福建東山灣養(yǎng)殖貝類(lèi)重金屬污染狀況及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

楊妙峰，鄭盛華，席英玉，林嬌，羅冬蓮,*

1. 福建省水產(chǎn)研究所，福建省海洋生物增養(yǎng)殖與高值化利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廈門(mén) 361013 2. 福建省海洋生物資源開(kāi)發(fā)利用協(xié)同創(chuàng)新中心，廈門(mén) 361013

海灣是江河的入海匯入點(diǎn)，營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)豐富，富足的餌料生物及相對(duì)封閉的自然條件，使其成為重要的海洋生物產(chǎn)卵場(chǎng)、索餌場(chǎng)及重要的海水養(yǎng)殖區(qū)域，其受到陸海相互作用以及人類(lèi)活動(dòng)的強(qiáng)烈干擾，也承接了人類(lèi)開(kāi)發(fā)活動(dòng)帶來(lái)的大量污染物，是環(huán)境變化和生態(tài)系統(tǒng)的敏感區(qū)域[1]。近年來(lái)，隨著東山灣大開(kāi)發(fā)的進(jìn)程和海洋經(jīng)濟(jì)的迅速發(fā)展，海洋生態(tài)環(huán)境受到較大的威脅，漁業(yè)環(huán)境污染問(wèn)題日愈突出[2-3]。

重金屬污染具有持久性、積累性和不可降解的特點(diǎn)，通過(guò)食物鏈直接或間接進(jìn)入人體，并最終對(duì)人體健康產(chǎn)生影響，海產(chǎn)品中重金屬污染水平調(diào)查及人體健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)也日益得到重視[1,4-8]。底棲濾食性貝類(lèi)生長(zhǎng)位置相對(duì)固定，對(duì)污染物(特別是重金屬污染物)富集累積能力較強(qiáng)[9]，質(zhì)量狀況與養(yǎng)殖環(huán)境的優(yōu)劣休戚相關(guān)，如牡蠣和貽貝等常作為近岸海域環(huán)境監(jiān)測(cè)的污染指示生物；貝類(lèi)還是我國(guó)沿海重要的食物來(lái)源之一，貝類(lèi)養(yǎng)殖是漳州市海水養(yǎng)殖的主體(占81.0%，2016年)[10]，當(dāng)?shù)鼐用駥?duì)貝類(lèi)的食用需求較高，貝類(lèi)的膳食消費(fèi)也是人類(lèi)暴露于各種污染物的一種重要途徑，其食用安全不容小覷。本文以東山灣為研究區(qū)域，分析了該區(qū)域6種主要養(yǎng)殖貝類(lèi)體內(nèi)7種重金屬(Cu、Zn、Pb、Cd、Cr、Hg和As)的污染狀況，并評(píng)估其膳食暴露的健康風(fēng)險(xiǎn)，旨在了解當(dāng)?shù)刎愵?lèi)產(chǎn)品的污染水平及食用安全性，并對(duì)其風(fēng)險(xiǎn)管理提供一定參考依據(jù)。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 樣品采集與處理

2016年11月在東山灣(117.45°～117.60°E；23.65°～23.90°N)分別采集華貴櫛孔扇貝(Chlamysnobills)、菲律賓蛤仔(Ruditapesphilippinarum)、鮑(Haliotissp.)、巴非蛤(Paphiasp.)、牡蠣(Saccostreasp.)和翡翠貽貝(Pernaviridis)等6種海水養(yǎng)殖貝類(lèi)樣品；2010—2017年，每年9月份在東山灣進(jìn)行一次僧帽牡蠣樣品采集，采樣點(diǎn)如圖1所示。每個(gè)樣品采集3 kg以上，所有樣品的采集、保存和前處理均按照《GB17378—2007海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范》[11-12]的要求執(zhí)行。

1.2 樣品分析與質(zhì)量控制

按照《GB17378.6—2007海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范》[12]規(guī)定的原子吸收分光光度法和原子熒光法分別對(duì)樣品中銅(Cu)、鉛(Pb)、鋅(Zn)、鎘(Cd)、鉻(Cr)、總汞(Hg)和砷(As)的含量進(jìn)行檢測(cè)，每批樣品同步設(shè)分析空白，并以GBW10024(GSB-15)扇貝成分分析標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)作為質(zhì)控樣驗(yàn)證方法準(zhǔn)確性。

