氣候變化對(duì)長(zhǎng)三角臭氧污染影響的 數(shù)值模擬研究

高達(dá)，謝旻，陳星，王體健，劉倩，占晨超，任俊宇

（1.南京大學(xué) 大氣科學(xué)學(xué)院，南京 210023；2.江蘇省環(huán)境科學(xué)研究院，南京 210029）

環(huán)境空氣質(zhì)量惡化是當(dāng)今人類(lèi)面臨的重要問(wèn)題，如何防治大氣污染已被我國(guó)政府高度重視，氣候變化會(huì)造成氣象系統(tǒng)和氣象條件的變化[1-3]，這些變化會(huì)進(jìn)一步影響環(huán)境空氣質(zhì)量。過(guò)去，氣候變化和環(huán)境空氣質(zhì)量惡化，作為兩個(gè)獨(dú)立的領(lǐng)域，被國(guó)內(nèi)外的學(xué)者進(jìn)行了廣泛研究。近些年，隨著學(xué)科的發(fā)展，兩者之間的相互影響和相互作用，引起了學(xué)者們的廣泛關(guān)注。其中區(qū)域和全球氣候?qū)Υ髿猸h(huán)境質(zhì)量的影響逐漸成為了國(guó)際學(xué)術(shù)研究的前沿和熱點(diǎn)問(wèn)題。這些研究中，多數(shù)偏重于討論溫室氣體與氣溶膠排放對(duì)氣候系統(tǒng)的影響，而氣候變化對(duì)環(huán)境空氣質(zhì)量影響的研究相對(duì)較少[4]。

近地面臭氧主要是由NOx和VOC 在復(fù)雜的光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物，高空的臭氧可以阻擋對(duì)人體有害的紫外輻射，但近地面的臭氧濃度過(guò)高，則會(huì)損害人體健康。在過(guò)去的幾十年中，學(xué)者利用不同的氣候模式模擬了未來(lái)幾十年內(nèi)臭氧濃度的變化，闡述了其驅(qū)動(dòng)因子，并且發(fā)現(xiàn)氣候變化可以影響區(qū)域臭氧的濃度，通過(guò)改變氣象場(chǎng)，擾亂對(duì)流層和平流層之間的交換，或者增加臭氧前體物的排放[4-5]。Sun 等[6]研究發(fā)現(xiàn)，在RCP8.5 方案下，未來(lái)臭氧濃度將會(huì)在美國(guó)東部減少，西部增加。Hou 和Wu[7]基于RCP8.5方案研究發(fā)現(xiàn)，相比于現(xiàn)在（2001），在未來(lái)情況下（2100），由熱浪導(dǎo)致的的高臭氧污染會(huì)增加約25%。Yahya 等[8]研究發(fā)現(xiàn)，未來(lái)情況下，在美國(guó)的大部分地區(qū)，RCP4.5 方案下臭氧減少，RCP8.5 方案下臭氧增加。Zhang 等[9]研究了美國(guó)地區(qū)在RCP8.5 方案下，未來(lái)（2046—2066）情況下由熱浪、空氣靜穩(wěn)以及他們的復(fù)合事件造成的高臭氧濃度污染將比現(xiàn)在（2001—2010）平均多約16、0.5、5 天。在我國(guó)，吳澗等[10]曾在污染物與天氣條件的相關(guān)分析方面開(kāi)展了一些工作。趙春生等[11]對(duì)長(zhǎng)江三角洲地區(qū)O3的模擬發(fā)現(xiàn)，物理因子（平流輸送和垂直湍流輸送）的作用和化學(xué)因子的作用同樣重要。朱帥等[12]的模擬結(jié)果表明，氣象場(chǎng)對(duì)長(zhǎng)江三角洲地區(qū)空氣污染的分布形式起著至關(guān)重要的作用。Lin 等[13]基于全球模式，研究得到中國(guó)東部的 O32090 年比 1990 年增加 3%～12%或1%～5%。Wang 等[14]發(fā)現(xiàn)，在2000—2050 年，中國(guó)東部的臭氧濃度將會(huì)升高，西部的臭氧濃度將會(huì)降低，另外40%的臭氧濃度變化來(lái)自于BVOC 排放的增加。Liu 等[15]研究表明，相比于2000 年，由于人為排放的影響，導(dǎo)致2050 年的珠三角區(qū)域的臭氧濃度會(huì)上升12.8×10-9，而氣候變化和人為排放共同的作用使得臭氧上升了18.2×10-9。經(jīng)過(guò)多年的研究，人們逐漸認(rèn)識(shí)到，全球氣候變化通過(guò)影響區(qū)域氣溫、太陽(yáng)輻射、相對(duì)濕度、風(fēng)速、混合層高度等氣象因子以及臭氧前體物的濃度來(lái)影響污染物的排放、輸送、化學(xué)和沉降過(guò)程，最終引起對(duì)流層臭氧的變化。

