夏季渤海中部表層沉積物重金屬空間分布及污染評價*

徐 勇 江 濤 楊 茜 崔正國 趙 俊 曲克明

夏季渤海中部表層沉積物重金屬空間分布及污染評價*

徐 勇1,2江 濤1楊 茜1崔正國1趙 俊1曲克明1①

(1. 中國水產(chǎn)科學研究院黃海水產(chǎn)研究所 農(nóng)業(yè)農(nóng)村部海洋漁業(yè)可持續(xù)發(fā)展重點實驗室山東省漁業(yè)資源與生態(tài)環(huán)境重點實驗室 青島 266071；2. 中國海洋大學化學化工學院 青島 266100)

為了解渤海中部海域沉積物中重金屬的污染狀況，于2013年8月采集了渤海中部海域34個站點的表層沉積物，檢測了Pb、Cd、Hg、Cu、Zn和As 6種重金屬的含量，分析了Pb、Cd、Cu和Zn 4種重金屬的空間分布特征，采用污染指數(shù)法和潛在生態(tài)風險評價法對其表層沉積物重金屬污染狀況進行評價。結果顯示，渤海中部海域表層沉積物重金屬含量較低，符合海洋沉積物質(zhì)量(GB 18668-2002)Ⅰ類標準的要求。表層沉積物重金屬的空間分布總體呈現(xiàn)由近岸向中心海域降低的趨勢。Cu、Zn和Pb含量空間變化趨勢比較明顯，靠近渤海灣海域重金屬含量高，離岸距離越遠，重金屬含量逐漸降低。Cd含量在靠近黃河入海海域最高，呈現(xiàn)自高值區(qū)向東西兩邊海域減小的趨勢。各個站位的重金屬單因子污染程度較輕，單因子污染系數(shù)均值大小順序為Pb>Cu> Zn>As>Cd>Hg；重金屬綜合污染指數(shù)都小于5，表現(xiàn)為低污染水平。除1號站位的Hg單因子潛在生態(tài)風險系數(shù)為54.44之外，其他站位表層沉積物Hg、As、Cu、Zn、Pb和Cd的單因子潛在生態(tài)風險系數(shù)E小于40，范圍為0.39~38.80，風險程度由高到低依次為Hg、Cd、As、Pb、Cu和Zn；其綜合潛在生態(tài)風險系數(shù)小于150，范圍為16.39~79.57。其中，1號站位綜合潛在生態(tài)風險系數(shù)最高達到79.57。研究表明，此海域?qū)儆诘蜐撛谏鷳B(tài)風險水平，風險指數(shù)高值區(qū)出現(xiàn)在唐山大清河口海域。

渤海中部；表層沉積物；重金屬；分布特征；潛在生態(tài)風險評價

重金屬是指密度在4 g/cm3或5 g/cm3以上的金屬，主要包括Hg、Zn、Cd、Pb、Cu、Ni等(常金娜等, 2005)。由于重金屬具有難降解、易富集并能隨食物鏈傳遞等特性，因而會對人類健康、水生生物生存以及生態(tài)環(huán)境造成極大危害，現(xiàn)已成為重要的海洋環(huán)境污染物。人類日常生產(chǎn)活動及自然界礦石的風化、侵蝕是重金屬的主要來源。海水中的重金屬離子經(jīng)水解、絮凝、吸附、沉降等過程最終附著在沉積物上；同時，附著在沉積物上的部分重金屬污染物會通過再懸浮進入海水中，從而影響海洋環(huán)境。因而，沉積物不僅是海洋中重金屬的儲存庫和終點站，也是海洋中重金屬的釋放源。當環(huán)境變化時，底泥中的重金屬向海水中釋放，污染形態(tài)也會發(fā)生轉(zhuǎn)化，從而造成新的污染。自20世紀60年代開始，國內(nèi)外對重金屬的研究主要集中在含量、來源分析及遷移轉(zhuǎn)化過程；進入21世紀后，研究主要轉(zhuǎn)向近海沉積物對環(huán)境的毒性評價，因其能較好地評價該地區(qū)的環(huán)境污染情況，頗受海洋研究者的青睞。

