基于能量轉(zhuǎn)移的多色隨機(jī)激光器

史曉玉，王兆娜，翟天瑞?，張新平

1 北京工業(yè)大學(xué)應(yīng)用數(shù)理學(xué)院

2 北京師范大學(xué)物理系

目 錄

I.引言 81

II.基于輻射能量轉(zhuǎn)移的多色隨機(jī)激光器 84

A.雙色隨機(jī)激光器 84

B.液態(tài)紅綠藍(lán)隨機(jī)激光器 84

C.固態(tài)紅綠藍(lán)隨機(jī)激光器 86

III.基于共振能量轉(zhuǎn)移的多色隨機(jī)激光器 88

A.雙色隨機(jī)激光器 89

B.雙色隨機(jī)激光器的調(diào)控 89

1.施主/受主分子配比對(duì)輸出光的調(diào)控 91

2.泵浦光對(duì)輸出光的調(diào)控 91

C.紅綠藍(lán)隨機(jī)激光器 91

IV.總結(jié)與展望 92

致 謝 92

參考文獻(xiàn) 92

I.引言

隨著納米科技的興起和集成光電子學(xué)的蓬勃發(fā)展，小體積、快響應(yīng)、易集成、低能耗的微納激光光源逐漸登上歷史舞臺(tái)。隨機(jī)激光器作為一種新型的小體積激光光源，開始走入人們的視野。1966年，Ambartsumyan 等人以 “A laser with a nonresonance feedback” 為題提出了隨機(jī)激光器的概念雛形[1]。兩年后，同一課題組的 Letokhov 通過(guò)計(jì)算增益介質(zhì)中的光散射與光放大特性[2]，在理論上提出散射可以為光的受激輻射提供反饋，消除了反射光學(xué)元件在激光系統(tǒng)中的必要性。1994 年，Lawandy 等人首次在強(qiáng)散射增益介質(zhì)中觀察到了類激光現(xiàn)象[3]，證實(shí)了 Letokhov 的理論計(jì)算結(jié)果。1999 年，Cao 教授在氧化鋅粉末中實(shí)現(xiàn)了相干隨機(jī)激光輻射[4]，正式提出 “random laser” 一詞，大大推進(jìn)了隨機(jī)激光器的研究工作。

這種新型激光器實(shí)現(xiàn)受激輻射光放大的物理機(jī)制與傳統(tǒng)激光器不同。傳統(tǒng)激光器是由諧振腔對(duì)光進(jìn)行反饋的，光在諧振腔中來(lái)回傳播，與腔內(nèi)增益介質(zhì)中處于激發(fā)態(tài)的原子相互作用實(shí)現(xiàn)受激輻射放大（圖1a）。隨機(jī)激光體系中的散射結(jié)構(gòu)充當(dāng)了傳統(tǒng)激光器諧振腔的角色，光通過(guò)多次散射與增益介質(zhì)相互作用實(shí)現(xiàn)受激輻射放大，產(chǎn)生高強(qiáng)度、線寬窄的發(fā)射光[5,6]。它的反饋機(jī)制有兩類[7]，一類是光子通過(guò)多次散射被放大，對(duì)相位不敏感，稱為非相干反饋或能量反饋（圖1b）；另一類是光子在隨機(jī)體系內(nèi)多次散射后形成閉合回路并產(chǎn)生干涉效應(yīng)，稱為相干反饋或振幅反饋（圖1b）[8]。

圖1.(a) 隨機(jī)激光器的光放大機(jī)制示意圖，(b) 非相干反饋機(jī)制（上）與相干反饋機(jī)制（下）的隨機(jī)激光光譜[8]。

隨機(jī)激光器不需要精密的諧振腔結(jié)構(gòu)，避免了傳統(tǒng)諧振腔復(fù)雜的制造工藝和高昂的成本，它的結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、設(shè)計(jì)靈活、造價(jià)低廉，在光電子器件[9,10]、生物醫(yī)學(xué)[11,12]、傳感[12?15]、信息安全[16]等領(lǐng)域都有很好的應(yīng)用前景。此外，隨機(jī)激光的空間相干性低，將其應(yīng)用于成像領(lǐng)域[17]，既滿足了對(duì)光源亮度的需求，又能避免傳統(tǒng)激光成像中的散斑問(wèn)題。隨機(jī)激光器被認(rèn)為是下一代理想的照明源，對(duì)其輸出激光波長(zhǎng)范圍的拓展和調(diào)控尤為重要。

在近二十年中，對(duì)隨機(jī)激光波長(zhǎng)的調(diào)控研究日新月異，得到了突飛猛進(jìn)的發(fā)展，成為該領(lǐng)域的熱門課題之一。一方面，散射結(jié)構(gòu)是影響隨機(jī)激光輸出的關(guān)鍵因素。因此，改變散射顆粒的尺寸、折射率和濃度等參數(shù)可以拓寬隨機(jī)激光輸出的波長(zhǎng)范圍。(1) 改變顆粒本身的參數(shù)：2003 年，Gottardo 等人通過(guò)改變散射顆粒的大小和折射率來(lái)調(diào)控其對(duì)不同輻射光的散射強(qiáng)度，對(duì)不同波長(zhǎng)處的激光產(chǎn)生共振增強(qiáng)，實(shí)現(xiàn)了 603 nm ～638 nm 的激光輸出，波長(zhǎng)調(diào)控范圍達(dá)到 35 nm（圖 2）[18]?；谝壕⑸涞碾S機(jī)激光器可以通過(guò)改變電壓[19]、溫度[20?22]來(lái)靈活調(diào)控液晶顆粒的分布、介質(zhì)的折射率，間接地改變隨機(jī)激光器輸出波長(zhǎng)的范圍。Song 等人通過(guò)改變液晶散射體的溫度實(shí)現(xiàn) 624.9 nm ～631.3 nm 區(qū)間內(nèi)隨機(jī)激光的靈活調(diào)控[22]。 (2) 改變顆粒的摻雜濃度：2011年，Nakamura 等人在 ZnO 和Al2O3納米顆粒構(gòu)成的隨機(jī)體系中，改變Al2O3的摻雜比例來(lái)改變光子平均傳輸自由程，實(shí)現(xiàn)了4 nm 范圍內(nèi)波長(zhǎng)可調(diào)的隨機(jī)激光輸出[23]。 本課題組基于銀納米線摻雜的柔性薄膜(PDMS) 隨機(jī)激光器，通過(guò)拉伸薄膜改變銀納米線的結(jié)構(gòu)和濃度，間接改變了銀納米線的等離激元共振波長(zhǎng)，實(shí)現(xiàn)從558 nm 到 565 nm 的隨機(jī)激光輸出[24]。磁場(chǎng)也可以用來(lái)調(diào)控散射顆粒的濃度，Chen 等人將磁性散射顆粒（四氧化三鐵）作為隨機(jī)激光的散射體，改變樣品所處環(huán)境中的磁場(chǎng)來(lái)調(diào)控四氧化三鐵在樣品中的分布情況，從而改變形成相干隨機(jī)激光的閉合回路，實(shí)現(xiàn)了了425 nm ～430 nm 范圍內(nèi)波長(zhǎng)可調(diào)的隨機(jī)激光[25]。從以上結(jié)果來(lái)看，改變散射體參數(shù)對(duì)隨機(jī)激光輸出波長(zhǎng)的調(diào)控范圍還比較小，無(wú)法在整個(gè)可見光波段實(shí)現(xiàn)多色激光輸出。

