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    濕法超微粉碎結(jié)合水酶法提取辣木籽油及其氧化穩(wěn)定性分析

    2019-08-22 10:20:40王標(biāo)詩(shī)胡小軍張衛(wèi)國(guó)彭元懷張世奇楊勝遠(yuǎn)
    中國(guó)油脂 2019年6期
    關(guān)鍵詞:影響實(shí)驗(yàn)

    王標(biāo)詩(shī),胡小軍,張衛(wèi)國(guó),江 敏,彭元懷,張世奇,楊勝遠(yuǎn)

    (1.嶺南師范學(xué)院 化學(xué)化工學(xué)院,廣東 湛江 524048; 2.廣東省辣木資源開發(fā)與利用工程技術(shù)研究中心,廣東 湛江 524048)

    辣木(Moringaoleifera),又稱鼓槌樹,被稱為窮人的牛奶樹,日本譽(yù)其為不可思議之樹[1-2]。2012年,國(guó)家衛(wèi)生部第19號(hào)公告批準(zhǔn)辣木葉為新資源食品,為辣木產(chǎn)品標(biāo)準(zhǔn)化生產(chǎn)和市場(chǎng)化推廣開辟了新途徑。辣木渾身是寶,除辣木葉外,辣木籽也有很高的開發(fā)利用價(jià)值。

    辣木籽中含有豐富的油脂,在國(guó)外辣木籽油被作為可持續(xù)的生物能源。國(guó)內(nèi)外對(duì)辣木籽油的提取已有相關(guān)報(bào)道,如Bhutada等[3]報(bào)道了有機(jī)溶劑提取辣木籽油,也有借助超聲波技術(shù)輔助有機(jī)溶劑提取辣木籽油[4],但是有機(jī)溶劑用量大,污染環(huán)境。Zhao等[5]報(bào)道了超臨界CO2萃取技術(shù)提取辣木籽油工藝,但是成本較高。Nguyen等[6]首先應(yīng)用乙醇對(duì)辣木籽進(jìn)行預(yù)處理,再進(jìn)行超臨界CO2提取,出油率可適度提高。水酶法是一種環(huán)境友好的油脂提取新工藝[7-8],馬李一[9]、劉華勇[10]和Yusoff[11]等報(bào)道了水酶法提取辣木籽油的工藝,但提取率都不太高。超微粉碎技術(shù)是近20年迅速發(fā)展起來(lái)的高新技術(shù),能把原材料制成微米甚至納米級(jí)的微粉,已經(jīng)在各行業(yè)得到了應(yīng)用,如陳體強(qiáng)等[12]利用超微粉碎結(jié)合超臨界CO2技術(shù)分離靈芝孢子揮發(fā)油。

    本文研究濕法超微粉碎結(jié)合水酶法提取辣木籽油工藝條件,并探討辣木籽油的氧化穩(wěn)定性。為辣木的深加工和副產(chǎn)物高值化綜合利用提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    1.1.1 原料與試劑

    辣木籽,購(gòu)于湛江市旭異南藥種植專業(yè)合作社。

    胰蛋白酶(5萬(wàn) U/g),國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;中性蛋白酶(6萬(wàn) U/g)、酸性蛋白酶(5萬(wàn) U/g)、堿性蛋白酶(20萬(wàn) U/g),北京奧博星生物技術(shù)有限責(zé)任公司;風(fēng)味蛋白酶(5萬(wàn) U/g)、復(fù)合蛋白酶(5萬(wàn) U/g),江蘇瑞陽(yáng)生物科技有限公司;2,6-二叔丁基-4-甲基苯酚(BHT)為食品級(jí)抗氧化劑,其他試劑均為分析純。

    1.1.2 儀器與設(shè)備

    pHS-3C型pH機(jī),DHG-9240A型電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱,DZF-6050 型真空干燥箱,F(xiàn)A2104N型電子精密分析天平,SXT-06索氏提取器,80-2電動(dòng)離心機(jī),HZS-HA水浴振蕩器,F(xiàn)M-CF型濕法超微粉碎機(jī),JYL-350A料理機(jī)。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    1.2.1 辣木籽的濕法超微粉碎預(yù)處理

    辣木籽經(jīng)去殼后壓碎成小顆粒,用50%乙醇浸泡12 h后進(jìn)行濕法超微粉碎處理(功率3 kW),再于低溫(40℃)真空干燥箱中烘48 h。瓶裝后置于干燥器中,備用。