長(zhǎng)三角地區(qū)包括上海市、江蘇省9 市、浙江省8市和安徽省8 市，區(qū)域面積達(dá)21.17 萬(wàn)km2，是我國(guó)經(jīng)濟(jì)最發(fā)達(dá)的地區(qū)之一，也是污染比較嚴(yán)重的地區(qū)之一。已有研究表明，長(zhǎng)三角26 個(gè)城市存在不同程度的O3日超標(biāo)現(xiàn)象，超標(biāo)率在1.6%～15.1%，且顆粒物污染與O3污染在時(shí)間上呈相反的態(tài)勢(shì)[16]。劉芷君等[17]分析了長(zhǎng)三角地區(qū)臭氧污染的時(shí)空分布特征，結(jié)果表明，長(zhǎng)三角地區(qū)臭氧污染濃度呈現(xiàn)夏季高、冬季低的季節(jié)變化，且近海城市臭氧年均濃度較高。長(zhǎng)三角地區(qū)處于典型的季風(fēng)氣候帶，其氣象條件和空氣質(zhì)量對(duì)氣候變化敏感。因此，需要從氣候變化出發(fā)，研究氣象因子對(duì)臭氧和顆粒物污染的影響，以便在一定程度上控制污染態(tài)勢(shì)。過(guò)去的研究中，Xie 等[18]討論了長(zhǎng)三角地區(qū)在未來(lái)氣候條件下自然源排放的改變對(duì)臭氧的影響，發(fā)現(xiàn)2050 年植被VOC 排放、土壤NOx排放比2008 年分別增長(zhǎng)25.5%和11.5%；自然源改變引起地面O3濃度增加2×10-9；流場(chǎng)改變引起分布變化，北部增加 5×10-9～15×10-9、南部減少-5×10-9～ -15×10-9；未來(lái)部分VOC 控制區(qū)會(huì)向NOx控制區(qū)轉(zhuǎn)變。他們的研究主要關(guān)注自然源的變化及影響，沒(méi)過(guò)多討論氣象因子的變化對(duì)臭氧的可能影響。因此，需要進(jìn)一步加強(qiáng)這方面的研究。

文中將利用WRF/Chem 模式模擬現(xiàn)在（2014 年）和未來(lái)（2050 年）氣候條件下長(zhǎng)三角區(qū)域的氣象場(chǎng)和污染物濃度，通過(guò)比較2014 年和2050 年1 月（冬季）、7 月（夏季）的模擬結(jié)果，得出未來(lái)氣候變化的改變對(duì)夏季（7 月）和冬季（1 月）溫度，邊界層高度、降水量、風(fēng)等區(qū)域氣象條件的影響，并探討氣候變化影響O3濃度的趨勢(shì)及可能機(jī)制。