另一方面，研究者們利用不同的增益材料來(lái)拓寬隨機(jī)激光的波長(zhǎng)范圍，輻射波長(zhǎng)覆蓋 380 nm 至 10μm。Cao 在ZnO 粉末中實(shí)現(xiàn)了紫外隨機(jī)激光器(380 nm)[4]。2011 年，Meng 利用金屬 @ 介質(zhì)的核殼復(fù)合結(jié)構(gòu)作為隨機(jī)激光器的散射體，與不同的增益介質(zhì)(R101,DCM,O170) 混合后在 560 nm ～ 590 nm 波段實(shí)現(xiàn)了相干隨機(jī)激光輸出[26]。Ziegler 利用星形金納米粒子（“納米星”）與不同激光染料混合，實(shí)現(xiàn)了覆蓋可見光波到紅外光波范圍的隨機(jī)激光輸出(560 nm ～960 nm)，如圖 3 所示[27]。Liang 等人在量子級(jí)聯(lián)激光異質(zhì)材料上制備隨機(jī)分布的小孔，這些小孔作為散射體為激光提供反饋，實(shí)現(xiàn)了中紅外波段的隨機(jī)激光（輻射波長(zhǎng)在10 μm），這是目前報(bào)道的輸出波長(zhǎng)最長(zhǎng)的隨機(jī)激光器[28]。此外，人們還利用空間光調(diào)制器改變泵浦光的形貌來(lái)調(diào)控增益分布，實(shí)現(xiàn)對(duì)隨機(jī)激光輸出波長(zhǎng)的調(diào)控。Bachelard 等人通過(guò)設(shè)計(jì)泵浦光照在微流體隨機(jī)激光器通道上的形狀激發(fā)出不同波長(zhǎng)的隨機(jī)激光[29]。隨后，Leonett 通過(guò)泵浦光的形狀進(jìn)行調(diào)控改變隨機(jī)激光體系內(nèi)激光模式的相互作用[30?32]，改變了輸出激光的波長(zhǎng)。綜上所述，通過(guò)改變?cè)鲆娼橘|(zhì)實(shí)現(xiàn)了從紫外波段到紅外波段的隨機(jī)激光輸出。但是每種染料對(duì)光的吸收范圍不同，實(shí)現(xiàn)多色激光需要更換不同的泵浦源。這種調(diào)控泵浦光形貌的方法對(duì)波長(zhǎng)的調(diào)控范圍都比較小，在10 nm 以內(nèi)。多色光源器件往往要求在一個(gè)器件中同時(shí)實(shí)現(xiàn)多色輸出，因此實(shí)現(xiàn)單一波長(zhǎng)泵浦源激發(fā)的多色隨機(jī)激光器引起了研究人員的關(guān)注。

圖2.(a) 不同直徑的散射顆粒形成的隨機(jī)激光發(fā)射譜，箭頭所指曲線為純?nèi)玖蠠晒夤庾V，虛線為TiO2 粉末摻雜的樣品，(b)直徑為0.9 μm 的散射顆粒的透過(guò)率曲線及其實(shí)現(xiàn)的激光光譜，在透過(guò)率最小的波長(zhǎng)范圍內(nèi)產(chǎn)生激光輻射[18]。

圖3.金納米星與不同染料混合實(shí)現(xiàn)的隨機(jī)激光光譜，泵浦源是532 nm 的單脈沖激光，泵浦能量均高于激光閾值[27]。

能量轉(zhuǎn)移[33?35]是實(shí)現(xiàn)高效率、單一泵浦源激發(fā)多色隨機(jī)激光的主要手段[36?38]，當(dāng)施主分子的發(fā)射光譜與受主分子的吸收光譜之間有一定的重疊區(qū)域時(shí)，部分處于激發(fā)態(tài)的施主分子的能量會(huì)通過(guò)輻射或無(wú)輻射的途徑傳輸給附近的基態(tài)受主分子[33,39]。根據(jù)施主分子與受主分子能量轉(zhuǎn)移過(guò)程分為輻射能量轉(zhuǎn)移和共振能量轉(zhuǎn)移兩類。當(dāng)能量轉(zhuǎn)移分子對(duì)之間的距離大于 λ/10 時(shí)，它們之間的能量轉(zhuǎn)移是通過(guò)光子輻射完成的，即輻射能量轉(zhuǎn)移。相反，當(dāng)能量轉(zhuǎn)移分子對(duì)之間的距離小于 λ/10 時(shí)，能量轉(zhuǎn)移過(guò)程中沒有中間光子參與，施主分子和受主分子通過(guò)偶極相互作用耦合，即共振能量轉(zhuǎn)移[10]，又稱福斯特 (F¨orster) 能量轉(zhuǎn)移。對(duì)于吸收光譜差別較大的多染料體系，能量轉(zhuǎn)移過(guò)程不僅可以簡(jiǎn)化隨機(jī)激光的泵浦設(shè)備、減少泵浦源的數(shù)量[36,38]，而且為調(diào)控輸出激光的顏色提供了一個(gè)新思路；對(duì)于吸收光譜差別較小、可由同一泵浦源激發(fā)的多染料體系，能量轉(zhuǎn)移過(guò)程可以優(yōu)化激光器的輸出性能。近年來(lái)，世界各國(guó)的研究者基于能量轉(zhuǎn)移過(guò)程在不同的隨機(jī)散射體系中實(shí)現(xiàn)了多色隨機(jī)激光輻射，包括不同增益材料之間的能量轉(zhuǎn)移[40]和同種染料分子的單體和二聚體之間的能量轉(zhuǎn)移[41]。 為了進(jìn)一步系統(tǒng)地總結(jié)多色隨機(jī)激光器的發(fā)光特性，深入研究能量轉(zhuǎn)移過(guò)程在其中的作用機(jī)理，我們研究組在多色隨機(jī)激光的實(shí)現(xiàn)以及調(diào)控方面開展了一定的研究工作。

