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    物理-化學(xué)聯(lián)合活化法對褐煤腐植酸提取的研究

    2022-11-02 12:51:40尹春艷趙建亮趙新巍
    腐植酸 2022年5期
    關(guān)鍵詞:氧化鋯褐煤固液

    尹春艷 趙建亮 劉 超 周 平 趙新巍

    青島蘇貝爾作物營養(yǎng)有限公司 青島 266000

    腐植酸廣泛存在于褐煤、風(fēng)化煤中[1]。大量研究表明,腐植酸在改良土壤、提高肥料利用率、促進(jìn)作物生長發(fā)育、提高作物抗逆性和產(chǎn)量方面有明顯的效果[2]。原料煤中含有大量的腐植酸,但不能當(dāng)作肥料直接使用,需要對煤進(jìn)行活化提取處理,活化方式主要有物理法[3]、化學(xué)氧化法[4,5]、堿溶酸析法[6]、微生物提取法[7],通過活化可以使結(jié)合態(tài)的腐植酸和部分游離態(tài)的腐植酸轉(zhuǎn)化為水溶性腐植酸。

    物理法是指在機(jī)械力作用下,煤粉結(jié)構(gòu)發(fā)生改變,煤粉多孔性和比表面積提高,進(jìn)而腐植酸提取率提高且活性增強(qiáng);化學(xué)氧化法是利用氧化劑進(jìn)行處理,過氧化氫是一種極強(qiáng)的氧化劑,其產(chǎn)生的羥基自由基與煤分子反應(yīng),使大分子腐植酸中的芳環(huán)斷裂,生成小分子腐植酸。本文對比了單物理活化法和單化學(xué)活化法對褐煤腐植酸提取的效果,并探究了物理活化與化學(xué)活化兩種方法相結(jié)合的提取方式,發(fā)現(xiàn)物理-化學(xué)聯(lián)合活化法提取率增強(qiáng),同時(shí)大分子腐植酸會(huì)降解為小分子腐植酸,含氧官能團(tuán)含量提高。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    原料:黑龍江寶清褐煤,總腐植酸、游離腐植酸含量見表1。

    表1 寶清褐煤成分含量(干燥基)Tab.1 Baoqing lignite composition content (dry basis) %

    試劑:焦磷酸鈉,分析純,天津市巴斯夫化工有限公司;氫氧化鈉,分析純,煙臺(tái)市雙雙化工有限公司;30% H2O2,上海埃比化學(xué)試劑有限公司;KOH,分析純,上海阿拉丁生化科技股份有限公司。

    儀器:SDF400 實(shí)驗(yàn)室分散砂磨機(jī),常州市騰蛟機(jī)械有限公司;40 目標(biāo)準(zhǔn)篩,上海市滬江儀器紗篩廠;HH-6 數(shù)顯恒溫水浴鍋,常州普天儀器制造有限公司;TG16G 臺(tái)式高速離心機(jī),常州市金壇高科儀器廠;101-1AB 型電熱鼓風(fēng)干燥箱,天津市泰斯特儀器有限公司;FE28 pH 計(jì),梅特勒-托利多儀器(上海)有限公司;TU-1810 紫外可見分光光度計(jì),北京普析通用儀器有限責(zé)任公司;Acid Valueatar-360型傅里葉紅外分析儀,美國尼高力有限公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 褐煤的預(yù)處理

    將褐煤粉碎通過40 目標(biāo)準(zhǔn)篩,放入60 ℃電熱鼓風(fēng)干燥箱中干燥至恒重。

    1.2.2 物理-化學(xué)聯(lián)合活化法提取腐植酸條件優(yōu)化

    稱取200 g 煤粉倒入砂磨筒中,放入600 mL氧化鋯珠,按比例加入不同濃度H2O2溶液,于室溫20 ℃下通過砂磨機(jī)進(jìn)行活化(需通循環(huán)冷卻水),活化結(jié)束后將產(chǎn)物與氧化鋯珠分離,產(chǎn)物倒入燒杯中加入KOH 調(diào)節(jié)pH 值至7.0,使用高速離心機(jī)充分離心(轉(zhuǎn)速10000 rpm)10 min,清液于105 ℃條件下干燥至恒重,記質(zhì)量為m,腐植酸含量為w%。通過固定不同提取條件,研究砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速、固液比、活化時(shí)間、H2O2濃度對腐植酸提取率的影響。

