• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    畜禽糞便與秸稈厭氧-好氧發(fā)酵氣肥聯(lián)產(chǎn)碳氮元素變化研究

    2019-03-28 11:40:52沈玉君丁京濤孟海波
    關(guān)鍵詞:沼渣厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣

    王 健,沈玉君,劉 燁,丁京濤,孟海波

    ?

    畜禽糞便與秸稈厭氧-好氧發(fā)酵氣肥聯(lián)產(chǎn)碳氮元素變化研究

    王 健,沈玉君,劉 燁,丁京濤,孟海波※

    (1. 農(nóng)業(yè)農(nóng)村部規(guī)劃設(shè)計(jì)研究院農(nóng)村能源與環(huán)保研究所,北京 100121; 2. 農(nóng)業(yè)農(nóng)村部資源循環(huán)利用技術(shù)與模式重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100121)

    傳統(tǒng)沼氣工程的氣肥聯(lián)產(chǎn)工藝中,厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣與好氧發(fā)酵產(chǎn)肥互相獨(dú)立,產(chǎn)氣和產(chǎn)肥周期均較長、有機(jī)肥品質(zhì)差,影響工程的高效運(yùn)行。為縮短發(fā)酵周期、提高產(chǎn)氣效率和有機(jī)肥品質(zhì),該研究將豬糞、雞糞和秸稈混合進(jìn)行15和30 d的干法厭氧發(fā)酵,將得到的沼渣添加秸稈輔料混合,分別設(shè)置65%和70%的發(fā)酵物料初始含水率進(jìn)行15 d的高溫好氧發(fā)酵,對比分析了不同厭氧-好氧發(fā)酵組合對產(chǎn)氣和產(chǎn)肥的影響。結(jié)果表明:厭氧發(fā)酵階段,混合物料的日產(chǎn)氣率自發(fā)酵開始后逐漸上升,并在第8天達(dá)到最高峰,至第15天降至峰值的50%以下,此時(shí)累積產(chǎn)氣量達(dá)到30 d發(fā)酵周期的71%,平均容積產(chǎn)氣率達(dá)到1.91 m3/(m3?d),比發(fā)酵30 d平均容積產(chǎn)氣率高41.5%。好氧發(fā)酵階段,各處理組碳元素含量持續(xù)下降,氮元素含量先下降后增加,所得發(fā)酵產(chǎn)物均達(dá)到腐熟標(biāo)準(zhǔn)。采用15 d厭氧發(fā)酵所獲得的沼渣進(jìn)行好氧發(fā)酵,所得發(fā)酵產(chǎn)物的電導(dǎo)率、腐殖化程度和發(fā)芽指數(shù)均優(yōu)于采用30 d厭氧發(fā)酵所獲得的沼渣進(jìn)行好氧發(fā)酵所得的發(fā)酵產(chǎn)物,同時(shí)總有機(jī)碳和總氮含量也較其分別提高了6.0%~21.7%和3.0%~10.2%,不同好氧發(fā)酵物料初始含水率對發(fā)酵產(chǎn)物的品質(zhì)影響較不明顯。因此,采用厭氧、好氧發(fā)酵周期均為15 d的組合,可縮短發(fā)酵周期、大幅提高產(chǎn)氣效率和發(fā)酵產(chǎn)物的碳氮營養(yǎng)元素含量,有利于提高沼氣工程運(yùn)行效率和經(jīng)濟(jì)效益。

    糞便;秸稈;碳;氮;厭氧發(fā)酵;好氧發(fā)酵;氣肥聯(lián)產(chǎn)

    0 引 言

    黨的十八大以來,國家及各級政府高度重視推進(jìn)農(nóng)業(yè)綠色、循環(huán)、低碳發(fā)展。黨的十九大提出了鄉(xiāng)村振興發(fā)展戰(zhàn)略,指出在推進(jìn)鄉(xiāng)村綠色發(fā)展方面,加強(qiáng)推進(jìn)畜禽糞污治理和農(nóng)作物秸稈綜合利用。沼氣工程是處理畜禽糞污和農(nóng)作物秸稈的重要途徑。從國外先進(jìn)沼氣工程技術(shù)模式發(fā)展過程來看,集成型、循環(huán)型沼氣工程受到廣泛重視并快速發(fā)展,以沼氣綜合利用和有機(jī)肥生產(chǎn)為驅(qū)動(dòng)力的大中型沼氣工程發(fā)展模式,即以大型養(yǎng)殖場為依托發(fā)展的“氣熱電肥”聯(lián)產(chǎn)沼氣工程模式,具有能量轉(zhuǎn)換率高、實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)內(nèi)部能量的循環(huán)利用和互補(bǔ)兩大特點(diǎn),可有效促進(jìn)種養(yǎng)生態(tài)系統(tǒng)物質(zhì)的良性循環(huán),真正實(shí)現(xiàn)厭氧發(fā)酵剩余物的零排放,不僅具有生態(tài)、環(huán)保和社會(huì)效益,而且具有較好的經(jīng)濟(jì)效益,將成為沼氣工程的主要發(fā)展趨勢[1-2]。

    傳統(tǒng)的氣肥聯(lián)產(chǎn)將產(chǎn)氣和產(chǎn)肥視為2個(gè)獨(dú)立階段,即先進(jìn)行厭氧發(fā)酵,然后將厭氧發(fā)酵產(chǎn)生的沼渣通過好氧發(fā)酵處理生產(chǎn)有機(jī)肥[3],從而實(shí)現(xiàn)無害化和資源化利用。一方面厭氧發(fā)酵周期長,容積產(chǎn)氣率僅為0.80 m3/(m3?d)左右[4];另一方面沼渣養(yǎng)分含量低,使后續(xù)好氧發(fā)酵升溫慢、高溫期維持時(shí)間短、腐熟難度大,無害化目標(biāo)難以實(shí)現(xiàn),同時(shí)好氧發(fā)酵完成后還需添加營養(yǎng)元素方可達(dá)到有機(jī)肥標(biāo)準(zhǔn)[5-6],使整個(gè)產(chǎn)氣產(chǎn)肥周期需要60 d以上[7],不僅降低工程運(yùn)行效率,更限制了沼肥出路,直接影響沼氣工程的正常運(yùn)行。

    現(xiàn)有報(bào)道證明,厭氧發(fā)酵的產(chǎn)氣速率在發(fā)酵初期隨時(shí)間的推移逐漸升高,在6~10 d產(chǎn)氣速率達(dá)到峰值[8-9],在14~18 d產(chǎn)氣速率大幅降低,累積產(chǎn)氣量增幅減小[10]。另外,厭氧發(fā)酵周期長,使碳氮元素?fù)p失較大[11]。因此,本研究為探索沼氣工程厭氧發(fā)酵高效產(chǎn)氣和發(fā)酵剩余物科學(xué)產(chǎn)肥技術(shù)路徑,采用畜禽糞便、秸稈為發(fā)酵原料,在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模將干式厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣與好氧發(fā)酵產(chǎn)肥相耦聯(lián),在厭氧發(fā)酵階段設(shè)置發(fā)酵周期為15和30 d,在好氧發(fā)酵階段設(shè)置發(fā)酵周期為15 d,從碳氮元素變化角度,研究了不同發(fā)酵周期和發(fā)酵物料初始含水率對厭氧-好氧發(fā)酵過程產(chǎn)氣和產(chǎn)肥特性的影響,以期為優(yōu)化氣肥聯(lián)產(chǎn)技術(shù)模式、提高沼氣工程運(yùn)行效率和經(jīng)濟(jì)效益、解決沼肥產(chǎn)生的二次環(huán)境污染問題提供指導(dǎo)。

