滇東地區(qū)城市空氣污染變化特征及其與氣象條件的關(guān)系*

成佳麗, 王顥樾, 浦吉存, 田夢琳,白波, 葉正飛, 苗蓉, 張忱

(1.曲靖市氣象局，云南 曲靖 655000；2.云南大學(xué) 大氣科學(xué)系， 云南 昆明 650091；3.曲靖市環(huán)境監(jiān)測站，云南 曲靖 655000)

1 前 言

隨著現(xiàn)代工業(yè)生產(chǎn)能力的不斷提升、社會經(jīng)濟的高速發(fā)展和城鎮(zhèn)化進程的加快，城市風(fēng)速減小、夜間逆溫增強、污染物擴散范圍變小，致使城市空氣污染問題日益嚴重，城市空氣質(zhì)量受到社會大眾的廣泛關(guān)注.空氣污染危害人類身體健康，影響植物生長，給城市居民生活帶來嚴重的不利影響[1-2].徐曉斌等[3]研究表明氣溶膠粒子、二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、一氧化碳(CO)及臭氧(O3)等是影響中國城市大氣環(huán)境質(zhì)量的最主要的幾類大氣污染物.近年來，國內(nèi)學(xué)者針對大氣污染物濃度時空分布特征及其與氣象要素關(guān)系開展了大量的研究[4-19].陳鐳等[9]對2013-2014年上海地區(qū)的空氣質(zhì)量分析發(fā)現(xiàn)，2014年上?？諝赓|(zhì)量總體呈好轉(zhuǎn)的趨勢，其中冬季空氣質(zhì)量較差，秋季空氣質(zhì)量較好.嚴曉瑜等[13]對銀川地區(qū)6類大氣污染物濃度分析表明：6類污染物普遍表現(xiàn)出季節(jié)性的準(zhǔn)7 d周期和全年性的準(zhǔn)30 d周期特征；地面天氣形勢對空氣污染的影響較大，地面風(fēng)向風(fēng)速和降水對銀川地區(qū)空氣污染物的擴散和沖刷清潔具有顯著作用.張朝能等[15]對2014年4月-2015年3月昆明市主城區(qū)PM2.5濃度分析表明:昆明市主城區(qū)PM2.5濃度季節(jié)高低為春季>冬季>秋季>夏季.環(huán)境空氣中污染物濃度的時空變化特征與氣象條件密切相關(guān)，風(fēng)、溫度、濕度、降水、大氣穩(wěn)定度及混合層的厚度影響著大氣污染物的擴散、遷移與轉(zhuǎn)變.楊德保等[16]分析蘭州市區(qū)大氣邊界層監(jiān)測試驗和污染物濃度資料，結(jié)果表明不同的天氣系統(tǒng)對空氣中污染物濃度的影響是很明顯的.

曲靖是位于昆明之東的高原山地城市，自古以來便是內(nèi)陸地區(qū)進入云南的陸地要塞，史稱“入滇鎖鑰”.曲靖城區(qū)全年無熱感，總體人居環(huán)境氣候舒適度較高[20]，先后多次被中國城市競爭力研究會評選為十佳宜居城市.然而，隨著經(jīng)濟的發(fā)展和城鎮(zhèn)化進程的加快，近年來曲靖主城區(qū)多次出現(xiàn)連續(xù)性污染天氣，空氣污染問題日益嚴重.此前針對高原山地城市空氣污染問題的研究非常稀少，滇東城市曲靖空氣污染問題至今無人研究，因此，本文基于2014-2018年曲靖主城區(qū)逐日空氣質(zhì)量指數(shù)(Air Quality Index,AQI)和6種空氣污染物小時濃度監(jiān)測資料，分析滇東地區(qū)城市空氣環(huán)境質(zhì)量狀況及污染物濃度時間分布特征，探討氣象因子對污染物濃度分布的影響，從而探索高原山地城市的共性，為高原山地城市空氣污染和防治提供理論依據(jù).

