老黑山盆地下白堊統(tǒng)穆棱組煤與油頁巖共生特征與品質(zhì)差異

徐銀波，王君賢，劉招君，孟慶濤，宋 宇，張家強，李 鋒

(1.中國地質(zhì)調(diào)查局油氣資源調(diào)查中心，北京 100083； 2.中國地質(zhì)調(diào)查局非常規(guī)油氣地質(zhì)重點實驗室，北京 100083；3.吉林大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院，長春 130061； 4.吉林省油頁巖及共生能源礦產(chǎn)重點實驗室，長春 130061；5.中國地質(zhì)大學(xué)資源學(xué)院，武漢 430074)

0 引言

隨著社會經(jīng)濟發(fā)展對能源的需求不斷攀升，對油頁巖等非常規(guī)油氣資源的勘探力度逐年加大，特別是針對與煤炭共伴生的油頁巖資源，在協(xié)同開采時往往具有較高的經(jīng)濟效益。煤與油頁巖共伴生組合在我國盆地中分布廣泛，如依蘭盆地、撫順盆地、樺甸盆地、梅河盆地、黃縣盆地等[1-3]，盆地中油頁巖與煤炭共生發(fā)育，二者共生關(guān)系為漸變接觸或互層沉積，且與煤互層的油頁巖往往具有較高的品質(zhì)。以往對盆地中油頁巖與煤炭的研究多集中在二者共生組合方式及層序地層格架特征[1,4-5]，對兩者沉積環(huán)境不同而導(dǎo)致的含油率、工業(yè)品質(zhì)等差異尚無系統(tǒng)研究。本文以發(fā)育典型油頁巖與煤共生組合的黑龍江老黑山盆地下白堊統(tǒng)為例，研究不同沉積環(huán)境下油頁巖和煤含油率、工業(yè)品質(zhì)特征差異，為煤與油頁巖共生資源的協(xié)同開發(fā)利用提供理論依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

1.1 構(gòu)造特征

老黑山盆地位于黑龍江省東寧縣境內(nèi)，盆地西起西崴子-老黑山鎮(zhèn)，東至暖泉河林場-白刀子山，南起三尖砬子林場，北至水曲柳溝。盆地為北西-南東向展布，呈近似三角形，北西-南東長約34km，南西-北東寬約31km，面積約為400km2。大地構(gòu)造位置位于敦化-密山斷裂以南，佳伊-牡丹江斷裂以東的興凱地塊之上，為中生代坳陷型聚煤和油頁巖盆地[6]。盆地形態(tài)和構(gòu)造樣式受北西向的煤窯山-九佛溝斷裂和北北東向的六道崴子-十八盤山斷裂控制(圖1)。

圖1 老黑山盆地地質(zhì)概況圖(據(jù)參考文獻(xiàn)[4])Figure 1 Geological sketch map of Laoheishan Basin(after reference [4])

1.2 地層特征

老黑山盆地地層可劃分為基底和沉積蓋層兩套巖系。老黑山盆地基底包括二疊系下柯島組(P1x)、上柯島組(P1s)、亮子川組(P1l)、三疊系南村組(T3n)、羅圈站組(T3l)和松鼠山組(T3s)。上覆蓋層與基底為不整合接觸，分別是：白堊系穆棱組(K1m)、東山組(K1ds)，古近系船底山組(βN2ch)，及第四系 (圖1)。

研究區(qū)穆棱組(K1ml)發(fā)育煤和油頁巖共生組合，寧油頁1井揭露厚度為337.81 m，與上覆東山組為平行不整合接觸，展布于老黑山鎮(zhèn)-黑瞎子溝一線，出露面積約67km2。穆棱組可進(jìn)一步劃分為下部礫巖段和上部含煤段，其中下部礫巖段主要為灰白色礫巖、含礫砂巖、粗砂巖、煤線及泥巖；上部含煤段主要為灰色、灰白色砂巖、粉砂巖、粉砂質(zhì)泥巖、煤和油頁巖，局部見礫巖。

2 老黑山盆地白堊系沉積—層序特征

2.1 主要沉積相發(fā)育特征

前人已對老黑山盆地穆棱組沉積特征進(jìn)行過研究[7-8]，本次沉積相分析在參考前人研究成果的基礎(chǔ)之上，結(jié)合本區(qū)巖心及露頭資料，認(rèn)為研究區(qū)穆棱組主要存在三種沉積相(圖2)：

