南?，F(xiàn)代珊瑚骨骼中放射性核素特征指紋

林武輝,余克服*,鄧芳芳,王英輝,馮 禹,劉昕明,莫珍妮,馬 豪

南?，F(xiàn)代珊瑚骨骼中放射性核素特征指紋

林武輝1,2,余克服1,2*,鄧芳芳3,王英輝1,2,馮 禹2,劉昕明4,莫珍妮4,馬 豪5

(1.廣西南海珊瑚礁研究重點實驗室,廣西 南寧 530004；2.廣西大學海洋學院,廣西 南寧 530004；3.自然資源部第三海洋研究所,福建 廈門 361005；4.廣西海洋研究院,廣西 南寧 530022；5.清華大學工程物理系,北京 100084 )

利用地表實驗室高純鍺γ譜儀、中國錦屏極深地下實驗室高純鍺γ譜儀、低本底β計數(shù)器系統(tǒng)測定我國南海1500km空間跨度上10個不同站位、5種不同種類和形狀的現(xiàn)代珊瑚骨骼中6種最主要的天然放射性核素(238U、226Ra、228Ra、40K)和人工放射性核素(137Cs和90Sr)的含量,獲得現(xiàn)代珊瑚骨骼中放射性核素平均活度排序為238U(29.94Bq/kg)>40K(11.72Bq/kg)>228Ra(6.37Bq/kg)>226Ra(3.16Bq/kg)>90Sr(1.21Bq/kg)>137Cs(<0.06Bq/kg).除了岸礁的珊瑚骨骼中228Ra活度高于環(huán)礁的珊瑚骨骼中228Ra活度的現(xiàn)象外,不同種類、不同離岸距離的珊瑚骨骼之間的同種放射性核素活度沒有顯著差異.本研究進一步對比珊瑚骨骼、珊瑚礁區(qū)沉積物、非珊瑚礁區(qū)的海洋沉積物、全球土壤的放射性核素活度含量,闡明珊瑚礁區(qū)是地表罕見的極低放射性水平區(qū)域,并指出現(xiàn)代珊瑚骨骼具有極低的226Ra/238U活度比值(~0.1)和極高的90Sr/137Cs活度比值(1000)的指紋特征.

珊瑚礁；放射性核素；漂浮型核電站；地下實驗室；地球化學

放射性核素是人類關心的一類危險物質[1-2],同時也是海洋學研究中重要示蹤工具[3-6].放射性核素示蹤技術已經(jīng)被廣泛應用于多種不同類型的海洋生態(tài)系統(tǒng)中,如近岸河口生態(tài)系統(tǒng)[7],“地下河口”系統(tǒng)[8],紅樹林生態(tài)系統(tǒng)[9],上升流生態(tài)系統(tǒng)[10],極地海冰系統(tǒng)[11],深海熱液口生態(tài)系統(tǒng)[12],巖石圈的洋中脊系統(tǒng)[13]等.珊瑚礁系統(tǒng)作為一種重要的海洋生態(tài)系統(tǒng),是過去氣候變化和環(huán)境污染歷史的優(yōu)良檔案館[14].近年來,珊瑚礁面臨全球變暖和海洋酸化的威脅而受到廣泛關注[15-16].放射性核素示蹤技術在珊瑚礁系統(tǒng)中的應用可以為氣候變化和環(huán)境污染研究提供基礎的年代框架和人類活動的指示劑,具有重要的研究意義.同時,珊瑚礁生態(tài)系統(tǒng)是許多生物的棲息地,被稱為海洋中“熱帶雨林”[17],為人類提供豐富的海洋生物資源.我國廣東大亞灣、海南昌江、臺灣恒春的濱海核電站周邊,都有造礁珊瑚的分布.放射性核素可以通過食物鏈傳遞對人類健康構成潛在的電離輻射威脅[18].珊瑚礁系統(tǒng)中放射性核素研究具有一定的現(xiàn)實意義.

我國南海珊瑚礁總面積達到7974km2,與澳大利亞大堡礁相當[19].珊瑚島礁也是我國南海唯一的陸地國土類型,近年來島礁供電問題極大限制島礁的建設和開發(fā),為此多個國家正研發(fā)海洋漂浮型核電站[20-21],擬解決島礁能源問題.未來漂浮型核電站的建設對珊瑚礁區(qū)生態(tài)環(huán)境安全和島礁居民的電離輻射影響是一項重要的基礎工作[22-23].造礁珊瑚作為珊瑚礁生態(tài)系統(tǒng)中最關鍵的生物,南海造礁珊瑚骨骼中天然放射性核素(238U、226Ra、228Ra、40K)和人工放射性核素(137Cs和90Sr)數(shù)據(jù)的缺乏將限制珊瑚礁區(qū)放射性核素的水平、分布特征、調(diào)控機制、電離輻射影響等方面的認知[23-28].

