激光等離子體相互作用下高次諧波特性研究

劉 蘋,張以輝,董全力

(魯東大學物理與光電工程學院,山東 煙臺 264005)

可見光和紅外飛秒激光技術(shù)的快速發(fā)展,使得人們可以通過高次諧波的產(chǎn)生過程來獲得超短XUV脈沖[1-2]．高次諧波(HHG)的產(chǎn)生是一個高度非線性過程,它與各個電子的集體動力學有關(guān)．當超短激光脈沖持續(xù)時間只有少數(shù)幾個光學周期時,高次諧波對驅(qū)動載流子的載波包絡相位(CEP)[3-5]非常敏感．CEP對HHG的影響,使得人們對實現(xiàn)很多具有特定特性和潛在應用的XUV源有更深入的認識,例如,CEP的變化可以引起高次諧波相位,從而導致諧波頻譜的頻譜偏移[6]．諧波生成過程對CEP的敏感性改變了生成脈沖序列中單個阿秒XUV脈沖串的強度[7]．通過指定持續(xù)時間為幾個光學周期的激光脈沖的CEP,可以調(diào)制HHG以產(chǎn)生單個阿秒脈沖[8]．

通過研究人們發(fā)現(xiàn)強激光脈沖與固體等離子體相互作用過程中輻射高次諧波的集體行為,主要有以下3種HHG機制:相干尾波輻射(CWE)[9-11],相對論振蕩鏡(ROM)[12-14]和相干同步輻射(CSE)機制[15-17]．

當超短激光脈沖入射到梯狀等離子體表面時,高能電子通過Brunel過程產(chǎn)生．Brunel電子被激光從等離子體表面拉向真空,然后又重新進入稠密等離子體區(qū)域,在那里它們形成時間和空間緊湊的電子束,并激發(fā)集體電子靜電振蕩．由于密度不均勻性強,靜電振蕩通過線性模式轉(zhuǎn)換在驅(qū)動激光產(chǎn)生的高次諧波處發(fā)射電磁波,該過程稱為CWE[7]．ROM的諧波輻射歸因于那些來自相對論振動的電子表面(鏡面)的反射光波的多普勒上移,產(chǎn)生時頻關(guān)系又受到傅里葉變換決定的阿秒脈沖[12]．當激光和等離子體演化以某種方式匹配時[15-17],可以產(chǎn)生高密度納米電子團/束,并與激光波陣面一起傳播．通過類似同步加速器輻射的過程,這些納米電子束中儲存的能量可以有效地耦合到電磁輻射中;HHG的這個過程被稱為CSE[16]．由于所有3種機制都與電子的集體運動密切相關(guān),所以可以通過激光電場區(qū)分它們的主要區(qū)域．當激光強度E2maxλ2<1018W·μm2·cm-2,CWE機制起主導作用;相反, ROM和CSE機制更有效．

在HHG中使用持續(xù)時間為幾個光學周期的激光脈沖時,有關(guān)CEP對它的影響如下所示．例如,在2008年,QUéRé等已經(jīng)通過實驗證明了驅(qū)動激光脈沖的CEP可以控制ROM機制中各個諧波的相位特性[6]．2012年,HEISSLER等采用三周期的驅(qū)動激光脈沖與固體靶作用,研究了通過改變激光持續(xù)時間的光學周期數(shù)和CEP來控制阿秒脈沖數(shù)的可能性,并發(fā)現(xiàn)CEP穩(wěn)定性是驅(qū)動脈沖超過3個光學周期以產(chǎn)生穩(wěn)定阿秒脈沖串的關(guān)鍵因素[13]．BOROT等在超短激光等離子體的高次諧波實驗中,通過控制激光脈沖的CEP,研究了相干XUV輻射光譜特征,描述了CWE過程的時間圖像,重點指出了CWE形成所需要的高能電子是由與激光作用的等離子體薄層形成的電場進行加速的[7]．這樣的圖像也被其他研究組的實驗證實[10]．在以上討論中,人們給出了ROM和CWE的特點．但是,它們受自身特點的限制[18],具有波段相對較窄,能量轉(zhuǎn)換率較低等特點,而這些恰好被CSE機制所彌補．此外,激光等離子體相互作用過程中,在強激光的驅(qū)動下,與ROM機制相比,CSE阿秒脈沖的產(chǎn)生更易受激光脈沖相位特性的影響．CSE機制輻射的相位特性是目前主要探討的問題之一．

