重慶市近郊大氣無機氮、硫沉降特征及其來源分析

何瑞亮,蔣勇軍,*,張遠矚,段世輝,王正雄,王家楠,范佳鑫

1 西南大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院,重慶 400715 2 巖溶環(huán)境重慶市重點實驗室,重慶 400715

工業(yè)革命后,隨著人口增長和工業(yè)、農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展,人為活動(如化石燃料燃燒和化肥施用)排放的SO2和活性氮(Nr)以及相應(yīng)的沉降量遠高于工業(yè)化之前[1],造成嚴重的全球性環(huán)境問題,引起國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。全球人為SO2排放量由1850年的1.2 Tg/a增加到1980年的65.7 Tg/a[2],全球人為Nr的排放量已由1860年的15 Tg/a[1]增加到2010年的210 Tg/a[3]。已有研究發(fā)現(xiàn),1980s以來歐洲和北美人為排放的SO2和活性氮(Nr)已經(jīng)減少或趨于穩(wěn)定[2,4]。但我國由于工業(yè)、農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展消耗大量的化石燃料和化肥,如1980—2010年我國的煤炭使用量和汽車數(shù)量分別增加了3.2和20.8倍,化肥使用量由12 Tg/a增加到35 Tg/a,增加了近3倍,導(dǎo)致人為排放的SO2和活性氮(Nr)持續(xù)增加[5]。人為SO2排放量由2000年的19.9 Tg/a增加到2010年的21.8 Tg/a[6],人為Nr排放量由1990年的2.9 Tg/a增加到2010年的15 Tg/a[5],導(dǎo)致酸沉降量較大。我國單位面積硫沉降量為34.9 kg hm-2a-1[7],單位面積氮沉降量為39.9 kg hm-2a-1[8],酸沉降量已超越北美和歐洲[2,7]。

1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于重慶市近郊中梁山槽谷,地理位置29°39′—29°49′N,106°22′—106°29′E。地質(zhì)構(gòu)造上屬于川東南拗褶帶華鎣山觀音峽復(fù)背斜,背斜核部為下三疊統(tǒng)飛仙關(guān)組(T1f)地層,向兩翼地層逐漸過渡為下三疊統(tǒng)嘉陵江組(T1j)、中三疊統(tǒng)雷口坡組(T2l)和上三疊統(tǒng)須家河組(T3xj),巖性以灰?guī)r、頁巖、砂巖和泥巖為主。因長期溶蝕形成“一山三嶺兩槽”的“筆架”式地形,海拔高程480—640 m。屬于亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候,年均氣溫為16.5 ℃,多年降雨量為1200—1300 mm,主要集中在4—10月份；地帶性植被為亞熱帶常綠闊葉林,土壤類型為黃壤,分布有少量的石灰土,土層厚度較薄,石漠化分布較廣。中梁山槽谷面積38.5 km2,其中林地和耕地面積分別為22.3和13.8 km2,土地利用方式以林地(58%)、耕地(36%)和建設(shè)用地(6%)為主。居民呈點狀分布,農(nóng)業(yè)分布較為分散,槽谷內(nèi)無大型污染工業(yè)。

圖1 研究區(qū)土地利用方式及監(jiān)測站位置Fig.1 Land-use type of the study area and location of station

2 樣品采集與分析測試

2.1 野外采樣與處理

大氣降水通過長沙湘藍科學(xué)儀器有限公司生產(chǎn)的APS- 3A型降水降塵自動采樣器收集。該儀器擁有獨立的干、濕沉降收集桶。當降雨發(fā)生時,采樣器自動打開濕沉降采樣桶擋板收集雨水,此時干沉降收集桶關(guān)閉,降雨停止5 min后,擋板自動轉(zhuǎn)回蓋住濕沉降采樣桶,防止大氣降塵污染濕沉降樣品,同時干沉降采樣桶開始收集樣品。濕沉降樣品按降水場次進行采集,自動保存于儀器冰箱中(4 ℃)。降水量通過天津氣象儀器廠有限公司生產(chǎn)的DAVIS Vantage Pro2型自動氣象監(jiān)測站進行監(jiān)測,記錄時間間隔為15 min,精度為0.1 mm。儀器均安裝在鳳凰村村委樓頂,每月下旬進行取樣。

2.2 室內(nèi)分析測試

測定的同位素組成用δ來表示,定義為：

δ(‰)=(R樣品/R標準-1) × 1000

(1)

2.3 數(shù)據(jù)處理

大氣濕沉降通量計算公式：

(2)

式中,Dwp是濕沉降的通量(kg/hm2)；ci為每次降水離子組分質(zhì)量濃度(mg/L)；Pi為每次的降水量(mm)；100為單位轉(zhuǎn)換系數(shù)。

大氣干沉降通量計算公式：

(3)