    同時(shí)將去殼后的辣木籽經(jīng)普通的料理機(jī)微粉碎后直接低溫干燥48 h,過(guò)40目篩備用,做對(duì)照樣品。

    1.2.2 辣木籽含油率的測(cè)定

    參考GB/T 5009.6—2003,以無(wú)水乙醚為抽提劑,用索氏抽提法測(cè)定辣木籽含油率。

    辣木籽含油率=辣木籽油質(zhì)量/辣木籽質(zhì)量×100%

    1.2.3 辣木籽油水酶法提取工藝

    準(zhǔn)確稱取經(jīng)預(yù)處理后的辣木籽粉3 g于200 mL錐形瓶中,按比例加入一定量的水,混勻后于90℃水浴中滅酶10 min,冷卻至室溫后調(diào)pH(用磷酸鹽緩沖溶液調(diào)節(jié)),加酶,置于120 r/min恒溫振蕩器中,在設(shè)定的酶解溫度及酶解時(shí)間下進(jìn)行酶解,酶解完成后置于90℃水浴鍋中滅酶10 min,冷卻至室溫后以4 500 r/min離心30 min,收集上層油相,殘?jiān)?05℃烘箱內(nèi)烘12 h,測(cè)定殘?jiān)土坎⒂?jì)算辣木籽油提取率。

    提取率=(原料中油質(zhì)量-殘?jiān)杏唾|(zhì)量)/原料中油質(zhì)量×100%

    1.2.4 辣木籽油酸價(jià)、過(guò)氧化值的測(cè)定

    酸價(jià)的測(cè)定,采用GB/T 5530—2005《動(dòng)植物油脂 酸值和酸度測(cè)定》;過(guò)氧化值的測(cè)定,采用GB/T 5538—2005《動(dòng)植物油脂 過(guò)氧化值測(cè)定》。

    1.2.5 辣木籽油氧化穩(wěn)定性分析

    參考葉麗紅等[13]實(shí)驗(yàn)方法。分別取15 g辣木籽油置于50 mL廣口瓶中,分別在2℃、室溫、60℃、室溫自然光、室溫避光條件下存放,24 h攪拌1次,取樣測(cè)定辣木籽油的過(guò)氧化值,研究溫度和光照對(duì)辣木籽油氧化穩(wěn)定性的影響;采用 Schaal 烘箱加速法,選擇BHT作為抗氧化劑,按0.01%的比例添加到辣木籽油中,混合均勻,密封置于恒溫箱中,在(60±1)℃條件下加速氧化,同時(shí)以不添加BHT的辣木籽油為對(duì)照,24 h攪拌1次,通過(guò)定時(shí)取樣測(cè)定辣木籽油的過(guò)氧化值來(lái)確定其抗氧化效果。

    以上實(shí)驗(yàn)均平行3次,實(shí)驗(yàn)結(jié)果以“均值±標(biāo)準(zhǔn)偏差”的形式表示。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 辣木籽的含油率

    以無(wú)水乙醚為有機(jī)抽提溶劑,通過(guò)索氏提取器抽提得到辣木籽油,經(jīng)過(guò)計(jì)算可得辣木籽含油率為36.84%±0.45%。段瓊芬等[4]研究表明, 辣木籽含油率的平均值為37.24%,與本實(shí)驗(yàn)較為接近。劉華勇[10]研究表明,辣木籽中粗脂肪含量為38.03%,也與本實(shí)驗(yàn)的測(cè)定結(jié)果比較接近。樊建麟等[14]研究表明,辣木籽中粗脂肪含量為40.12%,比本實(shí)驗(yàn)測(cè)定結(jié)果稍高,可能是原料的來(lái)源不同等原因所致。

    2.2 酶種類的選擇

    分別在每種酶的最適pH、最適溫度下,酶添加量2.0%,料液比1∶5,按照1.2.3的方法酶解6 h, 考察胰蛋白酶、堿性蛋白酶、酸性蛋白酶、中性蛋白酶、風(fēng)味蛋白酶、復(fù)合蛋白酶、酸性蛋白酶+復(fù)合蛋白酶(比例1∶1,復(fù)合酶1)及中性蛋白酶+復(fù)合蛋白酶(1∶1,復(fù)合酶2)對(duì)辣木籽油提取率的影響,結(jié)果如圖1所示。