本研究利用地表實驗室高純鍺γ譜儀、中國錦屏極深地下實驗室高純鍺γ譜儀、低本底β計數(shù)器系統(tǒng)測定我國南海1500km空間跨度上10個不同站位、5種不同種類和形狀的現(xiàn)代珊瑚骨骼中6種最主要的天然和人工放射性核素(238U、226Ra、228Ra、40K、137Cs、90Sr)的含量,并與之前報道的珊瑚礁區(qū)沉積物、非礁區(qū)海洋沉積物、全球土壤的放射性核素活度對比,探索珊瑚礁區(qū)兩種常見的放射性核素指紋特征(226Ra/238U和90Sr/137Cs活度比值)和控制因素.本研究嘗試探索珊瑚礁系統(tǒng)中放射性核素的生物地球化學行為特征,將有利于掌握核素在珊瑚礁系統(tǒng)中的歸宿,為今后預測和評價漂浮型核電站來源的人工放射性核素對珊瑚島礁的影響提供一定的科學依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集和預處理

在2015~2016年期間采用水肺潛水法,采集淺水(深度<4m)造礁珊瑚骨骼樣品.這些活體珊瑚骨骼樣品采自大亞灣(DYW)、領奧(LA)、徐聞(XW)、潿洲島(WZ)、鹿回頭(LHT)、永興島(YX)、七連嶼(QLY)、黃巖島(HY)、三角礁(SJ)、仙娥礁(XE)共10個地區(qū),總計17個現(xiàn)代珊瑚樣品,站位空間分布如圖1.采集的5種珊瑚種類包含常見且典型的塊狀濱珊瑚、枝狀鹿角珊瑚、枝狀杯形珊瑚、柱狀角孔珊瑚、孤立狀石芝珊瑚,具體信息如表1.所有珊瑚尺寸為2~4cm,均為現(xiàn)代的活珊瑚骨骼,年齡為1~2a左右.采集后的樣品放置于密封袋內(nèi),-20℃冰箱中冷凍帶回實驗室.

珊瑚骨骼樣品帶回實驗室后解凍,用去離子水沖洗,去掉珊瑚骨骼表面的珊瑚蟲組織.配置10%雙氧水,浸泡珊瑚骨骼1d后用去離子水沖洗,60℃烘箱內(nèi)烘干.珊瑚骨骼進一步研磨過篩(100~150目),取20g珊瑚骨骼粉末,裝盒密封后放置30d,使226Ra及其子體核素達到平衡狀態(tài)后,再利用高純鍺γ譜測量珊瑚骨骼中放射性核素(238U、226Ra、228Ra、40K、137Cs)[24,26].

圖1 南?，F(xiàn)代珊瑚骨骼采樣站位

表1 南海珊瑚骨骼站位信息

1.2 高純鍺g譜儀測量

研磨裝樣后的珊瑚骨骼樣品采用高純鍺γ譜儀(Canberra Be 6530)進行測量,相對探測效率為63.4%,在1332keV的能量分辨率為1.57keV.鉛室型號為777A,重量為1633kg,從外到內(nèi)的屏蔽材料為低碳不銹鋼(9.5mm)+低本底鉛(15cm)+老鉛(2.5cm,210Pb活度小于25Bq/kg)+低本底錫(1mm)+高純銅(1.6mm).數(shù)據(jù)處理采用Genie 2000軟件.沉積物標準來自國際原子能機構(IAEA)提供的愛爾蘭海沉積物標準(IAEA-385)和中國計量科學研究院提供的沉積物標準(GBW08304a),沉積物標準中的目標核素包含:238U、232Th、228Ra、226Ra、137Cs、40K.

本研究中珊瑚骨骼從采樣時刻到測量時刻的時間間隔(1~2a)大于120d,238U與其子體234Th已經(jīng)達到衰變平衡的狀態(tài).因此,珊瑚骨骼中238U活度()和不確定度(δ)的測量根據(jù)其子體234Th在γ譜中63.3keV的全能峰,并利用式(1)~(2)定量計算獲得.

式中:T和0分別代表目標核素對應的γ射線的樣品和本底的凈計數(shù)率;T和0分別代表目標核素對應的γ射線的樣品和本底的總計數(shù)率;和代表相對探測效率和樣品重量;代表儀器的測量時間.不確定度主要來自于特征峰內(nèi)γ光子計數(shù)的統(tǒng)計漲落.

