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    混凝劑協(xié)同復(fù)配對(duì)丙烷脫氫廢水的處理效果

    2019-06-21 06:32:26郭麗梅楊志遠(yuǎn)
    關(guān)鍵詞:混凝劑混凝濁度

    胡 朗,郭麗梅,楊志遠(yuǎn)

    (1. 天津科技大學(xué)海洋與環(huán)境學(xué)院,天津300457;2. 天津科技大學(xué)化工與材料學(xué)院,天津300457)

    近年來(lái),丙烷脫氫制丙烯工藝在我國(guó)正逐步工業(yè)化,該工藝生產(chǎn)過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生一定量的廢水.此類(lèi)廢水中含有丙烷聚合物、阻聚劑、易揮發(fā)的輕質(zhì)烴類(lèi)、硫化物[1]等有害物質(zhì),如若得不到有效處理,這類(lèi)廢水會(huì)對(duì)生態(tài)環(huán)境和廠區(qū)工作人員的健康造成極大的影響.

    這類(lèi)廢水有較高的 COD,較低的 BOD,使得廢水難以直接進(jìn)行生化處理,因此前期需要對(duì)廢水進(jìn)行處理[2].混凝法是廢水處理中應(yīng)用較多的一種方法,混凝效果的好壞會(huì)影響后續(xù)流程的運(yùn)行工況[3].常用的無(wú)機(jī)混凝劑有鋁鹽和鐵鹽[4],其中鋁鹽混凝劑在應(yīng)用過(guò)程中主要存在殘留鋁的潛在生物毒性問(wèn)題[5];鐵鹽使用過(guò)程中需要嚴(yán)格控制投加量,防止出現(xiàn)投加量不足導(dǎo)致效果不佳,或者投加過(guò)量使得混凝出水顏色不佳等問(wèn)題[6].相較于無(wú)機(jī)混凝劑,有機(jī)高分子混凝劑投加量少,更適用于處理高濃度、高濁度以及具有特殊臭味的廢水[7],且其作為助凝劑與無(wú)機(jī)混凝劑復(fù)配使用,能更大程度地提高出水水質(zhì)[8-9].

    不同來(lái)源廢水混凝效果的好壞很大程度上受混凝劑的種類(lèi)和使用方法的影響.因此篩選合適的無(wú)機(jī)高分子混凝劑和有機(jī)混凝劑及其投料方式是提高處理效果的有效途徑.以天津渤化石化有限公司丙烷脫氫制丙烯工藝生產(chǎn)廢水為研究對(duì)象,探討了不同的無(wú)機(jī)混凝劑、無(wú)機(jī)混凝劑和有機(jī)高分子混凝劑復(fù)配對(duì)廢水的處理效果,為實(shí)際工程提供參數(shù)范圍.

    1 材料與方法

    1.1 原料與儀器

    聚合氯化鋁(PAC),化學(xué)純,天津市北方天醫(yī)化學(xué)試劑廠;聚合硫酸鐵(PFS),工業(yè)級(jí),天津市北辰方正試劑廠;陽(yáng)離子聚丙烯酰胺(PAM1,黏均相對(duì)分子質(zhì)量 1.74×106),實(shí)驗(yàn)室自制;陰離子聚丙烯酰胺(PAM2,相對(duì)分子質(zhì)量 1.20×107),工業(yè)級(jí),鄭州永坤環(huán)??萍加邢薰荆粌尚跃郾0?PAM3,黏均相對(duì)分子質(zhì)量1.60×106),實(shí)驗(yàn)室自制.

    丙烷脫氫制丙烯工藝廢水,天津渤化石化有限公司,以下簡(jiǎn)稱(chēng)廢水.廢水 pH 為 5.7~6.1,濁度為1700~1800NTU,CODCr為 5200~5600mg/L.

    Turb 550型濁度儀,德國(guó)wtw公司;UV-5100型紫外分光光度計(jì),上海元析儀器有限公司;Nano ZS90型馬爾文Zeta電位儀,英國(guó)Malvern公司.