2 資料與方法

2.1 資料來源

逐日AQI和6種空氣污染物(SO2、NO2、PM10、PM2.5、CO和O3)逐小時濃度資料來源于曲靖市環(huán)境監(jiān)測站及煙廠辦公區(qū)2個國控空氣質(zhì)量監(jiān)測點的監(jiān)測數(shù)據(jù)，2個監(jiān)測點位置分布情況由圖1所示.資料時段為2014年1月-2018年12月.

2.2 空氣質(zhì)量指數(shù)

空氣污染物日平均濃度、月平均濃度、AQI的計算及首要污染物的確定均根據(jù)環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3095-2012)[21]和環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)(HJ633-2012)[22]進行.日平均為01-24時的平均值.氣象要素數(shù)據(jù)來源于麒麟?yún)^(qū)國家級地面氣象觀測站觀測資料，與小時污染物濃度相對應(yīng)，逐日氣象要素計算采用24時作為日界.

圖1 曲靖主城區(qū)空氣質(zhì)量監(jiān)測站點及氣象站點位置圖

2.3 方法

利用Spearman秩相關(guān)系數(shù)法分析曲靖主城區(qū)污染物濃度與日均溫和相對濕度的關(guān)系.

假設(shè)兩個隨機變量分別為X和Y，它們的元素個數(shù)均為N，兩個隨機變量取的第i(1≤i≤N)個值分別用Xi和Yi表示.對X和Y進行排序，得到兩個元素排行集合x和y，其中元素xi和yi分別為Xi在X中的排行以及Yi在Y中的排行.

由排行集合x和y計算而得Spearman相關(guān)系數(shù)，公式為：

3 結(jié)果分析

3.1 空氣質(zhì)量評價

3.1.1 空氣質(zhì)量狀況

圖2 2014-2018年曲靖主城區(qū)AQI各等級出現(xiàn)日數(shù)

統(tǒng)計曲靖主城區(qū)不同等級AQI出現(xiàn)的日數(shù)(圖2)，2014至2018年曲靖主城區(qū)空氣質(zhì)量優(yōu)良率為97%～99.7%，輕度污染日數(shù)為1～11 d，未出現(xiàn)中度及以上污染.對比各年空氣質(zhì)量可知，近5年曲靖主城區(qū)輕度污染日數(shù)呈顯著減少趨勢，2018年僅有1 d出現(xiàn)污染性天氣，優(yōu)良率達到99.7%，空氣質(zhì)量明顯優(yōu)于2014-2017年.

圖3 2014-2018年曲靖主城區(qū)不同等級AQI出現(xiàn)日數(shù)及優(yōu)良率月平均分布

由圖3可以看出，6-10月曲靖主城區(qū)空氣質(zhì)量為優(yōu)的日數(shù)最多，其中9月空氣質(zhì)量為優(yōu)等級的日數(shù)達23 d，居全年首位.7-9月未出現(xiàn)空氣污染，空氣質(zhì)量優(yōu)良率100%，輕度污染主要出現(xiàn)在12月至次年5月，5月和12月均出現(xiàn)2 d以上輕度污染天氣，5月空氣質(zhì)量優(yōu)良率最低為92%.總體而言，2014-2018年曲靖主城區(qū)空氣質(zhì)量基本呈夏秋季節(jié)空氣質(zhì)量較好、冬春季節(jié)空氣質(zhì)量較差的特征.

3.1.2 首要污染物分布特征

圖4 2014至2018年曲靖主城區(qū)各首要污染物出現(xiàn)日數(shù)

圖4是曲靖主城區(qū)各首要污染物出現(xiàn)日數(shù)分布，可以看出，PM10、PM2.5和O3是曲靖主城區(qū)首要污染物，5年間僅有6 d以NO2或CO作為首要污染物出現(xiàn)，而SO2未作為首要污染物出現(xiàn).其中O3作為首要污染物出現(xiàn)日數(shù)最多，5年共出現(xiàn)450 d；其次為 PM10，出現(xiàn)306 d；PM2.5作為首要污染物出現(xiàn)的日數(shù)相對較少，為276 d.對比每年各首要污染物出現(xiàn)的日數(shù)發(fā)現(xiàn)，近5年，顆粒物(PM10及PM2.5)作為首要污染物日數(shù)呈下降趨勢，而O3作為首要污染物日數(shù)呈先增加后減少趨勢.