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)材料

    豬糞、雞糞采集自北京市周邊養(yǎng)殖場,風(fēng)干玉米秸稈采集自北京順義區(qū)農(nóng)田;接種用厭氧污泥取自北京市某沼氣工程。所采集的新鮮糞便樣品除去大塊石粒、毛發(fā)等,用密封袋密封后于0~4 ℃冰柜中保存,以最大程度降低其養(yǎng)分損失;接種污泥于開展試驗(yàn)當(dāng)天采集并立刻使用,以保證菌種活性;所采集的風(fēng)干玉米秸稈粉碎至1~3 cm后,置于陰涼干燥處保存。原料的基本性質(zhì)如表1所示。

    表1 發(fā)酵物料基本性質(zhì) Table 1 Basic properties of materials to be fermented

    1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

    干式厭氧發(fā)酵采用實(shí)驗(yàn)室自制的沼氣發(fā)酵裝置(圖1a),用3 L廣口瓶作為發(fā)酵瓶和集氣瓶,以豬糞、雞糞、秸稈按鮮質(zhì)量比為2:1:2混合[12-13],使混合物料C/N為22:1左右,污泥接種量為36.9%(以干物質(zhì)計(jì)),加水調(diào)節(jié)混合物料總固體質(zhì)量分?jǐn)?shù)(total solid,TS)為20%?;旌暇鶆蚝笤趨捬醢l(fā)酵瓶中裝入2 L物料,蓋上橡膠塞并以玻璃膠密封,發(fā)酵瓶與集氣瓶中間用硅膠管連接。采用恒溫水箱控制發(fā)酵瓶溫度為38 ℃,進(jìn)行厭氧發(fā)酵,檢測產(chǎn)氣率、CH4含量、總有機(jī)碳(total organic carbon,TOC)、總可溶性有機(jī)碳(total dissolved organic carbon,TDOC)、總氮(total nitrogen,TN)、銨態(tài)氮(NH4+-N)、硝態(tài)氮(NO3--N)等理化指標(biāo)。

    設(shè)計(jì)小型溫度可控型好氧發(fā)酵裝置(圖1b),3 L廣口瓶作為發(fā)酵瓶。在厭氧發(fā)酵15和30 d后迅速分離沼渣,并按沼渣、豬糞、秸稈鮮質(zhì)量比為7:2:1的比例混合,使C/N值在25:1左右,同時(shí)調(diào)節(jié)含水率至65%和70%,共設(shè)置4個(gè)處理組,分別為:15 d沼渣+65%含水率(15BR+65MC)、15 d沼渣+70%含水率(15BR+70MC)、30 d沼渣+65%含水率(30BR+65MC)、30 d沼渣+70%含水率(30BR+70MC)。在發(fā)酵瓶內(nèi)裝入1 kg混合物料,蓋上橡膠塞,以恒溫水箱調(diào)節(jié)溫度,在前3天逐漸從30 ℃升溫至50℃,繼續(xù)升溫至第4天達(dá)到55 ℃保持5 d,后逐漸降溫至第9天達(dá)到50℃,繼續(xù)降溫至第13天達(dá)到30℃,并保持到第15天結(jié)束好氧發(fā)酵,期間每30 min通風(fēng)0.30 L,同時(shí)每3天翻堆1次并取樣分析。在好氧發(fā)酵過程中監(jiān)測物料溫度、含水率情況,檢測所采集樣本的pH值、電導(dǎo)率(electrical conductivity,EC)、發(fā)芽指數(shù)(germination index,GI)、TOC、TDOC、TN、NH4+-N、NO3--N等理化指標(biāo)。

    圖1 厭氧發(fā)酵裝置和好氧發(fā)酵裝置

    1.3 測定指標(biāo)及方法

    1)TS和含水率:采用烘干方法測定;

    2)TOC和TN:采用CN元素分析儀測定;

    3)NH4+-N、NO3--N:參照標(biāo)準(zhǔn)HJ 634-2012采用氯化鉀溶液提取-分光光度法測定;

    4)TDOC:取凍干樣品,加入去離子水至0.2 g/mL,在25 ℃條件下,以250 r/min的速度水浴振蕩1 h,在轉(zhuǎn)速為12 000 r/min離心10 min,上清液過0.45m濾膜。參照國家標(biāo)準(zhǔn)《HJ 615-2011》,采用重鉻酸鉀氧化法測定;

    5)pH值和EC值:取新鮮發(fā)酵樣品,加入去離子水至0.1 g/mL,在室溫下以200 r/min連續(xù)振蕩1 h浸提鮮樣,過濾收集濾液。用pH計(jì)檢測pH值,電導(dǎo)率儀測定EC值;

    6)465 nm(4)與665 nm(6)波長處的吸光度比值(4/6):取新鮮發(fā)酵樣品,加入去離子水至0.1 g/mL,在室溫下以200 r/min連續(xù)振蕩1 h浸提鮮樣,3 000 r/min離心收集上清液,稀釋一定倍數(shù),檢測465 nm(4)和665 nm(6)波長處的吸光度值,計(jì)算4/6值。

    7)GI值:取新鮮發(fā)酵樣品,加入去離子水至0.1 g/mL,在室溫下以200 r/min連續(xù)振蕩24 h浸提鮮樣,取10 mL上層清液,加入裝有20粒飽滿油菜種子的培養(yǎng)皿中,計(jì)錄28 ℃恒溫箱中生長48 h的發(fā)芽和根長情況。對照組中以蒸餾水代替浸提液,重復(fù)3次。

    1.4 儀器與設(shè)備

    DNW系列三用電熱恒溫水箱(北京國華醫(yī)療器械廠),YQX-III型厭氧培養(yǎng)箱(上海萬瑞實(shí)驗(yàn)室設(shè)備有限公司),復(fù)合氣體測定儀(成都勝拓儀器有限公司),HR/T20MM立式高速冷凍離心機(jī)(湖南赫西儀器裝備有限公司),F(xiàn)D-1A-50型冷凍干燥機(jī)(上海谷寧實(shí)業(yè)有限公司),MITR-YXQM-1L型油封靜音行星球磨機(jī)(長沙市雨花區(qū)粉體通用機(jī)械),i7紫外/可見分光光度計(jì)(濟(jì)南海能儀器股份有限公司),雷磁COD-571-1型消解裝置(上海儀電科學(xué)儀器股份有限公司),雷磁PHS-3C型pH計(jì)(上海儀電科學(xué)儀器股份有限公司),DDS-307A型電導(dǎo)儀(上海佑科儀器股份有限公司),F(xiàn)lash 2000型CN元素分析儀(Thermo OEA)。

    1.5 數(shù)據(jù)處理方法

    采用SPSS 21進(jìn)行數(shù)據(jù)分析,采用Origin 9.2進(jìn)行作圖。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 產(chǎn)氣特性