①沖積扇相。主要分布在穆棱組底部，主體巖性為雜色復(fù)成分礫巖夾少量細(xì)砂巖，礫石磨圓和分選較差，呈棱角狀和此棱角狀，礫石成分主要為源于盆地周緣基底的花崗巖、安山巖、流紋巖及凝灰?guī)r等中酸性火成巖。發(fā)育塊狀層理和槽狀交錯層理。

②扇三角洲相。為研究區(qū)穆棱組主要發(fā)育沉積相，可劃分三角洲平原、三角洲前緣和前三角洲亞相，前三角洲亞相與湖泊相不易區(qū)分，并入湖泊相中討論。根據(jù)寧油頁1井巖心觀察與測井曲線分析，將三角洲平原亞相進(jìn)一步劃分為水上分流河道，水上分流河道間及河道間沼澤微相。水上分流河道巖石主要由灰白色含礫中粗砂巖及細(xì)砂巖組成，水上分流河道間微相主要由灰綠色、灰-灰白色粉砂巖和粉砂質(zhì)泥巖組成，含少量細(xì)砂巖。河道間沼澤微相為灰色粉砂巖、薄層細(xì)砂巖并夾薄煤層。

③湖泊相。主要分布在穆棱組上部含煤段，分布較廣，巖性主要由灰白色中細(xì)砂巖和粉砂巖組成，發(fā)育波狀層理、脈狀層理和交錯層理等。在湖沼亞相中主要發(fā)育煤、碳質(zhì)泥巖和少量油頁巖。含煤段湖泊沉積從整體上看，未見大段暗色泥巖和油頁巖，發(fā)育湖泊相沉積以淺湖亞相為主，油頁巖發(fā)育在淺湖環(huán)境，煤發(fā)育在沼澤環(huán)境中，二者互層沉積。

2.2 老黑山層序地層特征

穆棱組可劃分為1個二級層序和4個三級層序[7-8]，其中二級層序底界面為上三疊統(tǒng)羅圈站組，頂界面為古近系船底山組，頂?shù)捉缑婢鶠椴徽厦?，穆棱組內(nèi)三級層序的界面為整合接觸(圖2)，由下至上各三級層序特征如下：

① 層序I發(fā)育于穆棱組礫巖段及含煤段下部，為盆地的初始沉降階段，該時期低水位體系(LST)域直接沉積在盆地基底之上，盆地邊緣發(fā)育以礫巖、含礫砂巖和粉砂巖為主的沖積扇扇根沉積，向盆地內(nèi)逐漸過渡為沖積扇扇中沉積；水進(jìn)體系域(TST)時期，盆地邊緣發(fā)育以含礫砂巖、中粗砂巖及粉砂巖為主的扇三角洲平原，向盆地內(nèi)部過渡為扇三角洲前緣沉積，隨著持續(xù)水進(jìn)，盆地濱淺湖范圍擴大，至高水位體系域(HST)，盆地濱淺湖沉積范圍達(dá)到最大，并有薄煤層和油頁巖層出現(xiàn)。水退體系域(RST)湖盆萎縮，扇三角洲范圍增大。

② 層序II階段盆地發(fā)育扇三角洲—濱淺湖沉積，該時期層序發(fā)育特點與層序I相似，二者都未發(fā)育厚層煤和油頁巖沉積。

③層序III發(fā)育在含煤段中上部，層序內(nèi)TST和HST多發(fā)育淺湖及湖沼沉積，沉積多層煤和油頁巖，是穆棱組煤和油頁巖主要發(fā)育時期。根據(jù)老黑山盆地中部寧油頁1井鉆井揭露，穆棱組上部含煤段共發(fā)育8層油頁巖，厚度介于0.11～1.01 m，單層厚度較薄，累計厚度達(dá)2.2 m，發(fā)育12層煤，厚度介于0.02～1.17m，累計厚度達(dá)5.4 m，其中發(fā)育三層可采煤層。共四層油頁巖與煤層直接接觸，二者互為頂?shù)装?，或油頁巖為煤層夾層(圖2)。

圖2 老黑山盆地寧油頁1井沉積—層序綜合柱狀圖Figure 2 Laoheishan Basin oil shale well Ning No.1comprehensive sedimentation-sequence column