渤海，古稱之為滄海、北海，是中國最大的內(nèi)海，也是我國北方黃河、遼河、海河三大河流的匯聚地，僅通過狹長的渤海海峽與黃海相連。自1995年發(fā)現(xiàn)億噸級大油田以來，渤海灣溢油事故經(jīng)常發(fā)生，如“蓬萊19–3油田溢油污染”、“7·16大連輸油管道爆炸事故”等。同時，近30年來環(huán)渤海圈經(jīng)濟的快速發(fā)展，也導致渤海中污染物含量不斷升高。其中，陸源污染物為主要的海洋污染物(劉成等, 2003)，污染程度由近岸海域向中心海區(qū)逐漸降低(秦延文等, 2010)。近年來，在渤海海域圍繞著沉積物中重金屬含量、分布、來源及污染評價等方面開展了大量研究工作，但更多的研究集中在萊州灣(鄭懿珉等, 2015)、渤海灣(徐亞巖等, 2012; 周斌等, 2013; 陳秀等, 2017)、遼東灣(孫欽幫等, 2015)、沿岸及河口(王小靜等, 2015; 胡琴等, 2017)等地區(qū)，而有關渤海中部海域沉積物中重金屬的研究相對較少(王偉偉等, 2013; 劉明等, 2016)。本研究根據(jù)2013年8月的調(diào)查資料，分析了該海域沉積物重金屬含量及其分布狀況，并對重金屬污染現(xiàn)狀進行評價，可為渤海中部海域生態(tài)環(huán)境保護提供數(shù)據(jù)參考。

1 材料與方法

1.1 調(diào)查海域

調(diào)查地區(qū)選在渤海中部海域(118.98°~120.83°E，38.21°~39.01°N)，共設置監(jiān)測點位41個(圖1)。

1.2 樣品采集與處理

采用德國HYDRO-BIOS公司Van Veen抓斗式采泥器，獲取34個沉積物樣品，將沉積物表層0~2 cm底泥裝入PE塑料袋中冷凍保存。沉積物樣品需解凍至室溫，之后放于80℃烘箱中烘干，將烘干的樣品研碎過160目標準篩(取樣及樣品處理過程中使用的物品均已凈化處理)。重金屬(Pb、Cd、Cu、Zn、Hg和As)的分析方法均采用《海洋監(jiān)測規(guī)范》(GB17378- 2007)制定的標準方法進行，Cd、Cu、Pb和Zn均利用原子吸收分光光度法測定，其中Cu、Pb和Zn采用火焰法測定，Cd利用石墨爐法測定；As和Hg含量則根據(jù)原子熒光法進行測定。

圖1 調(diào)查海域及站點

1.3 沉積物潛在生態(tài)風險評價方法

目前，關于沉積物的生態(tài)風險的評價方法大致可以分為兩大類：單因子指數(shù)法與綜合評價法。如Hakanson (1980)潛在生態(tài)危害指數(shù)法、富集系數(shù)法、地累積指數(shù)法等為單因子指數(shù)評價方法，神經(jīng)網(wǎng)絡法、模糊數(shù)學法、內(nèi)美羅綜合污染指數(shù)法及灰色聚類法屬于綜合評價方法(柴小平等, 2015; 劉宏偉等, 2015)。Hakanson潛在生態(tài)危害指數(shù)法(公式1和公式2)不僅考慮重金屬的含量，而且考慮重金屬的毒性效應以及遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律等因素，從而能夠較好地評價研究海域的重金屬污染程度(柴小平等, 2015; 劉宏偉等, 2015; 胡琴等, 2017)。本研究利用該方法(公式1和公式2)計算渤海中部海域表層沉積物中重金屬的單因子污染系數(shù)和綜合污染指數(shù)，并根據(jù)生態(tài)風險評價表對該海域沉積物重金屬污染程度進行科學評價(表1)。

表1 評價指標與污染程度和潛在生態(tài)風險程度的關系

Tab.1 The relation between evaluation indices and the contamination degree and potential ecological risk

表2 重金屬含量背景值及其毒性響應系數(shù)

Tab.2 Background reference values and toxicity response coefficient of heavy metals

2 結果與討論

2.1 表層沉積物中重金屬含量和空間分布

海洋沉積物中重金屬的分布不僅受陸源污染物輸入影響，而且與水動力、洋流等水文條件有關，同時也受水體溫度、pH值、鹽度以及沉積物中有機質(zhì)含量、沉積物粒徑的影響(張雷等, 2014)。沉積物中重金屬的賦存量能夠反映該區(qū)域重金屬的污染水平，其平面分布狀況能夠映射該區(qū)域的重金屬來源，并進一步掌握該污染物的擴散情況。因此，研究渤海中部海域沉積物中重金屬的含量及其分布狀況能夠反映該海域的重金屬污染現(xiàn)狀。