本文主要介紹基于能量轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)的多色隨機(jī)激光器的一些研究進(jìn)展。從輻射能量轉(zhuǎn)移和共振能量轉(zhuǎn)移兩方面展開介紹，主要包括以下內(nèi)容，(1) 介紹了基于能量轉(zhuǎn)移的雙色隨機(jī)激光器及其可調(diào)控輸出，并分析了其調(diào)控機(jī)理；(2) 總結(jié)了紅綠藍(lán)隨機(jī)激光器的設(shè)計(jì)方案以及輸出光譜特性。

II.基于輻射能量轉(zhuǎn)移的多色隨機(jī)激光器

基于輻射能量轉(zhuǎn)移的雙色隨機(jī)激光器通常是將不同的增益介質(zhì)分開，通過(guò)級(jí)聯(lián)泵浦的形式實(shí)現(xiàn)多色激光輸出。

A.雙色隨機(jī)激光器

要建立輻射能量轉(zhuǎn)移的雙色隨機(jī)激光體系，首先要選擇合適的施主 – 受主對(duì)作為激光增益介質(zhì)。由于激光染料羅丹明 6G (R6G) 的熒光光譜（圖 4a 中黃色實(shí)線）和 Oxazine 的吸收光譜（圖 4a 中紅色虛線）之間有重疊區(qū)域，它們之間可以實(shí)現(xiàn)高效的能量轉(zhuǎn)移。因此，我們選擇R6G 和Oxazine 分別作為施主分子 (D) 和受主分子(A) 來(lái)建立雙色隨機(jī)激光系統(tǒng)。這兩種染料的吸收光譜之間沒有交疊區(qū)域，無(wú)法用單一泵浦源同時(shí)激發(fā)這兩種染料，只能通過(guò)施主分子間接激發(fā)受主分子。其次，散射顆粒的選擇也很重要，等離激元增強(qiáng)型隨機(jī)激光器需要散射顆粒的等離激元共振峰與激光染料的熒光峰重疊。金銀雙金屬納米線（圖4b）表面具有豐富的“熱點(diǎn)”，不僅可以對(duì)局域光場(chǎng)產(chǎn)生很大的增強(qiáng)作用（圖4c），而且它的消光光譜在整個(gè)可見光波段連續(xù)不變（圖4d），將其作為散射顆粒，同時(shí)對(duì)R6G 和Oxazine 的輻射光產(chǎn)生等離激元共振增強(qiáng)[36,38,42]。我們將 R6G 粉末 (CR6G= 0.9 mM) 和 Oxazine 粉末 (COxazine=0.02 mM) 溶于金銀雙金屬多孔納米線懸濁液 (ρ = 1.01×108ml?1) 中，混合均勻后轉(zhuǎn)移至比色皿內(nèi)，記作樣品R 和樣品O。

按照?qǐng)D5a 的裝置示意圖搭建實(shí)驗(yàn)光路，用532 nm脈沖激光器 （Continuum model PowerLite Precision 8000，脈寬為8 ns，重復(fù)頻率為10 Hz，光斑直徑為8 mm）泵浦樣品 R（黃色比色皿），R6G 分子的輻射光通過(guò)多次散射后被放大，實(shí)現(xiàn)黃光隨機(jī)激光輸出。黃光隨機(jī)激光垂直照射樣品O 的溶液中，Oxazine 分子吸收部分黃光激光的能量后輸出紅光，當(dāng)紅光的增益超過(guò)它的損耗后實(shí)現(xiàn)紅光隨機(jī)激光，得到了如圖5b所示的雙色隨機(jī)激光[42]。雙色隨機(jī)激光系統(tǒng)輸出的黃光和紅光同時(shí)被光譜儀接收，測(cè)得的光譜如圖 5c 所示。當(dāng)泵浦功率密度達(dá)到 0.69 MW/cm2時(shí)，在波長(zhǎng)為577 nm 和650 nm 處出現(xiàn)很多小尖峰，對(duì)應(yīng)著增益介質(zhì)R6G 和Oxazine 的相干激光，表明該系統(tǒng)中同時(shí)實(shí)現(xiàn)了黃光和紅光隨機(jī)激光輸出。

我們進(jìn)一步設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了輻射能量轉(zhuǎn)移在雙色隨機(jī)激光器中的作用。用 532 nm 的泵浦源直接泵浦樣品 O，直到當(dāng)泵浦功率到增加到3.72 MW/cm2都沒有相干激光輸出（圖 5d）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明532 nm脈沖泵浦源無(wú)法激發(fā)Oxazine 實(shí)現(xiàn)相干隨機(jī)激光。此外，R6G 溶液對(duì) 532 nm 光源的吸收系數(shù)比 Oxazine溶液大幾十倍。以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果足以表明Oxazine 的隨機(jī)激光是由能量傳遞過(guò)程間接激發(fā)的。

B.液態(tài)紅綠藍(lán)隨機(jī)激光器

在實(shí)現(xiàn)雙色隨機(jī)激光的基礎(chǔ)上，我們進(jìn)一步設(shè)計(jì)了紅、綠、藍(lán)三種隨機(jī)激光器的三級(jí)泵浦系統(tǒng)，得到了白光隨機(jī)激光輸出[44]。在級(jí)聯(lián)激發(fā)系統(tǒng)中，藍(lán)光頻段染料香豆素440 (C440)、綠光頻段染料香豆153(C153) 以及黃光頻段染料R6G 分別加入到相同濃度的金銀雙金屬納米線溶液中。經(jīng)實(shí)驗(yàn)研究，這三種染料的最終濃度分別是 1.67 mg/ml、0.417 mg/ml 以及 0.15 mg/ml，雙金屬納米線的濃度為 1.01 × 109ml?1。圖 6a 中的吸收和熒光光譜特性表明，三種染料的吸收波段沒有交疊區(qū)域，無(wú)法用同一光源泵浦。C153、R6G 的吸收波段分別與 C440 和 C153 的熒光波段有較大的重疊區(qū)域，在它們之間可以建立有效的能量轉(zhuǎn)移過(guò)程。圖6b 為實(shí)驗(yàn)光路，首先用355 nm激光（Continuum model PowerLite Precision 8000，脈寬為8 ns，重復(fù)頻率為10 Hz，光斑直徑為8 mm）直接泵浦C440 溶液。C440 分子輻射的光經(jīng)金銀雙金屬納米線多重散射放大后輸出藍(lán)光隨機(jī)激光，其中的一部分激光直接輸出，另外一部分光通過(guò)輻射能量轉(zhuǎn)移的形式將 C153 分子激發(fā)，并產(chǎn)生綠光隨機(jī)激光。同樣，C153 產(chǎn)生的激光中的一部分光直接輸出，另一部分作為泵浦源激發(fā)R6G 溶液產(chǎn)生黃光隨機(jī)激光，最終實(shí)現(xiàn)單一泵浦源激發(fā)的三色隨機(jī)激光同時(shí)輸出。