激光傳輸方向上的阿秒脈沖更有意義．諧波輻射脈沖穿過等離子體薄靶,其頻率低于等離子體朗繆爾波的光子可以被濾除,從而獲得比較干凈的阿秒脈沖．COUSENS等[17]和GEORGE等[19]都對傳輸方向上的阿秒脈沖的產(chǎn)生進行了研究．GEORGE等發(fā)現(xiàn),在等離子體靶后測得的高次諧波,實際上是因為入射激光的前向多普勒效應,由相對論電子在激光傳輸方向上發(fā)生輻射產(chǎn)生的,而COUSENS等則認為是納米電子束在激光電磁場分量作用下發(fā)生的CSE輻射．

我們利用1D3V(一維空間三維速度)粒子模擬(PIC模擬)來研究激光CEP對激光反射方向以及傳輸方向的高次諧波產(chǎn)生的影響．諧波輻射產(chǎn)生的時間和次數(shù)特征與CEP密切相關(guān)．我們除了研究阿秒脈沖數(shù)量及其相應的強度與驅(qū)動激光脈沖的CEP的關(guān)系之外,還詳細分析了納米電子束的形成以及CSE阿秒脈中的輻射過程,除此之外,還模擬了初始等離子體密度梯度尺度和等離子體厚度與CEP的綜合影響,以確定產(chǎn)生最強阿秒脈沖的最佳條件．

1 PIC模擬參數(shù)

為了研究激光脈沖CEP對透射方向上相干XUV輻射的影響以獲得孤立阿秒脈沖[6],這里使用一維粒子網(wǎng)格法PIC數(shù)值模擬進行討論．激光脈沖參數(shù)設(shè)置為:p偏振、半峰全寬2.5 fs、中心波長為λL=800 nm和振幅aL=16,對應激光強度為Iλ2L≈3.5×1020W·μm2·cm-2． 這個脈沖是45°傾斜入射到一個密度ne=80nc、厚度為0.2λL的等離子體靶上．在這里nc=ω2Lmeε0/e2為臨界密度,ωL是激光頻率．模擬箱長度為20λL,每個波長200個網(wǎng)格,每個網(wǎng)格由800個宏觀電子組成;離子被設(shè)定固定不動．

2 載波包絡相位的諧波特性

圖1總結(jié)了單脈寬激光脈沖對所有CEP的高次諧波頻譜結(jié)構(gòu)的影響,這里CEPφCEP∈[-6,6][7,20]．圖1(a)表示反射激光脈沖的諧波-相位的強度分布圖,圖1(b)表示激光傳輸方向輻射脈沖的諧波-相位的強度分布圖,圖中的虛線表示CEPφCEP=1.5．

圖1 諧波隨激光脈沖CEP的變化情況(對數(shù)尺度)

圖1(a)顯示了高次諧波的產(chǎn)生過程依賴于驅(qū)動激光脈沖的CEP的變化．在激光與等離子體相互作用過程中,CEP決定了高次諧波的產(chǎn)生．在φCEP=-1.5,比較強的諧波可以達到ω/ωL=40;然而對CEPφCEP=2來說,僅達到ω/ωL=20．強的驅(qū)動激光脈沖可以產(chǎn)生強的諧波,也可以使諧波的次數(shù)增加．當CEP固定不變時,隨著高次諧波次數(shù)的增加,它的頻譜強度就會逐漸的減弱,并且在諧波次數(shù)等于ω/ωL=12和ω/ωL∈[18,20]時,都出現(xiàn)了一個較明顯的凹陷．另外,諧波在ω/ωL∈[20,30]的頻譜強度,明顯低于諧波次數(shù)范圍ω/ωL∈(1,17)．清晰的諧波峰是相位-頻譜圖的另一個重要特征,特別是CEP在φCEP∈(-5,-3.5)和φCEP∈(1.5,3)這2個范圍內(nèi);而當CEP處于其他范圍時,高次諧波的諧波峰值則是較為模糊的,例如:低諧波ω/ωL<18．在諧波范圍ω/ωL>20時,諧波峰值與相鄰CEP的諧波峰值之間存在頻譜交織的現(xiàn)象．

