秸稈不同還田方式對污染土壤砷形態(tài)的影響

黃臣臣, 曾芳霞, 吳攀,2, 張翅鵬,2,*, 陶秀珍

秸稈不同還田方式對污染土壤砷形態(tài)的影響

黃臣臣1, 曾芳霞1, 吳攀1,2, 張翅鵬1,2,*, 陶秀珍3

1. 貴州大學資源與環(huán)境工程學院, 貴陽 550025 2. 貴州省普通高等學校礦山環(huán)境污染過程與控制特色重點實驗室, 貴陽 550025 3. 貴州民族大學化學與生態(tài)環(huán)境工程學院, 貴陽 550025

為探討秸稈還田對農(nóng)田土壤砷形態(tài)的影響, 采用室內(nèi)土壤培養(yǎng)試驗, 探究旱作和水淹條件下秸稈灰分還田、秸稈粉碎還田對污染農(nóng)田土壤砷賦存形態(tài)的影響。結(jié)果表明: 在旱作條件下, 秸稈灰分還田松散結(jié)合態(tài)砷含量相比對照試驗提高了102%, 鈣型砷含量降低了30.3%; 秸稈粉碎還田松散結(jié)合態(tài)砷、鈣型砷含量分別增加了43.3%、21.7%, 鋁型砷、鐵型砷含量降低。水淹條件下, 秸稈灰分還田、粉碎還田松散結(jié)合態(tài)砷含量相比對照試驗提高了105%、210%, 鈣型砷含量降低, 鋁型砷、鐵型砷含量升高, 殘渣態(tài)砷含量降低。秸稈還田上覆水pH升高、Eh降低、砷濃度升高, 粉碎還田、秸稈灰分還田上覆水砷濃度分別達對照試驗的26倍和6倍, Eh與上覆水砷濃度存在顯著負相關(guān),=-0.876(=0.01)。研究表明, 兩種秸稈還田方式均能增加砷的活性, 若在砷污染土壤中用秸稈灰分或粉碎秸稈還田可能會增加砷的環(huán)境風險。

秸稈還田; 砷形態(tài); 旱作; 水淹

0 前言

砷是一種在自然界廣泛存在的有毒且致癌的類金屬元素, 土壤砷污染已成為全球非常嚴重的環(huán)境問題之一[1]。土壤中砷的形態(tài)可以分為: 易溶性砷, 即易被植物吸收的水溶性和松散結(jié)合態(tài)砷(A-As)、鋁型砷(Al-As)、鐵型砷(Fe-As)、鈣型砷(Ca-As)、閉蓄在礦物晶格中的殘渣態(tài)砷(R-As)[2–3], 松散結(jié)合態(tài)砷有效性最高, 最容易被植物吸收, 因而危害較大, 鈣型砷、鐵氧化物包蔽態(tài)砷、殘渣態(tài)砷不易被植物吸收危害性較小。砷的形態(tài)易受環(huán)境條件如pH、Eh、水合金屬氧化物、有機質(zhì)、微生物和粘土礦物等的影響[4], 研究表明土壤Eh、pH對土壤溶液中As形態(tài)的影響非常顯著, 升高pH或降低Eh都將增大可溶態(tài)As的濃度[5]。

我國秸稈資源豐富, 主要還田方式包括焚燒還田、直接還田、堆漚還田和過腹還田, 是農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展的一項有效措施[6]。研究表明秸稈灰分不僅可以提高土壤速效鉀、速效磷含量和土壤的飽和持水率, 還能提高土壤pH值[7]。秸稈直接還田會通過改變土壤養(yǎng)分、微生物活性、增加溶解性有機質(zhì)(DOM)含量、降低土壤氧化還原電位等最終影響重金屬活性[8–11]。秸稈粉碎還田土壤有機質(zhì)含量有效增加[12], 研究表明有機質(zhì)的衰減造成還原條件, 還原條件不僅會阻止As在礦物表面的吸附, 而且會引起吸附砷的再釋放[13]。此外, DOM中的羥基和羧基通過與鐵氧化形成配位鍵而發(fā)生相互作用, 形成粒徑更小的無定形鐵氧化物, 促進鐵氧化物的還原溶解, 其次, DOM還可以通過競爭吸附減弱鐵氧化物對Pb、As 等吸附作用, 促進鐵氧化物絮體中 Pb、As等重金屬再釋放[14]。秸稈不同還田方式對土壤重金屬的影響差異較大, 有研究表明施用粉碎秸稈提高了重金屬的活性[15], 但也有研究表明秸稈炭降低了重金屬的生物有效性, 從而降低植物對重金屬的富集[16]。

