鎂鋰超輕合金攪拌摩擦焊及其機制的研究*

范 蒙，張貴鋒，柴東郎，王士元

（西安交通大學(xué) 金屬材料強度國家重點實驗室 焊接研究所，西安710049）

0 前 言

鎂鋰 （Mg-Li） 超輕合金是向 Mg （密度為1.738 g/cm3） 中添加 Li （密度為 0.534 g/cm3） 獲得的。 Li 的添加帶來兩大好處：一是可將合金的密度降至 1.35～1.65 g/cm3，比普通 Mg 合金輕1/4～1/3，比鋁合金輕 1/3～1/2； 二是可將晶格類型由密排六方 （α 相：hcp） 優(yōu)化為體心立方 （β 相：bcc），改善了 Mg 合金的塑性[1-2]。 由 Mg-Li 相圖可知：①兩者不形成脆性金屬間化合物相； ②為不可熱處理合金； ③當(dāng)w（Li）在 5.7%以下時，為 α單相組織； 當(dāng) w（Li）在 5.7%～10.3%時，為 α+β雙相組織； 當(dāng) w（Li）大于 10.3%時，為 β 單相組織。 因此，Mg-Li 超輕合金在要求輕量化與高性能化 （特別是要求塑性優(yōu)于Mg 合金） 的應(yīng)用領(lǐng)域潛力巨大。

2016 年 12 月 22 日 03 時 22 分，我國首顆全球二氧化碳監(jiān)測科學(xué)實驗衛(wèi)星 （簡稱 “碳衛(wèi)星”） 在酒泉衛(wèi)星發(fā)射基地成功發(fā)射，其中的“高分微納衛(wèi)星” 的結(jié)構(gòu)件首次幾乎全部采用由西安交通大學(xué)柴東郎教授原創(chuàng)的、由西安四方超輕材料有限公司批量生產(chǎn)的新型鎂鋰合金材料，對原用結(jié)構(gòu)材料的替換率接近100%，大大減輕了衛(wèi)星的結(jié)構(gòu)質(zhì)量，顯著提高了衛(wèi)星的有效載荷[3]。這是我國繼2015 年9 月首次在 “浦江一號” 衛(wèi)星上部分使用上述國產(chǎn)Mg-Li 超輕合金后的又一重要實例。 同時，Mg-Li 超輕合金也被用于無人機的機翼等結(jié)構(gòu)件。 目前，Mg-Li 合金以其低密度、高強度以及良好的超塑性性能[4]、鑄造性能、機加工性能、低溫抗沖擊性能等被廣泛應(yīng)用于航空航天、兵器裝備、交通運輸以及民用領(lǐng)域[1，5-6]。 在向 Mg 中添加 Li 來強塑化的基礎(chǔ)上，由于Mg-Li 系難以時效強化，則進(jìn)一步添加 Al、Zn、Si、Fe、Cu 等合金元素，以利用固溶強化與彌散強化作用[1]，如Mg-Li-Al 等三元合金系報道較多[7-10]。

Mg-Li 超輕合金具有優(yōu)良的弧焊可焊性，不易產(chǎn)生熱裂[7-9]。 日本與伊朗學(xué)者[10-12]分別報道了Mg-14Li-1Al 與 Mg-12Li-1Al （Mg-Li β—bcc）在攪拌摩擦焊 （FSW） 中發(fā)生的相變； 張婧[13]報道了FSW 焊后退火可改善塑性。 筆者擬研究雙相Mg-Li 合金在FSW 中的塑性流動能力與缺陷敏感性、強度及組織演變，評價其可焊性，分析強化機理。

1 試驗材料與方法

試驗用母材為西安四方超輕材料有限公司提供的α+β 雙相鎂鋰合金板材LA103Z （Mg-10Li-3Al-3Zn），尺寸為 100 mm×50 mm×5 mm。 鎂鋰合金母材的化學(xué)成分見表1。 攪拌摩擦對接焊試驗所用設(shè)備為X52K 立式升降臺銑床。 所用帶針攪拌頭材質(zhì)為 H13 熱作模具鋼，直徑 20 mm，針長 4 mm，試驗焊速為 95～300 mm/min，轉(zhuǎn)速為 1 500 r/min，傾斜角度為 3°，壓入深度為 0.3～0.5 mm。