④層序Ⅳ發(fā)育在含煤段上部，頂界面為穆棱組與東山組的不整合面，盆地邊緣受剝蝕作用僅發(fā)育LST和TST兩個體系域，盆中四個體系域發(fā)育較完整，該時期由于物源區(qū)擴大和碎屑物的大量供給導(dǎo)致老黑山盆地在層序?qū)有颌魰r期進(jìn)入快速萎縮階段，湖盆面積縮小，總體上地層厚度呈現(xiàn)出由中心向邊緣逐漸減薄的趨勢。

據(jù)此老黑山盆地穆棱組煤和油頁巖沉積主要發(fā)育在含煤段中上部的層序Ⅲ時期，并以TST和HST為煤和油頁巖的主要發(fā)育時期。

3 煤與油頁巖品質(zhì)特征

3.1 油頁巖與煤劃分標(biāo)準(zhǔn)

煤炭資源作為生產(chǎn)和生活中重要燃料和原料，其分類方法趨于完善。根據(jù)煤成因進(jìn)行分類可分為腐植煤、腐泥腐植煤、腐植腐泥煤和腐泥煤四種類型。與煤炭相比，油頁巖大規(guī)模開發(fā)利用較晚，其分類尚無國際標(biāo)準(zhǔn)。劉招君等(2009)在前人研究基礎(chǔ)上，提出“油頁巖(又稱油母頁巖)是一種高灰分的固體可燃有機沉積巖，低溫干餾可獲得油頁巖油，含油率大于3.5%，有機質(zhì)含量較高，主要為腐泥型和混合型，發(fā)熱量一般不小于4.18MJ/kg，主要為腐泥型和混合型”，同時根據(jù)含油率將我國油頁巖劃分為低(3.5%～5%)、中(5%～10%)、高(>10%)三個品級，并以灰分含量>40%作為區(qū)分煤和油頁巖的界限[9]。根據(jù)沉積環(huán)境的不同，將我國陸相油頁巖劃分為深湖腐泥型油頁巖、半深湖腐殖腐泥型油頁巖和湖沼腐泥腐殖型油頁巖3種成因類型[10]。本文將以上述分類指標(biāo)為標(biāo)準(zhǔn)，對研究區(qū)發(fā)育煤和油頁巖的工業(yè)品質(zhì)特征進(jìn)行探討。

3.2 取樣與實驗方法

本次根據(jù)全取心井寧油頁-1井揭露的8層油頁巖與12層煤，對其中油頁巖層和煤層樣品取樣，對較厚層取1 m混樣，其余為點樣，取樣深度為穆棱組上含煤段170～350 m，對采集油頁巖樣品和大部分煤層樣品進(jìn)行含油率、總有機碳(TOC)、發(fā)熱量和工業(yè)分析(水分、灰分、揮發(fā)分)等測試。樣品的前期處理和含油率、總有機碳、發(fā)熱量和工業(yè)分析等測試均在“吉林省油頁巖與共生能源礦產(chǎn)重點實驗室”完成，測試分析結(jié)果見表1和表2。

其中煤和油頁巖樣品含油率測試采用低溫干餾法(SH/T0508-92)。有機碳(TOC)和全硫(TS)含量通過Leco CS-230儀器測試完成，測試方法依據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)(GB/T19145-2003，GB/T214-1996)，發(fā)熱量測試使用 SDC5015 量熱儀，測試方法依據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)(GB/T 213-2008)。工業(yè)分析測試主要使用 XL--2000 馬弗爐和 101A--2E電熱鼓風(fēng)干燥箱，測試方法依據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)(GB /T212 -2008)。

3.3 品質(zhì)特征

(1)碳硫含量。碳硫分析表明，老黑山盆地穆棱組油頁巖的有機碳含量(TOC)16.05～59.30wt.%，平均為28.81wt.%，而煤的TOC 42.05～58.35wt.%，平均為48.79 wt.%，明顯高于油頁巖。穆棱組油頁巖的全硫含量(S)0.08～0.28 wt.%，平均含量為0.18 wt.%，煤的全硫含量0.18～1.49 wt.%，平均含量為0.46 wt.%，高于油頁巖。