1.3 評(píng)價(jià)方法

1.3.1 污染狀況評(píng)價(jià)

(1)單因子污染指數(shù)法

Si=Ci/Cs，式中：Ci為第i類(lèi)評(píng)價(jià)因子的實(shí)測(cè)濃度，Cs為第i類(lèi)評(píng)價(jià)因子的參比標(biāo)準(zhǔn)。

圖1 東山灣采樣示意圖Fig. 1 Sampling map of Dongshan Bay

(2)內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法[13]

(3)金屬污染指數(shù)(MPI)[4]

(4)污染狀況過(guò)程評(píng)價(jià)——養(yǎng)殖生物質(zhì)量指數(shù)ΔRF

養(yǎng)殖生物質(zhì)量指數(shù)法通過(guò)對(duì)典型養(yǎng)殖生物(僧帽牡蠣)質(zhì)量的變化情況來(lái)表征養(yǎng)殖環(huán)境重金屬污染狀況的變化。

1.3.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

(1)膳食暴露評(píng)估[5-6,14]

2010年WHO/FAO食品添加劑聯(lián)合專(zhuān)家委員會(huì)(JECFA)第72/73次會(huì)議撤銷(xiāo)了鉛和無(wú)機(jī)砷的暫定每周耐受量(PTWI)(分別為25 μg·(kg bw)-1和15 μg·(kg bw)-1)，提出Pb的基于成人心血管效應(yīng)收縮壓升高的值(CED)1.2 μg·(kg bw·d)-1和按增加0.5%的肺癌發(fā)病率確定的無(wú)機(jī)As基準(zhǔn)劑量下限(BMDL0.5)3.0 μg·(kg bw·d)-1進(jìn)行暴露評(píng)估(暴露邊界比MOE法)；將Cd的PTWI改為暫定每月耐受量(PTMI)，降低為每月25 μg·(kg bw)-1；魚(yú)貝類(lèi)食品則延用2006年第67次會(huì)議確認(rèn)的甲基汞PTWI值1.6 μg·(kg bw)-1。

(2)非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

針對(duì)膳食攝入途徑，采用美國(guó)環(huán)保局(US EPA)推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型，計(jì)算貝類(lèi)體內(nèi)重金屬污染物對(duì)人體產(chǎn)生的非致癌風(fēng)險(xiǎn)，具體公式如下[15-17]：

單一污染物日暴露量的公式為

式中：ADD為污染物日暴露量(mg·(kg·d)-1)；EF為貝類(lèi)膳食暴露的頻率(d·a-1)，多取值365；ED為膳食暴露的時(shí)間(a)，一般取值70；10-3為單位換算系數(shù)；AT為目標(biāo)人群平均壽命(d)，取值365×70=25 550。則該公式可簡(jiǎn)化為

非致癌風(fēng)險(xiǎn)的公式為Rn=ADD/RfD，式中：RfD為污染物的經(jīng)口參考劑量(mg·(kg·d)-1)。若Rn≤1，表明貝類(lèi)產(chǎn)品中重金屬污染物尚未對(duì)人體造成健康風(fēng)險(xiǎn)；Rn>1，表明有很大可能性對(duì)人體健康產(chǎn)生影響；Rn>10，表明已經(jīng)對(duì)人體健康造成威脅，存在慢性毒性。

(3)致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

致癌風(fēng)險(xiǎn)的公式為Rc=ADD×OSF，式中：OSF為污染物的經(jīng)口致癌斜率因子(mg·kg-1·d-1)-1。若Rc≤1×10-6，表示貝類(lèi)產(chǎn)品中重金屬污染物不會(huì)對(duì)人體健康造成致癌風(fēng)險(xiǎn)；1×10-61×10-4，表明可能存在引發(fā)癌癥的風(fēng)險(xiǎn)。將7種重金屬的RfD和OSF列于表1中。

