博樂市大氣污染特征及變化趨勢研究

肖凱 黃憶琦 周君蕊 朱敏 劉浩 哈斯琴格樂

摘要：隨著工業(yè)化、城市化進程加快，中國城市的大氣質(zhì)量正面臨前所未有的考驗。利用2015～2017年博樂市城市空氣質(zhì)量監(jiān)測數(shù)據(jù)，以大氣污染因子二氧化硫（SO2）、二氧化氮（NO2）、可吸入顆粒物（PM10）、細顆粒物（PM2.5）為研究對象，分析了年、季節(jié)及月變化特征;利用Daniel趨勢檢驗Spearman秩相關(guān)系數(shù)法，分析了博樂市環(huán)境空氣中的主要污染物變化規(guī)律，及大氣環(huán)境質(zhì)量變化趨勢。結(jié)果表明：2015～2017車間，博樂市NOz和PM10為首要污染物，呈上升趨勢;PM2.5和SO2呈現(xiàn)下降趨勢，但下降趨勢均不顯著。各大氣污染物濃度均呈現(xiàn)雙峰型，PM2.5、PM10、SO2和NOz年平均質(zhì)量濃度分別為（29.63d=19.7）、（66.9±36·8）、（15.6±9.3）、（17.8±9.13）ug/m3。4種大氣污染物濃度季節(jié)變化基本一致，均呈冬季>秋季>春季>夏季的趨勢。研究結(jié)果可為博樂市大氣污染治理提供基礎(chǔ)資料。

關(guān)鍵詞：空氣污染;顆粒物;Spearman秩相關(guān)系數(shù);Daniel趨勢檢驗;博樂市

中國分類號：X51 文獻標識碼：A 文章編號：1674-9944（2019）20-0082-06

1引言

潔凈大氣是人類賴于生存的必要條件之一，研究顯不，人體每天要吸人10～12 m²的空氣。而隨著工業(yè)化、城市化發(fā)展及機動車污染排放的增加，使得生活污染和工業(yè)排放疊加、各種新舊污染與二次污染相互復合，構(gòu)成復合的大氣污染體系。空氣污染不僅已經(jīng)嚴重影響了居民的日常生活和健康，也阻礙了區(qū)域經(jīng)濟發(fā)展。對于環(huán)境空氣質(zhì)量的眾多研究主要集中在東部沿海及津京冀地區(qū)，其中以北上廣這類一線城市最多，如以高濃度細顆粒物濃度超標為主要特征的北京市大氣污染吸引了許多科研團隊對灰霾的形成機制進行研究，對上海市顆粒物的來源及理化特征、生物活性方面的研究，這些研究對于掌握大氣污染物的變化規(guī)律、污染機制以及大氣污染生成的主要影響因素有了一定的認識，并能應用于重污染天氣預警預報，重大活動保障等，為科學治理提供依據(jù)。而西部地區(qū)的相關(guān)研究較少，新疆博樂市作為以煤炭為主要能源的典型的西部城市，其環(huán)境空氣質(zhì)量有惡化趨勢，但其污染特征、規(guī)律尚不清，污染來源、機制及相關(guān)的污染成因及控制策略更是缺乏系統(tǒng)性研究。

本文主要以大氣污染因子二氧化硫（SO2）、二氧化氮（NO2）、可吸人顆粒物（PM10）和細顆粒物（PM2.5）為研究對象，整理并分析2個城區(qū)監(jiān)測點的連續(xù)3年的大氣污染因子數(shù)據(jù)，利用Daniel趨勢檢驗Spearman秩相關(guān)系數(shù)法，定量分析博樂市2015～2017年的大氣環(huán)境質(zhì)量變化趨勢，以期為博樂市大氣污染治理提供基礎(chǔ)資料。

2數(shù)據(jù)來源及研究方法

2.1研冤區(qū)概況

博樂市（44°02～45°23N，79°53～83°53'E）位于新疆維吾爾自治區(qū)西北部，地處阿拉套山和崗吉格山間谷地，博樂塔拉河畔，地勢東高西低，高山、中山、低山丘陵和谷地平原呈階梯狀分布，博樂市平均海拔500 m，屬大陸性干旱半荒漠和荒漠氣候，春季氣溫冷暖多變，夏季高溫，氣候炎熱，伴有干熱風，秋季氣候適宜，冬季漫長而寒冷。東西長315 km，南北寬125 km，行政區(qū)土地面積7500 km²，總?cè)丝?6.92萬人。多年年平均降水量138.5 mm，多年年平均蒸發(fā)量為1800.8 mm，多年平均相對濕度為65%，全年主導風向為西北方向（NW），夏季主導風向為西北風向（NW），冬季主導風向為西北風向（NW）及西南風向（SW），多年平均風速為1.9 m/s。冬季風速低、穩(wěn)定性強，為大氣污染累積提供了條件。

