固體推進(jìn)劑裝藥低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)方法研究

張峰濤，彭 松，沙寶林，池旭輝

(1. 航天化學(xué)動(dòng)力技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，湖北航天化學(xué)技術(shù)研究所，襄陽(yáng) 441003；2. 中國(guó)航天科技集團(tuán)有限公司四院四十一所，西安 710025)

0 引言

固體推進(jìn)劑裝藥由殼體、絕熱層、襯層和固體推進(jìn)劑澆注而成。固體推進(jìn)劑是由高分子基體和固體顆粒填充物混合而成，其力學(xué)性能依賴于溫度、時(shí)間及加載歷史。在長(zhǎng)期貯存過(guò)程中推進(jìn)劑裝藥內(nèi)表面的固體推進(jìn)劑處于一種持久應(yīng)變狀態(tài)，固體推進(jìn)劑存在松弛斷裂的可能，故持久應(yīng)變狀態(tài)下推進(jìn)劑的破壞研究對(duì)推進(jìn)劑裝藥的結(jié)構(gòu)完整性評(píng)估具有重要意義。

為研究固體推進(jìn)劑的破壞規(guī)律，國(guó)內(nèi)外學(xué)者以經(jīng)典強(qiáng)度理論為基礎(chǔ)提出了大量的強(qiáng)度準(zhǔn)則，如Tresca準(zhǔn)則、Mises準(zhǔn)則、修正Mises準(zhǔn)則、Hashin準(zhǔn)則、Tsai-Hill準(zhǔn)則、Mohr-Coulomb準(zhǔn)則、Drucker-Prager準(zhǔn)則等，但持久載荷作用下固體推進(jìn)劑問(wèn)題研究較少，主要原因是由于早期推進(jìn)劑裝藥貯存過(guò)程中的持久應(yīng)力/應(yīng)變較小，其對(duì)推進(jìn)劑裝藥結(jié)構(gòu)完整性影響的問(wèn)題未受重視。隨著推進(jìn)劑裝藥裝填系數(shù)的增加，造成持久應(yīng)力/應(yīng)變?cè)龃螅食志幂d荷作用下推進(jìn)劑裝藥的結(jié)構(gòu)完整性受到更多的關(guān)注。沈懷榮[1]建立了與溫度相耦合的蠕變損傷模型，并通過(guò)單軸和雙軸下的蠕變斷裂試驗(yàn)確定了材料參數(shù)。楊挺青等[2]研究了高聚物材料非線性蠕變行為的時(shí)間-應(yīng)力等效性問(wèn)題，推導(dǎo)出時(shí)間-溫度-應(yīng)力模型和時(shí)間-溫度-損傷模型。韓龍、陳雄等[3]建立了考慮溫度及應(yīng)變率因素的基于累積損傷的結(jié)構(gòu)強(qiáng)度準(zhǔn)則，其模型的預(yù)測(cè)值與試驗(yàn)值相比較，差值在合理范圍。曹付齊、李小換等[4]考察了四種不同應(yīng)變水平結(jié)構(gòu)試驗(yàn)器低溫貯存后固體推進(jìn)劑力學(xué)性能的變化規(guī)律，認(rèn)為其老化機(jī)理可能是應(yīng)力/應(yīng)變作用下的物理?yè)p傷。上述研究大部分集中在固體推進(jìn)劑蠕變斷裂等方面，但固體推進(jìn)劑松弛破壞方面的研究相對(duì)較少。

本文采用定應(yīng)變斷裂試驗(yàn)和熱力耦合加速老化試驗(yàn)相結(jié)合的方法，獲得了寬應(yīng)變區(qū)域內(nèi)固體推進(jìn)劑的松弛破壞時(shí)間模型和低溫應(yīng)力加速系數(shù)，在此基礎(chǔ)上建立了固體推進(jìn)劑裝藥低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)方法并開展了試驗(yàn)驗(yàn)證，該方法可為固體推進(jìn)劑裝藥貯存狀態(tài)下的結(jié)構(gòu)完整性分析提供依據(jù)。

1 基于時(shí)溫?fù)p傷原理的低溫應(yīng)力等效加速法

時(shí)溫?fù)p傷等效原理認(rèn)為，聚合物材料自由體積分?jǐn)?shù)f與溫度和損傷程度D的改變呈線性關(guān)系[2]：

f=f0+αT(T-T0)+αD(D(ε,t)-DD)

(1)

式中f0為參考溫度T0下材料的自由體積分?jǐn)?shù)；αT為自由體積分?jǐn)?shù)的熱膨脹系數(shù)；D(ε,t)為載荷ε且作用時(shí)間t下的損傷因子；D0為材料的初始損傷因子；αD為自由體積分?jǐn)?shù)的損傷膨脹系數(shù)。