1 數(shù)據(jù)資料與模式方法

區(qū)域空氣質(zhì)量模式系統(tǒng)WRF-Chem 是中尺度氣象模式WRF 和化學(xué)模式在線完全耦合的新一代的區(qū)域空氣質(zhì)量模式。它是由美國(guó)NOAA 預(yù)報(bào)系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)發(fā)的，廣泛運(yùn)用于業(yè)務(wù)天氣預(yù)報(bào)、天氣動(dòng)力學(xué)研究以及區(qū)域氣候、環(huán)境的模擬預(yù)報(bào)。其中，氣象模式WRF 是美國(guó)氣象界聯(lián)合開(kāi)發(fā)的新一代中尺度預(yù)報(bào)模式和同化系統(tǒng)，具有較好的性能[19]。化學(xué)模式包括了污染物的傳輸、擴(kuò)散、沉降（干、濕）、氣相化學(xué)反應(yīng)、源排放、光分解、氣溶膠動(dòng)力學(xué)、氣溶膠化學(xué)等。每一個(gè)過(guò)程都是高度模塊化，有利于用戶(hù)根據(jù)實(shí)際問(wèn)題自行選擇。WRF-Chem 模式的氣象場(chǎng)和化學(xué)場(chǎng)在計(jì)算中使用相同的水平和垂直坐標(biāo)，相同的物理參數(shù)化方案。氣象場(chǎng)和空氣質(zhì)量的反饋已經(jīng)包含在模式中。在我國(guó)，WRF-Chem 模式是模擬中尺度、城市尺度的空氣質(zhì)量問(wèn)題的有利工具[15，20]。

本研究利用WRF-Chem 對(duì)長(zhǎng)三角地區(qū)臭氧及其前體物進(jìn)行模擬。模擬時(shí)間為2050 年（未來(lái)）和2014年（現(xiàn)在）的1 月（冬季）和7 月（夏季）。模擬區(qū)域采用了三層嵌套：第一層模擬區(qū)域覆蓋了大部分亞洲地區(qū)，水平網(wǎng)格為85×75，格距為81 km；第二層模擬區(qū)域的范圍包括華東地區(qū)，水平網(wǎng)格為76×70，格距為27 km；第三層模擬區(qū)域包括長(zhǎng)三角地區(qū)，水平網(wǎng)格為76×70，格距為9 km。WRF-Chem 垂直方向分為30 層，模式頂氣壓為50 hPa。

模式模擬過(guò)程中選擇的主要物理和化學(xué)參數(shù)化方案見(jiàn)表1。主要包括：微物理方案采用Purdue Lin方案；長(zhǎng)波輻射方案采用RRTM 方案；短波輻射方案采用 G oa d d ar d 方案；積云參數(shù)化方案采用Kain-Frisch 方案；陸面過(guò)程方案采用Noah 方案；邊界層參數(shù)化方案選擇Mellor-Yamada-Janjic 方案[21]；城市冠層模型采用單層冠層模型（SLUCM）；氣相化學(xué)方案采用CBM-Z 方案，包含了55 種化合物和134種反應(yīng)[22]；氣溶膠模塊方案采用MOSAIC 方案，按氣溶膠粒徑大小分布分為8 種[23]。此外氣溶膠的直接 間接效應(yīng)和大氣輻射、光化學(xué)、微物理過(guò)程也被考慮其中。

MOZART-4 全球化學(xué)傳輸模型的模擬結(jié)果被用于提供WRF-Chem 化學(xué)初始場(chǎng)和邊界條件。2050 年的氣象場(chǎng)初始和邊界條件來(lái)自 T85 水平分辨率CCSM3 輸出資料。2014 年的氣象場(chǎng)初始和邊界條件來(lái)自NCEP 精度為1°×1°的全球再分析資料。相比于CCSM3 模型資料，NCEP 再分析資料來(lái)源于觀測(cè)數(shù)據(jù)，能更準(zhǔn)確地代表現(xiàn)在的氣候。2014 年的人為排放來(lái)自清華的MEIC，分辨率為0.25°×0.25°，源清單包括了電力、工廠、居民區(qū)、交通運(yùn)輸以及農(nóng)業(yè)所排放的SO2、NOx、CO、NH3、NMVOC、PM10、PM2.5、BC 等[24]。中國(guó)之外人為排放源取自NASA INTEX-B的數(shù)據(jù)，精度為0.5°×0.5°，源清單包括了電力、工廠、居民區(qū)以及交通運(yùn)輸所排放的SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC 和VOC[25]。文中主要探討氣象場(chǎng)變化對(duì)O3濃度的影響，因此模擬方案中2050年的人為源排放與現(xiàn)在相同。自然源排放應(yīng)用MEGAN 方案計(jì)算。