圖5 2014至2018年曲靖主城區(qū)各首要污染物出現(xiàn)日數(shù)月平均分布

由曲靖主城區(qū)各首要污染物出現(xiàn)日數(shù)月平均分布圖可見(圖5)，夏秋季節(jié)出現(xiàn)首要污染物的日數(shù)較少，冬春季節(jié)出現(xiàn)首要污染物的日數(shù)較多，這與曲靖主城區(qū)空氣質(zhì)量基本呈夏秋季節(jié)空氣質(zhì)量較好、冬春季節(jié)空氣質(zhì)量較差的特征一致.PM10作為首要污染物主要出現(xiàn)在10月至次年5月，11月最多達9.8 d.PM2.5作為首要污染物主要出現(xiàn)在12月至次年3月，2月最多達10.2 d.O3作為首要污染物主要出現(xiàn)在2月至8月，5月出現(xiàn)日數(shù)最多，達到20.8 d.曲靖主城區(qū)輕度污染出現(xiàn)日數(shù)及首要污染物出現(xiàn)日數(shù)的月平均分布特征可能與不同季節(jié)影響曲靖的天氣系統(tǒng)有關(guān)，冬季冷空氣活動頻繁，曲靖常常受靜止鋒影響，靜穩(wěn)天氣特征突出，近地層易出現(xiàn)逆溫天氣，容易造成PM10和PM2.5污染；而春季多受偏西氣流影響，氣溫較高，光照條件好，降水稀少，空氣濕度小風(fēng)力大，容易造成O3污染.

3.2 污染物濃度變化特征

3.2.1 污染物濃度的月變化特征

c.PM10、PM2.5 d.SO2、NO2

分析曲靖主城區(qū)各污染物濃度隨季節(jié)的變化.由圖6可見，CO濃度月變化呈“U”型分布，冬季CO濃度較高，春夏季CO濃度較低.O3濃度月變化分布與CO相反，呈倒“U”型分布，濃度隨季節(jié)變化波動較大，春夏季濃度較高，4月濃度最高值達到153.6 μg/m3，秋冬季濃度較低.PM10和PM2.5兩種顆粒物濃度季節(jié)變化趨勢一致，呈單峰單谷型，均是冬春季濃度較高，在3月達到峰值，夏秋季濃度較低，在6月降至谷值.NO2濃度呈“W”型分布，冬春季濃度較高，12月達到最高值27.5 μg/m3，夏秋季濃度較低，最低值出現(xiàn)在6月16.3 μg/m3.SO2濃度隨季節(jié)存在4峰4谷的特征，每個季節(jié)均出現(xiàn)1個峰值和1個谷值.

圖7 2014至2018年曲靖主城區(qū)各污染物濃度及氣象要素日變化特征

3.2.2 污染物濃度的日變化特征

圖7為曲靖主城區(qū)6種污染物濃度及氣溫、風(fēng)速日變化圖.由圖7a、7b和7d可看出，曲靖主城區(qū)CO、O3及SO2濃度日變化均表現(xiàn)為明顯的單峰單谷型.CO及SO2濃度在上午高于下午，峰值出現(xiàn)在上午7～9時,谷值出現(xiàn)在下午16時左右，與氣溫及風(fēng)速的日變化趨勢相反.這種變化趨勢與其他城市相似[13].造成這種變化特征的原因可能是隨著人類活動開始，7～9時為人們集中上班出行高峰時段，機動車尾氣排放量增大及燃煤燃氣等人類活動使CO和SO2濃度增加，且清晨溫度低對流弱，污染物不易擴散，從而造成污染物濃度在上午出現(xiàn)最高值；曲靖地屬低緯高原，下午極易獲得太陽短波輻射造成氣溫上升，局地?zé)釋α魍ⅲ殡S水平風(fēng)的加強，使得CO和SO2擴散，濃度在午后降至谷值.O3濃度日變化特征恰與CO相反(圖7b)，與氣溫及風(fēng)速的日變化趨勢一致，上午濃度低于下午濃度，上午8時為最低值30 μg/m3，隨著氣溫上升O3濃度在下午16時達到峰值為80 μg/m3，之后隨著溫度的降低，O3濃度也隨即下降.這是因為O3是光化學(xué)反應(yīng)而成的產(chǎn)物，氮氧化物和揮發(fā)性有機污染物等O3“前體物”在高溫、陽光充足的條件下生成臭氧，使得下午O3濃度顯著增加.