表1 鎂鋰合金的化學(xué)成分 %

本試驗采用了兩種不同腐蝕劑：①3%鹽酸酒精或4%硝酸酒精，腐蝕時間30 s，該腐蝕劑主要觀察焊后接頭的晶粒尺寸及形態(tài)[14]； ②苦味酸溶液 （0.2 g 苦味酸+25 mL 無水乙醇+1 mL 冰醋酸+5 mL 去離子水），腐蝕時間 5 s，該腐蝕劑主要觀察 α 和 β 相[15]。

硝酸酒精雖能腐蝕出晶界，但對兩種相的區(qū)分效果較差，需在較高倍下觀察才能區(qū)分開來。同時，其腐蝕性較弱使得拋光劑中的金剛石顆粒不能被很好去除而呈黑點狀，干擾顯微組織分析?？辔端崛芤焊g性較強，能很好地區(qū)分出兩相，其中Li 基體β 相耐蝕性較差呈黑色； α 相相對耐蝕性好呈白色； 拋光劑中金剛石顆粒也被腐蝕成黑色，排除了其對顯微組織分析的干擾。 圖1 為采用苦味酸腐蝕的200 倍母材組織，清晰地顯示了 Mg 基 α 相 （白色） 和 Li 基 β 相 （黑基體）。

圖1 母材顯微組織 （200×）

2 試驗結(jié)果與討論

2.1 拉伸試驗

經(jīng)過初期轉(zhuǎn)速優(yōu)化，最終確定合適的焊接參數(shù)見表2。 接頭拉伸試驗結(jié)果如圖 2 所示，圖2 中由左至右拉伸試樣的焊接速度分別為：150 mm/min、190 mm/min 和 235 mm/min。 可以看出，斷裂位置位于遠(yuǎn)離攪拌區(qū)的母材內(nèi)。 值得注意的是，即使FSW 工藝使攪拌區(qū)表面有一定程度的減薄，但斷裂位置仍然位于母材內(nèi)。 實測攪拌區(qū)強度最高可達(dá) 306 MPa （118 mm/min時），而實測母材強度為155 MPa。

圖2 焊接接頭拉伸試驗結(jié)果

2.2 顯微硬度

為研究攪拌區(qū)強化原因測試了顯微硬度（200 gf×30 s）。 圖3 顯示了焊后焊接接頭的硬度分布。 由圖3 可以看出，攪拌區(qū)硬度明顯高于母材，最高硬度105HV0.2，母材硬度約為 60HV0.2。從攪拌區(qū)到熱力影響區(qū) （TMAZ） 再到母材，硬度逐漸降低，未發(fā)現(xiàn)明顯的硬度突變與軟化。 硬度測試進(jìn)一步佐證了焊后接頭得到強化。

圖3 焊接接頭顯微硬度檢測結(jié)果

2.3 微觀組織分布與α相的分區(qū)消除機制

FSW 接頭低倍組織與微觀分析區(qū)位如圖4所示。 從焊縫中心攪拌區(qū) （A 區(qū)）、攪拌邊緣區(qū)（B 區(qū)） 至肩下熱力影響區(qū) （C 區(qū)），焊接接頭組織發(fā)生了以下明顯變化：①晶粒已發(fā)生再結(jié)晶與等軸化； ②α 相消失或碎化，程度按區(qū)位有所不同； ③由 A→B→C 對應(yīng)粒徑約為 55 μm、48 μm、35 μm。 焊縫中心 A 區(qū)晶粒最大，原因是該處熱量最高利于再結(jié)晶晶粒長大； B 區(qū)晶粒相當(dāng)于焊縫中心晶粒尺寸； 肩下熱力影響區(qū)C 區(qū)晶粒變小，約為 35 μm。 該結(jié)果主要否定了 “細(xì)晶強化” 這一猜想。

轉(zhuǎn)速為 1 500 r/min，焊速為 190 mm/min，傾斜角為3°，壓入深度為0.5 mm 時，焊接接頭表層橫向組織分布如圖5 所示。 從圖5 來看，在攪拌區(qū)中心A 區(qū)原始條狀α 相幾近徹底消除，也未觀察到腐蝕顏色具有α 相特征的細(xì)小相，故可認(rèn)為Mg 原子被過飽和固溶于 β 相內(nèi)； 僅在 β 相晶界可觀察到個別α 相微粒 （呈淡青色）。 在攪拌區(qū)邊緣 B 區(qū)，其組織類似于 A 區(qū)，絕大多數(shù) α 相也已消除，被過飽和固溶于 β 相內(nèi)。 可見，攪拌區(qū)的硬化得益于原始平衡相α 相的消失，其可能的機制為機械破碎與過飽和固溶消失。 兩種機制中，對于攪拌區(qū)的機械破碎機制易于理解，但在攪拌區(qū)過飽和固溶是否會在FSW 條件下發(fā)生而成為接頭硬化機制之一還需進(jìn)一步求證。 由Mg-Li 相圖粗略推知，Mg-10Li 合金須在 510 ℃以上，Mg 才可固溶于 β 相內(nèi)，形成單相 β 相。 然而 FSW 因短暫加熱條件 （無保溫過程） 與材料屈服強度難以單一利用加熱條件獲得β 單相。

