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    黑茶茶渣制備生物炭吸附廢水中Cr(Ⅵ)研究

    2019-10-30 01:39:48李必才鄧舒暢
    科技創(chuàng)新與應(yīng)用 2019年27期
    關(guān)鍵詞:茶渣生物炭

    李必才 鄧舒暢

    摘? 要:文章以黑茶茶渣為原料使用限氧控溫?zé)峤夥ㄖ苽渖锾?,并就生物炭對水中Cr(Ⅵ)的吸附影響因素進(jìn)行了研究。結(jié)果表明,生物炭對Cr(Ⅵ)吸附效果明顯優(yōu)于未處理茶渣;其中樣品SW900對Cr(Ⅵ)的吸附效果最好,達(dá)到97.02%,最佳吸附條件為水溫25℃、pH值為1~2,吸附時間為5h,其最佳投加量為12g·L-1;生物炭對Cr(Ⅵ)的吸附行為符合Freundlich吸附模型,吸附屬于多分子層吸附。

    關(guān)鍵詞:茶渣;生物炭;六價鉻;鉻廢水

    中圖分類號:X70? ? ? ? ? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A 文章編號:2095-2945(2019)27-0075-04

    Abstract: In this paper, Biochar was prepared by using oxygen-limiting and temperature-controlled heat-control method from the waste of dark tea, and the factors in water affecting the adsorption of Cr(Ⅵ) by biological carbon were studied. The results

    showed that the Biochar has a significantly better adsorption effect on the Cr(Ⅵ) than on the waste of Dark Tea; the sample

    SW900 has the best absorption effect on the Cr(Ⅵ), at 97.02%; The best adsorption conditions are water temperature 25℃, pH value 1~2, adsorption time 5h, the optimal amount of dosing is 12g·L-1. The adsorption behavior of the Cr(Ⅵ) conforms to Fre

    undlich isothermal adsorption model, adsorption belongs to the multi-molecular layer adsorption.

    Keywords: tea waste; Biochar; hexavalent chromium; chromium waste water

    在我國,工商業(yè)迅速發(fā)展,冶金、電鍍、制革等工業(yè)生產(chǎn)過程中都能產(chǎn)生大量含鉻廢水,這些含鉻廢水排入自然水體導(dǎo)致了鉻污染的產(chǎn)生。鉻(Cr)在不同的價態(tài)下表現(xiàn)出不同的性質(zhì),在水體中主要以Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)的形式存在,而Cr(Ⅵ)的毒性是Cr(Ⅲ)的幾百倍[1],Cr(Ⅵ)可長時間存在于環(huán)境中,毒性大,可溶解于水體并隨之遷移擴散。Cr(Ⅵ)可以通過呼吸、吞食、皮膚接觸等方式被人體吸收[2],不僅會導(dǎo)致呼吸道、消化道的損傷,更會對內(nèi)臟器官造成危害[3-4]。

    目前全球每年茶葉消耗量超過450萬噸,在茶葉生產(chǎn)、加工、消費過程中會產(chǎn)生大量茶渣[5],茶渣中碳含量約為50%,可以作為碳質(zhì)吸附材料的制備原料,將茶渣制成污染物吸附材料,可以實現(xiàn)“以廢治廢”,并降低吸附劑制備成本。

    而利用茶渣制取生物炭不僅能實現(xiàn)廢棄物“三化”的效果,還能節(jié)約成本取得一定的經(jīng)濟效益,因此茶渣生物炭具有作為環(huán)保型吸附劑大規(guī)模使用的潛力。

    現(xiàn)階段生物炭的制備方法主要有:水熱碳化法[6]、微波熱解碳化法[7]以及熱裂解法等[8]。相對于堆肥、焚燒、填埋等傳統(tǒng)的茶渣處理方法,高溫?zé)峤膺^程有二次污染物少、產(chǎn)物利用價值高等優(yōu)點[9]。目前對生物炭的研究主要以農(nóng)業(yè)廢棄生物質(zhì)為研究材料,如:玉米皮[10]、啤酒糟[11]、薏米殼[12]、蕎麥皮[13]等。而以黑茶茶渣為原料制備的生物炭對Cr(Ⅵ)的吸附研究還有較大研究空間,因此利用黑茶茶渣制備生物炭具有極大的研究和應(yīng)用潛力。

    1 材料與方法

    1.1 黑茶茶渣生物炭的制備

    研究所需的黑茶茶渣取自黑茶金花湖南省重點實驗室,將浸泡過后的茶渣風(fēng)干24h,放入105℃鼓風(fēng)干燥箱烘干至恒重,研磨粉碎裝袋,保存于干燥器中備用。將一定量烘干茶渣裝入坩堝,送入馬弗爐,加熱至預(yù)設(shè)溫度(300、500、700、900℃)后保持溫度灼燒2h取出,冷卻至室溫后稱量,移至自封袋裝袋并置于干燥器保存。所制得生物炭分別裝袋并標(biāo)記為樣品SW300、SW500、SW700、SW900。