由圖7c可以看出，顆粒物(PM10和PM2.5)濃度日變化表現(xiàn)為雙峰雙谷型.顆粒物第1谷值出現(xiàn)在凌晨4～6時，夜間人類活動減少，顆粒物濃度隨之進入低值區(qū).早晨隨著人類活動開始，機動車尾氣和道路揚塵等增加，同時低層大氣易出現(xiàn)逆溫，顆粒物不易擴散致使其濃度增加，在中午前后出現(xiàn)低1峰值.午后溫度上升，湍流增強，風(fēng)力增大，顆粒物逐漸擴散，顆粒物的擴散具有“滯后性”，其中PM10濃度在15時降至第2谷值40.5 μg/m3，PM2.5濃度在18時降至最低值21.9 μg/m3.傍晚輻射減弱氣溫下降，湍流減弱風(fēng)力減小，顆粒物濃度較難擴散，且人類活動增加，使得顆粒物濃度緩慢增加，其中PM2.5濃度在凌晨0時達到次峰值28 μg/m3；而由于下午風(fēng)速超過2 m/s時吹起灰塵揚沙等顆粒物，致使PM10濃度增加速度快于PM2.5濃度，在20～22時達到次峰值50.4 μg/m3.

由圖7d中NO2濃度變化線可以看出，NO2濃度日變化表現(xiàn)為雙峰雙谷型.夜間人類活動少，NO2濃度進入低值區(qū)，第1谷值出現(xiàn)在凌晨4～6時為15 μg/m3.早晨隨著人類活動開始，7～9時人們集中上班出行高峰，機動車尾氣排放量增大且擴散條件差，使得NO2濃度在上午8～9時達到第1峰值23.2 μg/m3.之后溫度逐漸上升，風(fēng)速顯著增加，擴散條件好，使得NO2濃度在14時降至最低值12 μg/m3.14時后上班高峰機動車尾氣排放量增大，NO2濃度逐漸增加，至傍晚時分輻射減弱氣溫下降，湍流減弱風(fēng)力減小，使得NO2濃度在21時左右再次達到峰值.

3.3 氣象條件對污染物濃度的影響

3.3.1 污染物濃度與風(fēng)速和風(fēng)向的關(guān)系

表1 2014至2018年曲靖主城區(qū)不同風(fēng)速條件下各類污染物濃度

表1為研究時段曲靖主城區(qū)日平均風(fēng)速和6種污染物日平均濃度的關(guān)系，由表可以看出，SO2、NO2、CO和PM2.5均與風(fēng)速呈顯著負相關(guān)關(guān)系，風(fēng)速越大越有利于污染物的擴散，SO2、NO2、CO和PM2.5濃度值越小.風(fēng)速對NO2的擴散清除作用最顯著，對PM2.5的擴散清除作用最弱.O3濃度與風(fēng)速呈正相關(guān)關(guān)系，風(fēng)速越大O3濃度越大，風(fēng)對O3無擴散清除作用反而使其濃度增加的原因尚不明確，在今后的研究中需進一步分析.PM10濃度先隨風(fēng)速增加而減小，當(dāng)風(fēng)速超過2 m/s以后，PM10濃度又隨風(fēng)速的增加而增加，這可能是由于風(fēng)速超過2 m/s時吹起地面的沙塵等顆粒物，導(dǎo)致PM10濃度增加，所以風(fēng)速2 m/s是PM10濃度的擴散臨界值.