    圖1 酶種類對(duì)辣木籽油提取率的影響

    由圖1可知,在其他條件相同及各種酶的最適條件下,提取率最高的是中性蛋白酶+復(fù)合蛋白酶(1∶1),提取率達(dá)72.13%,其次是中性蛋白酶,說(shuō)明中性蛋白酶與復(fù)合蛋白酶復(fù)配能使辣木籽內(nèi)的蛋白質(zhì)很好地分解,釋放出游離油。而提取率最低的為胰蛋白酶,僅為40.82%。因此,確定水酶法提取辣木籽油的最適酶為中性蛋白酶+復(fù)合蛋白酶(1∶1)。

    2.3 粉碎方式對(duì)水酶法提取辣木籽油的影響

    為了探討濕法超微粉碎對(duì)水酶法提取辣木籽油的影響,以普通的微粉碎處理作對(duì)比分析,在復(fù)合酶添加量2.0%、酶解溫度 55℃、料液比 1∶5、pH 5下酶解6 h, 考察粉碎方式對(duì)水酶法提取辣木籽油的影響,結(jié)果如圖2所示。

    圖2 粉碎方式對(duì)水酶法提取辣木籽油的影響

    由圖2可知,濕法超微粉碎的樣品經(jīng)水酶法提取后,辣木籽油提取率達(dá)到72.13%,而微粉碎的樣品經(jīng)水酶法提取后,辣木籽油提取率僅60.35%,可見濕法超微粉碎能明顯提高辣木籽油的提取率,可使提取率增加11.78個(gè)百分點(diǎn)。

    2.4 辣木籽油水酶法提取單因素實(shí)驗(yàn)

    2.4.1 復(fù)合酶添加量對(duì)辣木籽油提取率的影響

    在料液比1∶9、pH 6.0、酶解溫度45℃下酶解6 h,探討中性蛋白酶+復(fù)合蛋白酶(1∶1)添加量對(duì)辣木籽油提取率的影響,結(jié)果如圖3所示。

    圖3 復(fù)合酶添加量對(duì)辣木籽油提取率的影響

    由圖3可知,在2%~5%范圍內(nèi),隨著復(fù)合酶添加量的增大,辣木籽油提取率逐漸增加且上升趨勢(shì)明顯,當(dāng)復(fù)合酶添加量達(dá)到5%時(shí),辣木籽油提取率達(dá)到72.40%,繼續(xù)增加復(fù)合酶添加量至6%時(shí),辣木籽油提取率增加不明顯,之后再增加復(fù)合酶添加量,辣木籽油提取率開始降低且降幅相對(duì)較為明顯??紤]到經(jīng)濟(jì)成本等諸多方面的影響因素,確定最佳復(fù)合酶添加量為5.0%。

    2.4.2 pH對(duì)辣木籽油提取率的影響

    在料液比1∶9、復(fù)合酶添加量5.0%、酶解溫度45℃下酶解6 h,探討不同pH對(duì)辣木籽油提取率的影響,結(jié)果如圖4所示。

    圖4 pH對(duì)辣木籽油提取率的影響

    由圖4可知,當(dāng)pH達(dá)到5.0時(shí),辣木籽油提取率最高,達(dá)到74.30%,當(dāng)pH高于5.0或者小于5.0時(shí),辣木籽油的提取率都相應(yīng)降低。因此,水酶法提取辣木籽油的最適pH應(yīng)控制在5.0左右。

    2.4.3 料液比對(duì)辣木籽油提取率的影響

    在復(fù)合酶添加量5.0%、pH 6.0、酶解溫度45℃下酶解6 h,探討不同料液比對(duì)辣木籽油提取率的影響,結(jié)果如圖5所示。

    圖5 料液比對(duì)辣木籽油提取率的影響

    由圖5可知,料液比從1∶5到1∶7,辣木籽油提取率逐漸上升,料液比1∶7時(shí)辣木籽油提取率最大,達(dá)到76.61%。之后隨料液比增大,辣木籽油提取率呈下降趨勢(shì)。可能由于料液比過(guò)低時(shí),反應(yīng)體系流動(dòng)性差,不利于蛋白酶的作用,油脂不能很好溶出,因而油脂提取率較低;當(dāng)?shù)孜餄舛群兔笣舛冗_(dá)到合適的比例時(shí),反應(yīng)速率加快,油脂提取率也隨之增加,但料液比過(guò)大時(shí),底物濃度和酶濃度均被稀釋,影響酶與底物的反應(yīng)速率從而使提取率降低。因此,水酶法提取辣木籽油的最佳料液比為1∶7。