有利的是，作為過飽和固溶發(fā)生的又一依據(jù)是在熱力影響區(qū) （TMAZ），雖然部分 α 相仍呈長條狀殘留，但部分α 相部分已消除。 這說明，即使在沒有針的直接攪拌破碎條件下，α 相也能夠利用溫升途徑 （此時只能以過飽和固溶的形式） 消除。 可見，在無直接攪拌的 TMAZ，α 相過飽和固溶是可以在某些微區(qū)發(fā)生的，主要原因應(yīng)在于：①α/β 界面本身較大的相界能有利于α相的溶解； ②在TMAZ 雖然沒有針的攪拌，但有軸肩的鍛壓與扭轉(zhuǎn)作用[16-18]，也有利于激活 α/β 界面，誘發(fā)并促進(jìn)α 相的溶解反應(yīng)。 而在攪拌區(qū)，一方面α 相被針?biāo)榛蟪叽缧?、表面積大； 另一方面基體β 相溫度高、變形大，故更易使α相碎屑在攪拌區(qū)發(fā)生過飽和固溶。

圖4 FSW 接頭低倍組織與微觀分析區(qū)位示意圖 （紅色為攪拌區(qū)邊界）

圖5 焊接接頭表層橫向組織分布

圖6 為焊接接頭沿橫向與縱向不同位置金相照片。 圖6 顯示了焊后焊縫中心沿厚度方向 （以及沿板厚中心的寬度方向） 的微觀全貌，可以看出，從焊縫底部至焊縫表面，α 相數(shù)量急劇減少，沿厚度方向上距離表面4.3 mm 厚區(qū)域幾乎看不見大塊的α 相。 尤其上表面附近區(qū)域，一方面晶粒等軸化； 另一方面未見到白色相，表明α 相的消失相對較為徹底，并以過飽和固溶為焊后的主要存在形式。 在該區(qū)域，長條狀原始α相被針機械破碎后，其碎屑因表面積大，且形變與高溫對基體β 相的激活劇烈，則形變態(tài)的β相在高溫下 （該區(qū)溫度最高） 對Mg 的溶解度增大，因而α 相消失最為充分，有望被完全固溶。殘留的 α 相尺寸較大，多存在于 β 相的晶界（如圖6 （b） 所示）。 而沿寬度方向，肩下TMAZ 的金相組織和焊縫中心底部組織相似，可以觀測到未被打碎的大尺寸長條狀α 相。

圖6 焊接接頭沿橫向和縱向不同位置金相照片 （200×）

應(yīng)該指出，TMAZ 實際可進(jìn)一步細(xì)分為軸肩TMAZ 與針TMAZ，均有一定的流線特征。 值得注意的是，在攪拌針下方的 TMAZ （圖6 （c）） α相也有部分消失，特別是小尺寸α 相。 可見，針的熱力影響區(qū)與肩的熱力影響區(qū) （圖5 （c）） 類似，雖然沒有針的直接攪拌，主要靠摩擦熱 （輔之以工具鍛壓與扭轉(zhuǎn)引發(fā)的輕度塑性變形，變形程度不及攪拌式劇烈） 也可以分散消除部分α 相（特別小尺寸 α 相），使 TMAZ 硬度提高，但尺寸較大的α 相難以通過過飽和固溶的方式消除。