圖8 2014至2018年曲靖主城區(qū)各污染物濃度與風(fēng)向的關(guān)系

統(tǒng)計不同盛行風(fēng)向時各污染物的濃度獲得圖8.由圖8a、8b和8c可以看出，靜風(fēng)時SO2、NO2和CO濃度最大，曲靖主城區(qū)地面盛行西北風(fēng)和東南風(fēng)時SO2、NO2和CO濃度均高于其他風(fēng)向時的濃度；盛行西風(fēng)到南風(fēng)之間的風(fēng)向時，SO2、NO2和CO濃度最小.O3濃度隨盛行風(fēng)向的變化則與上述3種污染物不同(見圖8d)，靜風(fēng)時O3濃度最低，當(dāng)?shù)孛媸⑿形黠L(fēng)到西南風(fēng)時，O3濃度達到最高值，是靜風(fēng)時期O3濃度的2.3倍；O3濃度次高值出現(xiàn)在地面盛行東風(fēng)到東北風(fēng)時.由圖8e和8f可以看出，2種顆粒物濃度均在靜風(fēng)時期達到最高值.PM10隨盛行風(fēng)向的不同濃度差異較大，當(dāng)?shù)孛娲滴鞅毕蚝蜄|南向風(fēng)時，PM10濃度遠大于地面吹東北和西南向時的濃度，其中地面吹西西北風(fēng)時PM10濃度達到次高值，而地面吹東東北風(fēng)時PM10濃度為最低值.PM2.5濃度隨盛行風(fēng)向的不同濃度差異比PM10小，但依然存在地面吹西北向和東南向風(fēng)時濃度高于其他風(fēng)向時濃度的規(guī)律.3.2.1中指出春季時光照條件好溫度高O3濃度高，而曲靖主城區(qū)主要是春季盛行西南風(fēng)，這可能是造成地面盛行西風(fēng)到西南風(fēng)時，O3濃度達到最高值的原因.SO2、NO2、CO、PM10和PM2.5濃度隨盛行風(fēng)向的變化則可能與工業(yè)園區(qū)污染物的遠距離輸送有關(guān).曲靖主城區(qū)西北部是西城工業(yè)園區(qū)(位置見圖1)，是云南省確定的40個重點工業(yè)園區(qū)之一，已建成投產(chǎn)了馳宏鋅鍺和雙友鋼鐵等20多家企業(yè)廠區(qū)，該工業(yè)園區(qū)污染物遠距離輸送可能是造成盛行西北風(fēng)時SO2、NO2、CO、PM10和PM2.5濃度較高的原因；而東南部是越州重化工工業(yè)園(位置見圖1)，來自越州重化工工業(yè)園區(qū)的污染物遠距離輸送使得地面盛行東南向風(fēng)時，SO2、NO2、CO、PM10和PM2.5濃度較高.

3.3.2 污染物濃度與降水的關(guān)系

表2為曲靖主城區(qū)降雨對6種污染物濃度的影響.降水日6種污染物濃度均低于非降水日的污染物濃度，降水對6種污染物有沖刷清除作用，但降水對各污染物的沖刷作用不同.其中降水對O3的清潔作用最為顯著，降水日O3濃度較非降水日O3濃度下降近1/3，這是因為降水期間往往日照少氣溫低不利于O3光化學(xué)反應(yīng)，加上雨水的沖刷作用，使得降水日O3濃度較非降水日下降顯著.降水對CO和NO2濃度的沖刷清潔作用相對較弱.

表2 2014至2018年曲靖主城區(qū)非降雨日和降水日各類污染物濃度對比

3.3.3 污染物濃度與氣溫和相對濕度的關(guān)系

表3 2014至2018年曲靖主城區(qū)各類污染物濃度與日均溫和相對濕度的Spearman秩相關(guān)系數(shù)

*表示通過α=0.05的顯著性檢驗.

表3為曲靖主城區(qū)6種污染物濃度與氣溫和相對濕度的Spearman秩相關(guān)系數(shù).由表3可以看出，曲靖主城區(qū)SO2濃度與溫度的關(guān)系不顯著，O3濃度與溫度呈顯著性正相關(guān)關(guān)系，溫度越高O3濃度也越高，這與2.2.1分析的O3濃度冬季濃度較低而春夏季濃度較高的結(jié)論相一致.其余4種污染物濃度與溫度呈顯著性負相關(guān)關(guān)系，溫度越高其濃度越低.相對濕度與O3、PM10和PM2.53種首要污染物濃度呈顯著性負相關(guān)關(guān)系；與SO2、NO2和CO 3種非首要污染物濃度的關(guān)系不顯著.

