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    煤基活性炭對(duì)硝基苯廢水的催化降解研究

    2019-06-05 09:05:54羅雪嶺
    山西化工 2019年2期
    關(guān)鍵詞:含氧硝基苯官能團(tuán)

    羅雪嶺, 張 娜

    (秦皇島煤炭質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)中心,河北 秦皇島 066000)

    引 言

    硝基苯類化合物是一種常見的化工合成中間體,在水環(huán)境體系中的生物化學(xué)毒性,如,免疫毒性[1]、皮膚敏化性[2]、誘變性[3]等已經(jīng)引起環(huán)境學(xué)者的廣泛關(guān)注。目前常用的處理硝基苯類污染物的主要方法包括:吸附處理、光降解、超聲降解和生物降解等,而活性炭的吸附處理法是相對(duì)經(jīng)濟(jì)有效的處理方式之一?;钚蕴繉?duì)水體中硝基苯類污染物的處理主要依靠其強(qiáng)大的吸附能力,使污染物脫離水體,起到隔離污染凈化水體的效果。大部分有關(guān)活性炭吸附處理硝基苯類污染物的研究主要集中在吸附效果的研究,而活性炭本身是否參與到硝基苯類污染物的化學(xué)轉(zhuǎn)化過程則關(guān)注相對(duì)較少。研究發(fā)現(xiàn),活性炭不僅擁有特殊的孔徑結(jié)構(gòu)和較高的比表面積,而且表面還含有豐富的含氧官能團(tuán),而含有含氧官能團(tuán)的碳材料常被用作催化劑催化降解有機(jī)污染物[4]。因此,活性炭吸附處理硝基苯類污染物過程中,是否也同時(shí)參與到硝基苯類污染物的化學(xué)轉(zhuǎn)化反應(yīng),進(jìn)而影響硝基苯類污染物的遷移和生物有效性,應(yīng)該引起人們的足夠重視。本文主要用自制的煤基活性炭處理含硫化物和硝基苯的廢水,摒除活性炭吸附硝基苯的影響,研究在硫化物存在的廢水環(huán)境中,煤基活性炭對(duì)硝基苯的催化降解效果。

    1 煤基活性炭的制備及性能測(cè)試

    本文以山西大同煤、煤焦油為原料,以硝酸鉀和氯化鈉作為復(fù)合添加劑,充分混合后,在管式氣氛爐中550 ℃炭化、900 ℃活化以制備含有豐富結(jié)構(gòu)性能的煤基活性炭。煤基活性炭樣品用2 mol·L-1鹽酸溶液清洗除去表面雜質(zhì),110 ℃下干燥24 h備用。

    為更好地了解煤基活性炭的表面信息,本文采用日本日立高新技術(shù)株式會(huì)社S-4800型冷場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡觀測(cè)煤基活性炭樣品的表面結(jié)構(gòu),如圖1所示。通過電鏡分析發(fā)現(xiàn),自制的煤基活性炭樣品含有豐富的孔結(jié)構(gòu),微孔結(jié)構(gòu)的增多會(huì)導(dǎo)致活性炭具有超強(qiáng)的吸附能力。

    圖1 煤基活性炭樣品的掃描電鏡分析

    另外,采用傅立葉紅外光譜儀分析了煤基活性炭樣品在4 000 cm-1~500 cm-1的吸收光譜,如第171頁圖2所示。通過紅外光譜顯示,煤基活性炭樣品表面含有豐富的含氧官能團(tuán):3 430.64 cm-1的-OH、1 698.38 cm-1的脂C-O、1 590.45 cm-1的芳香C-O和C-C、1 175 cm-1~1 100 cm-1的C-O等。Boehm H P等[5-6]認(rèn)為,材料表面的各種含氧官能團(tuán)能通過不同強(qiáng)度的堿與其反應(yīng)而求得。根據(jù)Boehm滴定法,本文定量測(cè)定了煤基活性炭樣品表面的羧基、內(nèi)酯基、酚羥基和羰基等含氧官能團(tuán),含量分別為0.267 9 mmol·g-1、0.352 9 mmol·g-1、0.536 6 mmol·g-1和0.389 8 mmol·g-1。

    圖2 煤基活性炭樣品的紅外光譜圖

    2 硝基苯的催化降解實(shí)驗(yàn)

    煤基活性炭樣品具有豐富的孔結(jié)構(gòu)和較高的比表面積,為了克服吸附對(duì)檢測(cè)結(jié)果的影響,本實(shí)驗(yàn)安排如下:

    1) 稱取定量的煤基活性炭樣品、硝基苯、硫化物和緩沖溶液加入到反應(yīng)瓶中,并用硅膠塞密封以保證實(shí)驗(yàn)反應(yīng)在厭氧狀態(tài)下進(jìn)行。

    2) 將反應(yīng)瓶放在25 ℃、150 r/min的回旋振蕩器上反應(yīng),實(shí)驗(yàn)完成后用離心機(jī)將煤基活性炭樣品分離,并用甲醇溶液多次萃取,確保硝基苯及反應(yīng)產(chǎn)物能從煤基活性炭樣品中脫離出來,以消除吸附對(duì)催化降解實(shí)驗(yàn)的影響。