珊瑚骨骼裝樣放置30d后,226Ra和子體核素達到衰變平衡狀態(tài).226Ra的活度和不確定度計算基于其子體214Pb(351.9keV)和214Bi(609.3keV)的全能峰;40K的測量通過該核素自身發(fā)射的γ射線(1460.8keV)進行定量.226Ra和40K活度計算如式(1)~ (2).

珊瑚骨骼中228Ra可以通過其子體228Ac發(fā)射的γ射線911.1keV進行計算,因為228Ac半衰期(6.13h)較短,228Ra和228Ac很快達到平衡狀態(tài).我們之前測量也發(fā)現(xiàn)現(xiàn)代珊瑚骨骼中存在228Th/228Ra不平衡[27].因此,珊瑚骨骼中228Th及其子體的γ射線不能用來計算228Ra活度,這點與其它介質(土壤、沉積物、生物)中228Ra的測量有所不同.珊瑚骨骼中232Th的含量很低(10-3Bq/kg)[29-30],且228Ra的半衰期為5.75a,因此我們把實驗室測量的結果校正到采樣時刻的228Ra活度和不確定度,如式(3)~(4)[24].

式中:1和0分別代表儀器測量時刻和樣品采樣時刻,其余參數(shù)的定義與式(1)~(2)一致.值得注意的是,采樣時刻的珊瑚骨骼中228Ra活度和不確定度的計算,必須進行衰變校正.

基于安裝于地表實驗室的高純鍺γ譜儀測量的珊瑚骨骼中238U、226Ra、228Ra、40K核素在γ譜中的峰型較為明顯,可以被識別和定量,但是所有珊瑚骨骼中137Cs在661.7keV未觀察到顯著峰型,根據(jù)式(5)計算獲得這些珊瑚骨骼樣品中137Cs最低檢測限(Minimum Detection Activity, MDA)為0.72Bq/kg(測量時間為2d).為此,進一步把部分珊瑚骨骼樣品送到中國四川錦屏地下實驗室(2400m巖石厚度,是世界上最深的地下實驗室)的高純鍺γ譜儀進行測量[31-32],該譜儀具有極低的儀器本底,本底全譜計數(shù)率(0.027cps)為地表實驗室的譜儀本底全譜計數(shù)率(1.27cps)的2%,珊瑚骨骼樣品經(jīng)過16d的連續(xù)測量,仍然未觀測到顯著的137Cs核素峰型.通過式(5)的計算,我們獲得珊瑚骨骼中137Cs活度低于最低檢測限(0.06Bq/kg),可以看出南?，F(xiàn)代珊瑚骨骼中人工放射性核素137Cs活度極低.

式中:0代表珊瑚骨骼樣品譜在661.7keV的總計數(shù)率;為樣品的測量時間.

在高純鍺γ譜儀測量的質量控制方面,實驗室定期開展儀器本底和標準源的測量工作,繪制質量控制圖以保證儀器的穩(wěn)定性;同時本研究采用國際原子能機構(IAEA-385)和中國計量科學研究院提供的沉積物標準源進行交叉驗證,以保證數(shù)據(jù)的可靠性.此外,實驗室參加并順利通過2017年度國家海洋環(huán)境監(jiān)測中心和2018年度國家核電廠安全及可靠性工程技術中心舉辦的高純鍺γ譜儀測量比對活動中所有放射性核素項目(210Pb,238U,226Ra,228Ra,228Th,137Cs,40K,60Co).

1.3 珊瑚骨骼90Sr測量

珊瑚骨骼主要成分是碳酸鈣,珊瑚生物鈣化過程同時吸收海水中與Ca同主族的90Sr進入珊瑚骨骼中.海水中90Sr的測量,需要進行碳酸鈣共沉淀的前處理[33].因此,珊瑚吸收海水中90Sr的過程,相當于天然的碳酸鈣共沉淀過程.我們采用海水測量90Sr方法的改動后流程(具體流程見圖2),進行珊瑚骨骼中90Sr的測定,基本測量原理為分離測量90Sr衰變平衡后的子體90Y所發(fā)射的高能β射線[33].本研究所采用海水90Sr測量方法于2016年和2017年參加IAEA組織的國際比對,并獲得良好的結果[33].此外,我們將最終分離獲得的草酸釔,進行時間系列下的90Y多次β計數(shù)率測量,繪制90Y的衰變曲線(圖3),擬合計算獲得的半衰期[1/2=0.693/0.011=(63.0±1.3)h]與90Y的理論半衰期(64.1h)十分接近,說明本方法獲得純度較高的90Y.因此,本實驗流程中較高的元素Y回收率(80%以上)和較好的90Y純度證明珊瑚骨骼90Sr分析方法的可靠性.珊瑚骨骼中90Sr活度和不確定度的計算如式(6)~(7).

