(如129I，99Tc)、遷移較慢的核素(如85Sr，237Np)和遷移極慢的核素(如137Cs，239Pu)四個級別。

針對包氣帶中核素的遷移，近年來國內開展了一些研究。中國輻射防護研究院通過對野外核素遷移試驗和實驗室研究發(fā)現(xiàn)黃土包氣帶對60Co，85Sr和137Cs具有很強的吸附作用，在天然條件和噴淋條件下，60Co和137Cs的濃度峰向下遷移不超過1cm，85Sr濃度峰在天然條件向下遷移不到2cm，噴淋條件下向下遷移約13cm。中國工程物理研究院核物理與化學研究所對90Sr和137Cs在某種包氣帶土壤中的遷移情況研究，遷移試驗表明土壤對90Sr的阻滯系數(shù)為220.4，在模擬實際降雨量的情況下，90Sr的平均遷移速度為0.63cm/a，137Cs在沒有明顯遷移，數(shù)值模擬結果基本與大型柱試驗結果相同。

4 液態(tài)流出物排放方案設想

鑒于液態(tài)流出物的放射性濃度，且廠址地下水位較深，可采用“濃集和滯留”方式處置液態(tài)流出物。排放方案設想是：設置內填充有合適的吸附介質的排放井，液態(tài)流出物通過排放井將大部分放射性核素滯留在井內，水進入包氣帶后，包氣帶將對殘余的放射性繼續(xù)阻滯，實現(xiàn)最優(yōu)化排放的目的。

按照30000m3/年，放射性濃度40Bq/L(氚除外)計算，液態(tài)流出物的放射性總活度為1.2×109Bq/年。按設施運行30年，退役20年，50年排放的總放射性活度6.0×1010Bq。設計400個排放井，每個排放井內滯留的放射性總量不超過1.5×108Bq。其工程方案如下：

(1)排放井長寬深為5m×5m×7m，井壁為混凝土結構，并做防水處理，頂部設有水噴淋裝置，井上部適當一定的蓄水空間。排放井底層填充細沙，中層填充添加過濾吸附介質，頂層填充細沙。過濾吸附填充層按照85Sr最大遷移速度(0.07m/年)保守計算，50年85Sr向下遷移距離為3.5m，考慮一定的余量按4m設計。

(2)單井年處理量75m3，按年運行300天計，每天處理能力250L。

(3)排放井頂部設有屏蔽蓋板，確保排放井周圍輻射水平滿足輻射防護要求；排放管線埋深凍土層以下；洗衣廢水雜質較多，需先進行過濾，再排入排放井。

(4)排放井退役后，可將頂部灌注水泥后就地處置。

排放井填充材料考慮次用天然斜發(fā)沸石，天然斜發(fā)沸石是一種多空結構的無機非金屬礦物，價格低廉，安全易得，在水處理工藝中常作為吸附劑使用，并兼有離子交換劑和過濾劑的作用。俄羅斯專家研究表明，一個柱容積的斜發(fā)沸石可以從含有24mg/L Ca2-、Mg2-的50000柱容積的水中去除99%的137Cs。美國愛達荷國立核反應堆試驗站采用顆粒大小為1～6mm的斜發(fā)沸石處理中低放射性廢水，90Sr的凈化系數(shù)為200。國內西南科技大學對某核工廠弱放廢水進行了生產(chǎn)規(guī)模的工程應用試驗，結果表明沸石較好的凈化功能。