目前秸稈還田對重金屬Cu、Cd、Pb、Zn形態(tài)及生物有效性的影響研究較多, 但是比較秸稈不同還田方式對受污染土壤中As形態(tài)轉(zhuǎn)化影響的研究還較少。因此, 本試驗以貴州省興仁縣交樂村高砷煤礦區(qū)受污染水稻田土壤為研究對象, 模擬旱作和水淹兩種耕作模式, 研究水稻秸稈粉碎還田和秸稈灰分還田對土壤砷形態(tài)的影響, 為該同類型污染區(qū)農(nóng)業(yè)安全生產(chǎn)提供一定的指導作用。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試土壤采自貴州省興仁縣交樂村高砷煤礦區(qū)受污灌的0—20 cm耕作層水稻土, 土壤pH為5.40, 總砷、總鐵及有機質(zhì)含量分別為88.7 mg·kg-1、73.0 g·kg-1、39.1 g·kg-1, 土壤風干過10目尼龍篩后裝自封袋備用。水稻秸稈采自該地區(qū)成熟期秸稈, 秸稈中砷含量為9.49 mg·kg-1。采集的秸稈洗凈后置于105℃烘箱中殺青10 min, 冷凍干燥。一部分秸稈用微型粉碎機(FZ102)粉碎處理, 裝袋備用, 粉碎秸稈有機質(zhì)含量為70.3%, 另一部分秸稈置于空氣中燃燒, 燃燒后的秸稈灰pH值為10.7, 砷含量為8.37 mg·kg-1, 有機質(zhì)含量為33.0%。

1.2 試驗方法

試驗開始時間為2017年1月1日, 結(jié)束時間為2017年3月1日, 共培養(yǎng)60天。旱作試驗容器和水淹試驗容器分別為200 mL和500 mL的燒杯。具體操作方式及代碼見表1。秸稈加入比例在0%—5%之間, 因此試驗選擇5%的加入量, 即取100 g土壤加入5 g秸稈, 將供試秸稈與土壤均勻混合放入容器。在上方覆蓋保鮮膜, 將培養(yǎng)器皿置于25℃的恒溫箱中培養(yǎng), 隔天用去離子水補充因蒸發(fā)損失的水分, 保持土壤含水率為18%。試驗分為旱作和水淹兩組, 共6個處理, 每個處理設置3個平行。水淹試驗過程中測定上覆水pH、Eh, 同時取水樣15 mL, 經(jīng)0.45 μm濾膜過濾, 滴加HNO3酸化后放冰箱中保存。在培養(yǎng)前期Eh變化較明顯的第9天和后期變化較為平緩的第60天采集土壤樣品, 經(jīng)冷凍干燥后研磨過100目尼龍篩裝袋保存。

表1 試驗處理方式及代碼

1.3 測定項目及方法

土壤經(jīng)1+1的王水消解后, 用原子熒光光度計(LC-AFS 9700)測定總砷含量; 土壤有機質(zhì)采用重鉻酸鉀-硫酸溶液氧化法測定; 上覆水的pH、Eh用便攜式水質(zhì)參數(shù)儀測定; 上覆水中砷濃度采用原子熒光法測定; 土壤中的砷形態(tài)采用連續(xù)提取法[17], 用1 mol·L-1NH4Cl、0.5 mol·L-1NH4F、0.1 mol·L-1NaOH、0.5 mol·L-1H2SO4分別提取松散結(jié)合態(tài)砷、鋁結(jié)合態(tài)砷、鐵結(jié)合態(tài)砷、鈣結(jié)合態(tài)砷, 以 HNO3- H2O2消解測定殘渣態(tài)砷含量, 上述浸提液中的As含量均用原子熒光光度計測定。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同還田方式對砷形態(tài)的影響