2.2數(shù)據(jù)來源

本文數(shù)據(jù)來自博樂市市環(huán)保局和西郊區(qū)2處空氣質(zhì)量監(jiān)測站，包括2015～2017年監(jiān)測站點PM2.5、PM10、SO2、NO2等污染物逐日數(shù)據(jù)。目前，中國大氣環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測仍然采用定點采樣的方法，包括在城市不同功能區(qū)建立固定的大氣環(huán)境監(jiān)測站點。博樂市站點布設(shè)、監(jiān)測設(shè)備、監(jiān)測方法、數(shù)據(jù)有效性等方面均符合《環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測站點布設(shè)技術(shù)規(guī)范HJ 664-2013》《環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測規(guī)范（試行）》等有關(guān)要求。

2.3分析方法

根據(jù)氣象學方法把博樂市四季劃分為春季（3～5月）、夏季（6～8月）、秋季（9～11月）和冬季（12～2月），用SPSS軟件進行原數(shù)據(jù)處理與計算，分析PM2.5、PM10、SO2、NO2等污染物的現(xiàn)狀值及其年、季、月、日變化規(guī)律并討論其變化原因。以《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》（GB 3095-2012）作為評價依據(jù)，通過污染物負荷法確定2015～2017年博樂市大氣首要污染物，并采用Dan-iel趨勢檢驗及Spearman秩相關(guān)系數(shù)法，對博樂市2015-2017年的環(huán)境空氣質(zhì)量變化趨勢進行評價。

空氣綜合污染指數(shù)是空氣受污染程度的綜合指標，可用來研究各項污染物的年際變化特征，其數(shù)值越大，空氣污染程度越嚴重。污染物負荷系數(shù)則反映污染物對空氣整體污染水平的污染貢獻率，根據(jù)其計算值來確定研究區(qū)大氣中的首要和次要污染物，污染負荷系數(shù)最大的為首要污染物，計算步驟見式（1）、（2）、（3）。Daniel趨勢檢驗法用來檢驗數(shù)據(jù)的平穩(wěn)性，常用在時間序列分析中，進行單因素小樣本數(shù)的相關(guān)檢驗，方法簡單明了，精確性高。秩相關(guān)系數(shù)為正值表示空氣污染物濃度增加，負值表示空氣污染物濃度減少，而絕對值的大小還可以表示空氣污染物濃度變化的強度。

式（3）中，rj為秩相關(guān)系數(shù);i為時間周期數(shù)序號，N為時間周期總數(shù);di為每項污染物所對應的秩次之差;Xi為空氣污染物排列序數(shù);yi為時間序列系數(shù)。

rs值的正負分別表示污染物濃度的增長和下降，其絕對值的大小表示變化的強度。將秩相關(guān)系數(shù)r|的絕對值與Spearman秩相關(guān)系數(shù)統(tǒng)計表中的臨界值w。進行比較。如果rs≥W。，則表明變化趨勢有顯著意義。

3結(jié)果與討論

3.1污染物總體變化特征

圖1所示為2015年1月至2017年12月博樂市PM2.5、PM10、SO2及NO2濃度均值逐日變化曲線。PM2.5、PM10、sO2及NO2的24 h一級標準平均質(zhì)量濃度限值分別為34、50、50、80ug/m³，其二級標準限值分另U為75、150、150、80ug/m³。

2015～2017年博樂市PM2.5日均值變化范圍為（8.7～124.43）ug/m³，3年期間PM2.5年平均濃度均高于28ug/m³，分別為（29.5±20.8）、（28.9±19.9）、（30.6±18.3）ug/m³，3年總平均（29.63±19.7）ug/m³。期間PM2.5一級標準超標日有296 d，二級標準超標日有48 d，超標率分別為27.0%和4.3%，各年份的超標天數(shù)和超標率如表1所示，2017年一級超標率最高，較2016和2015年分別高4%和8%。博樂市地處山谷地形，西、南、北三面環(huán)山，中部是喇叭狀的谷底平原，西部狹窄，東部開闊，減弱了大氣污染物在水平方向上的擴散，使污染物易于累積。PM2.5濃度冬季最高，3年內(nèi)高峰值出現(xiàn)在2015年1月2日，濃度為124，4ug/m³?？赡芘c冬季采暖期燃燒多、風速低、逆溫層厚、顆粒物不易擴散有關(guān)，這與鄰近的烏魯木齊地區(qū)的情況比較相似。博樂市PM2.5濃度均達到國家一級標準，且平穩(wěn)呈輕微的下降趨勢，其中2018年的濃度較2017年下降了11.8%，這可能與“煤改氣”工程的實施有一定的關(guān)系。