    1.2 混凝實(shí)驗(yàn)

    1.2.1 無(wú)機(jī)混凝實(shí)驗(yàn)

    取 500mL廢水,用質(zhì)量分?jǐn)?shù) 3%的氫氧化鈉溶液或質(zhì)量分?jǐn)?shù) 10%的鹽酸溶液調(diào)節(jié) pH,將無(wú)機(jī)混凝劑(PAC或PFS)配成一定濃度的溶液加入廢水中,先以 300r/min的轉(zhuǎn)速快速攪拌 1min,充分混勻,再以60r/min的轉(zhuǎn)速慢攪 5min,形成絮體,靜置 30min,取上清液測(cè)COD、濁度及Zeta電位.

    1.2.2 無(wú)機(jī)/有機(jī)混凝實(shí)驗(yàn)

    取 500mL廢水,用質(zhì)量分?jǐn)?shù) 3%的氫氧化鈉溶液或質(zhì)量分?jǐn)?shù) 10%的鹽酸溶液調(diào)節(jié) pH,將無(wú)機(jī)混凝劑配成一定濃度的溶液加入廢水中,以 300r/min攪拌 3min,調(diào)節(jié)轉(zhuǎn)速至 200r/min的同時(shí),分別加入一定濃度的有機(jī)混凝劑 PAM1、PAM2、PAM3溶液,攪拌 2min;再以 60r/min攪拌 3min,靜置 30min,取上清液測(cè)COD、濁度及Zeta電位.

    1.2.3 無(wú)機(jī)/有機(jī)協(xié)同混凝實(shí)驗(yàn)

    按照1.2.2方法,調(diào)節(jié)pH后,將無(wú)機(jī)混凝劑配成一定濃度的溶液加入廢水中,以 300r/min攪拌3min,再在200r/min轉(zhuǎn)速下加入一定濃度PAM1溶液攪拌 2min,然后繼續(xù)加入一定濃度 PAM2溶液,攪拌2min;60r/min攪拌3min,靜置30min,取上清液測(cè)COD、濁度及Zeta電位.

    1.3 水質(zhì)測(cè)定

    COD按照HJ/T 399—2007《水質(zhì)·化學(xué)需氧量的測(cè)定·快速消解分光光度法》進(jìn)行測(cè)定;濁度按照GB 13200-1991《水質(zhì)·濁度的測(cè)定》進(jìn)行測(cè)定.COD 去除率和濁度去除率分別按照式(1)和式(2)進(jìn)行計(jì)算.

    式中:COD0為實(shí)驗(yàn)前廢水 CODCr,mg/L;COD1為混凝后上清液 CODCr,mg/L;N0為實(shí)驗(yàn)前廢水濁度,NTU;N1為混凝后上清液濁度,NTU.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 PFS處理廢水的效果

    2.1.1 pH對(duì)廢水處理效果的影響

    廢水的 pH變化會(huì)影響水中膠體顆粒的表面電荷和混凝劑的水解[10],因此考察 pH 對(duì)廢水 Zeta電位及處理效果的影響.按照 1.2.1節(jié)的方法,PFS投加量為 400mg/L,考察廢水 pH對(duì) Zeta電位及處理效果的影響,結(jié)果如圖1所示.

    由圖 1可知:在 pH為9.0附近時(shí),上清液 Zeta電位最接近等位點(diǎn),此時(shí)電中和作用較強(qiáng),PFS對(duì)COD和濁度的去除率都達(dá)到最高,分別為 71.2%和83.3%.隨著pH的增加,濁度和COD去除率出現(xiàn)了急劇下降,這是因?yàn)檫^(guò)高的 pH使電中和作用減弱,混凝效果較差,濁度和COD的去除率也開(kāi)始下降.

    圖1 pH對(duì)PFS混凝效果和Zeta電位的影響Fig. 1 Effect of pH on coagulation efficiency and Zeta potential

    2.1.2 PFS投加量對(duì)廢水處理效果的影響

    PFS作為一種高效處理劑,對(duì)廢水pH有較好適用性,選擇 pH為 9的條件進(jìn)行混凝實(shí)驗(yàn).調(diào)節(jié)廢水pH為9,在廢水中加入不同量的PFS,考察PFS投加量對(duì)廢水處理效果的影響,結(jié)果如圖2所示.