    在30 d的厭氧干發(fā)酵周期中,沼氣日產(chǎn)氣量呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢,在第8天總產(chǎn)氣量和甲烷產(chǎn)氣量均達(dá)到最高值,分別為4 099和2 295 mL/kg,在第15天日產(chǎn)氣量已低于最大產(chǎn)氣量的50%,日甲烷產(chǎn)氣量也僅為最大值的54.5%,體系進(jìn)入低效產(chǎn)氣階段并維持低產(chǎn)氣率至厭氧發(fā)酵結(jié)束。日產(chǎn)氣量的變化引起累積產(chǎn)氣量在發(fā)酵前期快速增加,在發(fā)酵后期增加緩慢,第15天累積總產(chǎn)氣量和累積甲烷產(chǎn)氣量分別達(dá)到整個(gè)周期累積產(chǎn)氣量的71.7%和69.4%(圖2a)。許洪偉[8]用牛糞和雞糞混合厭氧發(fā)酵30 d,在第9天時(shí)日產(chǎn)氣量達(dá)到峰值;任海偉等[14]研究了不同比例牛糞與玉米秸稈混合厭氧消化產(chǎn)氣特性,發(fā)現(xiàn)各試驗(yàn)組的產(chǎn)氣峰值均集中在第3~17天。本研究中,厭氧發(fā)酵15 d的平均容積總產(chǎn)氣率和平均容積甲烷總產(chǎn)氣率分別為1.91和1.08 m3/(m3?d),相比發(fā)酵30 d 的情況,分別高出41.5%(1.35 m3/(m3?d))和38.8%(0.78 m3/(m3?d)),同時(shí)沼氣中CH4含量也呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢,在15 d時(shí)達(dá)到最大值,CO2含量在發(fā)酵初期較高,后一直處于下降狀態(tài)(圖2b)。因此,可以認(rèn)為厭氧發(fā)酵前1/2周期為較優(yōu)產(chǎn)氣階段,后1/2周期為低效產(chǎn)氣階段。

    圖2 厭氧干發(fā)酵階段產(chǎn)氣量和氣體成分變化

    2.2 產(chǎn)肥特性

    2.2.1 碳含量變化

    在整個(gè)厭氧-好氧發(fā)酵過程中,物料的有機(jī)質(zhì)不斷被降解,導(dǎo)致TOC含量逐漸降低(圖3a、圖3b)。

    注:15BR+65MC、15BR+70MC、30BR+65MC、30BR+70MC分別為15 d沼渣+65%含水率、15 d沼渣+70%含水率、30 d沼渣+65%含水率、30 d沼渣+70%含水率處理。

    Note: 15BR+65MC, 15BR+70MC, 30BR+65MC, 30BR+70MC are treatments of 15 d fermented biogas residue+65% water content, 15 d fermented biogas residue+70% water content, 30 d fermented biogas residue+65% water content, 30 d fermented biogas residue+70% water content.

    圖3 厭氧-好氧發(fā)酵期間發(fā)酵原料中TOC和TDOC變化

    Fig.3 Variations of total organic carbon (TOC) and total dissolved organic carbon (TDOC) in being-fermented stuff during anaerobic-aerobic fermentation stage

    處理組15BR+65MC和15BR+70MC的TOC質(zhì)量分?jǐn)?shù)在厭氧發(fā)酵階段從49.9%下降至30.4%,TOC降解率為39.1%,好氧發(fā)酵階段結(jié)束后TOC質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為28.5%和27.1%,較好氧發(fā)酵前分別降低了17.8%和19.5%(圖3a);處理組30BR+65MC和30BR+70MC的TOC質(zhì)量分?jǐn)?shù)在厭氧發(fā)酵階段從49.9%下降至23.2%,TOC降解率為53.4%,好氧發(fā)酵階段結(jié)束后TOC質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為25.6%和23.4%,較好氧發(fā)酵前分別降低了20.0%和20.7%(圖3b)。因此,厭氧發(fā)酵15 d所得沼渣的TOC質(zhì)量分?jǐn)?shù)較厭氧發(fā)酵30 d所得沼渣高31.0%(<0.05),采用厭氧發(fā)酵15 d所得沼渣進(jìn)行好氧發(fā)酵也較使用厭氧發(fā)酵30 d所得沼渣TOC質(zhì)量分?jǐn)?shù)高11.2%~16.0%。同時(shí),較低的初始含水率可能對堆肥過程中腐熟有利[15],但本研究結(jié)果表明,不同初始含水率的處理組之間的TOC含量無顯著性差異(>0.05),說明初始含水率對其影響并不顯著。

    TDOC是既含低分子量物質(zhì)(如游離氨基酸和糖類)又含各類大分子成分(如酶、氨基糖、多酚和腐殖酸等)的混合物[16-17],是微生物代謝的最直接碳源。處理組15BR+65MC和15BR+70MC的TDOC含量在厭氧發(fā)酵15 d時(shí)較低,進(jìn)入好氧階段后,TDOC含量先降低后持續(xù)增加并達(dá)到穩(wěn)定,發(fā)酵結(jié)束后物料中TDOC質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為36.6和38.9 g/kg(圖3c)。處理組30BR+65MC和30BR+70MC的TDOC質(zhì)量分?jǐn)?shù)在厭氧發(fā)酵階段有上升趨勢,30 d時(shí)TDOC含量比15 d時(shí)高24.5%;進(jìn)入好氧階段后TDOC含量上下波動(dòng)較大,好氧發(fā)酵結(jié)束后TDOC質(zhì)量濃度分別為36.6和37.4 g/kg(圖3d)。在整個(gè)發(fā)酵過程,有機(jī)質(zhì)的降解使TDOC濃度增加,而微生物的直接利用使TDOC濃度減少,兩者共同作用引起發(fā)酵料液TDOC濃度不斷變化。

    2.2.2 氮含量變化

    在厭氧發(fā)酵過程中,氨化細(xì)菌、硝化細(xì)菌和反硝化細(xì)菌會(huì)參與氮元素代謝[18]。如圖4a和4b,厭氧發(fā)酵階段TN含量一直處于下降狀態(tài);進(jìn)入好氧發(fā)酵階段后,TN 含量呈先降低后增加的變化趨勢,可能與總物料不斷消耗有關(guān)。圖4a,處理組15BR+65MC和15BR+70MC的總氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)在厭氧階段從2.5%下降至1.9%,降低24.0%;進(jìn)入好氧發(fā)酵階段后,總氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別降低3.7%和5.9%。圖4b,處理組30BR+65MC和30BR+70MC的總氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)在厭氧階段從2.5%下降至1.7%,降低32.0%;進(jìn)入好氧發(fā)酵階段后,總氮質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別降低4.6%和6.5%,較15BR+65MC和15BR+70MC處理組下降幅度更大(<0.05)。

    圖4 厭氧-好氧發(fā)酵期間發(fā)酵原料中TN、NH4+-N、NO3--N變化

    NH4+-N質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化見圖4c和圖4d。在厭氧發(fā)酵階段,NH4+-N含量先增加后逐漸降低,在發(fā)酵第6天時(shí)沼渣NH4+-N含量迅速上升至最高,發(fā)酵30 d比15 d沼渣NH4+-N質(zhì)量分?jǐn)?shù)高8.9%;進(jìn)入好氧階段后,各處理組NH4+-N質(zhì)量分?jǐn)?shù)均先增加后持續(xù)降低,這可能由于好氧發(fā)酵升溫期時(shí)氨化細(xì)菌數(shù)量增加使NH4+-N大量產(chǎn)生[18],此后可降解氮成分減少,同時(shí)高溫作用使NH3大量揮發(fā),NH4+-N含量隨之降低;而在好氧發(fā)酵降溫期和腐熟期,NH4+-N被硝化作用和反硝化作用轉(zhuǎn)化為NO3--N和含氮?dú)怏w[19],NH4+-N含量逐步減少而趨于穩(wěn)定。