惠生擁有眾多國(guó)內(nèi)外石油化工、煤化工及煉油裝置的設(shè)計(jì)、采購(gòu)、施工及項(xiàng)目管理的優(yōu)秀人才和專(zhuān)家，具有突出的模塊化設(shè)計(jì)能力、工程實(shí)施整合能力和海洋工程建造優(yōu)勢(shì)，在國(guó)內(nèi)外項(xiàng)目的模塊化建造中碩果累累，此次承接的浙江石化140萬(wàn)t/a乙烯裂解爐項(xiàng)目進(jìn)一步鞏固和豐富了惠生在這一方面的專(zhuān)業(yè)能力。通過(guò)全流程的模塊化實(shí)施經(jīng)驗(yàn)積累，惠生在大型模塊化設(shè)計(jì)、建造和總裝上的技術(shù)和實(shí)力日臻成熟和完善，使之成為行業(yè)中最具競(jìng)爭(zhēng)力的模塊化項(xiàng)目技術(shù)和EPC服務(wù)整合提供商。

所有生物樣品中重金屬含量以濕重計(jì)(μg·g-1)，圖形采用Origin 9.0(或Excel 2010)及Sufer 8.0制作。

2 結(jié)果與分析(Results and analysis)

2.1 貝類(lèi)體內(nèi)重金屬污染物含量

東山灣養(yǎng)殖貝類(lèi)體內(nèi)Cu、Pb、Zn、Cd、Cr、Hg和As的含量范圍分別在1.02～37.6 μg·g-1(均值9.69 μg·g-1)、0.10～0.37 μg·g-1(均值0.19 μg·g-1)、8.46～184 μg·g-1(均值43.5 μg·g-1)、0.044～2.94 μg·g-1(均值0.65 μg·g-1)、0.097～0.53 μg·g-1(均值0.21 μg·g-1)、0.004～0.021 μg·g-1(均值0.010 μg·g-1)和1.03～2.45 μg·g-1(均值1.69 μg·g-1)。不同貝類(lèi)體內(nèi)重金屬含量的變異系數(shù)范圍在36.8～176之間，種間差異明顯；同種貝類(lèi)體內(nèi)不同重金屬污染物含量的變異系數(shù)在157～213之間，表明貝類(lèi)對(duì)污染物的累積和代謝能力與貝類(lèi)品種和污染物類(lèi)型有關(guān)且差異顯著?？傮w而言，貝類(lèi)對(duì)污染物的富集能力呈Zn>Cu>As>Cd>Cr/Pb>Hg的趨勢(shì)，華貴櫛孔扇貝對(duì)Cd，牡蠣對(duì)Zn和Cu具有明顯的選擇性吸收，含量分別高出其余貝類(lèi)品種的4.16～65.8倍、5.11～20.1倍和4.33～35.9倍。

2.2 污染狀況分析

如圖2(a)所示，按照海洋生物質(zhì)量第一類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)(GB 18421—2001)[18]，東山灣6種養(yǎng)殖貝類(lèi)體內(nèi)重金屬單因子污染指數(shù)均值順序依次為Hg

比較6種養(yǎng)殖貝類(lèi)的綜合污染狀況：金屬指數(shù)MPI范圍在0.25～1.16之間(均值0.60)，污染程度為菲律賓蛤仔<巴非蛤<翡翠貽貝<鮑<華貴櫛孔扇貝<牡蠣(表2)；單因子污染指數(shù)均值范圍在0.60～3.43之間(均值1.51)，順序?yàn)榉坡少e蛤仔<巴非蛤<翡翠貽貝<鮑<牡蠣<華貴櫛孔扇貝(圖2(b))；內(nèi)梅羅綜合指數(shù)P值范圍在0.93～10.7之間(均值3.72)，除華貴櫛孔扇貝和牡蠣污染程度為重度污染外，其余貝類(lèi)污染程度均為無(wú)污染～輕度污染，順序?yàn)轷U<翡翠貽貝<巴非蛤<菲律賓蛤仔<牡蠣<華貴櫛孔扇貝(圖2(b))。

表1 水產(chǎn)品中重金屬經(jīng)口攝入的致癌斜率因子及參考劑量Table 1 Oral slope factor of heavy metals in aquatic products by ingestion way and reference dose