表3反映了渤海中部海區(qū)表層沉積物中4種重金屬含量的高低情況。由表3和圖2可見，Cu含量在6.67~34.64 mg/kg之間，平均為20.27 mg/kg?？拷澈澄恢檬荂u的高值區(qū)，靠近渤海中部淺灘位置濃度較低，呈由東向西遞增的趨勢；Cu含量最高值是 8號站位，靠近曹妃甸外海附近，最低是20號站位，在調(diào)查區(qū)域的中心位置。Zn含量為28.77~61.19 mg/kg之間，平均為46.55 mg/kg；Zn的高值區(qū)位于大清河口附近，靠近遼東半島位置濃度較低，呈由東向西遞增的趨勢。位于渤海灣口的8號站位Zn含量最高，22號站位Zn含量最低，其位于調(diào)查區(qū)域的東北部，靠近渤海中部淺灘處。Pb含量為8.79~32.29 mg/kg之間，平均為18.08 mg/kg；Pb的高值區(qū)位于渤海灣口西北，靠近遼東半島位置的濃度較低，呈由東向西遞增的趨勢。位于渤海灣口的8號站位Zn含量最高，20號站位Zn含量最低，位于調(diào)查區(qū)域的中心區(qū)域。重金屬Cd含量范圍為0.06~0.22 mg/kg，平均含量為0.15 mg/kg；Cd有2個高值區(qū)，一個高值區(qū)位于渤海灣口東部，靠近渤海中央泥質(zhì)區(qū)，另一個高值區(qū)位于渤海盆地位置。2號站位Cd含量最高，靠近唐山外海位置，最低值為30號站，上述4種重金屬含量均低于《海洋沉積物質(zhì)量》(GB18668-2002) I類標準。

本研究的沉積物中重金屬含量平均值與渤海其他區(qū)域的重金屬含量平均值相對比(表4)發(fā)現(xiàn)，重金屬Pb、Zn平均含量低于萊州灣、渤海灣、遼東灣的均值；Cu含量均值低于萊州灣、渤海灣，而高于遼東灣的均值15.8 mg/kg；Cd含量均值高于萊州灣、遼東灣，低于渤海灣。與劉明等(2012) 2006年調(diào)查數(shù)據(jù)相比，本次調(diào)查海域重金屬Pb、Cd、Cu和Zn平均含量均有所降低，說明渤海中部海域沉積物重金屬污染狀況正在改善。

2.2 影響重金屬含量分布的因素

造成重金屬分布趨勢差異的原因主要有2個方面。首先，重金屬來源的不同是影響其分布特征多樣的重要因素之一；其次，海域水動力作用會通過影響泥沙或污染物的輸運方向來影響重金屬的分布(陳秀等, 2017)，這2種影響因素在本研究中也表現(xiàn)的比較明顯。Cu、Pb和Zn高值區(qū)位于大清河入海口附近海域，主要由兩個原因造成。首先，大清河會將沿途大量泥沙及其污染物輸入渤海，另外，在其入?？谟捎诤Ｋ⒑铀慕粎R融合，會加速吸附在有機質(zhì)、小粒徑泥沙上的重金屬凝集和沉降，從而造成沉積物中重金屬總體分布規(guī)律呈河口區(qū)含量高、外海含量低的規(guī)律(霍素霞, 2011)；其次，渤海海域存在環(huán)流和西部沿岸流，在二者的共同作用下，灤河三角洲和秦皇島附近吸附了重金屬的懸浮細顆粒物，隨海水流動向南進入渤海灣，從而使重金屬在渤海海域中重新進行分配。Cd高值區(qū)位于渤海中部平原地區(qū)，也主要由黃河的入海泥沙輸送大量懸浮物及污染物導致。研究表明，萊州灣的黃河入海泥沙在此區(qū)域逆時針環(huán)流的作用下，形成自南向北的挾砂流，其對渤中平原沉積物產(chǎn)生一定的貢獻(王偉偉等, 2013)。遼東灣東南部渤中淺灘區(qū)域沉積物中，Pb、Cu、Cd和Zn含量較低，主要由于這一區(qū)域沉積物粒徑較粗、有機質(zhì)含量低導致吸附的污染物含量較低(劉明等, 2012)。同時，該區(qū)域較強的水動力作用也會使重金屬難以在此集聚，因而該區(qū)域的4種重金屬含量表現(xiàn)為較低水平。

表3 研究區(qū)重金屬含量的統(tǒng)計特征

Tab.3 The statistic characters of heavy metals concentrations in study area

圖2 表層沉積物重金屬含量分布(mg/kg)