PM10日均值變化范圍為（14.4～271.4）ug/m³，三年均值為（66.9±36.8）ug/m³，2015～2017年分別為（66.3±37.4）、（64.9±37.6）、（69.4±35.3）ug/m³，最高值出現(xiàn)在2015年4月14日，為271.4ug/m³，2015～2017年一級及二級超標率分別為：40.27%及4.39%、51.78%及3.29%、62.19%及3.29%。大量的源排放清單研究表明，揚塵、工業(yè)和化石燃料燃燒等是PM10最主要來源。PM2.5-10主要由機械過程所產(chǎn)生的揚塵、液滴蒸發(fā)、海鹽濺沫、火山爆發(fā)和風沙等一次顆粒物所構(gòu)成，因此在城市地區(qū)其濃度可用來揭示揚塵源的污染控制情況，PM2.5/PM10通常用來指示粗細粒子的貢獻。博樂市大氣PM2.5/PM10比值在2015～2017年期間呈下降趨勢，表明揚塵源對PM10貢獻逐漸增，PM2.5/PM，。平均值為0.45（d0.5），說明揚塵等粗粒子來源對PM10的貢獻高于細顆粒來源（圖3）。揚塵主要來源于道路、建筑、堆場和裸露土壤，分析博樂市近幾年房屋建筑施工面積，由2015年72.77增長到2017年的90.5萬m²，增長了24.4%，說明博樂市PM，。濃度的上升一定程度上受建筑揚塵影響。

SO2是硫酸鹽氣溶膠的前提物，是霧霾的重要組成部分，除對霧霾有影響之外，大氣硫循環(huán)還可導致氣候變化、輻射平衡的破壞以及酸雨等惡劣污染的發(fā)生。由圖1可知，SO2濃度一年中呈兩頭高、中間低的變化趨勢，2015～2017年間SO2的污染尚不嚴重，SO2日均值變化范圍為2.2～61.6ug/m³，最高值出現(xiàn)在2017年1月21日，其濃度為61.6肚g/m³，未超過國家二級標準限值150 ug/m³，2015～2017年一級標準超標率分別為0.82%、0.27%及0.55%，未有超過二級標準情況。三年年均值為（15.6±9.3）ug/m³，2015～2017年年均濃度分別為20.8±7.3ug/m³、14.7士9.5ug/m³及11.1±8.2ug/m³，總體水平呈現(xiàn)下降趨勢。大氣中S02的主要是來自于人類活動，包括由煤、石油、天然氣等化石燃料的燃燒和生產(chǎn)工藝過程中使用含硫原料所產(chǎn)生，數(shù)據(jù)顯示，博樂市規(guī)上工業(yè)企業(yè)增加值呈增長趨勢，由2015年8.84億元增長到2017年的14.24億元，增長率為61%，但博樂市S02濃度呈下降趨勢，表明近年來博樂市SO2治理取得了一定成效，其中，燃煤污染控制，如電廠超低排放、燃煤鍋爐清潔能源替代等減排工作發(fā)揮了重要作用。

在大氣污染中作為污染物的NOx常指NO與NO2，NO2能發(fā)生一系列光化學連鎖反應，生成O3與光化學煙霧，會對人體的中樞神經(jīng)產(chǎn)生極大的危害，能影響大氣中O2和羥基自由基OH·的濃度，進而影響大氣氧化性。NO2是由供燃燒的空氣中的氮在高溫狀態(tài)與燃燒空氣中的氧發(fā)生化合反應而生成的。2015～2017年期間，N02日均濃度變化范圍為4.1～60.6ug/m³，最高值和最低值分別出現(xiàn)在2015年12月17日和2017年9月24日。三年濃度均值為（17.8±9.13）肚g/m³，2015～2017年質(zhì)量濃度分別為（15.8±10.91）、（18.2±7.91）、（19.5±8.23）ug/m³，三年中未有超過國家標準現(xiàn)象，但NO2濃度呈現(xiàn)上升趨勢。NO2/SO2比值可以用來衡量大氣污染的類型屬于煤煙型還是機動車尾氣型，2015～2017年期間，博樂市NO2/SO2比值逐年上升，其中2017年比值1.76，較2015年增長了132%（圖3），表明機動車尾氣等流動源對NO2濃度的貢獻大幅增長，應當引起足夠的重視。研究發(fā)現(xiàn)，顆粒物濃度與SO2和NO2濃度呈高度正相關(guān)，因此，開展SO2和NO2的協(xié)同治理，對博樂市大氣環(huán)境的整體改善有重要作用。