注：IRIS為美國(guó)綜合風(fēng)險(xiǎn)信息系統(tǒng)；致癌物類(lèi)別A為已知的人體致癌物；B1為很可能的人體致癌物，人體致癌證據(jù)有限；B2為可能的人體致癌物，動(dòng)物致癌證據(jù)充分；C為可能的人體致癌物，動(dòng)物致癌證據(jù)不足；D為非人體致癌物。

Note: IRIS stands for Integrated Risk Information System; Carcinogenicity classification A is known human carcinogen; B1 is probable human carcinogen based on limited evidence of carcinogenicity in humans; B2 is probable human carcinogen based on sufficient evidence of carcinogenicity in animals; C is possible human carcinogen; D is not classifiable as to human carcinogenicity.

根據(jù)食品中污染物限量標(biāo)準(zhǔn)(GB 2762—2017)[19]，若甲基汞以總汞含量計(jì)，無(wú)機(jī)砷以總砷含量的10%計(jì)[7,20-21]，按Si<0.2時(shí)為安全，未受污染，0.2≤Si≤0.6時(shí)為輕污染，0.61.0為重污染[7]進(jìn)行評(píng)價(jià)，除華貴櫛孔扇貝Cd含量超標(biāo)(超標(biāo)0.47倍)，污染指數(shù)為重污染外，6種養(yǎng)殖貝類(lèi)Hg含量均處于安全范圍內(nèi)，Pb、Cr和無(wú)機(jī)砷的污染指數(shù)處于未受污染～輕污染水平(圖2(a))?？傮w而言，東山灣養(yǎng)殖貝類(lèi)受到一定程度的重金屬污染，但污染水平不高。

表2 東山灣養(yǎng)殖貝類(lèi)體內(nèi)重金屬含量及限量標(biāo)準(zhǔn)Table 2 Concentrations and guidelines of heavy metals in cultured shellfishes in Dongshan Bay

注： MPI表示金屬污染指數(shù)。

Note: MPI is metal pollution index.

圖2 東山灣養(yǎng)殖貝類(lèi)單因子污染指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果注：Si表示單因子污染指數(shù)，P表示內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)。Fig. 2 The single factor polluted index of cultured shellfishes in Dongshan BayNote: Si is single factor contamination index; P is Nemerow composite pollution index.

2.3 健康風(fēng)險(xiǎn)分析

(1)膳食暴露評(píng)估

貝類(lèi)作為常見(jiàn)的經(jīng)濟(jì)水產(chǎn)品，是人們膳食的重要組成部分，也是人體暴露于污染物(特別是重金屬污染物)的重要途徑，由于Cu、Zn是人體必須的微量元素，不作為污染物指標(biāo)，Cr作為生命過(guò)程的必需元素，僅在過(guò)量攝入時(shí)對(duì)組織器官產(chǎn)生毒性[22-23]，此處不對(duì)這3種元素進(jìn)行暴露評(píng)估。

福建省人均每天食用水產(chǎn)品60.1～81.2 g[24]，漳州市海水養(yǎng)殖貝類(lèi)產(chǎn)量約占水產(chǎn)品總產(chǎn)量的48%，則人均貝類(lèi)消費(fèi)量約39.0 g·d-1(以高值計(jì))，鮑、貽貝、扇貝、蛤和牡蠣約占貝類(lèi)產(chǎn)量的1.56%、2.70%、0.45%、19.5%和60.9%[10]，鮑、貽貝、扇貝、蛤和牡蠣人均日消費(fèi)水平約為0.61、1.05、0.18、7.60和23.8 g(合計(jì)33.2 g·d-1)，Pb、Cd、Hg和總砷加權(quán)濃度分別為0.22、0.44、0.010和1.98 μg·g-1。由此可知，東山灣6種養(yǎng)殖貝類(lèi)導(dǎo)致的Pb暴露邊界比(MOE)值為9.99；無(wú)機(jī)砷(按總砷10%計(jì))MOE值為27.4，膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)處于較低水平(MOE>1)。Cd的月攝入量EM為7.39 μg·(kg bw)-1，占世界貿(mào)易組織(WTO)規(guī)定的暫定每月耐受量(PTMI)的29.5%；Hg的周攝入量Ew為0.037 μg·(kg bw)-1，占WTO規(guī)定的暫定每周耐受量(PTWI)的2.34%，攝入風(fēng)險(xiǎn)較低。