表4 渤海海域沉積物中重金屬含量(mg/kg)

Tab.4 Heavy metals of surface sediment concentrations in Bohai area (mg/kg)

除物質(zhì)來源影響外，有機物的含量、沉積物的顆粒粒徑及其沉積環(huán)境等也影響著重金屬的含量和分布(Abdallah, 2014)。作為沉積物重要組成部分的有機物，其含量與沉積物粒徑密切相關，粒徑越小其含量越高，所以，沉積物粒度是影響有機物含量的重要因子(陳彬等, 2014)。海洋沉積物的粒度分布反映了海洋物質(zhì)的來源、輸運能力和物質(zhì)輸移路徑的綜合情況，同時也影響著海洋重金屬的含量(丘耀文等, 2004)。在許多研究中，沉積物的細粒級組分與其重金屬的含量之間存在著顯著正相關的規(guī)律(劉明等, 2012)。對紅樹林生長區(qū)域表層沉積物中重金屬的研究顯示，其含量平面分布與粒徑存在顯著相關性，主要體現(xiàn)在Cu、Pb、Zn、Cr和As的含量與小于0.001 mm黏粒含量顯著相關，對重金屬具有巨大的吸附作用(李柳強等, 2008)。除此之外，海洋中重金屬的結合電位會因為鹽度及海水氧化還原的不同發(fā)生一定的變化，從而影響沉積物中重金屬的濃度(張雷等, 2014)。綜合以上因素的影響，本研究中重金屬濃度由灤河口低鹽區(qū)域呈現(xiàn)向外海高鹽區(qū)域逐漸降低的規(guī)律，這與渤海南部近岸低鹽海域中Zn、Cu和Pb的濃度沿東南向高鹽外海降低的趨勢一致(張棟等, 2011)。

2.3 表層沉積物中重金屬相關性分析

陳亮等(2017)研究認為，若同一海域沉積物的不同重金屬之間具有較好的相關性，說明這些重金屬可能是同一來源。采用SPSS 16.0軟件進行重金屬空間分布的Pearson相關性分析。結果顯示(表5)，Pb、Zn、Cd和Cu之間具有顯著相關關系，這表明該海域表層沉積物中Cu、Pb、Zn和Cd可能來自相同的污染源。

2.4 渤海中部表層沉積物重金屬污染程度分析

調(diào)查區(qū)域各個站位的重金屬綜合污染指數(shù)都小于5，表現(xiàn)為低污染水平。從綜合污染指數(shù)來看，渤海中部整個調(diào)查區(qū)域綜合污染指數(shù)平均值為2.97，處于低風險污染水平。

表5 表層沉積物中各元素的相關性分析

Tab.5 Correlation analysis result of individual elements in sediments

**表示在0.01水平上顯著相關

** Means a significant corelation on 0.01 level

2.5 渤海中部表層沉積物重金屬潛在生態(tài)風險評價

表6 沉積物中重金屬污染單因子評價結果

Tab.6 The results of single factor evalution on heavy metal pollution in sediment

表7 表層沉積物重金屬潛在生態(tài)風險系數(shù)和風險指數(shù)

Tab.7 The potential ecological risk factors (ERI) and risk indices (Eri) of heavy metals in surface sediments

通過表6與表7發(fā)現(xiàn)，重金屬單因子污染程度評價指數(shù)法與潛在生態(tài)風險評價方法所得到的結果比較一致，但單因子污染程度分析法忽略了海洋生物在不同沉積物條件下對重金屬的毒性響應特性和海洋生物對不同重金屬毒性響應特征的差別，不能準確地揭示沉積物中不同重金屬對研究海域的生態(tài)危害效應(馮慕華等, 2003)。而潛在生態(tài)風險評價法不僅考慮了重金屬對海洋生物的毒性影響，而且兼顧了重金屬在沉積物中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律，并能與研究海域重金屬的背景值進行對比，從而能夠最大程度地降低區(qū)域差異及異源污染影響，對于較大范圍內(nèi)異源沉積物污染程度的綜合評價具有較好的適應性(陳翠華等, 2008)。

3 結論

渤海中部海域34個站位表層沉積物Cu、Zn、Pb和Cd 4種重金屬最高值均低于國家《海洋沉積物質(zhì)量》標準Ι類限量值，說明該海域沉積物質(zhì)量符合I類標準要求。渤海中部海域表層沉積物重金屬的空間分布特征顯示，其含量總體上呈現(xiàn)由近岸海域向中心海區(qū)降低的趨勢。Cu、Zn和Pb含量空間變化趨勢比較明顯，大清河入海口海域重金屬含量高，離岸距離越遠，重金屬含量逐漸降低。Cd含量在靠近黃河入海海域最高，呈現(xiàn)自高值區(qū)向東西兩邊海域減小的趨勢。