    NO3--N含量變化見圖4e和4f,在厭氧發(fā)酵階段,由于硝化作用較弱,NO3--N含量極低,其變化不明顯;好氧發(fā)酵前期,NO3--N含量有所下降,這可能由于此時(shí)堆體尚處于厭氧或兼氧條件下,NO3--N和堆體中高濃度的NH4+發(fā)生反硝化作用而消耗,在降溫期和腐熟期硝化作用占主導(dǎo)地位[20],導(dǎo)致腐熟期NO3--N含量大幅上升。進(jìn)入好氧階段后,15BR+65MC、15BR+70MC、30BR+65MC和30BR+70MC 4個(gè)處理組NO3--N質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別上升了46.5%、35.8%、46.4%和24.9%,這是由于好氧發(fā)酵過程中硝化作用顯著增強(qiáng)所致[21]。

    2.2.3 發(fā)酵產(chǎn)物指標(biāo)分析與評價(jià)

    1)腐熟度分析與評價(jià)

    通常pH值在6.5~8.0范圍內(nèi)時(shí)發(fā)酵物料中微生物有較高的活性,由圖5a可知,各處理組最終發(fā)酵物料pH值基本在7.0~8.0之間,均在正常范圍內(nèi)。電導(dǎo)率(EC)反映了可溶性鹽的含量[22],4個(gè)處理組的EC值均低于2.64 mS/cm,達(dá)到了低于4.0 mS/cm的腐熟標(biāo)準(zhǔn)[23],其中處理組15BR+65MC電導(dǎo)率最低為2.27 mS/cm,顯著性低于其他處理組(<0.05),表明該處理組發(fā)酵物料腐熟程度較高[24]。

    4/6值表示腐殖酸在波長465和665 nm處的特異吸收峰值,其值越低表明腐殖質(zhì)的縮合和芳構(gòu)化程度越高,可用于表征腐熟度[25];GI 被認(rèn)為是最為可靠的腐熟度評價(jià)指標(biāo),未腐熟發(fā)酵物料對種子的毒性主要來自于小分子有機(jī)酸和大量NH3、多酚類物質(zhì)的累積,通過高溫好氧發(fā)酵可使毒性物質(zhì)分解,達(dá)到腐熟目的[26]。由圖5b可知,處理組15BR+65MC和15BR+70MC的4/6值和GI值均分別優(yōu)于處理組30BR+65MC和30BR+70MC中相應(yīng)指標(biāo)(<0.05),表明縮短厭氧發(fā)酵周期,可使最終發(fā)酵產(chǎn)物的腐熟度改善,有利于發(fā)酵物料中腐殖質(zhì)的縮合和芳構(gòu)化[25]。

    2)碳氮養(yǎng)分變化分析與評價(jià)

    圖6a和圖6b分別為4個(gè)處理組的發(fā)酵產(chǎn)物中TOC、TDOC含量及TN、NH4+-N、NO3--N含量。處理組15BR+65MC和15BR+70MC的TOC和TN質(zhì)量分?jǐn)?shù)較處理組30BR+65MC和30BR+70MC分別高出6.0%~21.7%(<0.05)和3.0%~10.2%(<0.01),各處理組的TDOC、NH4+-N、NO3--N的含量差異不明顯(>0.05),不同初始含水率處理組之間的各項(xiàng)指標(biāo)也無顯著性差異。以上結(jié)果表明,縮短厭氧發(fā)酵周期可顯著提高TOC、TN在最終發(fā)酵產(chǎn)物中的含量,而初始含水率則影響不明顯。

    圖5 最終發(fā)酵產(chǎn)物中pH值、電導(dǎo)率(EC)、E4/E6值和發(fā)芽指數(shù)(GI)

    圖6 最終發(fā)酵產(chǎn)物中碳氮元素形態(tài)及含量

    3 結(jié) 論

    本研究將豬糞、雞糞和秸稈混合構(gòu)建了干法厭氧-好氧發(fā)酵系統(tǒng),對比了厭氧發(fā)酵15和30 d 2個(gè)不同厭氧發(fā)酵周期及65%和70%不同好氧發(fā)酵初始含水率對該系統(tǒng)產(chǎn)氣產(chǎn)肥效能,所得結(jié)論如下:

    在厭氧發(fā)酵階段,混合物料的日產(chǎn)氣率自發(fā)酵開始后逐漸上升,并在第8天達(dá)到最高峰,至第15天降至峰值的50%以下,累積產(chǎn)氣量已達(dá)到30天發(fā)酵周期的71%。采用15 d的發(fā)酵周期,可使平均容積產(chǎn)氣率達(dá)到1.91 m3/(m3?d),比采用30 d發(fā)酵周期時(shí)平均池容產(chǎn)氣率提高了41.5%。

    在好氧發(fā)酵階段,各處理組碳元素含量一直下降,氮元素含量先下降后增加,采用15 d厭氧發(fā)酵所獲得的沼渣進(jìn)行好氧發(fā)酵,所得發(fā)酵產(chǎn)物的EC值、4/6值和發(fā)芽率均較優(yōu),同時(shí)總有機(jī)碳和總氮含量也較30 d沼渣好氧發(fā)酵所得產(chǎn)物提高6.0%~21.7%和3.0%~10.2%。

    因此,采用厭氧、好氧發(fā)酵均為15 d的發(fā)酵組合,可使發(fā)酵周期縮短至30 d,同時(shí)大幅提高容積產(chǎn)氣效率和發(fā)酵產(chǎn)物的碳氮元素含量,有利于提高工程的頭運(yùn)行效率和經(jīng)濟(jì)效益。

    [1] 王朝勇,謝春燕,孫俊環(huán),等集中型沼氣工程發(fā)展模式的探索[J]. 農(nóng)機(jī)化研究,2014,36(6):215-218,223.

    Wang Chaoyong, Xie Chunyan, Sun Junhuan, et al. Research on the development mode of the centralized biogas project[J]. Journal of Agricultural Mechanization Research, 2014, 36(6): 215-218, 223. (in Chinese with English abstract)

    [2] 石建福,高桂花,施興榮,等“氣熱電肥聯(lián)產(chǎn)“模式秸稈沼氣工程探索與經(jīng)濟(jì)效益分析:上實(shí)農(nóng)業(yè)園生物質(zhì)循環(huán)利用示范工程模式解析[J]. 可再生能源,2012,30(6):107-110.

    Shi Jianfu, Gao Guihua, Shi Xingrong, et alExploration and economic benefit analysis on straw anaerobic fermentation project of biogas-heat-power-fertilizer cogeneration mode[J]. Renewable Energy Resources, 2012, 30(6): 107-110. (in Chinese with English abstract)

    [3] 朱洪光. 大型養(yǎng)雞場糞污沼氣發(fā)酵及熱電肥聯(lián)產(chǎn)示范研究[J]. 中國家禽,2010,32(21):37-38.

    [4] 徐慶賢,官雪芳,林碧芬,等. 不同工藝沼氣池產(chǎn)氣效果比較研究[J]. 浙江農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào),2014,26(1):194-199.