白光級(jí)聯(lián)激發(fā)隨機(jī)激光器的輸出光譜如圖 6c 所示，當(dāng)泵浦光功率密度為0.537 MW/cm2時(shí)，三色隨機(jī)激光器的光譜中均出現(xiàn)了線寬小于1 nm 以下的相干峰，即三個(gè)隨機(jī)激光器中同時(shí)建立了相干反饋，實(shí)現(xiàn)了藍(lán)、綠、黃三個(gè)波段的隨機(jī)激光。由于在能量轉(zhuǎn)移過(guò)程中的熱損耗等因素使得用于泵浦的能量不斷減少，因此級(jí)聯(lián)隨機(jī)激光的強(qiáng)度隨泵浦級(jí)次的增加依次減小，這類級(jí)聯(lián)泵浦的多色隨機(jī)激光為設(shè)計(jì)可集成的白光隨機(jī)激光光源提供了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。

圖4.R6G 和Oxazine 在的吸收光譜和熒光光譜， (b) 金銀雙金屬納米線的掃描電子顯微鏡圖，(c) 利用COMSOL 軟件對(duì)金銀雙金屬納米線周圍電場(chǎng)分布的仿真計(jì)算圖，(d) 金銀雙金屬納米線的消光光譜[36,38,43]。

圖5.(a) 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖，(b) 雙色隨機(jī)激光器的照片，(c) 雙色隨機(jī)激光器的輸出光譜，(d) 金銀雙金屬納米線與Oxazine構(gòu)成的隨機(jī)激光器在532 nm 激光激發(fā)下的輻射光譜[42,43]。

圖6.(a) 三種激光染料的吸收光譜及熒光光譜，(b) 紅綠藍(lán)隨機(jī)激光器的照片，(c) 級(jí)聯(lián)泵浦隨機(jī)激光光譜[44]。

C.固態(tài)紅綠藍(lán)隨機(jī)激光器

相對(duì)于液態(tài)隨機(jī)激光器，形態(tài)穩(wěn)定的固態(tài)隨機(jī)激光器更有利于封裝和集成。為了促進(jìn)多色隨機(jī)激光器在集成光電子領(lǐng)域的應(yīng)用，我們利用級(jí)聯(lián)激發(fā)的形式實(shí)現(xiàn)了固態(tài)紅綠藍(lán)三色隨機(jī)激光器（圖 7a）[45]。實(shí)驗(yàn)中，我們選取銀納米顆粒作為隨機(jī)激光器的散射體，利用三種聚合物材料分別作為紅綠藍(lán)三色隨機(jī)激光的增益介質(zhì)，它們是藍(lán)光聚合物 Poly [9,9-dioctylfluorenyl-2,7-diyl]–End capped with DMP (PFO)，綠光聚合物Poly[(9,9-dioctylfluorenyl -2,7-diyl)-alt-co-(1,4-benzo- (2,1’,3)-thiadiazole)](F8BT)以及紅光聚合物Poly[2-methoxy-5-(3’,7’-dimethyloctyloxy)-1,4-phenylenevinylene](M DMO-PPV)。首先將 PFO (12.5 mg/ml) 、F8BT(8.5 mg/ml)、MDMO-PPV (22.5 mg/ml) 溶液與濃度為 4 mg/ml 的銀納米顆粒（圖 7b）溶液混合，并用超聲震蕩使增益介質(zhì)和散射顆粒分散均勻。其次，將 MDMO-PPV@Ag 溶液、4%的 PVA 水溶液、F8BT@ Ag 溶液、4%的PVA 水溶液、PFO@ Ag溶液依次旋涂在玻璃基底上，相應(yīng)的膜厚分別為150 nm、60 nm、150 nm、60 nm、150 nm。最終 “三明治” 形狀的隨機(jī)激光器結(jié)構(gòu)如圖7c 所示，其中，PVA作為隔離層，避免了不同聚合物之間相互溶解。

圖7.(a) 紅綠藍(lán)多層膜隨機(jī)激光器的結(jié)構(gòu)示意圖，(b) 銀納米顆粒的掃描電子顯微鏡圖，圖中的標(biāo)尺代表 1 μm，(c)多層結(jié)構(gòu)橫截面的掃描電子顯微鏡圖，圖中的標(biāo)尺代表500 nm，插圖是多層膜頂部表面的原子力顯微鏡圖，標(biāo)尺為400 nm[45]。

圖8.(a) MDMO-PPV 薄膜的消光光譜圖，(b) F8BT 薄膜的消光光譜圖，(c) PFO 薄膜的消光光譜圖，(d) 五層膜結(jié)構(gòu)的消光光譜圖。以上消光光譜均為實(shí)驗(yàn)測(cè)得的結(jié)果，其中，彩色空心圓圈代表沒有摻雜的聚合物薄膜的消光光譜，彩色實(shí)心圓圈代表銀納米顆粒摻雜的聚合物薄膜的消光光譜，實(shí)心黑色圓圈代表銀納米顆粒的消光光譜[45]。