旱作土壤各形態(tài)砷含量如圖1a所示。秸稈灰分還田后A-As含量顯著增加(<0.01), 相比對照試驗提高了102%, Ca-As含量降低, 相比對照試驗降低了30.3%, 但含量差異不顯著(>0.05), 添加秸稈灰分可能促進Ca-As向A-As轉(zhuǎn)化, 導致A-As含量增加而Ca-As含量降低。Al-As和Fe-As含量相對較穩(wěn)定, 有研究表明Fe-As性質(zhì)較穩(wěn)定, 形成之后就難以轉(zhuǎn)化, 但Ca-As容易受土壤因子的影響轉(zhuǎn)化成其它形態(tài)的砷[18]。秸稈粉碎還田后A-As含量顯著增加(<0.05), Ca-As含量也增加, 但含量差異不顯著(>0.05), A-As和Ca-As相比對照試驗分別增加了43.3%、21.7%, 秸稈粉碎還田Al-As和Fe-As含量降低, 但含量差異也不顯著(>0.05)。說明秸稈粉碎還田有利于Al-As和Fe-As轉(zhuǎn)化為活性更強的A-As和Ca-As。R-As是土壤中砷的主要存在形態(tài), 約占總砷的70%—73%。

秸稈灰分還田和粉碎秸稈還田都能促進旱作土壤A-As含量增加(圖1b), 其中秸稈灰分還田效果最為顯著, A-As含量為秸稈灰分還田>粉碎還田>對照試驗。對照試驗土壤A-As含量非常穩(wěn)定; 秸稈灰分還田A-As含量變化顯著, 相比對照試驗提高了102%, 其原因可能是秸稈灰分施入后會增加土壤pH, 土壤pH值越高則交換性砷含量越高[19]。秸稈粉碎還田也能增加A-As含量, 相比對照試驗提高了43.3%。

圖1 旱作試驗土壤砷含量

Figure 1 The content of arsenic in the condition of aerobic

水淹條件下秸稈還田土壤各形態(tài)砷含量如圖2a所示, 兩種秸稈還田都能使A-As含量增加, Ca-As含量降低, 培養(yǎng)60 d秸稈灰分還田、秸稈粉碎還田土壤Ca-As含量都降低, 但不顯著(>0.05), 與對照相比分別降低了27.3%和21.6%; Al-As、Fe-As含量升高, 但是統(tǒng)計學差異也不顯著>0.05)。培養(yǎng)60天時, 秸稈粉碎還田、秸稈灰分還田Al-As含量分別到達對照試驗的2.6倍和1.5倍; 秸稈粉碎還田、秸稈灰分還田的Fe-As含量相比對照分別提高了24.6%、16.3%; R-As含量最高, 秸稈還田會降低R-As含量。因此, 水淹厭氧環(huán)境下秸稈還田可能促進了Ca-As轉(zhuǎn)化為A-As, R-As轉(zhuǎn)化為Al-As、Fe-As。

水淹條件下秸稈還田A-As含量均明顯增加, A-As含量為秸稈粉碎還田>秸稈灰分還田>對照試驗(圖2b)。秸稈灰分還田A-As含量顯著增加(< 0.05), 培養(yǎng)60天時, 相比對照試驗提高了105%。因為秸稈灰分還田pH升高, 土壤pH值與交換態(tài)砷含量具有正相關(guān)關(guān)系, pH升高有利于砷的活化[20], 因此秸稈灰分還田A-As含量增加。秸稈粉碎還田的A-As含量增加最為顯著(<0.01), 相比對照試驗提高了210%。粉碎秸稈還田使DOC含量增加、Eh降低, 從而促進了砷的活化[5,10]。不同培養(yǎng)時期A-As含量也有較明顯的變化, 由于培養(yǎng)前期Eh大幅度降低, 土壤中砷被還原和釋放, 因此第9天A-As含量明顯低于第60天。

旱作條件下秸稈灰分還田能顯著增加A-As含量, 因此, 此類污染土壤在旱作情況下進行秸稈還田應該采用秸稈粉碎還田更適宜。水淹條件下秸稈還田也會增加A-As含量, 秸稈粉碎還田對砷的活化效果最為明顯, 因此, 若是水淹條件下在此類污染土壤進行秸稈還田, 應該采用秸稈灰還田更適宜。