式中:0和δ0代表采樣時刻90Sr的活度和不確定度;是草酸釔樣品測量時間;2、1、0分別代表90Y開始測量時刻、90Sr-90Y分離時刻、90Sr采樣時刻;1和0代表90Y和90Sr的衰變常數(shù);1和0分別代表樣品計數(shù)率和本底計數(shù)率;、、分別代表90Y探測效率(采用90Sr液體標準源,而獲得β計數(shù)器的探測效率)、90Y回收率(通過定量回收所加入的元素Y而獲得)、珊瑚骨骼質量;δ代表90Y探測效率的不確定度.

圖2 現(xiàn)代珊瑚骨骼中90Sr的分析流程

圖3 珊瑚骨骼中90Sr測量分離后的草酸釔沉淀中90Y的半衰期擬合曲線

2 結果與討論

2.1 南海珊瑚骨骼中天然放射性核素

表2列出了南海的濱珊瑚、鹿角珊瑚、柱狀角孔珊瑚、石芝珊瑚、杯形珊瑚骨骼中最主要的4種天然放射性核素238U、226Ra、228Ra、40K的含量.南?，F(xiàn)代珊瑚骨骼中238U活度范圍22.99~ 38.81Bq/kg、226Ra活度為1.03~6.46Bq/kg、228Ra活度為0.23~18.67Bq/kg、40K活度為3.60~27.45Bq/kg.珊瑚骨骼中的天然放射性核素平均活度順序為238U [(29.74±4.75)Bq/kg]>40K[(11.72±7.13)Bq/kg]>228Ra [(6.37±4.67)Bq/kg]>226Ra[(3.16±1.75)Bq/kg],其中238U活度高于其它3種核素活度.

由于230Th/238U定年法在珊瑚年代學研究中的廣泛應用[34],珊瑚骨骼中的238U活度被廣泛報道[35],這些大量的238U數(shù)據(jù)主要是基于質譜儀器測量獲得的.本研究基于高純鍺γ譜儀獲得的珊瑚骨骼中238U活度范圍(22.99~38.81Bq/kg)與基于質譜儀器獲得的珊瑚骨骼中238U結果(2~4μg/g對應活度范圍為24.9 ~49.8Bq/kg)較為一致[35].

世界范圍內(nèi)的珊瑚骨骼中Ra同位素(226Ra和228Ra)的報道很少.部分因素源于226Ra和228Ra半衰期(1600a和5.75a)遠低于238U半衰期(4.468×109a),相同活度條件下Ra同位素的原子數(shù)低于238U的原子數(shù),基于質譜法測量Ra同位素的難度更大[24].20世紀80年代以前,部分學者利用放射化學法測量大西洋珊瑚骨骼中228Ra活度范圍為0.3~3Bq/kg[36-38],本研究利用高純鍺γ譜儀測量南海珊瑚骨骼中228Ra活度范圍為0.23~18.67Bq/kg,228Ra活度普遍大于大西洋的結果.Cai等[39]研究顯示南海海水中228Ra高于大西洋海水中228Ra.全球范圍內(nèi)的海水中228Ra活度變化較大,與河流輸入、地下水輸入、沉積物向上覆水體的輸入、離岸距離等因素密切相關[40].南海是典型的邊緣海,周邊島嶼眾多,河流物質入海通量較大[41],這些因素引起的南海海水較高的228Ra活度,可能進一步導致南海珊瑚骨骼中較高活度的228Ra.

世界范圍內(nèi)的淺水造礁珊瑚骨骼中226Ra活度報道極少,只有部分學者從210Pb/226Ra年代學的角度報道太平洋和大西洋深海珊瑚(非造礁珊瑚)骨骼中226Ra的活度為1.2~6.7Bq/kg[42-44],國內(nèi)學者通過間接測量210Pb報道南海非造礁黑角珊瑚骨骼中226Ra活度為1.50~5.35Bq/kg[45].本研究的南海造礁珊瑚骨骼中226Ra活度為1.03~6.46Bq/kg,該結果與深海珊瑚骨骼和非造礁珊瑚骨骼中226Ra活度較為接近.

表2 南海珊瑚骨骼中天然放射性核素活度(Bq/kg)

注:不確定度采用1倍標準不確定度,置信度為68%.

世界范圍內(nèi)的造礁珊瑚骨骼中40K的報道也很少.本研究的淺水造礁珊瑚骨骼中40K含量(3.60~27.45Bq/kg)比Sabatier等[42]報道的深海珊瑚骨骼中40K活度(0.13~0.48Bq/kg)高1個量級左右,但是與林武輝等[24-26]報道珊瑚礁區(qū)沉積物和碳酸鹽巖中40K活度(0.4~10.8Bq/kg)接近,也與國外學者在馬紹爾群島(太平洋珊瑚島礁)報道的珊瑚砂中40K的平均活度[(10.7±0.5)Bq/kg]接近[46],這些遠離大陸的珊瑚砂主要源自于珊瑚骨骼的破碎風化過程.