    2.4.4 酶解時(shí)間對(duì)辣木籽油提取率的影響

    在料液比1∶9、復(fù)合酶添加量5.0%、pH 6.0、酶解溫度45℃下進(jìn)行酶解,探討不同酶解時(shí)間對(duì)辣木籽油提取率的影響,結(jié)果如圖6所示。

    圖6 酶解時(shí)間對(duì)辣木籽油提取率的影響

    由圖6可知,隨著酶解時(shí)間的延長(zhǎng),辣木籽油提取率呈上升趨勢(shì),當(dāng)酶解時(shí)間達(dá)到8 h以上時(shí),辣木籽油提取率趨于平穩(wěn)??赡苡捎诿附鈺r(shí)間越長(zhǎng),油料細(xì)胞被蛋白酶降解越充分,酶作用越完全。因此,從節(jié)約能源和材料的角度考慮,水酶法提取辣木籽油的最佳酶解時(shí)間為8 h左右。

    2.4.5 酶解溫度對(duì)辣木籽油提取率的影響

    在料液比1∶9、復(fù)合酶添加量5.0%、pH 6.0下酶解6 h,探討不同酶解溫度對(duì)辣木籽油提取率的影響,結(jié)果如圖7所示。

    圖7 酶解溫度對(duì)辣木籽油提取率的影響

    由圖7可知,隨著酶解溫度的升高,辣木籽油提取率呈現(xiàn)先升高后下降的趨勢(shì),當(dāng)酶解溫度達(dá)到55℃,辣木籽油提取率最高,達(dá)到74.96%。過(guò)低或過(guò)高的溫度都會(huì)影響酶的活性,甚至可能導(dǎo)致酶蛋白變性,進(jìn)而影響酶與底物的作用,從而降低提取率。因此,水酶法提取辣木籽油的最佳酶解溫度為55℃。

    2.5 辣木籽油水酶法提取正交實(shí)驗(yàn)

    以單因素實(shí)驗(yàn)為基礎(chǔ),選擇中性蛋白酶和復(fù)合蛋白酶按1∶1組成的復(fù)合酶為酶解用酶,pH為5.0,以辣木籽油提取率為考察指標(biāo),復(fù)合酶添加量(A)、料液比(B)、 酶解時(shí)間(C)、酶解溫度(D)為考察因素,進(jìn)行 L9(34)正交實(shí)驗(yàn),優(yōu)化提取辣木籽油的最佳工藝條件。正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果見表1。

    表1 正交實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果

    由表1可知,各因素對(duì)辣木籽油提取率的影響大小依次為復(fù)合酶添加量(A)>料液比(B)>酶解時(shí)間(C)>酶解溫度(D)。由極差分析中直觀得出最佳組合為A3B1C2D2,即復(fù)合酶添加量為6%,料液比為1∶6,酶解時(shí)間為8 h,酶解溫度為50℃。在該條件下做3次重復(fù)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),得到辣木籽油提取率為85.23%±0.72%。馬李一等[9]研究結(jié)果表明,水酶法提取辣木籽油最高得油率為28.6%,如果換算成提取率不超過(guò)70%,故本實(shí)驗(yàn)最佳條件下的提取率要遠(yuǎn)高于其實(shí)驗(yàn)結(jié)果;而劉華勇[10]研究表明,水酶法提取辣木籽油最高提取率為76%,低于本實(shí)驗(yàn)結(jié)果,其預(yù)處理方法與本實(shí)驗(yàn)明顯不同。本實(shí)驗(yàn)結(jié)果提取率較高的主要原因可能是對(duì)原料進(jìn)行了超微粉碎預(yù)處理,對(duì)辣木籽細(xì)胞壁的破壞力更強(qiáng),并在處理過(guò)程中使用復(fù)合蛋白酶對(duì)辣木籽進(jìn)行處理,使油脂更容易與蛋白質(zhì)等成分分離,故提取效果更好。