(2)非致癌風(fēng)險(xiǎn)

按貝類(lèi)體內(nèi)重金屬加權(quán)濃度及人均消費(fèi)水平計(jì)算，膳食攝入時(shí)總非致癌風(fēng)險(xiǎn)Rn為0.94，風(fēng)險(xiǎn)水平小于1，尚未對(duì)人體造成健康風(fēng)險(xiǎn)，其中無(wú)機(jī)砷、Cd、Cr、Hg和Zn的貢獻(xiàn)率分別為39.0%、26.3%、2.51%、5.70%和26.5%，As、Cd和Zn是主要的風(fēng)險(xiǎn)元素。如圖3所示，東山灣養(yǎng)殖貝類(lèi)多種重金屬聯(lián)合的非致癌風(fēng)險(xiǎn)排序?yàn)槟迪?蛤>翡翠貽貝>華貴櫛孔扇貝>鮑。其中，食用牡蠣和蛤的重金屬暴露量之和，對(duì)貝類(lèi)膳食攝入時(shí)總非致癌風(fēng)險(xiǎn)貢獻(xiàn)率高達(dá)95.3%，這主要是因?yàn)槟迪牶透虻南M(fèi)水平較高，二者占所選6種貝類(lèi)膳食比例的97.4%，而華貴櫛孔扇貝含Cd量雖然高于其他貝類(lèi)品種，但由于人均日消費(fèi)水平較低，對(duì)健康風(fēng)險(xiǎn)的貢獻(xiàn)很小。

(3)致癌風(fēng)險(xiǎn)

東山灣5種貝類(lèi)膳食攝入導(dǎo)致的總致癌風(fēng)險(xiǎn)為1.65×10-4，其中，牡蠣風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)最高，為1.27×10-4(貢獻(xiàn)率達(dá)77.0%)，應(yīng)適當(dāng)減少膳食攝入的頻率；其余蛤、翡翠貽貝、鮑和華貴櫛孔扇貝風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)依次為3.22×10-5、2.91×10-6、1.57×10-6和1.10×10-6，在可接受范圍內(nèi)。

圖3 東山灣養(yǎng)殖貝類(lèi)膳食攝入的非致癌風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)注：Rn表示非致癌風(fēng)險(xiǎn)；①表示鮑(Haliotis sp.)；②表示華貴櫛孔扇貝(Chlamys nobills)；③表示牡蠣(Saccostrea sp.)；④表示蛤；⑤表示翡翠貽貝(Perna viridis)。Fig. 3 The noncarcinogenic risk for ingestion of cultured shellfishes of Dongshan BayNote: Rn is the noncarcinogenic risk; ① is Haliotis sp.; ② is Chlamys nobills; ③ is Saccostrea sp.; ④ is clam; ⑤ is Perna viridis.

貝類(lèi)體內(nèi)無(wú)機(jī)砷占總砷含量的比例與采用的檢測(cè)方法、貝類(lèi)品種、產(chǎn)地和環(huán)境污染程度等有關(guān)[25-27]，按總砷含量10%的比例進(jìn)行無(wú)機(jī)砷污染評(píng)價(jià)可能過(guò)高預(yù)估了風(fēng)險(xiǎn)水平。如Krishnakumar等[26]認(rèn)為貝類(lèi)和有鰭的魚(yú)類(lèi)體內(nèi)無(wú)機(jī)砷和總砷濃度之間沒(méi)有相關(guān)性，且無(wú)機(jī)砷占比極低(<1.84%)；Peshut等[27]也得出海洋貝類(lèi)和魚(yú)類(lèi)體內(nèi)無(wú)機(jī)砷含量多占總砷含量0.5%以下，僅少數(shù)品種占比能達(dá)到1%～5%的結(jié)論。隨著砷形態(tài)分離技術(shù)的發(fā)展與成熟，液相色譜-原子熒光光譜法(LC-AFS)或液相色譜-電感耦合等離子體質(zhì)譜法(LC-ICP-MS)的應(yīng)用，可以更準(zhǔn)確地測(cè)定和評(píng)價(jià)無(wú)機(jī)砷的健康風(fēng)險(xiǎn)。