圖1(b)描述的是激光傳輸方向上相位-頻譜圖．從圖中可以看到,僅有朗繆爾頻率ω>ωpmax/ωL=ne(x)/nc≈9的高次諧波,并且在諧波ω/ωL=19附近,沒有頻譜強度凹陷的存在,這與反射方向上諧波是明顯不同的．激光傳輸方向上比較清晰的諧波峰出現(xiàn)在CEP范圍φCEP∈(-6,-4)和φCEP∈(0.5,2.5)內(nèi),并且與激光反射方向具有相同光譜特性的位置存在稍微的偏離．另外,在CEP范圍φCEP∈(-3,0)和諧波為ω/ωL=18,也沒有出現(xiàn)凹陷．最后,我們注意到當CEPφCEP=-1.5時,高次諧波的頻譜強度明顯高于其他的CEP,反射脈沖也是如此．

3 納米電子束的相干同步輻射(CSE)

當驅(qū)動激光脈沖入射到等離子體表面時,等離子體表面的電子在激光有質(zhì)動力的驅(qū)動下,開始向等離子體靶內(nèi)運動,我們假設(shè)離子是不動的．這時,在等離子體表面形成了一個很大的電荷分離場Ex,如圖2(a)所示．當?shù)入x子體表面的電子再返回原來位置時,它反射了激光脈沖并輻射了ROM機制的高次諧波．大約在時間t/TL=9.1,在縱向靜電場Ex的作用下,等離子體表面的電子群以不同的加速度dP/dt=-E-[v×B]沿-x方向開始加速．這是因為位于等離子體邊界附近的電場Ex相對較弱,但在等離子體表面的場強較強,因此,距離等離子體靶較遠的一些電子群的加速度比較大．當電子運動到圖中標有'+'的位置時,那些位置相對落后的電子開始追上它們前面的電子;又因為此時的這些集體電子群,它們運動速度大小和方向保持一致,因此形成第一個納米電子束,這里我們標記它為G1,此時納米電子束動量Px達到最大． 與此同時, 在該時間位置分別位于t/TL=9.18,x/λL=9.998上時,激光電場Ey給這群電子束提供一個沿-方向上電場力,使這群電子發(fā)生偏轉(zhuǎn),在激光反射方向上發(fā)生第一次CSE輻射．如圖2(c)所示,電場不斷給電子束G1提供加速度,使動量Py不斷增加,能量不斷升高．在時間t/TL=9.24,電子束G1的動量Py迅速減小,并且電子束G1在洛倫茲力分量-υxBz的作用下使電子束發(fā)生彎曲,于是它們在返回等離子靶的過程中,在激光傳輸方向上也形成了一個相對較弱的同步輻射[17]．

圖2 2束電子在不同激光電磁場作用下的運動軌跡分布

Fig.2 The trajectory of two electrons in the laser electromagnetic field

如圖2(a),在時間為t/TL=9.18時,納米電子束G1在反射方向上發(fā)生CSE輻射,之后開始加速離開等離子體靶,在x方向上產(chǎn)生一個縱向電場-Ex,并驅(qū)動著處于該電場集體電子返回等離子體靶內(nèi),產(chǎn)生第二個電子群G2．該電子群,在等離子內(nèi)波動的電場中獲得能量,并且在洛倫茲力分量q|E⊥+v×B|的作用下,使電子群在等離子體表面呈現(xiàn)周期性的集體振蕩,在激光反射方向和激光傳輸方向上發(fā)生比較弱的輻射．當它們獲得很大的動量Py返回等離子體內(nèi)部時,在激光電磁場Bz的作用,沿激光傳輸方向上發(fā)生了比較強的CSE機制諧波輻射．之后,等離子體表面再也不會平滑,并且反射的激光脈沖主要被相位調(diào)制,以不規(guī)則的諧波光譜分布形成圖2中的ROM輻射[21]．