2.2 南海珊瑚骨骼中人工放射性核素

137Cs和90Sr是環(huán)境放射性測量中兩種最常見的人工放射性核素,IAEA匯總并評估全球不同海洋中137Cs和90Sr的分布特征及其調(diào)控因素[47].然而,世界范圍內(nèi)關于珊瑚礁區(qū)人工放射性核素137Cs和90Sr的數(shù)據(jù)極少.

本研究利用安裝于地表實驗室的高純鍺γ譜儀測量珊瑚骨骼中137Cs活度,發(fā)現(xiàn)所有南?，F(xiàn)代珊瑚骨骼樣品中都沒有觀測到137Cs在γ能譜中的全能峰(661.7keV),進一步計算獲得珊瑚骨骼中137Cs活度低于最低檢測限(0.72Bq/kg).選擇潿洲島的濱珊瑚骨骼(WZ-P01)樣品,送到中國四川錦屏地下實驗室的極低本底高純鍺γ譜儀測量,樣品連續(xù)測量16d,獲得的γ譜中仍然未觀測到137Cs在γ能譜中的全能峰(661.7keV),此時計算的最低檢測限為0.06Bq/kg.因此,本研究基于極低本底地下實驗室的測量,將珊瑚骨骼中137Cs活度約束至0.06Bq/kg以下,這為未來珊瑚骨骼中137Cs及其相關同位素(135Cs)的分析方法開發(fā)及其準確測量提供一定的參考和啟發(fā).

根據(jù)IAEA對生物濃集因子(CF)的定義[48],結合本實驗獲得的珊瑚骨骼40K活度[(11.72± 7.13)Bq/kg]和公開報道的海水中40K活度(11~ 12Bq/L)[2],利用式(8)計算獲得珊瑚骨骼對40K的CF大約為1L/kg,該CF與珊瑚骨骼對Na的CF(~ 1L/kg)一致[49].前人研究也表明,珊瑚骨骼中同主族的多個堿土金屬(Ca、Sr、Ba)也擁有相同的CF[50].因此,假設珊瑚骨骼中137Cs的CF(1L/kg)與同主族的Na和K的CF一致,結合2011~2014年南海海水中137Cs的活度(1~2Bq/m3)報道[51-52],可以計算獲得珊瑚骨骼中137Cs活度大約為10-3Bq/kg,低于中國四川錦屏地下實驗室的極低本底高純鍺γ譜儀的最低檢測限(0.06Bq/kg),也從理論上驗證本研究關于珊瑚骨骼137Cs未檢出的現(xiàn)象.因此,珊瑚骨骼中具有極低活度的人工放射性核素137Cs(10-3Bq/kg),該核素不適合用于珊瑚骨骼中的大氣核爆歷史的反演,進一步限制137Cs年代學在珊瑚骨骼和珊瑚砂中的應用.

相對于137Cs的測量,90Sr的測量需要更加復雜的放射化學分離過程,測量難度更大,日本福島核事故后的環(huán)境中90Sr數(shù)據(jù)量也遠少于137Cs數(shù)據(jù)量[53].本研究利用低本底β計數(shù)器測量近岸的岸礁(大亞灣和潿洲島)和南海環(huán)礁(黃巖島)的珊瑚骨骼中90Sr活度如表3.現(xiàn)代珊瑚骨骼中90Sr活度范圍為0.97~1.58Bq/kg,平均活度為(1.21±0.23)Bq/kg,該結果略低于20世紀80年代的太平洋斐濟的珊瑚骨骼90Sr (~2Bq/kg)[54],這可能與海水中90Sr活度隨著時間推移而下降有關.雖然近年來(特別是日本福島核事故后)我國在南海已開展海水中多種人工放射性核素(137Cs、90Sr、239+240Pu)的測量[51,55],但是仍然未見南海現(xiàn)代珊瑚骨骼中90Sr和137Cs的公開報道.

表3 現(xiàn)代珊瑚骨骼中90Sr活度(Bq/kg)

注:不確定度采用1倍標準不確定度,置信度為68%.

根據(jù)Zhou等[51]報道的2011~2014年南海表層海水90Sr活度(~1Bq/m3),我們可以進一步計算獲得珊瑚骨骼對90Sr的CF大約為1000L/kg,該值與珊瑚骨骼對Sr元素和同主族的Ca和Ba元素的CF(1000L/kg)一致[50],同時也遠高于珊瑚骨骼對堿金屬和137Cs的CF(1L/kg).