圖8 為聚合物的吸收光譜以及銀納米顆粒摻雜的聚合薄膜的消光光譜。銀納米顆粒具有等離激元增強(qiáng)效應(yīng)，為紅綠藍(lán)隨機(jī)激光提供強(qiáng)反饋。其表面等離激元共振峰在 350 nm 到 450 nm 之間（圖 8中的黑色曲線），用于增強(qiáng)泵浦光 (400 nm) 的光場(chǎng)。MDMO-PPV、F8BT、PFO 薄膜的吸收波段波長(zhǎng)分別覆蓋了 300 nm ～ 600 nm（圖 8a）、360 nm ～560 nm（圖 8b）、300 nm ～ 450 nm（圖 8c），最強(qiáng)吸收的峰位分別在 490 nm、470 nm、370 nm 左右。從不同聚合物的消光譜中也可以看到銀納米顆粒摻雜的聚合物薄膜的消光譜強(qiáng)度均得到了增強(qiáng)。值得注意的是，這三種聚合物的吸收光譜范圍均覆蓋了泵浦光波長(zhǎng)(400 nm)，都能被泵浦光激發(fā)實(shí)現(xiàn)激光輸出；而且MDMO-PPV 的消光光譜與F8BT、PFO 的熒光光譜均有交疊，F(xiàn)8BT 的消光光譜與 PFO 的熒光光譜也有較大的交疊面積，因此三個(gè)聚合物薄膜之間存在能量轉(zhuǎn)移過(guò)程。在該體系中，綠光和紅光聚合物染料可以同時(shí)被泵浦光和能量轉(zhuǎn)移中施主的激光所激發(fā)，因此需要利用能量轉(zhuǎn)移合理設(shè)計(jì)三個(gè)聚合物薄膜的堆疊順序來(lái)優(yōu)化激光的輸出效率。一方面，為了實(shí)現(xiàn)紅綠藍(lán)三色激光同時(shí)輸出，需要避免F8BT、PFO 的輸出激光能量完全被 MDMO-PPV、F8BT 吸收，在實(shí)驗(yàn)中三層有機(jī)聚合物薄膜的堆疊順序自下而上依次為 MDMO-PPV，F(xiàn)8BT 和 PFO。另一方面，由于三種薄膜之間存在級(jí)聯(lián)能量轉(zhuǎn)移，PFO、F8BT 的背向散射激光會(huì)被F8BT 和MDMO-PPV 吸收，該結(jié)構(gòu)也提高了紅綠藍(lán)隨機(jī)激光的輸出效率。

制備完成的紅綠藍(lán)等離激元隨機(jī)激光器按照?qǐng)D7a所示的方式進(jìn)行泵浦和探測(cè)。泵浦光（波長(zhǎng)為 400 nm，脈寬為 200 fs，重復(fù)頻率為 1 kHz）垂直泵浦多層薄膜的底端，在泵浦光入射的方向探測(cè)光譜。測(cè)得的光譜圖（如圖 9a）在中心波長(zhǎng)為 636 nm、565 nm 和 467 nm 處有三個(gè)輻射峰，對(duì)應(yīng)激光峰值半寬分別為 7 nm、10 nm 和 16 nm，表明在 MDMOPPV、F8BT 和PFO 三層薄膜中同時(shí)實(shí)現(xiàn)了隨機(jī)激光輸出。此外，光譜橢偏儀測(cè)得的MDMO-PPV、F8BT和PFO 層的折射率分別是1.7、1.8 和1.6，都比PVA(1.5) 和玻璃襯底 (1.4) 的折射率高。不同層之間的折射率差有利于在 “三明治” 結(jié)構(gòu)的增益層中形成波導(dǎo)，將大量的散射光約束在波導(dǎo)層中，避免了不同介質(zhì)層之間的相互作用。圖9b 為紅、綠、藍(lán)三色隨機(jī)激光的閾值圖，相應(yīng)的激光閾值分別為 13 μJ/cm2、92μJ/cm2以及 104 μJ/cm2。不同泵浦功率密度激發(fā)得到的紅、綠、藍(lán)三色隨機(jī)激光的光強(qiáng)變化也不相同，因此改變泵浦功率密度可以改變多色隨機(jī)激光的色度。如圖9c，泵浦光對(duì)三色隨機(jī)激光的色度在一定范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了調(diào)控，但是調(diào)控范圍還比較小。此外，多層膜結(jié)構(gòu)中各層薄膜的厚度以及不同聚合物層之間的能量轉(zhuǎn)移均會(huì)影響紅、綠、藍(lán)三組分的發(fā)光強(qiáng)度，從而影響合成白光隨機(jī)激光的色度。

隨著光纖集成技術(shù)的不斷發(fā)展，隨機(jī)激光器與光纖結(jié)合不僅可以促進(jìn)隨機(jī)激光器的小型化和集成化，光纖器件獨(dú)特的波導(dǎo)特性也有利于控制隨機(jī)激光的輻射方向，促進(jìn)隨機(jī)激光在傳感、通信、醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用。我們組將不同聚合物薄膜轉(zhuǎn)移到光纖端面，實(shí)現(xiàn)了三色隨機(jī)激光輸出[46]。實(shí)驗(yàn)中，用光纖端面依次蘸取 MDMO-PPV@Ag 溶液、4%的 PVA 水溶液、F8BT@ Ag 溶液、4%的 PVA 水溶液、PFO@ Ag 溶液并烘干，最終的膜厚分別為400 nm、200 nm、2000 nm、200 nm、800 nm。層狀隨機(jī)激光結(jié)構(gòu)如圖10a 和10b 所示，其中，增益層的折射率比 PVA 隔離層的折射率大，保證了增益層中的散射光形成波導(dǎo)。與以上所述紅綠藍(lán)薄膜隨機(jī)激光器不同的是，光纖端面面積較小，激光器本身散熱差[47]，需要將損傷閾值較大的聚合物薄膜置于靠近泵浦光的一側(cè)。在設(shè)計(jì)激光器時(shí)需要同時(shí)綜合考慮熱效應(yīng)與能量轉(zhuǎn)移對(duì)激光輸出效率的影響，將損傷閾值低的MDMO-PPV 薄膜與破壞閾值高的F8BT 薄膜交換位置，泵浦光首先激發(fā)黃光隨機(jī)激光器，再依次激發(fā)紅光隨機(jī)激光器、藍(lán)光隨機(jī)激光器。

泵浦光（波長(zhǎng)為400 nm，脈寬為200 fs，重復(fù)頻率為 1 kHz，光斑直徑為 1.5 mm）經(jīng)透鏡聚焦到樣品表面，輸出激光用光譜儀 (Maya 2000 Pro，Ocean Optics) 在遠(yuǎn)離泵浦端探測(cè)。圖10c 為光纖端面測(cè)得的發(fā)射光譜，發(fā)射光譜中在466 nm、572 nm 和638 nm處出現(xiàn)了三個(gè)激光峰，三種不同顏色的隨機(jī)激光混合在一起形成了白光隨機(jī)激光。該結(jié)構(gòu)輸出的白光隨機(jī)激光的色度（圖10d）可通過(guò)調(diào)控泵浦功率密度靈活調(diào)控 (x ≈ 0.38.y ≈ 0.40)。