固體推進(jìn)劑是典型的聚合物材料，其性能依賴于溫度、載荷及時(shí)間，故可假設(shè)長(zhǎng)期貯存狀態(tài)對(duì)固體推進(jìn)劑自由體積的影響與低溫試驗(yàn)狀態(tài)對(duì)其的影響相當(dāng)，即：

αT(Tc-T0)+αD(D(εc,tc)-D0)=αT(Td-T0)+

αD(D(εd,td)-D0)

(2)

式中D(εc,tc)為貯存溫度Tc、載荷εc及作用時(shí)間tc下的損傷；D(εd,td)為低溫試驗(yàn)溫度Td、載荷εd及作用時(shí)間td下的損傷。

試驗(yàn)研究表明，應(yīng)力/應(yīng)變載荷作用可能是固體推進(jìn)劑物理?yè)p傷的主要原因，故在此忽略溫度對(duì)自由體積分?jǐn)?shù)的影響，那么上式可改寫為

D(εc,tc)=D(εd,td)

(3)

根據(jù)Miner的線性累積損傷規(guī)律，在εi應(yīng)變作用下單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生的損傷量Di反比于εi應(yīng)變下材料破壞所需時(shí)間τεi，那么當(dāng)εi作用時(shí)間為Δti時(shí)，則總的累積損傷D為

(4)

式中τεi為εi應(yīng)變下材料的破壞時(shí)間。

對(duì)于固體推進(jìn)劑裝藥，其在貯存狀態(tài)和低溫試驗(yàn)狀態(tài)所受的載荷類型相同，均為穩(wěn)態(tài)的溫度載荷，不同之處在于固體推進(jìn)劑所受的最大載荷值不同，結(jié)合式(3)和式(4)，認(rèn)為載荷的作用時(shí)間t與其對(duì)應(yīng)的破壞時(shí)間呈正比，如式(5)所示。故可通過(guò)低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)來(lái)評(píng)估固體推進(jìn)劑裝藥貯存狀態(tài)下的結(jié)構(gòu)完整性。

(5)

定義長(zhǎng)期貯存與低溫應(yīng)力加速狀態(tài)下固體推進(jìn)劑的破壞時(shí)間之比為低溫應(yīng)力加速系數(shù)r，如式(6)所示：

(6)

2 定應(yīng)變載荷破壞時(shí)間的確定

低溫應(yīng)力等效試驗(yàn)方法的關(guān)鍵是確定不同應(yīng)變載荷εi下固體推進(jìn)劑的破壞時(shí)間τεi。通常，固體推進(jìn)劑破壞時(shí)間由兩種方式確定：一是直接觀測(cè)法，采用定應(yīng)變斷裂試驗(yàn)直接觀測(cè)破壞時(shí)間，但該方法僅適用于高應(yīng)變水平；二是性能退化試驗(yàn)法，通過(guò)定應(yīng)變?cè)囼?yàn)前后的力學(xué)性能之比來(lái)確定性能退化速率，然后計(jì)算出固體推進(jìn)劑的破壞時(shí)間，但計(jì)算結(jié)果與高應(yīng)變區(qū)域試驗(yàn)結(jié)果存在較大的偏差。故本文采用定應(yīng)變斷裂和熱力耦合加速老化相結(jié)合的試驗(yàn)方法，獲得了寬應(yīng)變區(qū)域內(nèi)固體推進(jìn)劑的松弛破壞時(shí)間模型。

2.1 直接觀測(cè)法

Ken L Laheru[5]認(rèn)為粘彈性材料恒定應(yīng)變下的破壞時(shí)間可由式(7)描述：

(7)

式中τε0為ε0應(yīng)變下固體推進(jìn)劑的破壞時(shí)間；τεi為εi應(yīng)變下固體推進(jìn)劑的破壞時(shí)間，ε0>εi；β為材料參數(shù)，由材料恒定應(yīng)變下的斷裂試驗(yàn)結(jié)果確定。

NEPE推進(jìn)劑恒定應(yīng)變下的斷裂試驗(yàn)結(jié)果。采用NEPE推進(jìn)劑標(biāo)準(zhǔn)啞鈴型試樣，在20 ℃及濕度≤55%RH.條件下開展了定應(yīng)變斷裂試驗(yàn)，定應(yīng)變水平80%、75%、70%、65%、60%，獲得試樣的破壞時(shí)間。