    3) 所得檢測(cè)樣品采用Agilent 1100LC測(cè)定,色譜柱的型號(hào)為Diomand C-18 column(200 mm×4.6 mm,5 μm),并自帶紫外檢測(cè)器,柱溫為25 ℃,流動(dòng)相為乙腈∶水(65∶35,體積比),流動(dòng)相的流速為:1.000 mL/min,檢測(cè)波長為230 nm~280 nm,進(jìn)樣體積為20 μL。

    3 結(jié)果及討論

    3.1 煤基活性炭作用下的硝基苯降解動(dòng)力學(xué)

    當(dāng)水溶液pH=7.0、25 ℃時(shí),硫化物為3.0 mmoL/L,對(duì)比溶液中是否存在0.5 g/L煤基活性炭實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),硝基苯的降解反應(yīng)類似于準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng),如圖3所示。根據(jù)式(1),可計(jì)算當(dāng)反應(yīng)溶液中只有3.0 mmoL/L的硫化物和硝基苯時(shí),硝基苯的降解反應(yīng)速率常數(shù)為0.003 h-1,而當(dāng)溶液中有3.0 mmoL/L硫化物和0.5 g/L煤基活性炭時(shí),硝基苯的降解反應(yīng)速率常數(shù)為0.037 h-1,通過實(shí)驗(yàn)可以證明,適量煤基活性炭的加入可以使得反應(yīng)速率增加10倍,說明煤基活性炭起到了一定的催化作用。

    ln([NB]t/[NB]0)=-kobs×t

    (1)

    式中,NB為硝基苯,kobs為硝基苯還原降解的準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)速率常數(shù)。

    圖3 ln([NB]t/[NB]0)與反應(yīng)時(shí)間的關(guān)系圖

    3.2 硫化物濃度的影響(見圖4)

    圖4 硫化物濃度對(duì)硝基苯降解速率的影響

    圖4為硫化物濃度與硝基苯降解的反應(yīng)速率常數(shù)關(guān)系圖。從圖4可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)硫化物濃度低于1.0 mmol/L時(shí),反應(yīng)速率常數(shù)變化不大,當(dāng)大于1 mmol/L時(shí),硝基苯的降解速率常數(shù)迅速增加。通過高效液相色譜檢測(cè)分析發(fā)現(xiàn),硝基苯被降解過程中,中間產(chǎn)物亞硝基苯和苯羥胺在整個(gè)反應(yīng)過程中含量均較低,反應(yīng)產(chǎn)物為苯胺。根據(jù)能斯特方程式(2),E值隨硫化物濃度和pH值的變化關(guān)系[7]來計(jì)算煤基活性炭在催化作用下,硝基苯被硫化物降解的潛在還原電勢(shì)。

    (2)

    其中,E0為+0.14 V是硫化氫轉(zhuǎn)化為元素硫的標(biāo)準(zhǔn)還原電勢(shì)[7-8],V;Ka為硫化氫的酸解離常數(shù)(10-7M)[9];[sulfides]tot為硫化物的總濃度,mmol/L;[H+]為氫離子的濃度,mmol/L。因此,可以根據(jù)能斯特方程求得該實(shí)驗(yàn)條件下硝基苯能被硫化物還原的潛在還原電勢(shì),-0.18 V([sulfides]tot)=1.0 mmoL/L。

    3.3 溶液pH值的影響

    圖5為硝基苯的降解反應(yīng)速率常數(shù)隨著pH值的變化關(guān)系圖。如圖5所示,在pH值為1.0~13.0,當(dāng)3.0 mmoL/L硫化物、0.5 g/L煤基活性炭和硝基苯共同存在時(shí),硝基苯的降解反應(yīng)速率常數(shù)隨著pH值的增加而增加,尤其是在pH值在5.0~9.0時(shí),硝基苯的降解反應(yīng)速率常數(shù)與pH值具有明顯的正向線性相關(guān)性。研究發(fā)現(xiàn),隨著pH值的增加,酚羥類官能團(tuán)由于去質(zhì)子化作用會(huì)起到轉(zhuǎn)移電子的作用[10],煤基活性炭表面的活性含氧官能團(tuán)的催化活性會(huì)隨著pH值的增加而提高,因此,硝基苯的降解速率常數(shù)隨著pH值的增加而增加。

    圖5 pH值對(duì)硝基苯降解速率的影響

    4 結(jié)論

    在硫化物和硝基苯共存的水溶液中,煤基活性炭表面的含氧官能團(tuán)是催化降解硝基苯的主要活性點(diǎn);在3.0 mmol/L硫化物、pH=7.0和25 ℃條件下,煤基活性炭樣品催化降解硝基苯的反應(yīng)為準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng),且降解反應(yīng)速率常數(shù)隨著硫化物濃度和反應(yīng)液pH值的增加而增加,降解產(chǎn)物為苯胺。因此,在煤基活性炭處理硝基苯類廢水過程中,關(guān)注煤基活性炭吸附分離硝基苯類污染物的同時(shí),更應(yīng)該考慮煤基活性炭對(duì)硝基苯類污染物化學(xué)轉(zhuǎn)化過程的影響,尤其是轉(zhuǎn)化產(chǎn)物苯胺類物質(zhì)的化學(xué)及生物有效性更應(yīng)該引起足夠的重視。

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