圖9.(b) 紅綠藍(lán)隨機(jī)激光器的光譜圖，(b) 紅綠藍(lán)隨機(jī)激光的閾值圖，(c) 紅綠藍(lán)隨機(jī)激光的光譜色度圖[45]。

圖10.光纖端面紅綠藍(lán)隨機(jī)激光器的 (a)結(jié)構(gòu)示意圖，(b) 照片，圖中的標(biāo)尺代表 300 μm，(c) 輸出光譜圖，(d) 光譜色度圖[46]。

III.基于共振能量轉(zhuǎn)移的多色隨機(jī)激光器

除了輻射能量轉(zhuǎn)移外，共振能量轉(zhuǎn)移在多色光輸出方面也起著重要的作用。在共振能量轉(zhuǎn)移過(guò)程中，基態(tài)的施主分子吸收能量后被激發(fā)，處于激發(fā)態(tài)的施主分子將一部分能量通過(guò)分子間相互作用轉(zhuǎn)移給受主分子，實(shí)現(xiàn)單一泵浦源激發(fā)的雙色隨機(jī)激光。

A.雙色隨機(jī)激光器

我們基于 R6G、Oxazine 之間的共振能量轉(zhuǎn)移(RET) 過(guò)程實(shí)現(xiàn)了單一泵浦源激發(fā)的雙色隨機(jī)激光輸出[38]。實(shí)驗(yàn)中，我們將R6G(0.43 mg/ml)與Oxazine(0.008 mg/ml) 粉末溶解到金銀雙金屬納米線的分散液（濃度為 ρ = 7.6×107ml?1）中，混合均勻。共振能量轉(zhuǎn)移的建立需要施主分子和受主分子之間的距離小于λ/10（即56 nm），該實(shí)驗(yàn)體系中染料分子之間的平均間距(15.8 nm) 小于福氏距離。此外，雙染料系統(tǒng)中溶液的擴(kuò)散、納米線上多孔結(jié)構(gòu)對(duì)染料分子的化學(xué)吸附作用、表面等離激元共振增強(qiáng)效應(yīng)[48?52]等都可以提高供體和受體的接觸概率，保證了雙隨機(jī)激光器中兩種染料之間共振能量轉(zhuǎn)移的建立。雙色染料隨機(jī)系統(tǒng)由 532 nm 的脈沖激光（Continuum model PowerLite Precision 8000，激光器的脈度為 8 ns，重復(fù)頻率為10 Hz，最大單脈沖能量50 mJ，輸出光斑直徑為8 mm）泵浦。隨機(jī)激光的輸出光譜由光纖光譜儀(Ocean Optics model Maya Pro 2000) 記錄，光譜分辨率為0.4 nm。

圖11.(a) 雙色隨機(jī)激光器的光譜，(b) 波長(zhǎng)在574.6 nm 處的激光閾值圖，(c) 波長(zhǎng)在638.3 nm 處的激光閾值圖[38]。

雙色隨機(jī)激光器的輸出光譜如圖 11a，圖中以 573 nm 和 638 nm 為中心的兩個(gè)發(fā)射頻帶分別對(duì)應(yīng)R6G 和Oxazine 的發(fā)射光。當(dāng)泵浦功率密度為1.33 MW/cm2時(shí)，在這兩個(gè)頻帶內(nèi)均有線寬為亞納米量級(jí)的小尖峰，即 R6G 和 Oxazine 兩種增益介質(zhì)同時(shí)建立起了相干隨機(jī)激光共振。R6G 分子吸收泵浦能量后被激發(fā)，處于激發(fā)態(tài)的 R6G 分子將能量部分通過(guò)分子間相互作用轉(zhuǎn)移到 Oxazine 分子，Oxazine 被激發(fā)。R6G 和Oxazine 的輻射光經(jīng)多重散射被放大，同時(shí)輸出黃光和紅光隨機(jī)激光。閾值圖 11b 和 11c 表明波長(zhǎng)在574.6 nm 以及 638.3 nm 處的激光閾值分別為 0.87 MW/cm2和 1.01 MW/cm2。

考慮到雙色隨機(jī)激光器中可能存在輻射能量轉(zhuǎn)移和非輻射能量轉(zhuǎn)移兩種形式，我們用 570 nm（R6G的隨機(jī)激光中心波長(zhǎng)）的脈沖激光源泵浦 Oxazine隨機(jī)激光器（0.02 mM），當(dāng)泵浦功率密度為 2.53 MW/cm2時(shí)，在光譜圖 12 中只有自發(fā)輻射光譜。這說(shuō)明該雙色隨機(jī)激光器中非輻射能量轉(zhuǎn)移起著關(guān)鍵作用[43]。

圖12.金銀雙金屬納米線與 Oxazine 構(gòu)成的隨機(jī)激光器在570 nm 激光泵浦下的輻射光譜[43]。

B.雙色隨機(jī)激光器的調(diào)控

雙色隨機(jī)激光器輸出的能量被分為兩部分，精確地調(diào)控這兩種顏色的輸出光強(qiáng)比例是實(shí)現(xiàn)多色隨機(jī)激光光源的關(guān)鍵。我們針對(duì)R6G 與Oxazine 的共振能量轉(zhuǎn)移隨機(jī)激光體系，提出了兩種調(diào)控輸出光顏色的方法。基于能量轉(zhuǎn)移的熒光體系中，改變能量轉(zhuǎn)移效率可以改變兩種輸出光的強(qiáng)度比[43]?？紤]到雙色隨機(jī)激光器中的光環(huán)境極其復(fù)雜，無(wú)法在該隨機(jī)系統(tǒng)中運(yùn)用傳統(tǒng)的方法計(jì)算能量轉(zhuǎn)移效率[33,34,39,53]。 因此，我們采用一個(gè)修正后的能量轉(zhuǎn)移系數(shù)近似表征能量轉(zhuǎn)移效率。

其中，ID和 IA分別表示R6G、Oxazine 兩個(gè)發(fā)射帶的積分強(qiáng)度。

圖13.(a) 隨機(jī)激光器的能量轉(zhuǎn)移系數(shù) ηRET 隨著 QDA 的變化規(guī)律，(b) 紅光和黃光的比例系數(shù) (IA/ID) 隨 QDA 的變化曲線，(c) 不同QDA 的雙色隨機(jī)激光器的發(fā)射光譜[43]。