    1.2.3 不同腐植酸活化方式對提取腐植酸的影響

    單物理活化法:稱取200 g 煤粉、800 g 水倒入砂磨筒中,加入600 mL 氧化鋯珠,于室溫20 ℃下通過砂磨機(jī)進(jìn)行活化(需通循環(huán)冷卻水),設(shè)置砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速2000 rpm、活化時(shí)間60 min,活化結(jié)束后將產(chǎn)物與氧化鋯珠分離,產(chǎn)物倒入燒杯中加入KOH 調(diào)節(jié)pH 值至7.0,使用高速離心機(jī)充分離心(10000 rpm)10 min,清液于105 ℃下干燥至恒重。

    單化學(xué)活化法:稱取200 g 煤粉、800 g 的1.2%H2O2溶液倒入砂磨筒中混合均勻,于室溫20 ℃下活化60 min(需通循環(huán)冷卻水),活化結(jié)束后將產(chǎn)物倒入燒杯中加入KOH 調(diào)節(jié)pH 值至7.0,使用高速離心機(jī)充分離心(10000 rpm)10 min,清液于105 ℃下干燥至恒重。

    物理-化學(xué)聯(lián)合活化法:稱取200 g 煤粉、800 g的1.2% H2O2溶液倒入砂磨筒中,加入600 mL 氧化鋯珠,于室溫20 ℃下通過砂磨機(jī)進(jìn)行活化(需通循環(huán)冷卻水),設(shè)置砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速2000 rpm,活化時(shí)間60 min,活化結(jié)束后將產(chǎn)物與氧化鋯珠分離,產(chǎn)物倒入燒杯中加入KOH 調(diào)節(jié)pH 值至7.0,使用高速離心機(jī)離心(10000 rpm)充分離心10 min,清液于105 ℃下干燥至恒重。

    1.3 腐植酸提取率計(jì)算方法

    式中,

    m:活化后樣品的質(zhì)量,g;

    w:活化后樣品的腐植酸百分含量,%;

    200:稱取煤粉的質(zhì)量,g;

    52.15:稱取煤粉的腐植酸百分含量,%。

    1.4 檢測方法

    1.4.1 腐植酸檢測

    參照GB/T 11957-2001 煤中腐植酸產(chǎn)率測定方法中的容量法測定腐植酸含量。

    1.4.2 總酸基、羧基檢測

    參照《腐植酸產(chǎn)品分析及標(biāo)準(zhǔn)》[8]中提供的氫氧化鋇法測定總酸基含量,醋酸鈣法測定羧基含量。

    1.4.3E4/E6值檢測

    參照《腐植酸產(chǎn)品分析及標(biāo)準(zhǔn)》[8]中提供的方法測定E4/E6值。

    1.4.4 紅外光譜分析

    采用 Acid Valueatar-360 型紅外光譜儀,將樣品與KBr 混合壓片,波數(shù)范圍在450 ~4000 cm-1,測定原料褐煤和不同活化方法提取腐植酸的紅外光譜。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 物理-化學(xué)聯(lián)合活化提取腐植酸條件優(yōu)化

    2.1.1 砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速對腐植酸提取率的影響

    固 定 固 液 比1/4(g/g),H2O2濃 度1.2%,活化時(shí)間60 min,考察不同砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速(1000、1500、2000、2500、3000 rpm)對腐植酸提取率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖1 所示。從圖中可以看出,隨著砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速的提高,腐植酸提取率也隨之升高。當(dāng)砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速從1500 rpm 提高到2000 rpm 時(shí),腐植酸提取率顯著提高,這是因?yàn)榻?jīng)過砂磨機(jī)后,砂磨機(jī)設(shè)備與樣品接觸更加充分,褐煤煤粉多孔性和比表面積顯著提高。然而當(dāng)砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速超過2000 rpm 后,腐植酸提取率增勢減緩,這可能是由于轉(zhuǎn)速達(dá)到2000 rpm 后,煤粉顆粒被粉碎的足夠小,比表面積足夠大。再繼續(xù)增加轉(zhuǎn)速,顆粒變小和比表面積的增加對反應(yīng)速度的影響效果降低,提取率增加不夠顯著??紤]到能耗以及設(shè)備維護(hù)的因素,我們選取最優(yōu)砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速為2000 rpm。