式中,Ddp是干沉降的通量(kg/hm2)；ci為濕法收集大氣干沉降樣品離子組分質(zhì)量濃度(mg/L)；L為超純水的體積(500 mL)；S為干沉降收集桶的底面積(m2)；100為單位轉(zhuǎn)換系數(shù)。

3 結(jié)果

3.1 大氣降水水化學(xué)特征

表1 研究區(qū)大氣降水月均水化學(xué)特征與同位素值

“-”表示無數(shù)據(jù)

3.2 大氣干、濕沉降離子濃度特征

圖2 降水量與大氣干(a)、濕(b)沉降濃度關(guān)系Fig.2 Relationship between precipitation with atmospheric dry (a) and wet (b) deposition concentration

圖3 降水量與濕沉降濃度關(guān)系Fig.3 Relationship between precipitation and atmospheric wet deposition concentration

圖4 大氣干(a)、濕(b)沉降濃度季節(jié)變化 Fig.4 Seasonal changes in atmospheric dry (a) and wet (b) deposition concentration

3.3 大氣氮、硫干濕沉降量及季節(jié)變化

表2 2017年5月份—2018年4月份研究區(qū)大氣氮、硫干濕沉降量

圖5 大氣氮、硫干濕沉降量季節(jié)變化Fig.5 Seasonal variation of dry and wet deposition of atmospheric nitrogen and sulfur

圖6 降水量與大氣氮、硫濕沉降量關(guān)系Fig.6 Relationship between precipitation with wet deposition of atmospheric nitrogen and sulfur

4 氮、硫干濕沉降的來源分析

4.1 氮、硫濕沉降來源分析

圖7 大氣降水比與關(guān)系Fig.7 Variation of in atmospheric precipitation

圖8 大氣降水比與關(guān)系Fig.8 Variation of in atmospheric precipitation

4.2 氣團后向軌跡分析

大氣氮、硫來源除了受當?shù)匚廴疚锱欧庞绊懲?還會受到周邊污染物遠距離傳輸?shù)挠绊?。通過HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory)模型(https://www.arl.noaa.gov/)模擬了500 m、1500 m和3000 m三種高度的氣團后向軌跡以區(qū)分污染物的跨區(qū)域傳輸,反映不同季節(jié)氮、硫沉降來源的主要傳輸途徑。選取了2017年5月份—2018年4月份每月最大降水量時期進行了12次氣團軌跡模擬,時間為72 h,每6 h繪制一條軌跡。

圖9 研究區(qū)2017年5月份—2018年4月份氣團后向軌跡Fig.9 Air mass backward trajectories in the study area from May 2017 to April 2018

如圖9所示,研究區(qū)氣團后向軌跡存在著明顯的季節(jié)差異,表明污染物的傳輸途徑有所不同。春季主要受來自西向、偏南向氣流的影響,同時也有東向氣流的影響。氣團路徑大致分為經(jīng)四川、貴州和經(jīng)湖北、湖南到達槽谷區(qū)兩條路徑,污染源較近,污染物的輸送穩(wěn)定在中低空；夏季氣流來自西南向、南向和東南向,高空氣流所占比重較大。受亞洲季風(fēng)的影響,夏季東南季風(fēng)和西南季風(fēng)帶來大量的水汽,同時沿途污染物隨夏季風(fēng)到達研究區(qū),使得夏季氮、硫濕沉降量較大；秋季來自北方的氣團影響作用逐漸增強,西北向與北向氣流在關(guān)中平原堆積到一定強度后翻越秦嶺山脈到達中梁山槽谷地區(qū),污染物的輸送以中低空為主,受來自北方干燥氣團的影響,槽谷氮、硫干沉降量逐漸增加；冬季氣團來源復(fù)雜,主要的氣團路徑為東北向(途徑山東、河南和湖北等地)以及西北向(經(jīng)甘肅、陜西和四川等地),同時受到四川盆地內(nèi)部氣團的影響顯著。我國冬季氣流來自西伯利亞地區(qū),氣團性質(zhì)干燥寒冷,冬季風(fēng)由于青藏高原的阻擋作用,分為南北兩支到達重慶地區(qū)。北支氣流由甘肅、陜西南下翻越秦嶺、大巴山到達槽谷區(qū),南支氣流由云南、貴州北上影響研究區(qū)。冬季風(fēng)帶來大量的北方顆粒污染物致使氮、硫干沉降量出現(xiàn)最大值。氣團后向軌跡表明影響研究區(qū)氮、硫干濕沉降來源的主要因素是東亞季風(fēng),同時中梁山槽谷處于北東—南西走向的川東平行嶺谷大地貌格局內(nèi),這加劇了季風(fēng)的影響。

5 結(jié)論

(4) 氣團后向軌跡表明影響研究區(qū)氮、硫干濕沉降來源的主要因素是東亞季風(fēng),同時中梁山槽谷處于北東—南西走向川東平行嶺谷大地貌格局內(nèi),這加劇了季風(fēng)的影響。