圖14.(a) 雙色隨機(jī)激光器在不同泵功率密度下激發(fā)的輻射光譜，(b) 雙色隨機(jī)系統(tǒng)的ηRET 系數(shù)隨泵浦功率密度的變化關(guān)系曲線，(c) 不同隨機(jī)激光體系中，紅光和黃光的比例系數(shù)隨泵浦功率密度的變化關(guān)系，圖(b) 和(c) 中SF、DL、SL 分別代表穩(wěn)定熒光區(qū)域、動(dòng)態(tài)激光區(qū)域、穩(wěn)定激光區(qū)域[43]。

1.施主/受主分子配比對(duì)輸出光的調(diào)控

能量轉(zhuǎn)移效率的定義式表明能量轉(zhuǎn)移效率與施主/受主分子之間的距離成反比[54]。施主/受主分子配比會(huì)改變分子間距通過(guò)調(diào)控不同增益材料的摻雜比例可以調(diào)控隨機(jī)激光器的輻射波長(zhǎng)。Cerd`an 等人在含有不同染料摻雜的乳膠納米粒子懸浮體中[33?35,38]，通過(guò)改變羅丹明和尼羅藍(lán)染料混合的比例，實(shí)現(xiàn)了對(duì)黃光和近紅外激光光強(qiáng)的調(diào)控[40]。

我們?cè)O(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)研究了 R6G 與 Oxazine 的濃度比例對(duì)隨機(jī)激光波長(zhǎng)的調(diào)控作用[43]。將R6G（0.42 m-M）與Oxazine 分子以不同的比例混合后加入到金銀雙金屬納米線溶液（濃度為 ρ = 7.6 × 107ml?1）中，摩爾比 QDA(QDA= MR6G:MOxazine) 分別為 16.5、20.7、27.5、33.1 和 41.3。當(dāng)泵浦功率密度為 1.59 MW/cm2時(shí)，ηRET隨著 QDA的增加而減少（如圖13a），由于對(duì)共振能量轉(zhuǎn)移效率對(duì)輸出波長(zhǎng)具有調(diào)控作用，因此改變隨機(jī)體系的QDA值可以調(diào)控隨機(jī)激光的顏色。圖13b 為不同的隨機(jī)系統(tǒng)輸出雙色光強(qiáng)比(IA/ID) 隨QDA的變化曲線，紅光所占的比例會(huì)隨著QDA值的增加而減小。當(dāng)濃度配比QDA為43.1時(shí)，輸出光譜在 573 nm 附近出現(xiàn)了線寬小于 1 nm的小尖峰，表明R6G 實(shí)現(xiàn)了激光輸出（圖13c）。此時(shí)Oxazine 的發(fā)射譜中只有很弱的小尖鋒，這是由于體系中的 Oxazine 分子較少，導(dǎo)致 R6G 與 Oxazine分子之間的距離較大、能量轉(zhuǎn)移效率不高。當(dāng)濃度配比 QDA為 27.5 時(shí)，體系輸出的黃光隨機(jī)激光和紅光隨機(jī)激光在總輻射光中所占的比例相當(dāng)（圖13c）。當(dāng)濃度配比 QDA為 16.5 時(shí)，減小的分子間距使得能量轉(zhuǎn)移效率增加，大量的Oxazine 分子從R6G 激發(fā)態(tài)分子吸收能量后實(shí)現(xiàn)受激輻射光放大（圖13c）。因此，在光譜中Oxazine 產(chǎn)生的紅光隨機(jī)激光遠(yuǎn)遠(yuǎn)強(qiáng)于R6G產(chǎn)生的黃光隨機(jī)激光。

2.泵浦光對(duì)輸出光的調(diào)控

共振能量轉(zhuǎn)移體系中的局域光子態(tài)密度、光場(chǎng)的偏振特性、表面等離激元共振等光環(huán)境因素也會(huì)影響共振能量轉(zhuǎn)移效率[55?57]。考慮到雙色隨機(jī)激光器中的光場(chǎng)環(huán)境極其復(fù)雜，如自發(fā)輻射和受激輻射的競(jìng)爭(zhēng)、染料分子的非線性增益以及飽和吸收、等離激元共振對(duì)光場(chǎng)的增強(qiáng)等[47,48]。我們研究組首次研究了光環(huán)境對(duì)隨機(jī)激光體系中共振能量轉(zhuǎn)移過(guò)程的影響，總結(jié)了泵浦光對(duì)多色隨機(jī)激光體系中共振能量轉(zhuǎn)移的調(diào)控規(guī)律[43]。

雙色隨機(jī)激光器(QDA=20.7，CR6G=0.42 mM)在不同泵功率密度泵浦下測(cè)得的光譜如圖14a。當(dāng)泵浦功率密度為 0.26 MW/cm2時(shí)，R6G 和 Oxazine 的輻射光均為熒光。泵浦功率密度達(dá)到0.66 MW/cm2時(shí)，在 568 nm 附近出現(xiàn)了幾個(gè)尖銳的峰，表明體系內(nèi)建立了 R6G 的隨機(jī)激光。而當(dāng)泵浦功率密度超為 1.22 MW/cm2時(shí)，638 nm 處也出現(xiàn)了小尖峰，實(shí)現(xiàn)了紅光隨機(jī)激光。能量轉(zhuǎn)移系數(shù)ηRET隨泵浦功率密度的演變規(guī)律如圖14b，當(dāng)泵浦功率密度小于0.26 MW/cm2時(shí)，ηRET隨著泵浦功率密度的增加而緩慢減小，而且波動(dòng)值很小，記作穩(wěn)定熒光區(qū)域(SF)。當(dāng)泵浦功率密度從 0.26 MW/cm2增加到 1.59 MW/cm2時(shí)，ηRET先從 0.80 減少到 0.34（@ 0.66 MW/cm2），然后再增加到 0.83。這個(gè)區(qū)間內(nèi)每個(gè)功率密度下的 ηRET值都伴隨劇烈波動(dòng)，記作動(dòng)態(tài)激光區(qū)域(DL)。隨著泵浦功率密度進(jìn)一步增大，ηRET最終保持在 0.8，并伴隨著很小的波動(dòng)，記作穩(wěn)定激光區(qū)域(SL)。以上實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明泵浦功率密度可以靈活地調(diào)控共振能量轉(zhuǎn)移系數(shù)，我們通過(guò)改變泵浦光的功率密度改變紅光和黃光的光強(qiáng)比值（IA/ID）。IA/ID隨泵浦功率密度的演變規(guī)律如圖 14c，在動(dòng)態(tài)激光區(qū)域，輻射光中紅光的比例隨著泵浦功率密度的增加迅速減小。當(dāng)泵浦功率密度超過(guò) 0.66 MW/cm2后，紅光的比例又開始迅速增加。IA/ID在穩(wěn)定熒光區(qū)域和穩(wěn)定激光區(qū)域保持在一個(gè)穩(wěn)定值。這也進(jìn)步一說(shuō)明泵浦光對(duì)雙色隨機(jī)光的調(diào)控作用主要體現(xiàn)在動(dòng)態(tài)激光區(qū)域。