239+240Pu是一種毒性極高的人工放射性核素,但是環(huán)境中其活度較低,比如南海海水中239+240Pu活度(10-3~10-2Bq/m3)比海水中90Sr和137Cs活度(1~ 10Bq/m3)少2~3個量級[51,55].目前未見南海珊瑚骨骼中239+240Pu的報道,但是根據(jù)其他學者在西北太平洋臨近海域的珊瑚骨骼中239+240Pu的活度(10-3~ 10-2Bq/kg)報道,比本研究的珊瑚骨骼中90Sr活度[(1.21±0.23)Bq/kg]少2~3個量級.部分學者利用加速器質譜測量南海珊瑚骨骼中129I/127I的比值(10-11)[56-57],換算后獲得南海珊瑚骨骼中129I活度大約為10-5Bq/kg,比本研究的珊瑚骨骼中90Sr活度[(1.21±0.23)Bq/kg]少5個量級.綜上,南?，F(xiàn)代珊瑚骨骼中人工放射性核素的平均活度排序為:90Sr(1Bq/kg)>239+240Pu(10-3~10-2Bq/kg)>137Cs(10-3Bq/kg)>129I(10-5Bq/kg).

2.3 不同種類珊瑚中放射性核素對比

由于所有現(xiàn)代珊瑚骨骼樣品中137Cs都低于最低檢測限(0.06Bq/kg),此處暫不考慮137Cs.將珊瑚骨骼按照不同種類劃分,相同種類的珊瑚骨骼取核素活度平均值,不同珊瑚種類的放射性核素對比結果如圖4.在考慮不確定度的情況下,不同珊瑚種類之間的天然放射性核素活度沒有顯著的差異.根據(jù)表3,不同種類之間的珊瑚骨骼中90Sr活度也沒有顯著差別.本研究測量的不同種類的淺水造礁珊瑚主要成分都是文石結構的碳酸鈣,具有相同的鈣化機制,這可能是不同種類珊瑚具有相似放射性核素活度的主要原因.

2.4 近岸和大洋珊瑚骨骼中放射性核素對比

根據(jù)站位離岸距離的遠近,可將珊瑚骨骼分為兩組:近岸的岸礁區(qū)和大洋的環(huán)礁區(qū).近岸站位有潿洲島、鹿回頭、領奧、大亞灣、徐聞;大洋站位為仙娥礁、黃巖島、七連嶼、三角礁、永興.近岸和大洋珊瑚骨骼活度平均值如表4所示.在考慮不確定度的情況下,近岸和大洋區(qū)的238U、226Ra、40K活度接近,但是近岸的228Ra活度[(10.36±4.54)Bq/kg]明顯高于大洋的228Ra活度[(3.58±2.02)Bq/kg].

表4 近海的岸礁和大洋的環(huán)礁珊瑚骨骼中放射性核素活度對比(Bq/kg)

海洋中228Ra主要來自于河流、地下水、沉積物等陸源的貢獻,因此近岸海水相對于大洋海水往往擁有更高活度的228Ra,如已報道的南海近岸海水228Ra活度(30Bq/m3)也高于南海大洋海水的228Ra活度(2~3Bq/m3)[58-59].由于近岸海水向大洋輸運過程所需的時間往往大于228Ra的半衰期(5.75a),海水228Ra活度將因衰變而降低.造礁珊瑚鈣化過程中,海水中Ra同位素將與同主族的Ca、Sr、Ba一同進入珊瑚骨骼中,進而導致近岸珊瑚骨骼擁有更高活度的228Ra.然而,238U、226Ra、40K半衰期(千年至億年)和相應的海水停留時間均較長,近岸和大洋海水中這些核素活度差異不大,珊瑚骨骼中這些核素活度差異也不顯著.

2.5 不同介質中放射性核素比較

表5對比現(xiàn)代珊瑚骨骼、珊瑚礁區(qū)沉積物[24]、全球土壤中放射性核素平均水平[60].珊瑚骨骼中4種放射性核素(238U、226Ra、228Ra、40K)和全球土壤的結果差別較大,但是與珊瑚礁區(qū)沉積物的結果很接近,從天然放射性核素的角度證明珊瑚骨骼的破碎和風化是珊瑚礁區(qū)沉積物的主要物質來源,特別是對于遠離大陸的環(huán)礁.除了238U,珊瑚骨骼中226Ra、228Ra、40K活度均比全球土壤中的226Ra、228Ra、40K活度小1~2個數(shù)量級,再次證明以珊瑚骨骼和珊瑚砂為主的珊瑚島礁是地表罕見的低輻射水平區(qū)域[23].