單因子污染程度評價指數(shù)法表明，2、8、10和16站位Cu污染系數(shù)大于1；3、8和16站位的Pb污染系數(shù)大于1；1號站位的Hg污染系數(shù)大于1，說明該區(qū)域沉積物已經(jīng)受到重金屬污染。綜合污染指數(shù)結果顯示，各元素綜合污染指數(shù)均小于5，說明渤海中部表層沉積物重金屬總體屬于低污染水平，污染程度從高到低表現(xiàn)為Pb

渤海中部海域表層沉積物6種重金屬未對該區(qū)域造成潛在生態(tài)風險，各元素風險程度由高到低依次為Hg

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Distribution Characteristics and Pollution Assessment of Heavy Metals in the Surface Sediments of the Central Region of the Bohai Sea During the Summer

XU Yong1,2, JIANG Tao1, YANG Qian1, CUI Zhengguo1, ZHAO Jun1, QU Keming1①

(1. Key Laboratory for Sustainable Development of Marine Fisheries, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Key Laboratory of Fishery Resources and Eco-Environment, Shandong Province, Yellow Sea Fisheries Institute, Chinese Academy of Fishery Sciences, Qingdao 266071; 2. College of Chemistry and Chemical Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100)

The Bohai Sea is a semi-enclosed bay with weak water exchange capacity and pollution levels that are increasing with the development of modern industry and agriculture. Heavy metal pollution has become an important factor, as it both directly and indirectly endangers human health. The release of heavy metals from sediments might significantly impact on the water environment and the ecological health of the sea. A survey of heavy metal content, distribution, enrichment, and pollution state of the sediments was conducted in August 2013 to determine the seas characteristics. The contents of Cu, Pb, Zn, and Cd in the surface sediment samples from 34 sites were measured, and the content and distribution characteristics of these heavy metals were studied. Single factor standard indices and potential ecological risk indices were used to evaluate the status of the heavy metal pollution and the degree of ecological risk. The results indicated that the average heavy metal content was low, and that all individual element contents were lower than the first class of GB 18668-2002. The spatial distribution of the heavy metals in the sediments showed that their contents decreased between the offshore and central regions. The Cu, Pb, and Zn surface sediment heavy metals, showed the most obvious changes with relation to their location; their coastal content was higher and was gradually reduced in samples moving towards the offshore region. The Cd content in the Yellow River estuary was high to the east and decreased along the western sides. The individual single-factors for each of the heavy metals in the surface sediments was less than 5, which indicated a low degree of pollution, and the descending order of the average single factors was Pb, Cu, Zn, As, Cd, and Hg. The single potential ecological risk factor of the six heavy metals, except for the Hg element at No. 1 (54.44) station, were less than 40 (0.9~38.80), which indicates a low level ecological risk. The descending order of the potential ecological risk factors was Hg, As, Cu, Zn, Pb, and Cd, and ranged from 0.58 to 10.50. The comprehensive potential ecological risk indices are all less than 150, and ranged from 16.39 to 79.57, which indicated low level of ecological risks. The descending order was Hg, Cd, As, Pb, Cu, and Zn. The Daqinghe River estuary had the highest risk values, and Hg was the main potential ecological risk factor in the surveyed area.

Central Region of the Bohai Sea; Surface sediment; Heavy metals; Distribution characteristics; Potential ecological risk assessment

QU Keming, E-mail: qukm@ysfri.ac.cn

曲克明，研究員，E-mail: qukm@ysfri.ac.cn

2018-09-25, 收

2018-10-13

S912

A

2095-9869(2019)05-0052-10

10.19663/j.issn2095-9869.20180925001

http://www.yykxjz.cn/

徐勇, 江濤, 楊茜, 崔正國, 趙俊, 曲克明. 夏季渤海中部表層沉積物重金屬空間分布及污染評價. 漁業(yè)科學進展, 2019, 40(5): 52–61

Xu Y, Jiang T, Yang Q, Cui ZG, Zhao J, Qu KM. Distribution characteristics and pollution assessment of heavy metals in the surface sediments of the central region of the Bohai Sea during the summer. Progress in Fishery Sciences, 2019, 40(5): 52–61

(編輯 江潤林)