為了解釋CEPφCEP∈[1.5,3]區(qū)間諧波狀峰值具有良好分辨率,我們給出了激光反射方向和激光傳輸方向5個不同CEP狀況下時頻功率譜密度的分布狀況圖．其中激光強度為aL=16,(a)—(e)中的灰色曲線是代表入射脈沖,而淺黑色線代表反射脈沖，深黑色曲線代表激光脈沖包絡;(f)—(j)中的淺黑色曲線則代表輻射脈沖．

(a)—(e)對應的是激光反射方向,(f)—(j)對應的是激光傳輸方向

圖3不同CEP下的時頻功率譜密度

Fig.3 The spectral power density plot of the reflected beam with the different CEP

圖3(a)—(e)表示激光反射方向上5個不同CEP的時頻功率譜密度圖．從圖中很清晰地看到,隨著CEP的變化,阿秒脈沖數(shù)從1逐漸變成了2．其中CEPφCEP=-1.5,0,0.75主要產(chǎn)生一個阿秒脈沖,它們所對應的時間間隔分別是9.17～9.21 fs、9.41～9.46 fs、9.52～9.57 fs．而CEPφCEP=1.5和φCEP=2,分別產(chǎn)生2次比較明顯的阿秒脈沖．當φCEP=1.5時,阿秒脈沖所對應時間間隔分別為8.57～8.65 fs和9.61～9.69 fs;當φCEP=2時,阿秒脈沖所對應時間間隔分別為8.67～8.73 fs和9.67～9.75 fs．這些產(chǎn)生阿秒脈沖的時間間隔都處于入射激光反方向電場的下降沿．圖2我們已經(jīng)分析了等離子體內(nèi)納米電子束的形成及其輻射的過程．為了便于理解與等離子體相互作用中,激光電場對納米電子束和阿秒脈沖的產(chǎn)生的影響,這里我們依然采用φCEP=-1.5．在時間t/TL=8.59,相對較強的激光正電場開始作用到等離子體上,即所對應的最大激光正電場Ey?1．這時,由高斯激光脈沖場強分布不均勻所引起的相對論激光有質(zhì)動力Fp=-e2▽E2(x)4γmeω2,驅(qū)動著等離子體表面上的電子向等離子體靶內(nèi)運動．由于離子質(zhì)量相對較大而保持不動,在等離子體表面形成比較強的電荷分離場Ex,給這群電子提供一個靜電恢復力Fs=eEx/mcω．在時間t/TL=8.84時,在靜電恢復力Fs的作用下,這群電子開始沿x方向減速．該時刻激光有質(zhì)動力Fp=0,它是這群電子有質(zhì)動力受力方向的轉(zhuǎn)折點．當這群電子加速到時間為t/TL=9.17時,這群電子受到的力為|Fp|=Fs,電子速度分量υx達到最大且運動狀態(tài)達到一致,形成納米電子束,此時所對應的位置為入射激光電場-Ey的下降沿．其中靜電恢復力Fs>0,如圖2(a)所示,納米電子束G1運動形成的電荷分離場Ex．此外,在激光電磁場(激光電場-Ey和正磁場Bz)的作用下,納米電子束在該時刻發(fā)生偏轉(zhuǎn)并形成CSE輻射．在激光電場的上升沿,相對激光有質(zhì)動力Fp>0,推動著等離子體靶表面向等離子體靶內(nèi)運動;而在激光電場的下降沿,電磁場產(chǎn)生的洛倫茲力FL<0,給等離子體表面的電子一個沿x負方向的力,驅(qū)使著它們返回到原位置．從圖中,我們也很清楚的看到,CEP的變化使得激光電場與脈沖之間重新分布,改變了上升沿與下降沿的激光電場max|Ey|的大小,進而影響了阿秒脈沖產(chǎn)生的強度和數(shù)量．值得注意的是,當上升沿和下降沿的激光電場max|Ey|都相對很大時,就會有相對很強的阿秒脈沖產(chǎn)生,例如CEPφCEP=-1.5,0,0.75;反之,阿秒脈沖產(chǎn)生則較弱且有2個相對較弱的阿秒脈沖產(chǎn)生,例如CEPφCEP=1.5,2．對于產(chǎn)生多個阿秒脈沖的諧波輻射,由于諧波的頻譜分量基本相同,諧波之間相互干擾形成比較清晰的諧波峰值,如圖1;而又由于CEP的不同,諧波峰值之間有可能存在漂移現(xiàn)象,表現(xiàn)在φCEP-ω/ωL圖上,則在高頻范圍內(nèi)呈現(xiàn)出頻譜交錯的現(xiàn)象．