    圖2 PFS投加量對(duì)混凝效果和Zeta電位的影響Fig. 2 Effect of PFS dose on coagulation efficiency and Zeta potential

    由圖 2可知:當(dāng) PFS的投加量達(dá)到 200mg/L,COD和濁度去除率為 60.0%和 82.2%,繼續(xù)增大PFS投加量至 260mg/L,Zeta電位最接近等位點(diǎn),此時(shí)混凝電中和作用最強(qiáng),濁度和 COD的去除率較高.隨著 PFS投加量持續(xù)增加至 400mg/L,濁度和COD的去除效果基本與 PFS投加量為 260mg/L時(shí)的去除效果持平,同時(shí) Zeta電位略有提升也在 0附近,說(shuō)明此時(shí)仍具有較強(qiáng)電中和作用,隨著 PFS投加量的提升,網(wǎng)捕作用會(huì)有一定提升,所以當(dāng) PFS投加量為 400mg/L時(shí),COD和濁度去除率也較高,分別可達(dá)70.6%和84.5%.

    2.2 PAC處理廢水的效果

    2.2.1 pH對(duì)廢水處理效果的影響

    按照1.2.1節(jié)的方法,PAC投加量為21mg/L,考察廢水pH對(duì)Zeta電位及處理效果的影響,結(jié)果如圖3所示.由圖3可知:pH對(duì)廢水的COD和濁度的去除率影響較大,pH 在 7.0~8.0,上清液的 Zeta電位最接近等位點(diǎn),此時(shí)電中和作用最強(qiáng),PAC對(duì) COD的去除率達(dá)到最高,且有較高的濁度去除率.隨著pH的增加,濁度和COD的去除率沒(méi)有明顯的變化,表明 pH從 7.0增至 10.0,對(duì) PAC混凝效果影響不大,因?yàn)樵谝欢ǚ秶鷥?nèi),隨著溶液pH的升高,混凝劑在堿性環(huán)境下會(huì)生成相應(yīng)的氫氧化物的沉淀或膠體,這些沉淀物具有良好的吸附凝聚性,對(duì)水中的有機(jī)物會(huì)產(chǎn)生較好的混凝效果.因此,PAC在中性至堿性條件下處理此種廢水有較好的 pH適應(yīng)性.與圖 1相比,PAC對(duì)廢水pH的適應(yīng)性明顯強(qiáng)于PFS.

    圖3 pH對(duì)PAC混凝效果和Zeta電位的影響Fig. 3 Effect of pH on coagulation efficiency and Zeta potential

    2.2.2 PAC投加量對(duì)廢水處理效果的影響

    PAC作為一種高效處理劑,對(duì)廢水pH有較好適用性,選擇 pH為 8進(jìn)行混凝實(shí)驗(yàn).調(diào)節(jié)廢水 pH為8.0,向其加入不同量的 PAC,考察 PAC投加量對(duì)廢水處理效果的影響,結(jié)果如圖4所示.

    圖4 PAC投加量對(duì)混凝效果和Zeta電位的影響Fig. 4 Effect of PAC dose on coagulation efficiency and Zeta potential

    由圖 4可知:當(dāng) PAC投加量從 3mg/L增至9mg/L,COD和濁度的去除率有明顯的上升,當(dāng)PAC投加量從 9mg/L增至 18mg/L,COD和濁度的去除率增長(zhǎng)緩慢.當(dāng) PAC投加量為 21mg/L時(shí),COD和濁度的去除率達(dá)到最大,分別可達(dá) 79.5%和85.9%.從圖4的Zeta電位數(shù)據(jù)中可看出,當(dāng)PAC投加量不斷增加時(shí),Zeta電位緩慢增加至-5mV,表明PAC投加量的增加使得電中和作用不斷增強(qiáng),同時(shí)廢水的混凝絮體顆粒明顯增大,絮體成型性好,說(shuō)明此階段混凝過(guò)程是電中和作用和吸附架橋作用共同作用的結(jié)果.

    與圖2相比,PFS投加量明顯高于PAC投加量,可能的原因是廢水中的某些物質(zhì)和 PFS發(fā)生了拮抗作用,導(dǎo)致 PFS需要很高的投加量.綜合投加量和pH對(duì)PFS和PAC混凝效果的影響,PAC比PFS更適合處理丙烷脫氫廢水.