    1.2 樣品的處理與測試

    取一定量待測液于燒杯中,加適量蒸餾水稀釋至50mL。調(diào)節(jié)pH值至7~8,滴加氫氧化鋅共沉試劑至pH值8~9。將溶液轉(zhuǎn)移入100mL容量瓶中,用水稀釋至標(biāo)線。過濾,棄去10mL初液,取后續(xù)50mL濾液進(jìn)行分析。

    將50mL濾液移入比色管中,加入0.5mL的硫酸溶液和0.5mL的1+1磷酸溶液,搖勻。加入2mL顯色劑(I),搖勻,10min后用10mm比色皿,在波長540nm處,以水做參比,測定樣品吸光度,扣除空白實驗吸光度后從校準(zhǔn)曲線得Cr(Ⅵ)含量。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 生物炭和干茶渣吸附效果對比

    選取茶渣生物炭SW500和烘干茶渣為吸附劑,在溶液pH=7條件下,投加濃度1g·L-1,選取不同Cr(Ⅵ)濃度,在水浴25℃轉(zhuǎn)速120r·min-1恒溫振蕩2h,探究不同Cr(Ⅵ)濃度下SW500和烘干茶渣對Cr(Ⅵ)的吸附量,結(jié)果見圖1。

    由圖1,SW500和烘干茶渣吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附量隨著Cr(Ⅵ)濃度增加而增大,SW500對Cr(Ⅵ)吸附效果明顯優(yōu)于干茶渣。當(dāng)Cr(Ⅵ)濃度為15mg·L-1時,SW500對Cr(Ⅵ)的吸附量為1.9141mg·g-1,干茶渣對Cr(Ⅵ)的吸附量為0.9188m

    g·g-1,這可能是由于生物炭表面結(jié)構(gòu)隨著熱解溫度的升高,可揮發(fā)性物質(zhì)逸散導(dǎo)致生物炭表面孔隙增多,從而影響生物炭的吸附能力。

    2.2 不同生物炭投加量對Cr(Ⅵ)吸附效果的影響

    實驗所選取的SW300、SW500、SW700、SW900四種不同溫度下制備的黑茶茶渣生物炭進(jìn)行實驗。實驗條件為:溶液中初始Cr(Ⅵ)濃度為50mg·L-1、初始pH為2、水浴25℃、轉(zhuǎn)速120r·min-1恒溫振蕩反應(yīng)吸附時間4h。具體實驗結(jié)果見圖2。

    如圖2,當(dāng)溶液中Cr(Ⅵ)的濃度為50mg·L-1時,溶液中的Cr(Ⅵ)去除率隨著4種生物炭的投加量增加而增加。當(dāng)生物炭投加濃度較低時,隨著投加濃度的增加,溶液中Cr(Ⅵ)的去除率迅速增加,其原因是生物炭加入濃度增加后,溶液中能吸附的吸附點位和總官能團數(shù)增加[11-12]。當(dāng)生物炭投加量達(dá)到12g·L-1時,體系中的Cr(Ⅵ)基本達(dá)到吸附平衡,此時生物炭對溶液中Cr(Ⅵ)的去除率均保持在92.25%以上,這與其它報道一致[10-12]。這可能是吸附劑濃度過高導(dǎo)致生物炭團聚沉降阻礙吸附[10],或是吸附劑結(jié)合點位間的靜電感應(yīng)和排斥作用影響[12]。

    2.3 生物炭對Cr(Ⅵ)的吸附效果隨吸附時間的影響

    選取SW500、SW700、SW900三種不同溫度下制備的市政茶渣生物炭。實驗條件為:溶液中初始Cr(Ⅵ)濃度為50mg·L-1、初始pH為2、生物炭投加濃度12g·L-1、水浴25℃轉(zhuǎn)速120r·min-1恒溫振蕩。

    圖3可知,溶液中Cr(Ⅵ)的去除率隨著吸附時間增加而增加。當(dāng)吸附剛開始進(jìn)行時,溶液中Cr(Ⅵ)的去除率隨時間顯著增加,這是由于吸附剛開始進(jìn)行時,生物炭表面可吸附點位較多,可以在較短時間內(nèi)吸附較多的Cr(Ⅵ)。而隨著吸附的進(jìn)行,生物炭表面的點位逐漸達(dá)到飽和,吸附速率降低,此時吸附速率取決于Cr(Ⅵ)從生物炭表面進(jìn)入內(nèi)部點位的速度[12]。當(dāng)吸附時間到5h后,溶液中Cr(Ⅵ)的去除率基本保持穩(wěn)定,生物炭對Cr(Ⅵ)的吸附基本達(dá)到吸附平衡,基本不再有明顯變化,SW500和SW900對Cr(Ⅵ)的去除率均保持在96.42%以上。