3 討論(Discussion)

3.1 污染狀況評(píng)價(jià)

目前，對(duì)貝類(lèi)體內(nèi)重金屬污染物的研究多采用污染指數(shù)進(jìn)行評(píng)價(jià)，但現(xiàn)行有效的各生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)相同污染物的限量值并不一致，如針對(duì)海域使用功能和環(huán)境保護(hù)的“海洋生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB 18421—2001)[18]”中的第一類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)限值適用于海洋漁業(yè)水域、海水養(yǎng)殖區(qū)等，Cd的限量值為0.2 μg·g-1(海洋貝類(lèi))，而基于污染物在可食用部分中允許的最大含量水平的“食品中污染物限量標(biāo)準(zhǔn)(GB 2762—2017)[19]”中，Cd的限量值為2.0 μg·g-1(雙殼類(lèi)等)，二者相差10倍，這使得污染指數(shù)的計(jì)算結(jié)果差異較大，應(yīng)根據(jù)評(píng)價(jià)需要(環(huán)境質(zhì)量或食品安全)合理選擇相應(yīng)的限量標(biāo)準(zhǔn)。

圖4 2010—2017年?yáng)|山灣僧帽牡蠣污染指數(shù)變化情況注：表示污染指數(shù)短期(3年)的年平均值；表示污染指數(shù)長(zhǎng)期(8年)的年平均值。Fig. 4 The change of the pollution index of Saccostrea cucullata in Dongshan Bay from 2010 to 2017Note: is the annual average of pollution index in short term for three years; is the annual average of pollution index in long term for eight years.

由表2可知，牡蠣對(duì)Cu、Zn和Cd的富集程度較高，華貴櫛孔扇貝體內(nèi)Cd和Cr含量也高于其余貝類(lèi)品種，是這2種貝類(lèi)的主要風(fēng)險(xiǎn)因子，而翡翠貽貝和蛤類(lèi)的重金屬含量相對(duì)較低，與汪靖等[28]和姜元欣等[29]的結(jié)論一致。貝類(lèi)對(duì)重金屬的選擇性富集能力主要與貝類(lèi)品種有關(guān)。程家麗等[30]從2001—2015年發(fā)表文獻(xiàn)中收集牡蠣、菲律賓蛤仔、縊蟶、貽貝、扇貝、毛蚶和螺等多種貝類(lèi)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，結(jié)果顯示，我國(guó)東部-南部沿海貝類(lèi)體內(nèi)Cu、Pb、Cd、Cr、As和Hg含量分別為26.8、0.49、1.69、0.81、1.45和0.070 μg·g-1(均值)，東山灣養(yǎng)殖貝類(lèi)體內(nèi)Cu、Pb、Cd、Cr和Hg含量略低于我國(guó)東部-南部沿海貝類(lèi)的平均水平，As含量相差不大，質(zhì)量狀況較好。

3.2 健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

海洋食用貝類(lèi)重金屬累積水平與人體健康密切相關(guān)，盡管東山灣6種主要養(yǎng)殖貝類(lèi)受到一定程度重金屬的污染，但Pb和無(wú)機(jī)砷膳食暴露的MOE值分別為9.99和27.4，Cd和Hg的攝入量分別占PTMI和PTWI的29.5%和2.34%，總非致癌風(fēng)險(xiǎn)水平也小于1，總致癌風(fēng)險(xiǎn)略大于1×10-4，有一定的健康風(fēng)險(xiǎn)。風(fēng)險(xiǎn)主要來(lái)自牡蠣(對(duì)Rn和Rc的貢獻(xiàn)率分別為85.1%和77.0%)，主要風(fēng)險(xiǎn)元素為As和Cd，但牡蠣體內(nèi)富Zn的特性可能對(duì)As和Cd的生物毒性有一定拮抗作用[31-32]，提高機(jī)體對(duì)As和Cd的耐受性。