圖3(f)—(j)給出了傳輸方向上的阿秒脈沖的隨時間變化的頻譜功率密度It(ω,t)．由于低于朗繆爾頻率的頻率不能通過等離子體靶,低頻部分的高次諧波被等離子體過濾掉,電場Ey呈現(xiàn)出了比較快速的振蕩,其對應的高次諧波頻率范圍ω/ωL∈[20,100]．阿秒脈沖的數(shù)量的變化與反射方向阿秒脈沖數(shù)量的變化相同,但阿秒脈沖強度約為相應時間反射的七分之一．在φCEP=-1.5,0,0.75,2時,主要產(chǎn)生一個比較強的阿秒脈沖,分別對應的主要輻射時間間隔為9.28～9.35 fs,9.52～9.64 fs,9.63～9.87 fs和8.78～8.91 fs;而當φCEP=1.5,對應2個主要的阿秒脈沖,時間間隔分別為8.71～8.83 fs和9.75～9.84 fs．從脈沖的時間間隔可以看出,在激光傳輸方向上,諧波輻射并沒有發(fā)生在激光電場的下降沿,輻射時間集中在入射激光電場-max(Ey)附近．從圖中看出φCEP=1.5,2,激光反射方向和傳輸方向上的阿秒脈沖的產(chǎn)生存在很大的差異．以CEPφCEP=2為例,第一和第二阿秒脈沖之間的強度比率是不同的．在反射中,第一個阿秒脈沖比第二個阿秒脈沖弱,而在傳輸中,情況是逆轉(zhuǎn)的．根據(jù)模擬結(jié)果,當產(chǎn)生CSE脈沖輻射時,相關(guān)的2個電子束具有相似的能量．但是根據(jù)CSE理論,在激光場中,兩束電子束經(jīng)歷的不同,從而導致阿秒脈沖的強度不同．

4 最佳CEP范圍的選擇

在前面研究阿秒脈沖的產(chǎn)生過程中發(fā)現(xiàn),它發(fā)生在激光反射脈沖和輻射脈沖的電場強度的最大值處,且電場強度越大,產(chǎn)生的阿秒脈沖就會越強．在激光反射方向上,為了便于獲得明亮的孤立阿秒脈沖,我們可以根據(jù)此特點,通過觀察反射脈沖最大電場強度的平方值與入射脈沖最大電場強度的平方值之間的比,即ηr=max(E2yr)/max(E2yi)(Eyr表示反射激光電場,Eyi表示入射激光電場)來確定最佳CEP范圍[24-25]．脈沖強度放大比與CEP之間滿足的關(guān)系式如圖4．如果脈沖強度放大比越大,則表明產(chǎn)生阿秒脈沖的強度越強．強度放大比也是判斷產(chǎn)生阿秒脈沖機制的一個方法．對于ROM機制,它滿足Eyi+Eyr=0或ηr→1[21,25-27]．但如果高次諧波輻射是由CSE 機制的納米電子束引起的[28],則激光反射方向的強度放大比必須遠大于1，即ηr?1．強度放大比例越大,諧波輻射對激光反射方向的脈沖影響越大,電子束輻射脈沖強度也就越強．從圖4中觀察到,CEP的不同,脈沖強度放大比是不同的．當CEPφCEP=-1.5時,呈周期性變化的脈沖強度放大比最大,則該CEP區(qū)間是產(chǎn)生強阿秒脈沖的最佳范圍,即CSE機制諧波輻射最強的范圍．當CEPφCEP=-4,-3.5,2,2.5時,脈沖強度放大比η≈1,ROM機制的高次諧波占據(jù)主導地位．對于激光傳輸方向的輻射,脈沖強度放大比ηt=max(E2yt)/max(E2yi)[24](Eyt表示輻射電場)與反射方向強度放大比完全不同,它沒有明顯的趨近'1'的平坦區(qū)間．脈沖強度放大比的最大值7×ηt≈2以及較寬的下降范圍表明CSE機制在阿秒脈沖產(chǎn)生的過程中占據(jù)主導地位．