4 結(jié) 論

(1)2014至2018年，曲靖主城區(qū)空氣質(zhì)量優(yōu)良率為97%～99.7%，輕度污染日數(shù)呈逐年減少趨勢.曲靖主城區(qū)AQI具有季節(jié)性特征，表現(xiàn)為夏秋季節(jié)空氣質(zhì)量較好、冬春季節(jié)空氣質(zhì)量較差的特征.

(2)曲靖主城區(qū)最主要的首要污染物為PM10、PM2.5和O3，SO2未作為首要污染物出現(xiàn).O3作為首要污染物出現(xiàn)日數(shù)最多，其次為 PM10和PM2.5.夏秋季節(jié)出現(xiàn)首要污染物的日數(shù)較少，冬春季節(jié)出現(xiàn)首要污染物的日數(shù)較多.

(3)曲靖屬低緯高原季風(fēng)氣候，受地形特點、氣候條件和人類活動等原因影響，主城區(qū)6種污染物濃度表現(xiàn)出不同的季節(jié)性變化特征和日變化特征.CO濃度隨季節(jié)變化呈“U”型分布，冬季較高春夏季較低.O3濃度隨季節(jié)的變化與CO相反，呈倒“U”型分布，春夏季較高秋冬季較低.PM10和PM2.5兩種顆粒物濃度季節(jié)變化趨勢一致，呈單峰單谷型，均是冬春季節(jié)較高夏秋季節(jié)較低.NO2濃度呈“W”型分布，冬春季較高夏季最低.SO2濃度隨季節(jié)變化存在4峰4谷的特征，每個季節(jié)均出現(xiàn)1個峰值和1個谷值.

(4)CO、O3及SO2濃度日變化表現(xiàn)為明顯的單峰單谷型.CO和SO2上午濃度高于下午濃度.O3的日變化特征恰與CO相反，上午濃度低于下午濃度.顆粒物(PM10和PM2.5)及NO2濃度日變化表現(xiàn)為雙峰雙谷型.

(5)風(fēng)速與SO2、NO2、CO和PM2.5呈顯著負相關(guān)關(guān)系，風(fēng)速越大越有利于污染物的擴散.其中對NO2的擴散清除作用最顯著，PM2.5的擴散清除作用最弱.風(fēng)速與O3濃度呈正相關(guān)關(guān)系，風(fēng)速越大O3濃度越大，風(fēng)速對O3無擴散清除作用反而使其濃度增加的原因尚不明確，在今后的研究中需進一步分析.風(fēng)速對PM10影響較復(fù)雜，當(dāng)風(fēng)速小于2 m/s時有利于PM10擴散，當(dāng)風(fēng)速超過2 m/s時反而導(dǎo)致PM10濃度增加，2 m/s是PM10濃度的擴散臨界值.

(6)地面盛行不同風(fēng)向?qū)Ω魑廴疚餄舛确植嫉挠绊懖煌?當(dāng)曲靖主城區(qū)地面為靜風(fēng)時，SO2、NO2、CO、PM10和PM2.5污染物濃度均達到最高值.地面盛行西北風(fēng)和東南風(fēng)時，這5種污染物濃度均高于其他風(fēng)向時的濃度.O3濃度隨盛行風(fēng)向的變化則不同.靜風(fēng)時O3濃度為最低值，地面盛行西南風(fēng)時，O3濃度達到最高值.

(7)降水對6種污染物有沖刷清除作用，其中，降水對O3清潔作用最顯著，對CO和NO2濃度的沖刷清潔作用相對較弱.

(8)溫度與NO2、CO、PM2.5和PM10濃度呈顯著性負相關(guān)關(guān)系，與O3濃度呈顯著性正相關(guān)關(guān)系，與SO2濃度關(guān)系不顯著.相對濕度與O3、PM10和PM2.53種首要污染物濃度呈顯著性負相關(guān)關(guān)系；與SO2、NO2和CO 3種非首要污染物濃度的關(guān)系不顯著.