    2.4 生物炭在不同pH值環(huán)境中對Cr(Ⅵ)的吸附效果

    選取SW500、SW900兩種不同溫度下制備的市政茶渣生物炭。實驗條件為:溶液中初始在Cr(Ⅵ)濃度為50mg·L-1、生物炭投加濃度12g·L-1、水浴25℃轉(zhuǎn)速120r·min-1恒溫振蕩,吸附時間5h(圖4)。

    SW500和SW900生物炭在溶液pH值小于2時對Cr(Ⅵ)有較好的吸附效果,去除率達(dá)到96.85%以上。當(dāng)pH值升高時,去除率隨之迅速下降,在pH值接近中性時,去除率穩(wěn)定在較低水平,這可能是因為溶液pH值的變化會影響溶液中的離子種類以及生物炭的吸附性能,鉻在溶液中主要存在形態(tài)為Cr(III)和Cr(Ⅵ),而Cr(Ⅵ)在不同pH的溶液中主要存在形態(tài)也不同,在Cr(Ⅵ)濃度小于1g·L-1的溶液中,當(dāng)pH小于1時,其主要存在形態(tài)為H2CrO4,當(dāng)pH在1~6時主要存在形式為HCrO4-,當(dāng)pH大于6時主要為CrO42-[13]。因此,在其它吸附實驗條件不變時,pH較低的溶液環(huán)境茶渣生物炭對Cr(Ⅵ)有較好的吸附效果。

    2.5 等溫吸附模型

    實驗選取SW900樣品,溶液pH=1.8,吸附劑投加濃度12g·L-1,配置濃度50~500mg·L-1的Cr(Ⅵ)溶液,在水浴25℃轉(zhuǎn)速120r·min-1恒溫振蕩5h。

    在固定條件下,生物炭對重金屬的吸附是一個不斷吸附與解吸的動態(tài)平衡過程,當(dāng)達(dá)到吸附平衡時,通常使用Langmuir及Freundlich模型對結(jié)果擬合分析。Langmuir模型假定吸附劑表面的吸附點位是均勻的,在吸附劑上主要發(fā)生單分子層吸附;Freundlich模型是一個經(jīng)驗?zāi)P?,描述非均勻體系的吸附[14]。

    式中:qe是吸附平衡時吸附劑對Cr(Ⅵ)的吸附量

    (mg·g-1);qm是理論飽和吸附量(mg·g-1);ρe是吸附平衡時Cr(Ⅵ)的濃度(mg·L-1);KL是Langmuir吸附平衡常數(shù)(L·mg-1);n為Freundlich指數(shù);Kf是Freundlich吸附容量參數(shù),(mg1-1/n·L1/n·g-1)。擬合結(jié)果見圖5。

    由圖5可見,F(xiàn)reundlich模型可以更好描述黑茶茶渣生物炭對Cr(Ⅵ)的吸附過程,表明吸附同時存在多分子層吸附而不僅是單分子層吸附。吸附反應(yīng)隨著平衡濃度增大而吸附量增大,且增加幅度逐漸降低,最后趨于平衡。n是評價吸附劑對吸附質(zhì)的吸附效果強弱的參數(shù),n值大于1,說明黑茶茶渣生物炭對Cr(Ⅵ)的吸附為優(yōu)惠吸附,n值越大,吸附反應(yīng)越容易進(jìn)行[6]。

    3 結(jié)論

    (1)黑茶茶渣制備的生物炭對Cr(Ⅵ)有良好的吸附效果。在實驗條件下SW500對Cr(Ⅵ)的吸附量為

    1.9141mg·g-1,干茶渣對Cr(Ⅵ)的吸附量為0.9188mg·g-1。生物炭對Cr(Ⅵ)的吸附效果明顯優(yōu)于未處理干茶渣。

    (2)900℃下制備的生物炭對Cr(Ⅵ)的吸附效果最好。在25℃時,在溶液中Cr(Ⅵ)濃度為50mg·L-1時的最優(yōu)吸附條件為投加量12g·L-1,溶液pH值1~2,吸附時間5h,Cr(Ⅵ)去除率達(dá)到96.85%以上。

    (3)黑茶茶渣制備生物炭對Cr(Ⅵ)的吸附行為符合Freundlich模型,吸附屬于多分子層吸附,吸附易于進(jìn)行。

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