2 模式驗(yàn)證

為了定量檢驗(yàn)預(yù)報(bào)效果，采用3 個(gè)觀測(cè)站點(diǎn)（南京、杭州、上海）的地面觀測(cè)數(shù)據(jù)為標(biāo)準(zhǔn)，分別計(jì)算模式預(yù)報(bào)中2014 年7 月的地面臭氧和氣象因子（地面2 m 溫度t2，地面2 m 相對(duì)濕度RH2，地面10 m風(fēng)速vWS10）與地面觀測(cè)值之間的平均誤差σMB，均方根誤差σRMSE和相關(guān)系數(shù)RCORR，它們的定義為：

式中：N 代表樣本總數(shù)；Si代表觀測(cè)值；Oi代表模擬值。

計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表2，可以看出，t2的RCORR達(dá)到了0.8～0.9，與觀測(cè)值具有較好的一致性，但是從σMB可以看出，有一定程度的高估。RH2的RCORR也有較好的模擬，相關(guān)系數(shù)達(dá)到了0.7～0.9，但是從負(fù)值σMB看出，模式存在一定程度的低估。vWS10的RCORR較低，在0.4～0.6 之間，這是因?yàn)槟Ｊ綄?duì)風(fēng)場(chǎng)的模擬一直存在較大的不確定性。O3的RCORR在0.6～0.7 之間，但是在南京和杭州同時(shí)存在較大的σMB偏差。總體而言，WRF-Chem 能夠較好地體現(xiàn)氣象因子和臭氧濃度的整體值和變化趨勢(shì)，預(yù)報(bào)值和實(shí)測(cè)值較為吻合。

表2 氣象因子和臭氧濃度的數(shù)據(jù)驗(yàn)證

3 氣候變化對(duì)區(qū)域氣象場(chǎng)的影響

氣候變化對(duì)長(zhǎng)三角區(qū)域夏季氣象場(chǎng)的影響（未來(lái)-現(xiàn)在）如圖1 所示。相比于2014 年7 月（現(xiàn)在），長(zhǎng)三角地區(qū)2050 年7 月（未來(lái)）的太陽(yáng)輻射將增加19.4 W/m2，其中西南部與東北部增加的幅度最大（＞40 W/m2）（圖1a）。太陽(yáng)輻射的增加對(duì)應(yīng)地面溫度的增加。從溫度來(lái)看，整個(gè)長(zhǎng)三角區(qū)域的溫度處于上升的趨勢(shì)（圖 1b）。整個(gè)區(qū)域平均溫度升高了1.7 ℃，其中長(zhǎng)三角西南部溫度升高幅度較大（＞3.5 ℃），而在東北角海上部分升高幅度較小，在北部地區(qū)甚至出現(xiàn)降溫。溫度的升高，加強(qiáng)了空氣的垂直運(yùn)動(dòng)，進(jìn)而使邊界層高度升高[20]。從圖1d 未來(lái)風(fēng)場(chǎng)的變化來(lái)看，整個(gè)長(zhǎng)三角地區(qū)風(fēng)速增加了 1.0 m/s，其中長(zhǎng)三角南部地區(qū)風(fēng)速增加的幅度較大。這應(yīng)該是由于地面溫度的增加，增強(qiáng)了空氣垂直運(yùn)動(dòng)，也加強(qiáng)了地面空氣的輻合，因此導(dǎo)致了區(qū)域地面風(fēng)速的增加。增強(qiáng)的垂直運(yùn)動(dòng)會(huì)將地面的水汽帶到上層。對(duì)于絕對(duì)濕度，長(zhǎng)三角地區(qū)呈現(xiàn)出南部降低而北部升高的趨勢(shì)（圖1e），這與長(zhǎng)三角北部降水的增加以及南部降水的減少有關(guān)（圖1f）。從圖1c 中可以看出，整個(gè)長(zhǎng)三角陸地地區(qū)邊界層高度比變化與溫度的分布相似，其中在西南部邊界層高度增加達(dá)到極值，這與此處溫度的大幅度升高有關(guān)。在長(zhǎng)三角的西北部地區(qū)，邊界層高度降低，這可能是由于其較多的水分（較大的相對(duì)濕度）將部分到達(dá)地面的太陽(yáng)輻射的能量轉(zhuǎn)化為潛熱。