圖4 不同CEP下的激光反射和傳輸方向的脈沖強度放大比

Fig.4 The intensity enhancement ratio of the laser reflection and transmission directions with the different CEP

5 其他參數(shù)對孤立的阿秒脈沖的影響

激光等離子體相互作用過程中高次諧波的產(chǎn)生不僅與激光脈沖CEP有關(guān),而且還和激光等離子體其他參數(shù)有關(guān),例如:等離子體密度梯度尺度L,等離子體厚度h,激光脈沖振幅a0,脈沖持續(xù)時間τ以及激光入射角θ．這里,通過利用激光等離子梯度尺度L,激光等離子體靶的厚度h與激光CEP相結(jié)合,來研究它們對阿秒脈沖強度產(chǎn)生的影響．圖5分別給出了L-φCEP平面圖和h-φCEP平面圖上的阿秒脈沖串的總強度值Itotal(這里Itatol=∫ω 40ω9I(ω)dω)的分布情況．其中aL=10,等離子體密度梯度尺度為0.2λL,其他參數(shù)與前文中的參數(shù)相同．(a)和(b)中,阿秒脈沖強度所對應的諧波次數(shù)范圍ω/ωL∈(9,40)．

圖5 其他參數(shù)對孤立阿秒脈沖產(chǎn)生的影響

Fig.5 Effects of other parameters on the generation of a single attosecond pulse

圖5(a)顯示等離子體密度梯度尺度L對產(chǎn)生阿秒脈沖串強度的影響．當-π<φCEP<0,可以產(chǎn)生比較強的孤立阿秒脈沖．等離子體密度梯度尺度范圍為0.10.2時,隨著參數(shù)L的增加,阿秒脈沖的強度逐漸減弱．從圖中可以看出,等離子體密度梯度尺度L=0.2和CEPφCEP=-1.5是阿秒脈沖產(chǎn)生的最佳組合方式．

圖5(b)顯示的是等離子體靶厚度h與激光CEP對阿秒脈沖產(chǎn)生的影響．在激光與等離子體相互作用過程中,如果等離子體靶厚度太厚,輻射脈沖穿過等離子體靶的過程中強度就會相對減弱．如果等離子體靶太薄,就有可能被激光脈沖擊穿．為了杜絕此類現(xiàn)象的發(fā)生,就要根據(jù)所設(shè)定的激光參數(shù)設(shè)置合適的等離子體靶厚度．從圖中觀察到,在等離子體靶的厚度小于一個激光載波周期時,在等離子體靶后得到了比較強的阿秒脈沖．

6 結(jié) 論

CSE機制的阿秒脈沖提供了有關(guān)激光等離子體相互作用動力學的獨特信息,并對相位特性進行編碼．相關(guān)的XUV光束的特性可以通過驅(qū)動激光脈沖的CEP進行相干控制．我們使用1D PIC模擬分析了激光反射方向以及激光傳輸方向上高次諧波的產(chǎn)生[31]與激光CEP之間的關(guān)系．CEP對高次諧波輻射的次數(shù)、時間和空間分布,以及阿秒脈沖產(chǎn)生的強度起著重要的作用．除了激光參數(shù)CEP對單個阿秒脈沖的產(chǎn)生有著重要影響之外[32],其他激光等離子參數(shù)例如等離子體密度梯度尺度和等離子體厚度在傳輸方向上也對阿秒脈沖的產(chǎn)生有著重要的影響．因此,未來的研究工作將集中在通過有效控制激光脈沖的CEP來優(yōu)化阿秒脈沖產(chǎn)生的效率,并研究尺度長度和厚度等對孤立的阿秒脈沖的產(chǎn)生的影響和發(fā)出輻射的頻譜特性,以便我們在激光傳輸方向可以獲得最強的阿秒脈沖．