2.2 上覆水變化特征

2.2.1 秸稈還田上覆水pH、Eh

秸稈還田上覆水pH變化如圖3所示。對照試驗上覆水pH在培養(yǎng)前期略有上升, 淹水導致土壤氧化還原電位降低, 使土壤中的高價鐵被還原, 從而消耗大量的H+, 引起pH值升高[21], 但經(jīng)過長時間的培養(yǎng), 上覆水pH趨于供試土壤pH值。秸稈灰分還田后pH顯著升高(<0.01), pH相比對照試驗提高了1—2個單位, 且隨著培養(yǎng)時間的增加呈緩慢上升的趨勢。因為秸稈灰pH值較高, pH值為10.7。秸稈灰分中含鉀、鈣、鈉、鎂、硅等以氧化物或碳酸鹽形式存在的物質(zhì), 水解之后呈堿性[7], 因此, 添加秸稈灰上覆水pH顯著增加。粉碎秸稈還田后, 培養(yǎng)前期上覆水的pH較對照試驗降低了0.3—0.9個單位, 培養(yǎng)第3天pH最低為4.9, 可能是由于秸稈發(fā)生厭氧微生物分解, 生成乙酸、丁酸等產(chǎn)物使pH降低[22], 隨著培養(yǎng)時間的增加, 粉碎還田上覆水pH呈上升趨勢, 從4.9升高到7.1, 可能是由于粉碎秸稈為微生物活動提供了大量易分解的有機物, 提高土壤微生物活性, 有利于土壤中的NO3-N轉(zhuǎn)化為NH4-N, 導致pH值升高。有研究也證實了pH值升高是秸稈分解時有機酸陰離子脫碳作用和氨化作用加強導致{Ttt, 2009 #89;Xu, 2006 #90;Feng, 2010 #91}[23–24]。綜上所述, 秸稈灰分和秸稈粉碎還田都有利于上覆水pH的提高, 其中秸稈灰分還田效果顯著。

圖2 水淹試驗土壤砷含量

Figure 2 The content of arsenic in the condition of flooding

三個試驗上覆水Eh的變化大致呈現(xiàn)先降低后升高的趨勢, 培養(yǎng)第9天Eh急劇下降并在第10天出現(xiàn)最低值(圖4)。添加秸稈灰分后Eh顯著降低(<0.01), 秸稈灰分還田相比對照試驗降低了10— 105 mV。張燕等研究也表明經(jīng)燃燒的秸稈可以降低土壤氧化還原電位[20]。秸稈粉碎還田第7天Eh開始降低(<0.01), 相比對照試驗降低了13—278 mV。還田前期粉碎秸稈在微生物作用下降解, 水體氧含量降低, 促進土壤還原物質(zhì)積累, 降低Eh[25]。綜上所述, 秸稈灰分和粉碎還田都能降低Eh, 其中秸稈粉碎還田Eh降低最明顯。

圖3 上覆水pH

Figure 3 The pH of overlying water

圖4 上覆水Eh

Figure 4 The Eh of overlying water

2.2.2 上覆水砷濃度

對照試驗上覆水砷濃度較低且相對較為穩(wěn)定, 平均濃度為2.62mg.L-1, 秸稈還田后上覆水砷濃度顯著升高, 上覆水砷濃度為秸稈粉碎還田>秸稈灰分還田>對照試驗(圖5)。秸稈灰分還田后上覆水砷濃度顯著增加(<0.01), 培養(yǎng)60 d秸稈灰分還田上覆水砷濃度達對照試驗6倍, 秸稈灰分還田使pH升高, 土壤膠體正電荷減少, 降低了土壤對砷的吸附, 因此土壤溶液中總砷的含量增加[26]。秸稈粉碎還田上覆水砷濃度也顯著升高(<0.01), 培養(yǎng)60 d秸稈粉碎還田上覆水砷濃度達到對照試驗的26倍。秸稈粉碎還田Eh降低, 經(jīng)相關(guān)性分析表明, Eh與上覆水砷濃度存在顯著負相關(guān)關(guān)系, r=-0.876(=0.01)。秸稈粉碎還田上覆水砷濃度顯著升高, 可能是因為Eh降低, 還原環(huán)境土壤膠體和粘土礦物變?yōu)殡娯撔?、鐵礦物的還原性溶解等共同作用的結(jié)果, 鐘松雄等研究也表明水稻土微環(huán)境中Eh降低和pH值提升是驅(qū)動砷釋放的關(guān)鍵因素[27]。經(jīng)相關(guān)性分析表明上覆水砷濃度與土壤A-As含量有一定的相關(guān)關(guān)系, r=0.479(=0.05), 但不是很顯著, 上覆水中的砷可能來自土壤A-As的遷移。