轉(zhuǎn)速為 1 500 r/min，焊速為 150 mm/min，傾斜角為 3°，壓入深度為 0.5 mm 時，焊縫中心高倍光學(xué)顯微鏡下的微觀組織如圖7 所示。 由圖7 可看到，焊縫中心攪拌區(qū)晶粒晶界上分布有一定量的白色α 相； 晶粒內(nèi)部分布有尺寸約為1～10 μm 十分細(xì)小的 α 細(xì)粒。 由于新相在晶內(nèi)的沉淀析出與長大慢于晶界，所以晶內(nèi)尺寸較大的α 微粒應(yīng)為機械破碎后的原有的一次α 相；該結(jié)果也反映了大尺寸α 相即使被針直接機械打碎后，其大塊的碎片也難以在后續(xù)的過程中發(fā)生過飽和固溶。 而晶內(nèi)極其細(xì)小第二相應(yīng)為沉淀析出的二次 α 相。 因此綜合圖5～圖7，可得出如下組織演變機制：針的攪拌作用使原始條狀α 相被打碎彌散分布，除少數(shù)較大碎塊外，絕大多數(shù)細(xì)小顆粒隨后過飽和固溶于高溫形變β 基體中，且在冷卻過程中的沉淀析出也非常有限。 同時，在無直接攪拌的 TMAZ，主要利用摩擦熱量 （輔之以必要的輕度鍛壓與扭轉(zhuǎn)塑性變形） 也能使部分小尺寸α 相過飽和固溶到β 基體相中。 針的攪拌剪切力與肩摩擦熱兩者都能對焊接接頭產(chǎn)生強化作用，但攪拌區(qū)α 相可同時在針的直接攪拌與摩擦熱雙重作用下通過兩種方式——機械預(yù)破碎 （大尺寸的α 相）與隨后碎化后的過飽和固溶 （小尺寸的α 相）而更加充分地消失于高溫形變β 相中，Mg 的最終存在形式以 “過飽和固溶與微量析出” 為主，故攪拌區(qū)的硬化與強化更加明顯。 α 相的消除機制不僅與其所在區(qū)位有關(guān)，也與其尺寸有關(guān)，呈現(xiàn)一定 “尺度相應(yīng)”。

圖7 焊縫中心高倍顯微鏡下的微觀組織形貌

3 結(jié) 論

（1） 鎂鋰合金攪拌摩擦焊后，經(jīng)過參數(shù)優(yōu)化，焊接接頭未發(fā)現(xiàn)明顯缺陷，且拉伸強度最高達(dá) 306 MPa，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于母材強度 155 MPa，焊接性能優(yōu)良。

（2） 顯微硬度測試結(jié)果表明，焊后焊接接頭明顯提升達(dá)105HV0.2，而母材硬度僅約 60HV0.2，表明焊接接頭硬度得到提升，與其拉伸性能升高形成呼應(yīng)。 焊接區(qū)發(fā)生硬化與強化的原因在于α相的消失。

（3） 關(guān)于α 相的消除機制與最終存在方式，在無針直接攪拌破碎α 相的熱力影響區(qū) （包括軸肩的熱力影響區(qū)與針的熱力影響區(qū)），部分小尺寸α 相的消失證明了α 相的過飽和固溶可以在熱力影響區(qū)發(fā)生。 而在攪拌區(qū)，針的機械破碎與后續(xù)的過飽和固溶是消除α 相的機制； 除個別稍大尺寸α 相殘留于β 晶粒內(nèi)或晶界外，Mg主要以過飽和固溶方式存在于β 基體晶粒內(nèi)。

（4） α 相的消除機制不僅與其所在區(qū)位有關(guān)，也與其尺寸有關(guān)，呈現(xiàn)一定 “尺度相應(yīng)”。攪拌區(qū)的α 相在針的直接攪拌剪切力與摩擦熱兩種作用下，通過機械預(yù)破碎 （大尺寸α 相）與隨后碎化后的過飽和固溶 （小尺寸α 相） 可更加充分地消失于高溫形變β 相中，Mg 最終以“過飽和固溶與微量析出” 為主要存在形式，故攪拌區(qū)的硬化與強化更加明顯，遠(yuǎn)高于母材，也高于TMAZ。 而TMAZ 的硬化與強化主要是由于部分小尺寸α 相利用摩擦熱、輔之以必要的作用力 （鍛壓+扭轉(zhuǎn)） 形成的輕度變形，在兩者的聯(lián)合作用下發(fā)生過飽和固溶實現(xiàn)的，α 相的消除程度、硬化與強化效果均低于攪拌區(qū)。

（5） 攪拌摩擦焊尤為適于軟質(zhì)雙相母材，其接頭之所以能被強化的原因在于：一方面旋轉(zhuǎn)針能預(yù)先機械破碎并分散組成相中的少數(shù)相，并促進(jìn)其碎屑的隨后溶解； 另一方面工具的熱—力聯(lián)合作用有利于激活基體相，最終可形成 “非平衡過飽和固溶體”。

致謝：本課題獲西安交通大學(xué) “材料涂層改性團(tuán)隊” 創(chuàng)新類基本科研業(yè)務(wù)費資助； 同時感謝西安四方超輕材料公司梁壽昌、王瑞、范佳工程師提供試驗用母材。