3.2污染物時間分布

3.2.1季節(jié)變化特征

博樂市大氣污染物濃度存在季節(jié)差異，不同年份之間一定時期內(nèi)的天氣狀況往往有所差異。對比不同年份不同季節(jié)污染物濃度具有重要的意義。由圖4可知，博樂市不同季節(jié)污染物變化顯著。

2015～2017春季SO2濃度下降明顯，PM2.5、PM10、濃度無明顯變化規(guī)律，NO2出現(xiàn)上升趨勢。夏季以及秋季除sO2濃度下降明顯，其余各污染物濃度變化不明顯。冬季除了SO2，其他污染物濃度同樣變化不明顯，說明博樂市冬季污染水平較穩(wěn)定。PM2.5冬季最高，為53.4 ug/m³，夏季最低，為16.3Ug/m³。然而玉散·吐拉普等人研究發(fā)現(xiàn)新疆和田等城市PM2.5質(zhì)量濃度冬季最低、春季最高，與本研究結(jié)果不一致。分析可能由于博樂地處阿拉套山和崗吉格山間谷地，山谷城市大氣污染物濃度的變化受氣候影響較大，冬季風速低，逆溫層較厚，不利于大氣對流，顆粒物擴散效果差，加之降水量小，使得顆粒物濃度在冬季最高，且這類山谷城市一般環(huán)境容量小于平原城市。這體現(xiàn)出顆粒物污染不僅受山谷內(nèi)的大氣逆溫層強度、水平風速等季節(jié)氣候影響，還與研究區(qū)地理區(qū)域密切相關(guān)。

PM10冬季最高，為94.7ug/m³，夏季最低，為43.48ug/m³。在2015年中呈現(xiàn)雙峰趨勢，冬季出現(xiàn)第一個峰值（196.0ug/m³）。PM10濃度主要與冬季化石燃料的燃燒有關(guān)，還受到邊界層熱力結(jié)構(gòu)抑制污染物的垂直輸送，抑制污染氣體的對流擴散影響，而且還受到降水量少、濕沉降減少有關(guān)。春季天氣形勢不穩(wěn)定，顆粒物容易富集，出現(xiàn)了第二個峰值（225.43ug/m³）。PM2.5、PM10濃度季節(jié)分布表現(xiàn)為冬季>秋季>春季>夏季，PM2.5濃度貢獻率分別為44.1%、22.8%、19.6%、13.5%;PM10濃度貢獻率分別為35.1%、26.1%、22.7%、16.1%。顆粒物濃度與溫度呈現(xiàn)負相關(guān)性，與相對濕度呈現(xiàn)明顯的正相關(guān)性，使得顆粒物夏季時濃度最低。

SO2濃度呈現(xiàn)兩頭高、中間低的雙峰型特征，2015～2017年間各季節(jié)均呈下降趨勢;S02在冬、秋、春和夏季的貢獻率分別為37.1%、26.1%、20.3%、16.5%;NOz濃度3年內(nèi)表現(xiàn)出秋冬季高（74.8ug/m³），春夏季低（41.5vg/m³）的特征;季節(jié)平均濃度分布呈冬季>秋季>春季>夏季，貢獻率分別為33.3%、30.1%、19.4%、17.2%。

3.2.2月變化特征

運用SPSS 17.0軟件對不同月份各污染物均值差異進行單因素方差分析（One-way ANOVA），采用LSD方差檢驗法進行多重比較，對兩變量間進行Pear-son檢驗（P<0.05）。方差分析表明，各月污染物濃度差異極顯著（圖5）。博樂冬季大氣混合層最低，大氣過于穩(wěn)定，大氣垂向平均稀釋能力最差，大氣顆粒物的擴散差，使得博樂PM2.5質(zhì)量濃度于1月達到最高（62.4ug/m³）;夏季混合層最高，6月PM2.5質(zhì)量濃度最低（15.2ug/m³）。PM10濃度2月最高（105.6ug/m³），6月最低（39.74ug/m³）。