根據(jù)試驗(yàn)結(jié)果，利用式(7)繪制了NEPE推進(jìn)劑雙對(duì)數(shù)定應(yīng)變-破壞時(shí)間(lgε～lgτε)圖，如圖1所示?？煽闯?，在高應(yīng)變區(qū)域內(nèi)NEPE推進(jìn)劑的對(duì)數(shù)應(yīng)變和對(duì)數(shù)破壞時(shí)間呈良好的線性關(guān)系，但是當(dāng)該方法推導(dǎo)至低應(yīng)變區(qū)域時(shí)其預(yù)估值存在較大的偏差。

對(duì)于固體推進(jìn)劑裝藥來(lái)講，其溫度引起的持久應(yīng)變可能遠(yuǎn)低于能直接觀測(cè)到破壞時(shí)間的最小應(yīng)變，由于直接觀測(cè)法的外推結(jié)果不準(zhǔn)確，故該方法的應(yīng)用存在一定的局限性。

圖1 NEPE推進(jìn)劑高應(yīng)變區(qū)域內(nèi)lgτε-lgε圖

2.2 性能退化試驗(yàn)法

用于非線性粘彈材料的Eying動(dòng)力學(xué)公式，將材料的蠕變和應(yīng)力松弛作為一個(gè)受熱活化過(guò)程來(lái)處理，認(rèn)為內(nèi)部應(yīng)力/應(yīng)變的作用等效于降低了固體推進(jìn)劑的表觀老化活化能[6]，如式(8)所示：

(8)

式中k(ε,T)為固體推進(jìn)劑性能退化速率；A0為指前因子；E為表觀老化活化能；γ為應(yīng)變?chǔ)艑?duì)表觀老化活化能的作用系數(shù)；T為老化溫度；R為氣體普適常量。

假設(shè)在不同溫度及應(yīng)變載荷下固體推進(jìn)劑的力學(xué)性能的退化與貯存時(shí)間呈正比，即

P(t)=P0-k(ε,T)t

(9)

式中P(t)為t時(shí)刻固體推進(jìn)劑的力學(xué)性能，如σm、εm等；P0為固體推進(jìn)劑的初始力學(xué)性能。

進(jìn)劑力學(xué)性能P(t)退化到設(shè)計(jì)指標(biāo)要求下限值PS的時(shí)間為固體推進(jìn)劑的破壞時(shí)間，那么性能退化試驗(yàn)法的固體推進(jìn)劑破壞時(shí)間由式(10)可得：

(10)

式中PS為固體推進(jìn)劑力學(xué)性能設(shè)計(jì)指標(biāo)要求的下限值。

本文給出了NEPE推進(jìn)劑熱力耦合加速老化試驗(yàn)下的結(jié)果。采用NEPE推進(jìn)劑標(biāo)準(zhǔn)啞鈴型試樣，老化溫度 70、60、50 ℃；每個(gè)溫度下4個(gè)定應(yīng)變水平 0%、35%、50%、60%；每應(yīng)變水平下8個(gè)取樣點(diǎn)，定期取樣測(cè)試NEPE推進(jìn)劑啞鈴型試樣的力學(xué)性能。

圖2給出了歸一化處理后不同定應(yīng)變水平NEPE推進(jìn)劑啞鈴型試件最大抗拉強(qiáng)度σm隨高溫老化時(shí)間的變化規(guī)律及擬合結(jié)果。可看出，隨著老化時(shí)間的增加，未受載試件的力學(xué)性能基本不變，但隨受載應(yīng)變水平的增加老化過(guò)程中其最大抗拉強(qiáng)度明顯降低，該試驗(yàn)結(jié)果與文獻(xiàn)[7-8]中的結(jié)論基本一致。文獻(xiàn)[7-8]指出NEPE推進(jìn)劑的老化行為存在明顯的“兩段式”，在第I階段穩(wěn)定劑未消化完之前其力學(xué)性能基本不變。而本文給出的NEPE推進(jìn)劑高溫加速老化試驗(yàn)時(shí)間內(nèi)均處于第I階段內(nèi)，故可忽略化學(xué)老化因素對(duì)力學(xué)性能的影響，認(rèn)為定應(yīng)變損傷是造成NEPE推進(jìn)劑試驗(yàn)中力學(xué)性能降低的關(guān)鍵因素。

依據(jù)試驗(yàn)后NEPE推進(jìn)劑最大抗拉強(qiáng)度σm的變化規(guī)律，獲得20 ℃下該NEPE推進(jìn)劑的老化模型，如式(11)所示：

(11)