    圖1 砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速對腐植酸提取率的影響Fig.1 Effect of sand mill speed on the extraction rate of humic acid

    2.1.2 固液比對腐植酸提取率的影響

    固定H2O2濃度1.2%,砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速2000 rpm,活化時(shí)間60 min,探究不同固液比[1/6、1/5、1/4、1/3、1/2(g/g)]對腐植酸提取率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖2 所示。從圖中可以看出,隨著固液比的提高,腐植酸的提取率先升高后降低,固液比1/4(g/g)時(shí)腐植酸提取率達(dá)到最大。固液比低于1/4 時(shí),體系粘度系數(shù)小,砂磨機(jī)中煤粉量低,氧化鋯珠難以充分作用在褐煤煤粉顆粒上,與煤粉接觸不充分,導(dǎo)致提取率偏低;當(dāng)固液比超過1/4(g/g)時(shí),體系粘度系數(shù)大,砂磨機(jī)設(shè)備運(yùn)行效果差,煤粉與氧化鋯珠的相對運(yùn)動(dòng)變少,砂磨機(jī)效率降低,煤粉難以充分物理活化,并且活化產(chǎn)物與氧化鋯珠難以分離,導(dǎo)致提取率下降。因此,最佳固液比為1/4(g/g)。

    圖2 固液比對腐植酸提取率的影響Fig.2 Effect of solid-liquid ratio on the extraction rate of humic acid

    2.1.3 活化時(shí)間對腐植酸提取率的影響

    固定固液比1/4(g/g),砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速2000 rpm,H2O2濃度1.2%,考察不同活化時(shí)間(30、60、90、120、150 min)對腐植酸提取率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3 所示。從圖中可以看出,隨著活化時(shí)間的延長,腐植酸提取率提高,但活化時(shí)間超過60 min 以后腐植酸提取率提高趨勢漸緩,延長活化時(shí)間對腐植酸提取率影響不大。這可能是由于活化60 min 后褐煤中能活化的腐植酸基本已經(jīng)被活化,剩下的已是難以被活化的腐植酸。因此隨時(shí)間延長,被活化的量增加不再明顯??紤]到設(shè)備損耗和能耗問題,選取的最佳活化時(shí)間為60 min。

    圖3 活化時(shí)間對腐植酸提取率的影響Fig.3 Effect of activation time on the extraction rate of humic acid

    2.1.4 H2O2濃度對腐植酸提取率的影響

    固定固液比1/4(g/g),砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速2000 rpm,活化時(shí)間60 min,考察不同濃度H2O2(0.6%、1.2%、1.8%、2.4%、3.0%)對腐植酸提取率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖4 所示。由圖可以看出,隨著H2O2濃度的提高腐植酸提取率呈現(xiàn)先升高后降低的趨勢。H2O2濃度為0.6%時(shí),腐植酸未被完全提取出,當(dāng)H2O2濃度為1.2%和1.8%時(shí)腐植酸提取率分別為90.25%和91.23%,在H2O2濃度為1.8%時(shí)達(dá)到最大,再提高H2O2濃度,H2O2副反應(yīng)——分解反應(yīng)發(fā)生,腐植酸提取率降低。綜合考慮到H2O2對設(shè)備腐蝕問題,因此選擇最佳的H2O2濃度為1.2%。

    圖4 H2O2 濃度對腐植酸提取率的影響Fig.4 Effect of H2O2 concentration on the extraction rate of humic acid