3 結(jié)論

(1)旱作條件下秸稈灰分還田、秸稈粉碎還田土壤A-As含量提高了102%、 43.3%。水淹條件下秸稈灰分還田、秸稈粉碎還田A-As含量提高了105%、210%, 上覆水砷濃度成倍升高, 表明秸稈還田能提高土壤有效態(tài)砷含量, 促進砷的溶出。

圖5 上覆水砷濃度

Figure 5 The concentration of arsenic of overlying water

(2)水淹條件下秸稈灰分還田上覆水pH提高了1—2個單位, Eh降低了10—105 mV; 秸稈粉碎還田pH先降低后升高, Eh降低了13—278 mV。

(3)秸稈還田對砷污染土壤具有一定程度的風險, 建議在砷污染的農(nóng)田盡量不要采用秸稈還田。

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Effects on the arsenic speciation in the contaminated soil by different straw returning

HUANG Chenchen1, ZENG Fangxiao1, WU Pan1,2, ZHANG Chipeng1,2,*, TAO Xiuzhen3

1. School of Resources and Environmental Engineering, Guizhou University, Guiyang 550025, China 2. Key Laboratory of Process and Control of Mining Environmental Pollution Colleges and Universities in Guizhou Province, Guiyang 550025, China 3. School of Chemical and Ecological Environment Engineering,Guizhou Minzu University, Guiyang 550025, China

In order to explore the influence of straw returning on arsenic speciation in the farmland soil, the soil incubation experiments were carried out to investigate the arsenic speciation in a contaminated soil by returning straw ash and crushed straw under the conditions of drought and flooded. The results showed that compared to the control experiment, the content of A-As was increased by 102% by straw ash residues, while Ca-As decreased by 30.3% under the condition of drought. In addition, the contents of A-As and Ca-As were increased by43.3% and 21.7% by crushed straw returning, respectively, while the contents of Al-As and Fe-As were decreased.Under the condition of flooding, the contents of A-As were increased by 105% and 210% by straw ash and crushed straw returning, respectively. Meanwhile, the contents of Ca-As and R-As were reduced, while the contents of Al-As and Fe-As were increased. To the straw returning, the pH and arsenic concentrations of overlying water were increased, while Eh decreased. To the straw crushing and ash returning, the arsenic concentration were 26 times and 6 times as much as the control experiments, respectively, and the Eh was significantly correlating with the arsenic concentration in the overlying water(= -0.876 (= 0.01)). The results indicated that the two modes of straw returning could increase the activity of arsenic.Hence, the use of straw ash or crushing straw in the arsenic contaminated soil may increase the environmental risk for arsenic pollution.

straw incorporation; arsenic speciation; drought; flooded

10.14108/j.cnki.1008-8873.2019.04.007

X53

A

1008-8873(2019)04-042-06

2018-06-07;

2018-07-20

國家自然科學基金項目(41403088); 貴州大學聯(lián)合基金項目(黔科合LH[2014]7651); 貴州大學引進人才科研項目(貴大人基合字[2014]53號); 國家自然科學基金項目(U1612442)

黃臣臣(1994—), 女, 貴州榕江人, 碩士研究生, 主要從事土壤重金屬污染與防治研究, E-mail: m18892341107@163.com

張翅鵬, 男, 博士, 副教授, 主要從事土壤環(huán)境中重金屬遷移轉(zhuǎn)化與修復治理研究, E-mail: re.cpzhang@gzu.edu.cn

黃臣臣, 曾芳霞, 吳攀, 等. 秸稈不同還田方式對污染土壤砷形態(tài)的影響[J]. 生態(tài)科學, 2019, 38(4): 42-47.

HUANG Chenchen, ZENG Fangxiao, WU Pan, et al. Effects on the arsenic speciation in the contaminated soil by different straw returning[J]. Ecological Science, 2019, 38(4): 42-47.