隨著10月中旬采暖期開始，從11月開始S02濃度開始顯著升高，11月（21.22ug/m³）、12月（21.45ug/m³）、1月（27.0ug/m³）和2月（23.0ug/m³）濃度均較高。而NO2濃度從9月份就開始升高。研究期間，SO2質(zhì)量濃度均未超過國家二級標準，在6月份呈現(xiàn)最低濃度（8.94Ug/m³）。SO2的主要來源是燃燒排放和工業(yè)生產(chǎn)，采暖燃煤產(chǎn)生的排放使得冬季的S02濃度較非取暖期明顯高。NOz濃度表現(xiàn)為12月最高（77.85ug/m³），6月最低（39.74ug/m³），除了采暖期濃度較高外，其他月份差異不明顯。

3.3首要污染物確定及污染物變化趨勢分析

近年來，霧霾天氣對投資環(huán)境與居民健康的影響越來越受到政府和公眾的關(guān)注，PM2.5等大氣細顆粒物已逐漸成為中國大部分城市的首要污染物。研究城市空氣污染物的變化規(guī)律，影響因素及污染機制已經(jīng)成為空氣研究的焦點。2015～2018博樂市大氣中PM2.5、PM10、SO2、NO2的負荷系數(shù)見表2。細顆粒物負荷系數(shù)歷年最高，大氣污染以細顆粒物為主，主要污染物負荷系數(shù)排序為PM2.5>PM10>sO2>NO2，是典型的復合型污染特征。這與在新疆烏魯木齊地區(qū)的研究結(jié)果相似。

采用Daniel趨勢檢驗法對2015～2018年博樂市大氣污染變化趨勢進行定量分析。當檢驗數(shù)n=4、顯著性水平為0.05時，rs的臨界值Wp=1。與計算所得的rs值（結(jié)果如表3、表4）相比，4項污染物的r。值均小于臨界值（Wp=1），表明4項污染物均無顯著趨勢，說明4種污染物在4年間污染狀況較平穩(wěn)。SO2污染負荷系數(shù)表現(xiàn)為逐年下降趨勢（表2），NO2污染負荷系數(shù)較穩(wěn)定，而可吸入顆粒物呈現(xiàn)上升趨勢，這與4項污染物年際變化趨勢（圖1）規(guī)律基本吻合，表明可吸入顆粒物和NOz污染防治是當前博樂市大氣污染治理亟待解決的問題。

4結(jié)論

（1）博樂市各大氣污染物濃度均呈現(xiàn)雙峰型，變化幅度較明顯。2015～2017年間，PM2.5、PM10、SO2和NOz年平均質(zhì)量濃度分別為（29.63土19.7）、（66.9±36.8）、（15.6±9.3）、（17.8±9.13）ug/m³。在此期間，SO2和NO2濃度未超出國家環(huán)境質(zhì)量標準，而可吸人顆粒物和細顆粒物濃度均有不同程度超出國家標準。

（2）分析污染特征值PM2.5/PM10及NO2/sO2比值，發(fā)現(xiàn)博樂揚塵等粗粒子來源對PMl。的貢獻高于機動車等細顆粒來源，PM10濃度的上升一定程度上受建筑揚塵影響;NO2/SO2比值逐年上升，表明博樂市機動車尾氣等流動源對NO2濃度的貢獻大幅增長，應當引起足夠的重視。

（3）4種大氣污染物濃度季節(jié)變化明顯，均呈冬季>秋季>春季>夏季的趨勢。冬季受燃煤取暖、特殊地形逆溫的影響，博樂市空氣污染更為嚴重，尤其是PM10（94.7ug/m³）和PM2.5（53.4ug/m³）污染程度較為明顯。

（4）4種大氣污染物濃度月變化明顯，其中PM2.。濃度1月達到最高（62.4 ug/m³），6月質(zhì)量濃度最低（15.2 ug/m³），污染貢獻率分別為17.6%和3.6%;PMlo濃度以2月份最高，為105.6ug/m³，6月份最低，39.74ug/m³;SO2濃度以1月最高（27.0ug/m³），6月最低（8.94ug/m³），污染貢獻率分別為12.7%和6.2%，NO2濃度以12月最高（77.85ug/m³），6月最低（39.74 ug/m³），污染貢獻率分別為12.7%和6.2%。

（5）2015～2017年間，博樂市大氣中NO，和PM10呈上升趨勢，即為首要污染物;PM2.5和SO2呈現(xiàn)下降趨勢，其中變化趨勢均不顯著。污染負荷系數(shù)排序為PM2.5>PM10>SO2>NO2。