    Xu Qingxian, Guan Xuefang, Lin Bifen, et alComparison on biogas production of different biogas digesters[J]. Acta Agriculturae Zhejiangensis, 2014, 26(1): 194-199. (in Chinese with English abstract)

    [5] Nilsson M L, Kylin H, Sundin P. Major extractable organic compounds in the biologically degradable fraction of fresh, composted and anaerobically digested household waste[J]. Acta Agriculturae Scandinavica,2000, 50: 57-65.

    [6] 宋朝霞,孫普,徐榮敏. 沼渣沼液的性質(zhì)及應(yīng)用[J]. 農(nóng)技服務(wù),2016,33(2):5-7.

    [7] 李玉春. 稻秸厭氧發(fā)酵工程運(yùn)行技術(shù)參數(shù)研究[D]. 南京:南京農(nóng)業(yè)大學(xué),2012.

    Li Yuchun. Studies on Anaerobic Digestion Engineering Parameter of Rice Straw[D]. Nanjing: Nanjing Agricultural University, 2012. (in Chinese with English abstract)

    [8] 許洪偉. 不同溫度牛雞混合糞厭氧發(fā)酵性能的研究[D]. 哈爾濱:東北農(nóng)業(yè)大學(xué),2007.

    Xu Hongwei. The Study of Anaerobic Fermentation Efficiency of Cow and Chicken Manure in Different Temperature[D]. Harbin: Northeast Agricultural University, 2007. (in Chinese with English abstract)

    [9] Porvaz P, Gadu? J, Tóth ?, et al. Biogas production based on(Anderss.) within dry fermentation process[J]. Acta Regionalia et Environmentalica, 2015, 12(2): 47-50.

    [10] Chae K J, Jang A, Yim S K,et alThe effects of digestion temperature and temperature shock on the biogas yields from the mesophilic anaerobic digestion of swine manure[J]. Bioresource Technology, 2008, 99(1): 1-6.

    [11] 李裕榮,劉永霞,趙澤英,等畜禽糞便厭氧發(fā)酵的產(chǎn)氣特點(diǎn)及其發(fā)酵物養(yǎng)分的變化動(dòng)態(tài)[J]. 西南農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào),2012,25(6):2305-2310.

    Li Yurong, Liu Yongxia, Zhao Zeying, et alBiogas generation from anaerobic fermentation of animal manures and nutrient dynamics in residues [J]. Southwest China Journal of Agricultural Sciences, 2012, 25(6): 2305-2310. (in Chinese with English abstract)

    [12] 王曉嬌,楊改河,馮永忠,等. 雞糞、豬糞與秸稈混合厭氧發(fā)酵配比參數(shù)優(yōu)化[J]. 農(nóng)業(yè)機(jī)械學(xué)報(bào),2013,44(11):133-138.

    Wang Xiaojiao, Yang Gaihe, Feng Yongzhong, et alOptimization of ration of feeding substrates in anaerobic co-digestion of chicken manure, swine manure and straw [J]. Transactions of The Chinese Society of Agricultural Machinery, 2013, 44(11): 133-138. (in Chinese with English abstract)

    [13] 王永成,李杰,許宏偉. 豬雞糞便及其不同混合比例厭氧處理性能的研究[J]. 東北農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2008(7):79-83.

    Wang Yongcheng, Li Jie, Xu Hongwei. Study on performance of anaerobic treatment of pig and chicken manure in different proportion[J]. Journal of Northeast Agricultural University, 2008(7): 79-83. (in Chinese with English abstract)

    [14] 任海偉,姚興泉,李志忠,等. 不同比例牛糞與玉米秸稈混合厭氧消化產(chǎn)氣特性研究[J]. 中國沼氣,2015,33(5):38-41.

    Ren Haiwei, Yao Xingquan, Li Zhizhong, et alBiogas production performance of cattle manure and corn stalk co-digestion with different ts mixing ratios[J]. China Biogas, 2015, 33(5): 38-41. (In Chinese with English abstract)

    [15] 翟紅,張衍林,艾平,等. 不同初始含水率對沼渣和秸稈混合堆肥過程的影響[J]. 湖北農(nóng)業(yè)科學(xué),2011,50(21):4357-4360.

    Zhai Hong, Zhang Yanlin, Ai Ping,et alEffects of different initial moisture content on the composting process of biogas residue and straw[J]. Hubei Agricultural Sciences, 2011, 50(21): 4357-4360. (in Chinese with English abstract)

    [16] 鮑艷宇,顏麗,婁翼來,等. 雞糞堆肥過程中各種碳有機(jī)化合物及腐熟度指標(biāo)的變化[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2005,24(4):820-824.

    Bao Yanyu, Yan Li, Lou Yilai, et alDynamics of organic carbons during composting of chicken manure and evaluation of maturity parameters[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2005, 24(4): 820-824. (in Chinese with English abstract)

    [17] Zmora-Nahum S, Markovitch O, Tarchitzky J, et al. Dissolved organic carbon (DOC) as a parameter of compost maturity[J]. Soil Biology and Biochemistry, 2005, 37(11): 2109-2116.

    [18] 靳紅梅,付廣青,常志州,等豬、牛糞厭氧發(fā)酵中氮素形態(tài)轉(zhuǎn)化及其在沼液和沼渣中的分布[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào),2012,28(21):208-214.

    Jin Hongmei, Fu Guangqing, Chang Zhizhou, et al. Distribution of nitrogen in liquid and solid fraction of pig and dairy manure in anaerobic digestion reactor[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2012, 28(21): 208-214. (in Chinese with English abstract)

    [19] 徐路魏. 蔬菜廢棄物堆肥化過程中碳氮轉(zhuǎn)化規(guī)律[D]. 楊凌:西北農(nóng)林科技大學(xué),2016.

    Xu Luwei. Carbon and Nitrogen Transformation during Vegetable Waste Composting[D]. Yangling: Northwest A&F University, 2016. (in Chinese with English abstract)

    [20] 牛明芬,于海嬌,武肖媛,等. 豬糞秸稈高溫堆肥過程中物質(zhì)變化的研究[J]. 江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué),2014,42(9):291-293.

    [21] 曹喜濤,黃為一,常志州,等. 雞糞堆肥中氮轉(zhuǎn)化微生物變化特征的初步研究[J]. 土壤肥料,2004(4):40-43.

    Cao Xitao, Huang Weiyi, Chang Zhizhou, et alNitrogen transformations and the successions of microbial community during chicken manure composting[J]. Soil Fertilizers, 2004(4): 40-43. (in Chinese with English abstract)

    [22] 張發(fā)寶,顧文杰,徐培智,等. 硫磺和硫酸亞鐵對雞糞好氧堆肥的保氮效果[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào),2011,5(10):2347-2352.

    Zhang Fabao, Gu Wenjie, Xu Peizhi, et alEffects of S and FeSO4agents on nitrogen conservation in aerobic composting of chicken manure[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2011, 5(10): 2347-2352. (in Chinese with English abstract)

    [23] 魏自民,席北斗,趙越. 生物垃圾微生物強(qiáng)化堆肥技術(shù)[M]. 北京:中國環(huán)境科學(xué)出版社,2008.

    [24] 劉小鴻,李磊,郭小平,等. 翻堆和補(bǔ)水工藝對綠化廢棄物堆肥腐熟度的影響[J]. 科學(xué)技術(shù)與工程,2018,18(7):281-287.