氣候變化對(duì)長(zhǎng)三角區(qū)域冬季氣象場(chǎng)的影響如圖2所示。由圖2 a 可見(jiàn)，未來(lái)冬季長(zhǎng)三角區(qū)域太陽(yáng)輻射量減小了4.2 W/m2。在中東和中西部，太陽(yáng)輻射量減少的幅度較大，而在長(zhǎng)三角地區(qū)東南部，太陽(yáng)輻射量卻有一定的增加，這應(yīng)該同云量的變化有關(guān)。對(duì)于溫度來(lái)說(shuō)（圖2b），整個(gè)長(zhǎng)三角地區(qū)溫度處于下降趨勢(shì)，約降低1.3 ℃，對(duì)應(yīng)了太陽(yáng)輻射的減少。然而，長(zhǎng)三角區(qū)域地面溫度降低的幅度各地不同，在長(zhǎng)三角的南部地區(qū)的溫度降幅較少，在西北部地區(qū)降幅較大（＞2.5 ℃），這與太陽(yáng)輻射變化的分布比較一致。圖2c 顯示了未來(lái)長(zhǎng)三角大部分地區(qū)降水量的變化，可見(jiàn)大部分區(qū)域是增加的，其中南部增加的幅度較大，約為4 mm。長(zhǎng)三角大部分地區(qū)太陽(yáng)輻射的減少可以顯示出，云量的增多，增加了降水的概率。如圖2d所示，南部降水的增加也導(dǎo)致了其絕對(duì)濕度的增加。這些氣象要素的改變的趨勢(shì)和強(qiáng)度都可以被先前的研究證實(shí)[14-15，26]。

4 氣候變化對(duì)長(zhǎng)三角地區(qū)污染物濃度的影響

長(zhǎng)三角地區(qū)夏季O3及其前體物濃度的變化如圖3 所示。圖3a 是氣候變化對(duì)長(zhǎng)三角夏季臭氧O3濃度的影響。相比于現(xiàn)在（2014 年7 月），未來(lái)（2050 年7 月）長(zhǎng)三角大部分地區(qū)的臭氧濃度有所增加，增加的最大值出現(xiàn)在長(zhǎng)三角北部的海上地區(qū)。其陸地的高值部分出現(xiàn)在長(zhǎng)三角的中北部地區(qū)，大約為15.0×10-9，這與太陽(yáng)輻射量的增加、邊界層高度的降低以及南風(fēng)增強(qiáng)了臭氧由南向北的輸送有關(guān)。在長(zhǎng)三角中北部地區(qū)，NOx和VOC 的增多（圖3b、c），也為生成臭氧的光化學(xué)生成提供了足夠的前體物，再加上太陽(yáng)輻射的增加加快了生成臭氧的光化學(xué)反應(yīng)。邊界層高度的降低，使得更多的臭氧和其前體物集中在低層，增加了地面臭氧濃度。南風(fēng)的增強(qiáng)也加強(qiáng)了臭 氧由南向北的輸送，有利于北部臭氧濃度的增加。然而，長(zhǎng)三角東南部以及中部地區(qū)O3濃度有一定降低，常州、杭州、舟山等地臭氧濃度降低的幅度較大，降低最多超過(guò)-12.0×10-9。這種降低主要是同太陽(yáng)輻射的減弱以及風(fēng)速的變化有關(guān)。杭州附近由于邊界層高度的增加以及水平風(fēng)速的增加，加強(qiáng)了湍流以及臭氧的垂直輸送，使得地面臭氧濃度降低。在常州、舟山附近臭氧濃度的降低，則是由于風(fēng)速的增大。南部風(fēng)速的增大，加強(qiáng)了臭氧的向北輸送以及垂直輸送，在一定程度上降低了臭氧的濃度。