5 環(huán)境影響初步分析

環(huán)境影響初步分析基于以下前提：液態(tài)流出物放射性濃度≤40Bq/L(不含氚)，年釋放量≤1.2×109Bq，50年總釋放量≤6×1010Bq；廠址地區(qū)沒有地下水；廠址降雨量小，蒸發(fā)量大；廠址5km范圍內沒有地下水開采。液態(tài)流出物排入排放井后，在重力的作用下滲入濾芯，絕大部分放射性核素被滯留在濾芯的過濾吸附層內，微量放射性濾芯滲入排放井下的包氣帶，包氣帶作為地質屏障進一步滯留和延遲核素遷移。鑒于廠址地區(qū)年蒸發(fā)量遠遠大于降雨量，地表蒸發(fā)將阻止包氣帶中的水分向地下遷移，因此，通過排放井凈化后的水主要通過地表蒸發(fā)，即使廠址區(qū)域存在地下水，只要存在一定的包氣帶，凈化后的水也不會進入地下水。

我國對于中低放處置場核素遷移方面有許多研究，其成果可以提供一些參考。北京師范大學環(huán)境科學研究所與中國輻射防護研究院聯(lián)合開展了《低中放廢物處置場核素經(jīng)地下水遷移對環(huán)境影響預測》研究，對核素在地下水中的遷移進行了詳細分析與計算，該研究表明包氣帶作為地質屏障能延遲核素遷移。正常情況下，當存在6m的包氣帶時，能延遲60Co、137Cs、90Sr、63Ni和239Pu的遷移。500年中，能使60Co吸附在4m以內；137Cs在1m內降低到可忽略水平；使90Sr在6m內和63Ni在3m內的濃度降低到×10-10Bq·m-3。239Pu在庫底的釋放在500年內雖呈上升趨勢，但6m包氣帶使其降低6個數(shù)量級。能穿過包氣帶的核素只有3H和14C。

假設放射性核素穿過包氣帶進入地下水，重慶大學與馬蘭基地開展的《基巖裂隙水中90Sr遷移的數(shù)值模擬》研究可以提供相應參考。該研究針對我國西北某放射性廢物處置場的水文地質情況，建立了基巖裂隙水滲透模型和90Sr在基巖裂隙水中的遷移模型，并對90Sr進入處置場地下水后的遷移情況進行了數(shù)值模擬預測。假設處置庫建成100年后因人為破壞闖入或土壤鹽堿化對建筑工程的腐蝕破壞等原因，導致核素遷移入地下水并隨地下水遷移和擴散，從而造成地下水污染。模擬計算過程假定處置庫破壞后，殘留核素90Sr瞬時地進入地下水并隨地下水遷移，并模擬了在自然流場(不存在抽水等人類活動的干擾)和存在抽水兩種條件下的核素的遷移。結果表明，核素90Sr進入地下水后的污染范圍不超過30000m2，沿水流方向總的污染距離不超過200m，污染面積比較小。無論處置場中的水井是否抽水，進入地下水中的核素90Sr對該井的影響都不會超過規(guī)定的安全限值，更不會對更遠區(qū)域產(chǎn)生不利影響。

上述的研究成果表明，在適當?shù)牡刭|條件下，液態(tài)流出采用排放井排放是安全的，其對環(huán)境的影響是可以接受的。但是考慮到廠址特征，以及影響包氣帶水分運移和核素遷移的各種因素的復雜性，需要開展野外核素遷移試驗和實驗室核素遷移研究，以及排放井填充材料研究等。

6 結語

(1)內陸某核設施雖然沒有受納水體，但采用排放井方案可以實現(xiàn)設施液態(tài)流出物排放方案的最優(yōu)化，技術上完全可以實現(xiàn)，經(jīng)濟型和安全性都能滿足要求。

(2)排放井排放的環(huán)境影響取決于濾芯的材料和包氣帶地質特性，理論上放射性核素不會遷移到地下水。即使放射性全部進入地下水，通過對已有的資料分析，其對環(huán)境的影響也是非常有限的，是可以接受的。

(3)排放井排放方案其建設費用和運行成本低，最終的退役和處置也較為容易。但是該方案還需要進一步開展有關的研究。

(4)排放井排放方案不僅只對內陸某核設施，對其它內陸核設施液態(tài)流出物的排放方式也有啟迪和參考意義。