    Liu Xiaohong, Li Lei, Guo Xiaoping, et alEffects of water-replenishment and turning-technique on the maturity of green waste compost[J]. Science Technology and Engineering, 2018, 18(7): 281-287. (in Chinese with English abstract)

    [25] 谷潔,李生秀,秦清軍,等. 微生物及胡敏酸4/6值在農(nóng)業(yè)廢棄物靜態(tài)高溫腐解中的變化[J]. 西北農(nóng)林科技大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2005,33(12):98-102,106.

    Gu Jie, Li Shengxiu, Qin Qingjun, et alChanges of microorganisms and/-102,106. (in Chinese with English abstract)

    [26] Zucconi F, Monaco A, De bertoldi M. Biological evaluation of compost maturity[J]. Biocycle, 1981, 22(4): 27-29.

    Variations of carbon and nitrogen during anaerobic-aerobic fermentation for co-production of biogas and organic fertilizer using animal manure and straw

    Wang Jian, Shen Yujun, Liu Ye, Ding Jingtao, Meng Haibo※

    (1.100121;2100121)

    In the co-production of biogas and organic fertilizer in traditional biogas engineering, biogas production by anaerobic fermentation and organic fertilizer production by aerobic fermentation are normally separated. Over-consumption of nutrients in the fermented residue often occurs during the biogas production stage while higher biogas yield is required, which consequently influences the subsequent aerobic fermentation stage, resulting in long fermentation period and low qualities of the final products in treating the fermented residue. To shorten the production period of biogas and organic fertilizer and improve the efficiency and quality of biogas and organic fertilizer production, a series of dry anaerobic fermentation and aerobic fermentation tests with the mixed materials of pig manure, chicken manure and straw, were carried out in this study. During the anaerobic fermentation stage, tests of 15-day and 30-day fermentation periods were carried out. During the aerobic fermentation stage, tests of 65% and 70% moisture contents of the initial fermented staff, and 15-day fermentation period were set. The results showed that the daily biogas yield increased gradually from the 1stday to 8thday during the anaerobic fermentation stage, then decreased to less than 50% of the peak value on the 15thday. On the 15thday, the cumulative biogas yield reached 71% of 30-day anaerobic fermentation and the average daily volumetric gas yield reached 1.91 m3/(m3?d), which was 41.5% higher than that of 30-day anaerobic fermentation. During the aerobic fermentation stage, concentrations of total organic carbon (TOC) in each treatment decreased continuously, and concentrations of total nitrogen (TN) decreased firstly and then increased slightly. Based on electrical conductivities, humification degrees and germination indexes in the final fermented products, higher organic fertilizer qualities were gained when using 15-day anaerobic fermented biogas residues. Moreover, concentrations of TOC and TN were also higher in the final fermented products made from 15-day anaerobic fermented biogas residues than those made from 30-day anaerobic fermented biogas residues. Moisture contents of the initial aerobic fermented staff had little influences on the qualities of final fermented products. In conclusion, adjusting the periods of both anaerobic fermentation and aerobic fermentation for 15 days, can shorten the fermentation period, increase the biogas production efficiencies and the concentrations of carbon and nitrogen elements significantly in final fermented products, and improve the operation efficiency and cost-effectiveness of biogas industry.

    manures; straw; carbon; nitrogen; anaerobic fermentation; aerobic fermentation; co-production of biogas and organic fertilizer

    王 健,沈玉君,劉 燁,丁京濤,孟海波. 畜禽糞便與秸稈厭氧-好氧發(fā)酵氣肥聯(lián)產(chǎn)碳氮元素變化研究[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào),2019,35(4):225-231. doi:10.11975/j.issn.1002-6819.2019.04.028 http://www.tcsae.org

    Wang Jian, Shen Yujun, Liu Ye, Ding Jingtao, Meng Haibo. Variations of carbon and nitrogen during anaerobic-aerobic fermentation for co-production of biogas and organic fertilizer using animal manure and straw[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2019, 35(4): 225-231. (in Chinese with English abstract) doi:10.11975/j.issn.1002-6819.2019.04.028 http://www.tcsae.org

    10.11975/j.issn.1002-6819.2019.04.028

    S216.4

    A

    1002-6819(2019)-04-0225-07

    2018-07-31

    2018-12-21

    北京市科技計(jì)劃(Z171100001417007)