圖1 氣候變化對(duì)長(zhǎng)三角區(qū)域夏季氣象場(chǎng)的影響（2050 年7 月—2014 年7 月）

圖2 氣候變化對(duì)長(zhǎng)三角區(qū)域冬季氣象場(chǎng)的影響（2050 年1 月—2014 年1 月）

氣候變化對(duì)長(zhǎng)三角冬季臭氧濃度的影響如圖4所示。由于冬季臭氧濃度變化的幅度較小，所以利用 臭氧變化率以及較主要的氣象因子進(jìn)行討論。相比于現(xiàn)在，未來(lái)的長(zhǎng)三角地區(qū)臭氧濃度降低了約7.9%，在長(zhǎng)三角的海上地區(qū)O3濃度有不同程度的降低，降低的最大值在南通和上海以東的洋面上（圖4a）。從圖4b 和4c 中得出，NOx和VOC 在東部洋面上增加，在內(nèi)陸地區(qū)減少。長(zhǎng)三角東部洋面上臭氧濃度的降低與該區(qū)域溫度的降低以及太陽(yáng)輻射的減少有關(guān)。溫度的降低、輻射的減少以及NOx濃度的增加（圖4b），使得NO2光解作用減弱，而NO 和臭氧的反應(yīng)還在發(fā)生，降低了洋面上的臭氧濃度。長(zhǎng)三角南部陸地地區(qū)臭氧濃度有所增加，這與南部地區(qū)太陽(yáng)輻射的增加以及區(qū)域范圍內(nèi)的輸送有關(guān)。由于處于冬季，低溫狀態(tài)下生成臭氧的化學(xué)反應(yīng)并不強(qiáng)，所以升高的幅度較小。

5 結(jié)論

利用WRF-Chem 研究長(zhǎng)三角地區(qū)氣候變化對(duì)地面臭氧影響，重點(diǎn)探討了氣象條件的變化對(duì)污染物濃度變化的影響。得出以下主要結(jié)論。

1）在夏季，未來(lái)長(zhǎng)三角地區(qū)的太陽(yáng)輻射將增加19.4 W/m2，溫度升高1.9 ℃，地面風(fēng)速增加了0.7 m/s，降水和絕對(duì)濕度的變化都呈現(xiàn)北部增加南部減少的趨勢(shì)。其中溫度的升高使邊界層高度升高，西北部邊界層高度的降低可能與絕對(duì)濕度的升高增加了潛熱有關(guān)。從污染物濃度來(lái)看，未來(lái)的長(zhǎng)三角地區(qū)的臭氧濃度呈現(xiàn)出北部增加南部減少的趨勢(shì)，最大值出現(xiàn)在中北部地區(qū)，這與此處太陽(yáng)輻射的增加、邊界層高度的降低、南風(fēng)的增強(qiáng)以及NOx和VOC 的增多有關(guān)。東南部、中部部分地區(qū)臭氧濃度的減少，主要是因?yàn)樘?yáng)輻射的減少以及風(fēng)速的增大，另外杭州、常州、舟山幾個(gè)極小值中心的出現(xiàn)是由于邊界層高度的升高以及風(fēng)速的增加。

2）在冬季，長(zhǎng)三角地區(qū)太陽(yáng)輻射量將減少4.2 W/m2，溫度降低1.3 ℃，降水量和絕對(duì)濕度都呈現(xiàn)出增加的趨勢(shì)，其中在南部出現(xiàn)極大值。從污染物濃度來(lái)看，未來(lái)的長(zhǎng)三角地區(qū)臭氧會(huì)比原來(lái)降低約7.9%，而在南通、上海以東洋面上，臭氧減少的幅度較大，這與溫度的降低、輻射的減少以及NOx濃度的增加有關(guān)。南部臭氧濃度的增加與南部太陽(yáng)輻射的增加以及區(qū)域范圍內(nèi)的輸送有關(guān)。 未來(lái)氣候變化對(duì)長(zhǎng)三角區(qū)域臭氧濃度有較大影響，在制定臭氧污染控制策略時(shí)應(yīng)充分考慮這一因素。文中只討論了氣象條件的變化，并以一些臭氧前體物濃度變化為輔助，討論了臭氧濃度的變化。對(duì)于臭氧具體 排放、輸送、化學(xué)、沉降具體每個(gè)過(guò)程的影響，還需以后進(jìn)一步研究。