式中σm(t)為t時(shí)刻N(yùn)EPE推進(jìn)劑的最大抗拉強(qiáng)度，MPa；kε為應(yīng)變載荷ε下NEPE推進(jìn)劑最大抗拉強(qiáng)度的退化速率，MPa/d。

圖2 歸一化處理后NEPE推進(jìn)劑最大抗拉強(qiáng)度的變化規(guī)律

假設(shè)NEPE推進(jìn)劑力學(xué)性能設(shè)計(jì)指標(biāo)要求的下限值為0.60 MPa，由式(11)計(jì)算出NEPE推進(jìn)劑在不同應(yīng)變載荷ε下的預(yù)估破壞時(shí)間，如表1所示。

由于固體推進(jìn)劑在高應(yīng)變區(qū)域與低應(yīng)變區(qū)域持久載荷的破壞特點(diǎn)發(fā)生了變化，在高應(yīng)變區(qū)域主要是由于顆粒脫濕和分子鏈斷裂引起的破壞，而在低應(yīng)變區(qū)域主要是由于持久載荷作用加速了固體推進(jìn)劑基體的老化速率，引起了力學(xué)性能退化加劇。由表1也可看出，采用性能退化法的外推結(jié)果與實(shí)測(cè)值之間存在較大差異，故性能退化法不適用于高應(yīng)變區(qū)域。

表1 NEPE推進(jìn)劑的預(yù)估破壞時(shí)間(T=20 ℃)

2.3 綜合試驗(yàn)法

由于直接觀測(cè)法和性能退化法各自存在一定的局限性，而且固體推進(jìn)劑在寬應(yīng)變區(qū)域內(nèi)應(yīng)變和破壞時(shí)間之間呈明顯的指數(shù)非線性關(guān)系，故本文提出了一種固體推進(jìn)劑定應(yīng)變松弛破壞時(shí)間模型，見式(12)：

(12)

式中m、n、w為常數(shù)，由固體推進(jìn)劑定應(yīng)變斷裂試驗(yàn)和熱力耦合加速老化試驗(yàn)結(jié)果確定。

圖3給出了NEPE推進(jìn)劑在寬應(yīng)變區(qū)域內(nèi)對(duì)數(shù)破壞時(shí)間與對(duì)數(shù)應(yīng)變的試驗(yàn)數(shù)據(jù)和擬合結(jié)果，擬合相關(guān)系數(shù)為0.963，可看出效果較好。該方法將破壞時(shí)間的預(yù)估方式由傳統(tǒng)的外推改為內(nèi)部插值，可提高模型的預(yù)估準(zhǔn)確性。

3 低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)方法及應(yīng)用

3.1 低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)方法

狀態(tài)下持久應(yīng)變載荷對(duì)固體推進(jìn)劑裝藥結(jié)構(gòu)完整性的影響，就需要確定裝藥的最大持久應(yīng)變載荷及其對(duì)應(yīng)的破壞時(shí)間，但貯存狀態(tài)下裝藥持久應(yīng)變載荷下破壞時(shí)間長(zhǎng)，在有限時(shí)間內(nèi)不能獲得試驗(yàn)結(jié)果，故需要開展低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)，縮短試驗(yàn)周期。

本文確定的固體推進(jìn)劑裝藥低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)方法如下：

(1)通過(guò)固體推進(jìn)劑材料級(jí)的定應(yīng)變斷裂試驗(yàn)和熱力耦合加速老化試驗(yàn)確定其松弛破壞時(shí)間模型；

(2)采用數(shù)值計(jì)算方法獲得長(zhǎng)期貯存/低溫試驗(yàn)狀態(tài)下裝藥的最大持久應(yīng)變載荷及加速系數(shù)，初步刷選出幾組不同的低溫溫度；

(3)利用圓管發(fā)動(dòng)機(jī)對(duì)初步刷選的低溫溫度進(jìn)行短時(shí)的低溫試驗(yàn)，通過(guò)試驗(yàn)后圓管發(fā)動(dòng)機(jī)的結(jié)構(gòu)完整性確定合適的低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)溫度；

(4)通過(guò)測(cè)量發(fā)動(dòng)機(jī)裝藥在低溫下的內(nèi)孔形變，計(jì)算出最大持久應(yīng)變載荷；

(5)根據(jù)最大持久應(yīng)變載荷，計(jì)算出裝藥在長(zhǎng)期貯存/低溫試驗(yàn)狀態(tài)下的預(yù)估破壞時(shí)間、低溫應(yīng)力加速系數(shù)及低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)時(shí)間；

(6)依據(jù)確定的低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)溫度、試驗(yàn)時(shí)間開展試驗(yàn)；