    王 健,工程師,博士,主要從事農(nóng)業(yè)廢棄物資源化研究。Email:wangjian@caaepd.org.cn

    孟海波,研究員,博士,主要從事農(nóng)業(yè)廢棄物資源化研究。Email:menghaibo@caaepd.org.cn

    猜你喜歡
    沼渣厭氧發(fā)酵產(chǎn)氣
    餐廚垃圾厭氧發(fā)酵沼渣脫水性能研究
    餐廚垃圾厭氧發(fā)酵熱電氣聯(lián)供系統(tǒng)優(yōu)化
    干式厭氧消化沼渣管理的研究進(jìn)展綜述
    濕垃圾與病死豬混合厭氧消化產(chǎn)氣性能研究
    Meso-mechanical model of concrete under a penetration load
    法國梧桐落葉、香樟青葉與豬糞混合厭氧發(fā)酵特性的探究
    太陽能-地能熱泵耦合系統(tǒng)在沼氣工程厭氧發(fā)酵增溫中的設(shè)計(jì)與應(yīng)用
    沼渣用作林業(yè)育苗基質(zhì)的特性
    輕基質(zhì)添加沼渣對油茶扦插苗的影響
    餐廚垃圾厭氧發(fā)酵產(chǎn)沼氣的初步探究
    在线 av 中文字幕| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 97在线人人人人妻| 色94色欧美一区二区| 欧美成狂野欧美在线观看| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 丝袜在线中文字幕| 在线精品无人区一区二区三| 桃红色精品国产亚洲av| av一本久久久久| 久久久久网色| 91成人精品电影| 国产一区二区三区综合在线观看| 99精品久久久久人妻精品| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 久热爱精品视频在线9| avwww免费| 久久精品国产亚洲av高清一级| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 亚洲av片天天在线观看| 精品人妻1区二区| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 日本av免费视频播放| 搡老乐熟女国产| 国产精品免费视频内射| 久久中文看片网| 电影成人av| 99热网站在线观看| 亚洲av成人一区二区三| 欧美av亚洲av综合av国产av| 在线看a的网站| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产免费现黄频在线看| 视频区图区小说| 国产av国产精品国产| 婷婷色av中文字幕| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 啦啦啦视频在线资源免费观看| 热re99久久精品国产66热6| 另类亚洲欧美激情| 亚洲美女黄色视频免费看| 制服人妻中文乱码| 欧美 日韩 精品 国产| 91精品三级在线观看| 亚洲五月婷婷丁香| 中文字幕av电影在线播放| 欧美 日韩 精品 国产| 久久久水蜜桃国产精品网| 欧美成狂野欧美在线观看| 我的亚洲天堂| 国产深夜福利视频在线观看| 成年美女黄网站色视频大全免费| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 亚洲精品第二区| 人妻 亚洲 视频| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 老司机亚洲免费影院| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 俄罗斯特黄特色一大片| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 久久久久国内视频| 久久综合国产亚洲精品| 久久人人97超碰香蕉20202| 女性生殖器流出的白浆| 性少妇av在线| 我要看黄色一级片免费的| av在线老鸭窝| 中亚洲国语对白在线视频| 多毛熟女@视频| 久热爱精品视频在线9| 久久天堂一区二区三区四区| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 亚洲专区字幕在线| 美女中出高潮动态图| 69av精品久久久久久 | 亚洲精品成人av观看孕妇| 久久毛片免费看一区二区三区| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产免费视频播放在线视频| 日本91视频免费播放| 91av网站免费观看| 欧美少妇被猛烈插入视频| 久久久久国产精品人妻一区二区| 在线天堂中文资源库| 精品熟女少妇八av免费久了| 午夜日韩欧美国产| 男女无遮挡免费网站观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 黄色a级毛片大全视频| 丝袜在线中文字幕| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 久久久久国产一级毛片高清牌| 岛国在线观看网站| 欧美变态另类bdsm刘玥| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 永久免费av网站大全| 欧美中文综合在线视频| 欧美 日韩 精品 国产| 午夜福利免费观看在线| 国产精品免费大片| 老司机靠b影院| 国产一区二区三区综合在线观看| 一进一出抽搐动态| 亚洲专区字幕在线| 精品乱码久久久久久99久播| 夜夜夜夜夜久久久久| 热99国产精品久久久久久7| 男人添女人高潮全过程视频| 成年人黄色毛片网站| av国产精品久久久久影院| av线在线观看网站| 在线看a的网站| www.熟女人妻精品国产| 自线自在国产av| 中文字幕人妻丝袜制服| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 久久人妻熟女aⅴ| 亚洲精品国产一区二区精华液| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 久久久国产成人免费| 精品高清国产在线一区| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 桃红色精品国产亚洲av| 一本综合久久免费| 少妇被粗大的猛进出69影院| 成人黄色视频免费在线看| 亚洲中文日韩欧美视频| 一区福利在线观看| 欧美日韩成人在线一区二区| 日日爽夜夜爽网站| 精品视频人人做人人爽| 99精品久久久久人妻精品| 一区二区三区乱码不卡18| 美女午夜性视频免费| 亚洲av国产av综合av卡| 热re99久久国产66热| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 色精品久久人妻99蜜桃| 精品高清国产在线一区| 在线永久观看黄色视频| 一区二区av电影网| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| videosex国产| 高清在线国产一区| 亚洲精品一区蜜桃| 18在线观看网站| 亚洲 欧美一区二区三区| av天堂在线播放| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国精品久久久久久国模美| 国产野战对白在线观看| 国产精品成人在线| 免费日韩欧美在线观看| 91精品三级在线观看| 桃花免费在线播放| 日韩中文字幕欧美一区二区| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 一级片'在线观看视频| 亚洲欧美激情在线| 久久人妻熟女aⅴ| 国产精品一区二区在线不卡| 在线观看人妻少妇| 久久九九热精品免费| 精品高清国产在线一区| 亚洲成人免费电影在线观看| 美女中出高潮动态图| 国产精品一区二区在线观看99| 视频在线观看一区二区三区| 狂野欧美激情性xxxx| 脱女人内裤的视频| 动漫黄色视频在线观看| 欧美激情高清一区二区三区| 9色porny在线观看| 国产日韩欧美在线精品| 日韩有码中文字幕| 亚洲精品第二区| 成人亚洲精品一区在线观看| 亚洲国产精品一区三区| 欧美精品高潮呻吟av久久| 中国美女看黄片| 黄色毛片三级朝国网站| 久久久欧美国产精品| 一进一出抽搐动态| 亚洲国产精品成人久久小说| 久久女婷五月综合色啪小说| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 乱人伦中国视频| 啪啪无遮挡十八禁网站| 老司机福利观看| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 久久精品亚洲av国产电影网| 三级毛片av免费| 久久99热这里只频精品6学生| 男人舔女人的私密视频| 亚洲精品国产av蜜桃| videosex国产| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 丰满少妇做爰视频| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产精品av久久久久免费| 操美女的视频在线观看| 午夜91福利影院| 亚洲第一av免费看| 久久精品成人免费网站| 丁香六月欧美| 国产成人系列免费观看| 亚洲av日韩在线播放| 欧美日韩一级在线毛片| 日本av手机在线免费观看| 另类精品久久| 1024香蕉在线观看| 黄片大片在线免费观看| 中文字幕最新亚洲高清| 欧美日韩黄片免| 天天添夜夜摸| 国产区一区二久久| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 涩涩av久久男人的天堂| 男女下面插进去视频免费观看| 欧美国产精品一级二级三级| 在线观看www视频免费| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 亚洲精品中文字幕在线视频| 十八禁网站免费在线| 午夜精品久久久久久毛片777| 一区二区三区乱码不卡18| 一区二区日韩欧美中文字幕| 国产黄频视频在线观看| 国产av国产精品国产| 韩国精品一区二区三区| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 777米奇影视久久| 亚洲专区国产一区二区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 热99re8久久精品国产| 国产老妇伦熟女老妇高清| 宅男免费午夜| 欧美精品一区二区免费开放| 久久 成人 亚洲| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲av电影在线进入| 午夜激情久久久久久久| 另类精品久久| 色94色欧美一区二区| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 男男h啪啪无遮挡| www.自偷自拍.com| 国产精品av久久久久免费| 亚洲精品国产一区二区精华液| 久热爱精品视频在线9| 亚洲精品一二三| 久久这里只有精品19| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 极品少妇高潮喷水抽搐| 中亚洲国语对白在线视频| 人妻久久中文字幕网| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 国产91精品成人一区二区三区 | 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 另类精品久久| 久久毛片免费看一区二区三区| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 亚洲免费av在线视频| 老司机深夜福利视频在线观看 | 大码成人一级视频| a级毛片黄视频| 高清视频免费观看一区二区| 国产国语露脸激情在线看| 老司机影院成人| a级片在线免费高清观看视频| av网站免费在线观看视频| 日本一区二区免费在线视频| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 精品卡一卡二卡四卡免费| 丁香六月天网| 亚洲一码二码三码区别大吗| 国产片内射在线| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 51午夜福利影视在线观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产精品久久久久久精品古装| 久久久水蜜桃国产精品网| 最黄视频免费看| 真人做人爱边吃奶动态| 丝瓜视频免费看黄片| 成在线人永久免费视频| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲av成人一区二区三| av天堂在线播放| 久久精品成人免费网站| 中文字幕高清在线视频| 欧美精品高潮呻吟av久久| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲精品国产一区二区精华液| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 91精品三级在线观看| 免费观看a级毛片全部| 99国产精品99久久久久| av天堂在线播放| 国产男女超爽视频在线观看| www.