表1 老黑山盆地油頁巖層工業(yè)品質(zhì)測試結(jié)果

表2 老黑山盆地煤層工業(yè)品質(zhì)測試結(jié)果

(2)含油率。含油率是油頁巖工業(yè)分類的首要指標(biāo)，根據(jù)含油率由低至高可將油頁巖分為低(3.5%～5%)、中(5%～10%)、高(>10%)三個品級。對于煤炭而言，隨著煤化程度升高，煤的焦油產(chǎn)率呈降低的趨勢[11]，但對不同煤種低溫干餾得到的焦油產(chǎn)率并沒有相應(yīng)的工業(yè)分類，而以往對生油煤的劃分，僅是將煤作為烴源巖討論[12]。根據(jù)寧油頁-1井油頁巖和煤樣品測試結(jié)果，研究區(qū)油頁巖含油率為3.55%～12.30%，平均為6.23%，其中中等品質(zhì)油頁巖所占比例為50.0%，其次為低品質(zhì)油頁巖所占比例為37.5%，表明老黑山地區(qū)油頁巖以中低品質(zhì)為主。研究區(qū)煤含油率為8.15%～13.52%，平均為10.29%，與油頁巖相比，煤具有較高的含油率。

(3)灰分?；曳质菂^(qū)分煤與油頁巖的關(guān)鍵指標(biāo)，并以40%為界，高于此界限為油頁巖，低于該界限則為煤。同時灰分也是評定油頁巖品質(zhì)的重要參數(shù)，一般灰分含量越低，煤/油頁巖中有機質(zhì)含量越高，品質(zhì)越好，灰分含量與含油率往往呈負(fù)相關(guān)關(guān)系。據(jù)測試結(jié)果，老黑山地區(qū)油頁巖灰分含量為49.74%～73.37%，平均為61.32%。煤灰分含量較低，為21.02%～39.98%，平均為31.08%。研究區(qū)煤和油頁巖灰分與含油率線性關(guān)系良好，呈負(fù)相關(guān)(圖3a)。

(4)揮發(fā)分。揮發(fā)分表示煤或油頁巖燃燒過程中揮發(fā)和損失氣體的總和，一般與有機質(zhì)含量成正比。據(jù)測試結(jié)果，研究區(qū)油頁巖揮發(fā)分含量為19.49%～40.90%，平均為26.51%，煤的揮發(fā)分含量為34.75%～52.04%，平均為42.49%。本區(qū)煤和油頁巖的揮發(fā)分與含油率呈良好的線性正相關(guān)關(guān)系(圖3b)。

(5)發(fā)熱量。發(fā)熱量作為評判可燃有機礦產(chǎn)是否具有作為工業(yè)燃料價值的重要評價參數(shù)，該參數(shù)越大，其工業(yè)燃料價值越高。區(qū)內(nèi)油頁巖發(fā)熱量為6.00～25.70MJ/kg，平均為11.51MJ/kg。煤發(fā)熱量為17.15～24.06MJ/kg，平均為20.33 MJ/kg，明顯高于油頁巖發(fā)熱量。

3.4 煤與油頁巖有機質(zhì)類型

有機質(zhì)類型主要與有機質(zhì)母質(zhì)類型和組合有關(guān)，據(jù)此可以對有機質(zhì)來源和沉積環(huán)境進(jìn)行判斷[13]。本次通過巖石熱解參數(shù)Tmax-IH和TOC-S2交會圖解對有機質(zhì)類型進(jìn)行研究[14-15]。通過對圖3老黑山盆地穆棱組上部含煤段煤和油頁巖樣品有機質(zhì)類型判別圖對比發(fā)現(xiàn)，研究區(qū)油頁巖有機質(zhì)類型主要為Ⅱ1型，跟據(jù)我國陸相油頁巖成因分類，穆棱組上部含煤段油頁巖為湖沼腐泥腐殖型油頁巖。而煤的有機質(zhì)類型為Ⅱ1型和Ⅱ2型，成因分類為腐泥腐植煤和腐植腐泥煤。穆棱組上含煤段油頁巖與煤有機質(zhì)類型相似，以II型為主，表明二者具有相似的有機質(zhì)來源，其來源主要為陸源高等植物和水生生物的混合來源，但油頁巖中有機質(zhì)偏向Ⅱ1型，表明油頁巖中含有相對較多的水生生物來源(圖4)。

a.含油率與灰分產(chǎn)率相關(guān)性圖； b.含油率與揮發(fā)分相關(guān)性 圖3 老黑山盆地煤和油頁巖品質(zhì)特征Figure 3 Laoheishan Basin coal and oil shale quality features:

圖4 老黑山盆地煤和油頁巖有機質(zhì)類型判別圖Figure 4 Differentiation of coal and oil shale organic matter types in Laoheishan Basin

4 煤與油頁巖共生特點

根據(jù)聚煤沉積學(xué)原理，煤是在泥炭沼澤中由植物遺骸堆積而成的泥炭經(jīng)埋藏、變質(zhì)而成，植物來源以木本或草本高等植物為主。泥炭沼澤處于水體和陸地之間的過渡地帶，水深較淺且常年覆水，喜濕植物叢生，當(dāng)海(湖)平面上升速度與泥炭堆積速度保持平衡時，聚煤地段易于形成厚層煤[16]。而油頁巖物質(zhì)成分主要由無機礦物和有機質(zhì)兩部分構(gòu)成，其中無機礦物組分為同沉積時期陸源碎屑物和生物化學(xué)作用形成的沉積物，有機質(zhì)來源主要為藻類等低等水生生物和陸源植物碎屑。與煤相比，油頁巖沉積水體較深，陸相油頁巖多形成于淺湖、深湖—半深湖等湖泊相沉積中。二者共生發(fā)育勢必要有獨特的沉積環(huán)境。煤和油頁巖具有相似的有機質(zhì)類型，均為II型，表明研究區(qū)煤與油頁巖有機質(zhì)來源相似，為陸源高等植物和湖泊生物混合來源，但油頁巖有機質(zhì)類型以II1型為主，而煤的有機質(zhì)類型則為II2型，表明油頁巖的有機質(zhì)來源包含相對較多的水生生物。煤與油頁巖共生多出現(xiàn)在層序III的高水位體系域時期，該時期內(nèi)出現(xiàn)數(shù)次小規(guī)模的水泛是煤與油頁巖共生的主要原因，短暫的水使水體暫時變深發(fā)育湖沼—淺湖環(huán)境，此時陸源有機物持續(xù)供給，為該時期油頁巖發(fā)育提供充足的有機質(zhì)來源，油頁巖為準(zhǔn)層序的開始，隨著水退湖泊出現(xiàn)淤積，沉積環(huán)境演變?yōu)檎訚森h(huán)境并伴隨有煤層沉積，多期的、短時間的水泛，促進(jìn)了薄層油頁巖與煤互層沉積(圖5)。從工業(yè)品質(zhì)來看，穆棱組煤具有較高的含油率、發(fā)熱量和較低灰分，與油頁巖相比厚度較大，工業(yè)價值明顯高于油頁巖。油頁巖累計厚度較薄，工業(yè)品質(zhì)偏低，按成因分類為湖沼腐泥腐殖型油頁巖，表明研究區(qū)與煤共生的油頁巖資源潛力較低，單獨開采不具備經(jīng)濟價值，須與煤炭協(xié)同開發(fā)利用。

圖5 老黑山盆地穆棱組層序III高水位時期ZKIII-1-ZK803沉積相斷面圖Figure 5 ZKIII-1-ZK803 sedimentary facies section of Muling Formation tertiary sequence III duringhigh water level stage in Laoheishan Basin

5 結(jié)論

(1)老黑山盆地白堊系穆棱組主要發(fā)育沖積扇相、扇三角洲相和湖泊相，其中煤主要發(fā)育在湖沼環(huán)境，油頁巖主要發(fā)育在淺湖環(huán)境。

(2)穆棱組可劃分為1個二級層序和4個三級層序，煤和油頁巖主要發(fā)育在穆棱組含煤段層序III的高水位體系域中，該時期內(nèi)出現(xiàn)數(shù)次小規(guī)模的水泛是煤與油頁巖共生的主要原因。

(3)老黑山盆地穆棱組煤和油頁巖有機質(zhì)類型為II型，其中油頁巖有機質(zhì)類型以II1型為主，煤有機質(zhì)類型以II2型為主，二者具有相似的有機質(zhì)來源，為腐殖腐泥和腐泥腐殖混合來源。

(4)與油頁巖相比，穆棱組煤具有較高的含油率、發(fā)熱量和較低灰分工業(yè)品質(zhì)較好，且厚度大于油頁巖，工業(yè)價值較高。油頁巖厚度較薄，工業(yè)品質(zhì)偏低，與煤炭協(xié)同開發(fā)利用時具備一定資源潛力。