(7)通過(guò)探傷等確定低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)后裝藥的結(jié)構(gòu)完整性；

(8)依據(jù)低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)狀態(tài)下裝藥結(jié)構(gòu)完整性結(jié)果評(píng)估貯存狀態(tài)下的結(jié)構(gòu)完整性。

圖3 NEPE推進(jìn)劑寬應(yīng)變區(qū)域內(nèi)的lgτε-lgε圖

3.2 應(yīng)用實(shí)例

本文利用NEPE推進(jìn)劑φ200 mm圓管發(fā)動(dòng)機(jī)裝藥(以下簡(jiǎn)稱“φ200 mm裝藥”)開展了低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)，其中裝藥長(zhǎng)度為700 mm，兩端人脫深度為20 mm，內(nèi)徑為20 mm，外徑為200 mm，殼體厚度為5 mm。

開展了φ200 mm裝藥在低溫(-36、-43、-48 ℃)下的結(jié)構(gòu)完整性計(jì)算和低溫試驗(yàn)。低溫試驗(yàn)時(shí)間為48 h，試驗(yàn)結(jié)束后立刻進(jìn)行探傷并測(cè)量了內(nèi)孔形變，試驗(yàn)結(jié)果表明φ200 mm裝藥在不同低溫下均保持結(jié)構(gòu)完整，故選擇低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)溫度為-48 ℃。表2給出了φ200 mm裝藥在貯存和低溫試驗(yàn)狀態(tài)下的溫度T、最大持久應(yīng)變?chǔ)诺挠?jì)算值及實(shí)測(cè)值。

表2 不同狀態(tài)下φ200 mm裝藥的最大持久應(yīng)變

采用實(shí)測(cè)值計(jì)算了φ200 mm裝藥的預(yù)估破壞時(shí)間τε、低溫應(yīng)力加速系數(shù)r、貯存12 a和17 a時(shí)低溫應(yīng)力等效加速所需試驗(yàn)時(shí)間，見表3。

表3 φ200 mm裝藥低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)參數(shù)

根據(jù)表3的計(jì)算結(jié)果，開展了2發(fā)φ200 mm裝藥-48 ℃下的低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)(見圖4)，試驗(yàn)時(shí)間分別為365 d和517 d，試驗(yàn)結(jié)束通過(guò)形貌觀察和探傷(見圖5)發(fā)現(xiàn)裝藥通道內(nèi)表面結(jié)構(gòu)完整，未出現(xiàn)裂紋等現(xiàn)象。

圖4 φ200 mm裝藥低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)照片

低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)后φ200 mm裝藥結(jié)構(gòu)完整的現(xiàn)象表明，僅考慮機(jī)械應(yīng)力情況下裝藥貯存12 a和17 a后結(jié)構(gòu)完整。一般型號(hào)發(fā)動(dòng)機(jī)貯存狀態(tài)下的最大持久應(yīng)力比φ200 mm裝藥的要更小，故可以認(rèn)為型號(hào)發(fā)動(dòng)機(jī)同樣滿足貯存12 a和17 a后結(jié)構(gòu)完整的需求。該低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)方法和結(jié)果已應(yīng)用于某型號(hào)推進(jìn)劑發(fā)動(dòng)機(jī)的壽命評(píng)估、定壽和延壽中。

(a)等效加速12 a (b)等效加速17 a

4 結(jié)論

(1)本文采用定應(yīng)變斷裂試驗(yàn)和熱力耦合加速老化試驗(yàn)相結(jié)合的方法，獲得了寬應(yīng)變區(qū)域內(nèi)固體推進(jìn)劑的綜合破壞時(shí)間模型，結(jié)合固體推進(jìn)劑裝藥危險(xiǎn)部位最大持久應(yīng)變載荷，確定了其在長(zhǎng)期貯存和低溫應(yīng)力加速狀態(tài)的等效關(guān)系。

(2)固體推進(jìn)劑寬應(yīng)變區(qū)域內(nèi)的綜合破壞時(shí)間模型，將破壞時(shí)間的預(yù)估方式由傳統(tǒng)外推改為內(nèi)部插值，提高了模型的預(yù)估準(zhǔn)確性。

(3)低溫應(yīng)力等效加速試驗(yàn)結(jié)果表明，僅考慮機(jī)械應(yīng)力情況下NEPE推進(jìn)劑φ200 mm裝藥貯存12 a和17 a后結(jié)構(gòu)完整，該方法已應(yīng)用于某型號(hào)推進(jìn)劑發(fā)動(dòng)機(jī)壽命評(píng)估、定壽和延壽。