    2.6 辣木籽油的酸價(jià)和過(guò)氧化值

    利用上述最佳工藝條件提取辣木籽油,用國(guó)標(biāo)法測(cè)出其酸價(jià)(KOH)為0.012 mg/g,過(guò)氧化值為1.03 meq/kg。與馬李一等[9]報(bào)道的辣木籽油酸價(jià)較為接近,而本實(shí)驗(yàn)得到的過(guò)氧化值更低。

    2.7 辣木籽油的氧化穩(wěn)定性

    2.7.1 溫度對(duì)辣木籽油氧化穩(wěn)定性的影響 (見圖8)

    由圖8可知,在各溫度下放置10 d,隨著放置時(shí)間的延長(zhǎng),辣木籽油的過(guò)氧化值均呈上升趨勢(shì),且溫度越高,過(guò)氧化值增加越明顯,說(shuō)明辣木籽油的自動(dòng)氧化一直在不斷進(jìn)行,且溫度越高,辣木籽油的氧化程度越高。因此,低溫有利于辣木籽油的保存,能夠延緩辣木籽油的自動(dòng)氧化。

    圖8 溫度對(duì)辣木籽油氧化穩(wěn)定性的影響

    2.7.2 光照對(duì)辣木籽油氧化穩(wěn)定性的影響(見圖9)

    圖9 光照對(duì)辣木籽油氧化穩(wěn)定性的影響

    由圖9可知,隨著放置時(shí)間的延長(zhǎng),辣木籽油的過(guò)氧化值一直在不斷增加,在室溫避光條件下辣木籽油的過(guò)氧化值變化幅度較小,而放置在室溫自然光條件下的辣木籽油過(guò)氧化值隨著放置時(shí)間的延長(zhǎng)變化較為劇烈,放置10 d,辣木籽油過(guò)氧化值達(dá)到36.37 meq/kg,這是因?yàn)楣饽艽龠M(jìn)過(guò)氧化物的分解,還能引發(fā)游離基,促進(jìn)氧化反應(yīng)的進(jìn)行??梢姡谳^長(zhǎng)時(shí)間的保存過(guò)程中,光照對(duì)辣木籽油的影響較大。這與段瓊芬等[15]的研究結(jié)果基本一致。

    2.7.3 抗氧化劑對(duì)辣木籽油氧化穩(wěn)定性的影響(見圖10)

    圖10 抗氧化劑對(duì)辣木籽油氧化穩(wěn)定性的影響

    由圖10可知,在辣木籽油中添加一定量抗氧化劑BHT的情況下,于60℃烘箱中進(jìn)行加速氧化反應(yīng),隨著辣木籽油保存時(shí)間的延長(zhǎng),其過(guò)氧化值逐漸增加,在相同時(shí)間內(nèi),不添加抗氧化劑的辣木籽油過(guò)氧化值更高,說(shuō)明添加抗氧化劑BHT能抑制辣木籽油的氧化。因此,在辣木籽油的貯藏過(guò)程中,可以通過(guò)添加抗氧化劑的方法延長(zhǎng)辣木籽油的保質(zhì)期。這與葉麗紅等[13]研究的番木瓜籽油氧化穩(wěn)定性結(jié)果基本一致。

    3 結(jié) 論

    (1)采用濕法超微粉碎預(yù)處理后再經(jīng)水酶法提取辣木籽油,在單因素實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上通過(guò)正交實(shí)驗(yàn)優(yōu)化得到的最佳工藝條件為:以中性蛋白酶+復(fù)合蛋白酶(1∶1)為酶解用酶,酶添加量6%,料液比1∶6,酶解時(shí)間8 h,pH 5.0,酶解溫度50℃。在最佳工藝條件下,辣木籽油提取率為85.23%±0.72%。各因素對(duì)辣木籽油提取率的影響大小依次為復(fù)合酶添加量>料液比>酶解時(shí)間>酶解溫度。

    (2)溫度、光照、氧氣均會(huì)引起貯藏過(guò)程中辣木籽油過(guò)氧化值的升高。其中光照比溫度對(duì)辣木籽油過(guò)氧化值的影響更大。因此,貯藏辣木籽油時(shí),應(yīng)盡量放置低溫、陰涼、避光處。添加抗氧化劑可明顯抑制辣木籽油氧化,有效延長(zhǎng)辣木籽油的保質(zhì)期。

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