    2.3 有機(jī)高分子混凝劑與 PAC配合使用對(duì)廢水混凝效果的影響

    無(wú)機(jī)高分子混凝劑雖然有與有機(jī)高分子混凝劑相似的作用機(jī)理,但由于相對(duì)分子質(zhì)量和尺度遠(yuǎn)低于有機(jī)高分子混凝劑[8],在吸附架橋和網(wǎng)捕卷掃作用上弱于有機(jī)高分子混凝劑,因此適當(dāng)添加有機(jī)高分子混凝劑可提高 PAC混凝作用,同時(shí)減少 PAC投加量,從而降低PAC在水溶液中的殘留和污泥的含量.

    按照 1.2.2的方法,在廢水中加入一定量 PAC后,加入 3種有機(jī)混凝劑 PAM1、PAM2、PAM3,靜置30min,以混凝后 COD、Zeta電位和濁度為指標(biāo),考察3種PAM投加量對(duì)廢水處理效果的影響,濁度及COD去除效果分別如圖5、圖6所示.

    由圖 5可知:與 PAC單獨(dú)使用相比,3種 PAM的加入均顯著提高了濁度去除率.當(dāng) PAC投加量較低為 3mg/L時(shí),PAM1和 PAM2在較小的投加量0.25mg/L條件下便能顯著提高濁度的去除率,當(dāng)PAM1、PAM2的投加量繼續(xù)增大至 0.5mg/L和1.0mg/L時(shí),對(duì)廢水濁度仍具有較高的去除率但沒(méi)有進(jìn)一步的提升.向廢水中加入PAM3時(shí),其投加量達(dá)到1.0mg/L時(shí),才能顯著提高濁度的去除率.對(duì)于去除濁度,PAM1與 PAC復(fù)配對(duì)廢水的混凝處理效果最好,較佳用量為 PAC投加量為 12mg/L,PAM1的投加量為0.5mg/L時(shí)濁度去除率可達(dá)96.07%.

    由圖6可知:與PAC單獨(dú)投加相比,有機(jī)高分子混凝劑的加入對(duì) COD去除率也有顯著提升.對(duì)于去除 COD而言,PAM1效果明顯,在用量超過(guò)0.25mg/L時(shí),在低PAC用量時(shí),COD去除率可以在80%以上;而PAM2在相同用量下,必須增加PAC用量才能達(dá)到同樣的處理效果,PAM3趨勢(shì)與PAM2相似.對(duì)于 COD去除效率而言,PAC投加量為12mg/L,PAM1投加為 0.5mg/L和 1.0mg/L,廢水COD去除率較佳,分別可達(dá)83.07%和83.6%.

    圖5 PAM投加量對(duì)廢水濁度去除率的影響Fig. 5 Effect of PAM dose on turbidity removal efficiency

    PAM1投加量對(duì)廢水Zeta電位的影響如圖7所示.原水 Zeta電位為-36.39mV,表明未處理廢水里含有很多帶負(fù)電荷的有機(jī)物.當(dāng)加入 PAC進(jìn)行混凝后,使得帶負(fù)電荷的有機(jī)顆粒物與之發(fā)生電中和作用.由圖 7可知:PAC的投加量為 21mg/L時(shí),Zeta電位依舊在 0mV以下,表明廢水經(jīng) PAC處理后依舊是帶有負(fù)電荷的顆粒物占大多數(shù),因此陽(yáng)離子型的PAM1會(huì)加強(qiáng)混凝過(guò)程中的電中和作用.而陰離子PAM2和兩性PAM3對(duì)廢水電中和作用貢獻(xiàn)不大,不再討論其對(duì) Zeta電位的影響.Zeta電位隨著 PAM1的加入迅速?gòu)呢?fù)值到達(dá)等電位點(diǎn)附近,PAM1的加入增強(qiáng)了混凝過(guò)程中的電中和作用.單獨(dú)投加 3mg/L PAC時(shí)電位值為-25.3mV,加入 0.25mg/L 的PAM1,Zeta電位值為0.14mV,迅速?gòu)呢?fù)值達(dá)到等電位點(diǎn)附近.隨著 PAC和 PAM1的投加量繼續(xù)增加,Zeta電位值都在等電位點(diǎn)附近,可以認(rèn)為在 PAM1與 PAC復(fù)配處理丙烷脫氫廢水工藝中,電中和作用是主要混凝機(jī)理,但不是唯一機(jī)理.