表5 珊瑚骨骼與礁區(qū)沉積物放射性核素對比(Bq/kg)

2.6 珊瑚骨骼中放射性核素特征指紋

表6根據(jù)核素活度的高低順序,系統(tǒng)給出現(xiàn)代珊瑚骨骼中主要的放射性核素,并與表層海水、海洋沉積物中的主要放射性核素進行對比[2-3].在海水和海洋沉積物的所有核素中,40K活度最高.雖然珊瑚骨骼中90%以上的主要成分是碳酸鈣,但是放射性核素活度最高的卻是238U,該現(xiàn)象有利于230Th/238U定年法在珊瑚年代學中的應用.

核素比值常被作為指紋,追蹤放射性物質的不同來源[24,61].226Ra/238U活度比值是常見的天然放射性核素指紋,被應用于物質來源識別[4,24,28].本研究獲得的珊瑚骨骼中226Ra/238U活度比值與本實驗室測量且已發(fā)表的珊瑚礁區(qū)沉積物和廣西沿岸沉積物,以及其他學者報道的非礁區(qū)的海洋沉積物結果對比如圖5,結果顯示珊瑚骨骼和礁區(qū)沉積物中226Ra/238U活度比值(0.1左右)很一致,但是與廣西沿岸沉積物和其它非礁區(qū)的海洋沉積物中226Ra/238U活度比值(0.5~1.0)差異較大.

造礁珊瑚吸收海水的226Ra(1~5Bq/m3)和238U(40Bq/m3)進入骨骼[2],大洋海水的226Ra/238U比值為0.1左右,同時造礁珊瑚對海水226Ra和238U的CF都為~1000L/kg[50, 62],根據(jù)式(9)以計算獲得珊瑚骨骼中226Ra/238U活度比值大約為0.1左右.因此,珊瑚礁區(qū)的物質(生源碳酸鈣)具有典型的低226Ra/238U活度比值的特征,該特征源于造礁珊瑚在生物鈣化過程中根據(jù)特定的CF主動吸收海水中226Ra和238U進入珊瑚骨骼[24].其它非礁區(qū)的海洋沉積物來源于地幔物質形成的巖石,經(jīng)過風化過程、河流搬運、大氣輸運沉降等過程,最終進入海洋沉積物,該漫長的地質過程中226Ra/238U接近準平衡狀態(tài),擁有較高的226Ra/238U活度比值.有趣的是,我們在南海西沙珊瑚礁區(qū)鉆取的一根928米的巖心分析中,在巖心14m處測量的226Ra/238U活度比值為0.82,從表層到20m左右隨著巖心深度的增加226Ra/238U比值接近1.0[26],說明隨著時間的增加造礁珊瑚產(chǎn)生的生源碳酸鈣中226Ra/238U比值也會增加并接近1.0,這也是本研究強調(diào)“現(xiàn)代”珊瑚骨骼(活珊瑚尺寸為2~4cm)的原因.

表6 表層海水、海洋沉積物、現(xiàn)代珊瑚骨骼中主要放射性核素對比

圖5 珊瑚骨骼、礁區(qū)沉積物、其它非礁區(qū)的海洋沉積物的226Ra和238U關系

式中:238Uc和238Us代表珊瑚骨骼和海水238U活度, CF238U代表珊瑚骨骼對238U的生物濃集因子.226Ra的相關參數(shù)定義與238U一致.

90Sr/137Cs活度比值是一組重要的人工放射性核素指紋,用于判斷人工放射性核素的來源[61],比如全球大氣核爆落下灰中90Sr/137Cs比值大約為0.63,與海水中90Sr/137Cs比值接近[63],海洋沉積物中90Sr/137Cs比值大約為0.1~1[63],日本福島核事故和前蘇聯(lián)切爾諾貝利核事故的90Sr/137Cs比值分別為0.001和0.08[61,64].根據(jù)本研究報道的珊瑚骨骼中90Sr活度(~1Bq/kg)和137Cs活度(10-3Bq/kg),現(xiàn)代珊瑚骨骼中90Sr/137Cs活度比值1000,與其它環(huán)境介質中的90Sr/137Cs活度比值都有顯著的差異,該現(xiàn)象是由于珊瑚骨骼對137Cs和90Sr的不同CF所致.