C.紅綠藍(lán)隨機(jī)激光器

相比于雙色隨機(jī)激光，白光隨機(jī)激光在成像領(lǐng)域的應(yīng)用更為廣泛。Liu 等人基于增益介質(zhì)之間的能量轉(zhuǎn)移設(shè)計(jì)并實(shí)現(xiàn)了白光隨機(jī)激光器[37]。將增益介質(zhì)C440(CC440=1.54 mg/mL)、香豆素6(C6,CC6=0.67 mg/mL) 和 Oxazine (COxazine= 4 mg/mL) 加入散射體TiO2納米顆粒的分散液中。在波長(zhǎng)為355 nm的脈沖激光（Continuum model PowerLite Precision 8000，線寬為 8 ns，重復(fù)頻率為 10 Hz，輸出光斑直徑為8 mm）泵浦下，混合染料被激發(fā)出中心波長(zhǎng)在431.8 nm，506.55 nm 和647.42 nm 的三個(gè)光譜尖峰（如圖 15a），對(duì)應(yīng)的線寬分別為 6.28 nm，13.4 nm和20 nm。這三個(gè)輻射峰對(duì)應(yīng)著藍(lán)、綠、紅三原色隨機(jī)激光，它們同時(shí)輸出并按一定比例疊加在一起形成明亮的白光，如圖15b 的照片所示。

圖15.(a) 白光隨機(jī)激光器的發(fā)射光譜，(b) 白光隨機(jī)激光器的照片[37]。

在混合染料隨機(jī)系統(tǒng)中，355 nm 泵浦源同時(shí)激發(fā)三種染料，每種染料獲得的增益較小，這也導(dǎo)致C440最終的激發(fā)峰稍有變寬。其次，在355 nm 激光泵浦下，C6 的激發(fā)光中的一部分光被 Oxazine 吸收，使得C6 發(fā)射光譜的線寬從40 nm 縮小到了13.4 nm，中心波長(zhǎng)也移動(dòng)到了506.55 nm。另外，泵浦光中用于泵浦Oxazine 的能量較弱，使得它的激發(fā)譜線寬較大，約為20 nm。最后，這一工作只是實(shí)現(xiàn)了非相干隨機(jī)激光，而且是在液態(tài)環(huán)境中實(shí)現(xiàn)的，為了進(jìn)一步促進(jìn)隨機(jī)激光器的應(yīng)用，有待進(jìn)一步設(shè)計(jì)新的結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)可調(diào)控的固態(tài)白光相干隨機(jī)激器。

IV.總結(jié)與展望

多色隨機(jī)激光器在傳感、成像和光子芯片領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用價(jià)值，為了拓寬隨機(jī)激光的輸出波長(zhǎng)范圍，增加隨機(jī)激光光源輸出波長(zhǎng)的可調(diào)諧性，提高器件效率，研究者借助能量轉(zhuǎn)移，實(shí)現(xiàn)了高效單一泵浦源激發(fā)的多色隨機(jī)激光器。本文總結(jié)了基于輻射能量轉(zhuǎn)移、共振能量轉(zhuǎn)移實(shí)現(xiàn)的雙色以及白光隨機(jī)激光器的研究進(jìn)展，包括固態(tài)、液態(tài)多色隨機(jī)激光器的設(shè)計(jì)和發(fā)光特性，能量轉(zhuǎn)移對(duì)雙色隨機(jī)激光的作用機(jī)理，施主/受主配比和泵浦光對(duì)多色隨機(jī)激光的調(diào)控規(guī)律等。這些研究結(jié)果為進(jìn)一步設(shè)計(jì)集成化的白光隨機(jī)激光光源提供了思路。

多色隨機(jī)激光的相關(guān)研究發(fā)展迅速，取得了一系列進(jìn)展。其未來(lái)的研究和發(fā)展趨勢(shì)可能會(huì)聚焦于：(1)鑒于白光隨機(jī)激光的色度調(diào)諧范圍不夠大，無(wú)法實(shí)現(xiàn)大范圍動(dòng)態(tài)調(diào)控的研究現(xiàn)狀，可在新穎調(diào)諧技術(shù)方面進(jìn)行拓展。比如，具有可微型化、可集成、易調(diào)節(jié)等優(yōu)點(diǎn)的微流體體系；具有電場(chǎng)和溫度靈活調(diào)控的液晶體系等。(2) 鑒于大部分多色隨機(jī)激光器的實(shí)現(xiàn)仍局限于液態(tài)環(huán)境中，且大部分固態(tài)多色隨機(jī)激光器仍局限于非相干激光發(fā)射的現(xiàn)狀，可進(jìn)一步探索新的固態(tài)結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)高性能的多色相干隨機(jī)激光器。比如柔性白光隨機(jī)激光器，以促進(jìn)隨機(jī)激光器在柔性光電子器件領(lǐng)域的應(yīng)用。(3) 鑒于絕大部分多色隨機(jī)激光器仍局限于光泵浦條件的研究現(xiàn)狀，可在間接泵浦（如LD、LED泵浦等）、電泵浦方面進(jìn)行拓展，同時(shí)保持與光泵浦隨機(jī)激光器的各項(xiàng)性能指標(biāo)可比擬，以進(jìn)一步推進(jìn)多色隨機(jī)激光器件的微型化、集成化。(4) 鑒于隨機(jī)激光輻射非定向的屬性特點(diǎn)及其定向性發(fā)射的調(diào)控手段不夠豐富、有效的研究現(xiàn)狀，可在無(wú)序系統(tǒng)中引入各類微腔結(jié)構(gòu)，通過(guò)精巧設(shè)計(jì)來(lái)實(shí)現(xiàn)多色激光輻射方向的完全調(diào)控。

致 謝

本研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金委項(xiàng)目（編號(hào)：61822501）的資助。