由于飲食結(jié)構(gòu)的多樣性、膳食中污染物含量及相應(yīng)消費(fèi)數(shù)據(jù)的有限性，如何準(zhǔn)確獲得污染物的膳食暴露水平是健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的難題。目前評(píng)價(jià)時(shí)多采用貝類(lèi)體內(nèi)重金屬濃度值平均法(王舟等[33])，或?qū)⒇愵?lèi)人均日消費(fèi)量全部假定為單一品種(程家麗等[7])并在此基礎(chǔ)上進(jìn)行多品種的總食用風(fēng)險(xiǎn)疊加(杜冰等[34])，前者淡化了食用頻率高的貝類(lèi)品種對(duì)重金屬膳食暴露的影響；后者則加大了食用頻率少的貝類(lèi)品種的影響，特別是后續(xù)進(jìn)行多品種貝類(lèi)總食用風(fēng)險(xiǎn)疊加時(shí)，貝類(lèi)食用量隨著貝類(lèi)品種數(shù)的增加而同步遞增，將過(guò)高預(yù)估其食用風(fēng)險(xiǎn)。姜元欣等[29]則采用貝類(lèi)消費(fèi)問(wèn)卷調(diào)查的方法，獲得當(dāng)?shù)刂饕愵?lèi)消費(fèi)品種及消費(fèi)量的估算值，并認(rèn)為該消費(fèi)特征與貝類(lèi)相應(yīng)的價(jià)格和產(chǎn)量有關(guān)，較準(zhǔn)確地對(duì)當(dāng)?shù)鼐用褙愵?lèi)的食用風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行定量評(píng)估。為了對(duì)評(píng)估模型進(jìn)一步簡(jiǎn)化，參考美國(guó)環(huán)保局(US EPA)的方法[15]，本文通過(guò)貝類(lèi)各主要品種產(chǎn)量預(yù)估其占日常膳食的比例和人均日消費(fèi)量，獲得重金屬污染物在多種貝類(lèi)中的加權(quán)濃度，以便較準(zhǔn)確地疊加計(jì)算多貝類(lèi)品種多重金屬污染物的健康風(fēng)險(xiǎn)。但由于所涉及貝類(lèi)品種未包含所有可食用貝類(lèi)(占東山灣海水養(yǎng)殖貝類(lèi)的85.1%)，無(wú)機(jī)砷含量采用總砷濃度的10%進(jìn)行污染評(píng)價(jià)也存在一定的不確定性，加上未考慮不同重金屬之間的拮抗或協(xié)同效應(yīng)以及其他食物的膳食風(fēng)險(xiǎn)和其他暴露途徑(呼吸、皮膚等)的貢獻(xiàn)，為了確保食用安全性，應(yīng)酌量降低貝類(lèi)日常食用的頻率。

綜上所述，東山灣養(yǎng)殖貝類(lèi)受到一定程度的重金屬污染，按第一類(lèi)海洋生物質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)限值進(jìn)行評(píng)價(jià)，Pb和As超標(biāo)率較高，而按食品中污染物限量標(biāo)準(zhǔn)的限值要求，僅華貴櫛孔扇貝Cd超標(biāo)。總體而言，東山灣養(yǎng)殖貝類(lèi)重金屬含量略低于我國(guó)東部-南部沿海貝類(lèi)的平均水平，污染水平不高，且2010—2017年期間污染狀況沒(méi)有明顯變化。

通過(guò)疊加計(jì)算東山灣養(yǎng)殖貝類(lèi)的健康風(fēng)險(xiǎn)，貝類(lèi)體內(nèi)Pb、Cd、Hg和總砷含量的膳食暴露風(fēng)險(xiǎn)均處于較低水平，總非致癌風(fēng)險(xiǎn)不高(Rn<1)，總致癌風(fēng)險(xiǎn)Rc略大于1×10-4，存在一定的健康風(fēng)險(xiǎn)。為了確保食用安全性，應(yīng)適當(dāng)降低貝類(lèi)日常食用的頻率。