因此,現(xiàn)代珊瑚骨骼具有十分獨特的放射性核素指紋特征,比如極低的226Ra/238U活度比值(~0.1)和極高的90Sr/137Cs活度比值(1000),珊瑚骨骼中活度最高的放射性核素為238U而非40K.這些特征取決于造礁珊瑚的生物鈣化過程對海水中放射性核素的主動吸收機制,根據(jù)式(9)可知決定性的因素包含海水放射性核素活度和造礁珊瑚的CF.這些珊瑚骨骼中放射性核素的指紋特征(226Ra/238U和90Sr/137Cs),可能作為新的地球化學指標,對傳統(tǒng)元素(Al和Ti)、稀土元素、礦物組成等手段進行有益的補充[24],指示珊瑚礁區(qū)水體懸浮物/沉積物中不同物質來源的貢獻.

3 結論

3.1 南?，F(xiàn)代珊瑚骨骼中6種最主要的天然放射性核素(238U、226Ra、228Ra、40K)和人工放射性核素(137Cs和90Sr)的平均活度排序為238U(29.94Bq/kg)>40K(11.72Bq/kg)>228Ra(6.37Bq/kg)>226Ra(3.16Bq/kg)>90Sr(1.21Bq/kg)>137Cs(<0.06Bq/kg).

3.2 5種不同種類的珊瑚骨骼之間的同種放射性核素活度沒有顯著差異.空間上,岸礁的珊瑚骨骼中228Ra活度高于環(huán)礁的珊瑚骨骼的228Ra活度,而40K、238U、226Ra活度在岸礁和環(huán)礁的珊瑚骨骼中沒有明顯差異.同時結合其它研究成果,本文根據(jù)核素活度高低順序系統(tǒng)給出珊瑚骨骼中完整的放射性核素排序,238U活度最高.

3.3 進一步對比珊瑚骨骼、珊瑚礁區(qū)沉積物、非珊瑚礁區(qū)的海洋沉積物、全球土壤的放射性核素活度含量,再次表明珊瑚礁區(qū)是地表罕見的低放射性水平區(qū)域,并指出珊瑚骨骼具有極低的226Ra/238U活度比值(~0.1)和極高的90Sr/137Cs活度比值(1000)的特征指紋.這些特征是由海水放射性核素活度和造礁珊瑚的生物濃集因子兩大因素所決定.

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致謝：感謝廣西大學黃學勇、覃禎俊、莫敏婷、陳肖霞等南海科學考察隊員在樣品采集和前處理方面的幫助.

Fingerprints of radionuclides in modern coral skeletons in the South China Sea.

LIN Wu-hui1,2, YU Ke-fu1,2*, DENG Fang-fang3, WANG Ying-hui1,2, FENG Yu2, LIU Xin-ming4, MO Zhen-ni4, MA Hao5

(1.Guangxi Laboratory on the Study of Coral Reefs in the South China Sea, Nanning 530004, China；2.School of Marine Sciences, Guangxi University, Nanning 530004, China；3.Third Institute of Oceanography, Ministry of Natural Resources, Xiamen 361005, China；4.Guangxi Academy of Oceanography, Nanning 530022, China；5.Department of Engineering Physics, Tsinghua University, Beijing 100084, China)., 2019,39(10)：4279~4289

Naturally occurring radionuclides (238U,226Ra,228Ra, and40K) and artificial radionuclides (137Cs and90Sr) were measured using low background β counter system and High Purity Germanium (HPGe) γ spectrometry in 5 genera of coral skeletons collected from 10 locations in the SCS with a spatial coverage of 1500km. Mean activities in modern coral skeletons decreased from238U (29.94Bq/kg),40K (11.72Bq/kg),228Ra (6.37Bq/kg),226Ra (3.16Bq/kg),90Sr (1.21Bq/kg) to137Cs (<0.06Bq/kg). There were no significant trends of activity in relation to coral genera or distance to the land, with an exception of higher228Ra activity in the fringing reefs than in the atoll reefs. Cross-system comparisons of radioactivity in coral skeletons, sediments nearby or outside coral reefs, and global soil revealed coral reefs as extremely low radiation area on the Earth's surface. It was also found that modern coral skeletons were characterized by two common fingerprints of radionuclides (226Ra/238U and90Sr/137Cs), including extremely low activity ratio of226Ra/238U (~0.1) and extremely high activity ratio of90Sr/137Cs (1000).

coral reefs；radionuclide；floating nuclear power plant；underground laboratory；geochemistry

X55

A

1000-6923(2019)10-4279-11

林武輝(1987-),男,福建泉州人,博士,主要從事海洋放射性核素測量、評價、示蹤應用研究.發(fā)表論文20余篇.

2019-03-06

國家自然科學基金資助項目(91428203);廣西“珊瑚礁資源與環(huán)境”八桂學者項目(2014BGXZGX03);廣西自然科學基金(2017GXNSFBA198096);國家海洋局海洋-大氣化學與全球變化重點實驗室開放基金(GCMAC1606)

* 責任作者, 教授, kefuyu@scsio.ac.cn