    圖6 PAM投加量對(duì)廢水COD去除率的影響Fig. 6 Effect of PAM dose on COD removal efficiency

    綜合圖 5—圖 7結(jié)果:相同 PAC投加量,相同PAM 投加量 0.5mg/L,PAM1綜合效果最好;如果高分子混凝劑混凝機(jī)理主要為橋接作用,PAM2相對(duì)分子質(zhì)量最大,應(yīng)該效果最佳;PAM1和 PAM3相對(duì)分子質(zhì)量相當(dāng),具有相似的網(wǎng)捕作用,但實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示,PAM1與PAC復(fù)配效果最佳;可以看出電中和作用的影響更大,單獨(dú)使用PAC盡管在等電位附近,但去除率不高,與 PAM1復(fù)配,在低 PAC用量下,PAM1的加入迅速使廢水體系達(dá)到了等電位,加之PAM1的橋接作用,處理效果顯著提高.

    圖7 PAM1投加量對(duì)廢水Zeta電位的影響Fig. 7 Effect of PAM1 dose on Zeta potential

    2.4 陰陽(yáng)離子高分子混凝劑與 PAC協(xié)同作用對(duì)廢水的處理效果

    分析上述處理數(shù)據(jù)結(jié)果看出:PAM1具有電中和作用和橋接作用,使得在與 PAC復(fù)配使用時(shí)效果最佳,若增加相對(duì)分子質(zhì)量,會(huì)導(dǎo)致橋接作用更大,處理效果更好;由于陽(yáng)離子 PAM 合成相對(duì)分子質(zhì)量增加有限,設(shè)計(jì)陰陽(yáng)離子高分子混凝劑一同使用,加強(qiáng)橋接作用,盡管前面研究顯示,PAC較佳投料量為12mg/L(圖 5(a)),由于用量與處理效果差別不大,為了減少污泥產(chǎn)生量,選擇較好結(jié)果中 PAC投加量較低的 6mg/L,pH為 8條件下進(jìn)行混凝實(shí)驗(yàn).控制有機(jī)高分子混凝劑用量不變,改變比例,按照 1.2.3節(jié)的實(shí)驗(yàn)方法考察陰陽(yáng)離子高分子混凝劑對(duì)處理丙烷脫氫廢水的效果,結(jié)果見(jiàn)表1.

    表1 混凝劑協(xié)同復(fù)配對(duì)廢水處理效果的影響Tab. 1 Effect of coagulant synergism on wastewater treatment

    由表1分析可知:有機(jī)無(wú)機(jī)混凝劑協(xié)同作用效果顯著,在 PAC投加量為 6mg/L,m(PAC)∶m(PAM1)∶m(PAM2)=6∶0.25∶0.25時(shí),COD 和濁度去除率比單獨(dú) PAM1分別復(fù)配提高了 3.3%和5.3%,PAM2的橋接作用得到了發(fā)揮.當(dāng)繼續(xù)提高陰離子聚丙烯酰胺比例,即 m(PAC)∶m(PAM1)∶m(PAM2)=6∶0.15∶0.35,COD 及濁度去除率比單獨(dú)復(fù)配PAM1時(shí)候分別提高了3.6%和6.7%,且此時(shí)絮體生長(zhǎng)情況更好.分析原因,在 PAM1投加量為0.25mg/L時(shí),已經(jīng)達(dá)到了等電位(圖 7),即電中和作用基本滿足,增加高分子陰離子混凝劑比例,橋接作用增大,混凝后顆粒增大,整體性好,處理效果好.

    3 結(jié) 論

    (1)PAC對(duì)丙烷脫氫廢水進(jìn)行混凝適應(yīng)性比PFS好,投加量少.

    (2)有機(jī)高分子混凝劑與PAC復(fù)配使用,處理效果明顯提高,陽(yáng)離子高分子 PAM1可以顯著降低PAC投加量,減少污泥產(chǎn)生量,電中和作用對(duì) COD及濁度降低貢獻(xiàn)顯著.

    (3)陽(yáng)離子和陰離子高分子混凝劑與 PAC協(xié)同作用效果顯著,當(dāng)廢水 pH=8,PAC投加量為6mg/L,m(PAC)∶m(PAM1)∶m(PAM2)=6∶0.15∶0.35時(shí),COD和濁度去除率分別達(dá)到了85.6%和98.5%.

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