    2.2 不同活化方式對腐植酸提取性質(zhì)的影響

    單物理活化法、單化學(xué)活化法以及物理-化學(xué)聯(lián)合活化法對褐煤腐植酸提取的對比實(shí)驗(yàn)結(jié)果如表2 和表3 所示。由表2 可知,活化60 min 后,腐植酸提取率最高的為物理-化學(xué)聯(lián)合活化法;由表3可知,活化60 min 后物理-化學(xué)聯(lián)合活化法所提取的腐植酸含氧官能團(tuán)含量較高;E4/E6值代表腐植酸的芳香縮合程度以及分子量大小,芳香縮合度越高、分子量越大,E4/E6值越低,物理-化學(xué)聯(lián)合活化法所提取的腐植酸芳香縮合度較低、分子量較小。

    表 2 不同活化方式對腐植酸提取率的影響Tab.2 Effects of different activation methods on the extraction rate of humic acid %

    表3 不同活化方式對腐植酸含氧官能團(tuán)含量、E4/E6 值的影響Tab.3 Effects of different activation methods on the content of oxygen-containing functional groups and E4/E6 values in humic acid

    2.3 紅外光譜分析

    圖5 為原料褐煤、物理活化法、化學(xué)活化法和物理-化學(xué)聯(lián)合活化法提取的腐植酸的紅外光譜圖。由圖可以看出,3423 cm-1處可能為氫鍵締合的羥基;2922 cm-1處可能為脂肪族和環(huán)烷烴的C-H 鍵;1617 cm-1處可能為芳環(huán)共軛和羰基共軛C=C、羰基C=O 伸展振動(dòng)峰等;1384 cm-1處可能為C-H 的面內(nèi)彎曲振動(dòng)峰;1111 cm-1處可能為C-O 的伸展振動(dòng)峰;1032 cm-1處可能為C-O 的伸縮振動(dòng)峰。綜上,可以檢測到使用物理活化法、化學(xué)活化法和物理-化學(xué)聯(lián)合活化法提取的腐植酸含有羥基、羧基等含氧官能團(tuán)。且使用物理活化法、化學(xué)活化法和物理-化學(xué)聯(lián)合活化法提取的腐植酸含氧官能團(tuán)明顯高于未經(jīng)提取的原料褐煤,同時(shí)對比使用3 種活化法的腐植酸紅外吸收峰,使用物理-化學(xué)聯(lián)合活化法提取的腐植酸相關(guān)基團(tuán)的含量更高。

    圖5 不同活化方式提取腐植酸的紅外光譜圖Fig.5 Infrared spectra of humic acid extracted by different activation methods

    3 結(jié)論

    采用單物理活化法、單化學(xué)活化法、物理-化學(xué)聯(lián)合活化法對黑龍江寶清褐煤進(jìn)行腐植酸的提取研究,并探究了物理-化學(xué)聯(lián)合活化法的最佳提取工藝。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:當(dāng)砂磨機(jī)轉(zhuǎn)速為2000 rpm,固液比為1/4(g/g),活化時(shí)間為60 min,H2O2濃度為1.2%時(shí),腐植酸提取率可以達(dá)到90.25%,且所提取的腐植酸中羥基、羧基等含氧官能團(tuán)的含量明顯提升。物理-化學(xué)聯(lián)合活化法相較于單物理活化法及單化學(xué)活化法而言,同等時(shí)間內(nèi)物理-化學(xué)聯(lián)合法腐植酸提取率最高,所得到的腐植酸產(chǎn)品分子量最小、含氧官能團(tuán)含量最高,可以證明物理-化學(xué)聯(lián)合活化法在腐植酸提取上具有高效的特點(diǎn)。

    本研究中的單物理活化和單化學(xué)活化相比,單物理活化效果從提取率、含氧官能團(tuán)含量、E4/E6值來看效果更佳。因此,怎樣提升H2O2對腐植酸的活化效果還需進(jìn)一步研究,或是研究其他氧化劑對腐植酸活化效果,進(jìn)而篩選更好的物理-化學(xué)聯(lián)合活化法,更好地利用腐植酸資源。

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