熟女人妻精品国产| 久热爱精品视频在线9| 无遮挡黄片免费观看| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 精品人妻1区二区| 国产成人影院久久av| 久久久精品94久久精品| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 日本wwww免费看| 国产精品久久久久成人av| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 亚洲国产欧美在线一区| 久久久久久免费高清国产稀缺| 国产三级黄色录像| 国产成人免费观看mmmm| 老熟妇乱子伦视频在线观看 | 精品久久久久久久毛片微露脸 | 午夜成年电影在线免费观看| 不卡av一区二区三区| 国产av一区二区精品久久| av超薄肉色丝袜交足视频| 精品欧美一区二区三区在线| www日本在线高清视频| 久久久精品免费免费高清| 久久人妻熟女aⅴ| 人人妻人人澡人人看| xxxhd国产人妻xxx| 一区二区三区乱码不卡18| 999久久久精品免费观看国产| 国产淫语在线视频| 制服诱惑二区| 高潮久久久久久久久久久不卡| av不卡在线播放| 一区二区日韩欧美中文字幕| a级毛片在线看网站| 青青草视频在线视频观看| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产免费现黄频在线看| 国产麻豆69| av电影中文网址| 精品一区二区三卡| 国产黄色免费在线视频| 亚洲国产精品一区三区| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 亚洲黑人精品在线| 国产精品欧美亚洲77777| 婷婷成人精品国产| 免费观看av网站的网址| 亚洲精品国产色婷婷电影| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲av片天天在线观看| 久久狼人影院| 黄色片一级片一级黄色片| 99热全是精品| 久久99一区二区三区| 色播在线永久视频| 精品乱码久久久久久99久播| 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 19禁男女啪啪无遮挡网站| 免费av中文字幕在线| 午夜福利视频在线观看免费| 一进一出抽搐动态| 丰满饥渴人妻一区二区三| a级毛片在线看网站| 咕卡用的链子| 啦啦啦 在线观看视频| 黑人猛操日本美女一级片| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 欧美日韩视频精品一区| av免费在线观看网站| 亚洲av电影在线进入| 多毛熟女@视频| 老熟女久久久| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 真人做人爱边吃奶动态| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产成人欧美在线观看 | 免费看十八禁软件| 91精品伊人久久大香线蕉| 精品视频人人做人人爽| 日本wwww免费看| 亚洲精品在线美女| 午夜福利免费观看在线| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| www.999成人在线观看| 99热网站在线观看| a 毛片基地| 久久天堂一区二区三区四区| 久久九九热精品免费| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产亚洲精品第一综合不卡| 在线看a的网站| 91大片在线观看| 婷婷色av中文字幕| 国产精品av久久久久免费| 高清av免费在线| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 黄频高清免费视频| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 亚洲国产欧美在线一区| 97精品久久久久久久久久精品| 亚洲九九香蕉| 老司机福利观看| 99久久人妻综合| 久久性视频一级片| 欧美日韩精品网址| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 国产av国产精品国产| 他把我摸到了高潮在线观看 | 成人国产av品久久久| 人人澡人人妻人| 免费少妇av软件| a在线观看视频网站| 丰满迷人的少妇在线观看| 午夜两性在线视频| 在线看a的网站| 我的亚洲天堂| 日本91视频免费播放| 两性夫妻黄色片| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 亚洲精品国产一区二区精华液| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 久久 成人 亚洲| 在线永久观看黄色视频| 一本色道久久久久久精品综合| 欧美 日韩 精品 国产| 免费人妻精品一区二区三区视频| 99国产精品一区二区三区| 日本黄色日本黄色录像| 中国美女看黄片| 99久久国产精品久久久| 一区二区三区激情视频| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 亚洲欧美一区二区三区久久| 欧美激情极品国产一区二区三区| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 精品一品国产午夜福利视频| 狂野欧美激情性xxxx| 91成人精品电影| 一区二区av电影网| 亚洲精品中文字幕在线视频| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡 | 精品国内亚洲2022精品成人 | 免费黄频网站在线观看国产| 一级毛片电影观看| 岛国毛片在线播放| 我要看黄色一级片免费的| 电影成人av| 婷婷成人精品国产| 成人国产av品久久久| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 久久久久国产精品人妻一区二区| av福利片在线| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 搡老乐熟女国产| 大香蕉久久网| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | av电影中文网址| 电影成人av| 黄色 视频免费看| 国产97色在线日韩免费| 久久天堂一区二区三区四区| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲av欧美aⅴ国产| 另类精品久久| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 后天国语完整版免费观看| 日本五十路高清| 亚洲欧洲日产国产| 成年人免费黄色播放视频| 无限看片的www在线观看| 中亚洲国语对白在线视频| 成人av一区二区三区在线看 | 亚洲精品中文字幕在线视频| 1024视频免费在线观看| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 黄色毛片三级朝国网站| 人妻一区二区av| 夫妻午夜视频| avwww免费| 午夜久久久在线观看| 成年动漫av网址| 国产男女内射视频| 两个人免费观看高清视频| 国产激情久久老熟女| 精品视频人人做人人爽| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产精品亚洲av一区麻豆| tube8黄色片| 首页视频小说图片口味搜索| av在线老鸭窝| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 亚洲成人免费av在线播放| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产日韩欧美亚洲二区| 女人精品久久久久毛片| 无遮挡黄片免费观看| av又黄又爽大尺度在线免费看| 国产一区有黄有色的免费视频| 亚洲国产欧美在线一区| 美女午夜性视频免费| 2018国产大陆天天弄谢| 美女午夜性视频免费| 亚洲精品国产一区二区精华液| 国产主播在线观看一区二区| 免费av中文字幕在线| kizo精华| 91老司机精品| 日韩,欧美,国产一区二区三区| av国产精品久久久久影院| 国产免费现黄频在线看| 热re99久久国产66热| 老司机影院毛片| av电影中文网址| 51午夜福利影视在线观看| 久久久久网色| 欧美在线一区亚洲| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 1024视频免费在线观看| 韩国高清视频一区二区三区| 国产精品成人在线| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 国产深夜福利视频在线观看| 亚洲av男天堂| 啦啦啦免费观看视频1| 法律面前人人平等表现在哪些方面 | 久久精品国产亚洲av高清一级| 岛国在线观看网站| 伊人亚洲综合成人网| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲av国产av综合av卡| 国产亚洲av高清不卡| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 91成人精品电影| 人人澡人人妻人| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 女人久久www免费人成看片| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 99热国产这里只有精品6| 人妻 亚洲 视频| 精品国产国语对白av| 黄片大片在线免费观看| 久久久国产欧美日韩av| 久久久久久久精品精品| cao死你这个sao货| 国产深夜福利视频在线观看| 久久影院123| 性色av乱码一区二区三区2| 亚洲精品中文字幕在线视频| 久久久国产一区二区| 国产亚洲欧美在线一区二区| 狂野欧美激情性bbbbbb| 桃花免费在线播放| 亚洲久久久国产精品| a级毛片黄视频| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 国产一卡二卡三卡精品| 99国产精品一区二区三区| 99香蕉大伊视频| 一区二区日韩欧美中文字幕| 黑人操中国人逼视频| 青草久久国产| 国产淫语在线视频| 亚洲国产欧美网| 一区二区三区精品91| 国产一区有黄有色的免费视频| av在线播放精品| 亚洲精品自拍成人| 波多野结衣av一区二区av| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 亚洲一码二码三码区别大吗| 韩国精品一区二区三区| 9色porny在线观看| 永久免费av网站大全| 99久久人妻综合| 人人澡人人妻人| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 一二三四在线观看免费中文在| 91国产中文字幕| 亚洲专区中文字幕在线| 久久久久视频综合| 国产欧美日韩一区二区三 | 久久久久国产精品人妻一区二区| 嫁个100分男人电影在线观看| 悠悠久久av| 两人在一起打扑克的视频| avwww免费| 亚洲精品久久午夜乱码| 90打野战视频偷拍视频| 久久久久网色| 国产色视频综合| 午夜免费成人在线视频| www.精华液| 精品少妇黑人巨大在线播放| 91九色精品人成在线观看| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 性色av一级| 国产成人免费观看mmmm| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | av超薄肉色丝袜交足视频|