測(cè)量放射性氣體氙同位素的Si-PIN β探測(cè)器研制

賈懷茂，李 奇，王世聯(lián)，張新軍，樊元慶，趙允剛

(禁核試北京國(guó)家數(shù)據(jù)中心和北京放射性核素實(shí)驗(yàn)室，北京 100085)

在全面禁止核試驗(yàn)條約[1](CTBT)規(guī)定的4種核爆炸監(jiān)測(cè)技術(shù)中，放射性核素監(jiān)測(cè)在判定可疑事件是否為核爆炸方面具有決定性作用。核爆炸產(chǎn)生的惰性氣體裂變產(chǎn)物131Xem、133Xem、133Xe和135Xe等被認(rèn)為最有可能通過(guò)地下、水下等方式進(jìn)行的核試驗(yàn)泄漏到大氣中，4種放射性氙同位素作為核爆炸識(shí)別特征核素，能通過(guò)它們之間的核素比判別可疑核事件的性質(zhì)及推斷零時(shí)，因此全面禁止核試驗(yàn)條約組織(CTBTO)將放射性氙同位素作為監(jiān)測(cè)的重點(diǎn)之一[2]，提高放射性氙同位素的探測(cè)靈敏度和測(cè)量準(zhǔn)確度成為目前CTBT監(jiān)測(cè)領(lǐng)域研究的前沿課題。

大氣中氙同位素監(jiān)測(cè)屬于低水平放射性測(cè)量，通常采用HPGe γ能譜法或β-γ符合法。131Xem、133Xem、133Xe和135Xe發(fā)射的主要γ射線能量范圍為81～250 keV，其中131Xem的163.9 keV γ射線發(fā)射概率較小，僅為1.96%[3]，133Xem的233.2 keV γ射線發(fā)射概率也只有10.3%[3]，而4種氙同位素發(fā)射的主要X射線能量均約為30 keV，在此能量范圍，γ射線康普頓散射和環(huán)境本底的影響很大。采用HPGe γ能譜法測(cè)量放射性氙同位素時(shí)，由于131Xem、133Xemγ射線的發(fā)射概率較小，所以這兩種核素的最小可探測(cè)活度(MDA)較大。利用β-γ符合法測(cè)量放射性氙同位素時(shí)，4種氙同位素的內(nèi)轉(zhuǎn)換電子和各自的X射線均有符合關(guān)系，而它們的X射線能量均為30 keV左右，導(dǎo)致符合能譜重疊在一起，計(jì)算131Xem、133Xem活度時(shí)必須從重疊的符合能譜中進(jìn)行剝離扣除，所以β探測(cè)器的性能將直接影響131Xem和133Xem的測(cè)量分析。

目前，β探測(cè)器普遍采用塑料閃爍體，其是一種有機(jī)閃爍體，具有光傳輸性能好、衰減時(shí)間短、性能穩(wěn)定、易于加工成各種形狀、機(jī)械強(qiáng)度高、不潮解、耐輻射性能好等優(yōu)點(diǎn)，但塑料閃爍體軟化溫度較低，不能在高溫條件下使用，易溶于芳香族及酮類溶劑，能量分辨率差，如圣戈班公司生產(chǎn)的BC404型塑料閃爍體，對(duì)131Xem的129 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的能量分辨率為25%，氙的記憶效應(yīng)為3%[4]，北京高能科迪科技有限公司生產(chǎn)的HND-S2型塑料閃爍體，對(duì)131Xem的129 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的能量分辨率為30%，氙的記憶效應(yīng)為7%。塑料閃爍體較差的能量分辨率，使131Xem的129 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子、133Xem的199 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子和135Xe的214 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的能譜峰分不開，重疊在一起，這將在測(cè)量氙樣品時(shí)影響對(duì)131Xem和133Xem的識(shí)別與定量分析。為克服塑料閃爍體的缺點(diǎn)，國(guó)外許多實(shí)驗(yàn)室都在研發(fā)性能更加優(yōu)越的β探測(cè)器以取代塑料閃爍體，如無(wú)機(jī)閃爍晶體鋁酸釔(YAP)[5]、Si-PIN探測(cè)器[6]、硅漂移探測(cè)器(SDD)[7]等。其中，Si-PIN是一種結(jié)型半導(dǎo)體探測(cè)器，采用半導(dǎo)體鈍化離子注入新工藝生產(chǎn)，其結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、靈敏度高、線性響應(yīng)好、時(shí)間響應(yīng)快、漏電流小、能量分辨率較好、使用時(shí)不需要高壓、無(wú)需密封，主要用于帶電粒子的探測(cè)，也可通過(guò)射線與探測(cè)器靈敏介質(zhì)或輻射轉(zhuǎn)換靶的相互作用產(chǎn)生次級(jí)帶電粒子而實(shí)現(xiàn)對(duì)脈沖中子、γ射線和X射線的探測(cè)。本工作擬采用Si-PIN半導(dǎo)體研制一種測(cè)量放射性氣體氙同位素的β探測(cè)器，并對(duì)其性能進(jìn)行詳細(xì)測(cè)試。

1 測(cè)量氙同位素的β-γ符合法

β-γ符合法是一種常用的放射性核素測(cè)量方法，利用β-γ符合法測(cè)量氙同位素能有效降低環(huán)境放射性本底和干擾核素的影響，探測(cè)靈敏度較高。131Xem、133Xem、133Xe和135Xe的衰變參數(shù)列于表1[3]，存在符合關(guān)系的射線分別為：131Xem的129 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子和30.4 keV的X射線；133Xem的199 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子和30.4 keV的X射線；133Xe的最大能量為346 keV的β射線和81.0 keV的γ射線，最大能量為346 keV的β射線和31.6 keV的X射線，以及45 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子和31.6 keV的X射線；135Xe的最大能量為910 keV的β射線和249.8 keV的γ射線，最大能量為910 keV的β射線和31.6 keV的X射線，以及214 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子和31.6 keV的X射線。

β-γ符合法測(cè)量放射性氙同位素活度A的計(jì)算公式[8]為：

(1)

MDA是衡量測(cè)量設(shè)備性能的一個(gè)重要指標(biāo)，β-γ符合法測(cè)量放射性氙同位素的MDA計(jì)算公式[8]為：

表1 放射性氙同位素衰變參數(shù)Table 1 Decay parameter for radioactive xenon isotope

(2)

式中，μB為ROI符合本底計(jì)數(shù)。

由式(2)可看出，MDA與探測(cè)效率呈反比，與FWHM的平方根近似呈正比，即：

(3)

所以，為得到理想的MDA，應(yīng)選取探測(cè)效率高且能量分辨率好的探測(cè)器。

2 Si-PIN β探測(cè)器研制

Si-PIN的能量分辨率遠(yuǎn)優(yōu)于塑料閃爍體，更有利于放射性氙同位素的測(cè)量。為獲得較高的探測(cè)效率，測(cè)量氙樣品的探測(cè)器還需有良好的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)。圖1[9]為電子在Si中的射程與能量的關(guān)系，133Xe的β射線最大能量為346 keV，135Xe的β射線最大能量為910 keV，4種放射性氙同位素中內(nèi)轉(zhuǎn)換電子最大能量為214 keV，可見當(dāng)Si-PIN的厚度為200 μm時(shí)，內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的能量可全部沉積在Si中，由于β射線的能量是連續(xù)的，所以為兼顧β射線測(cè)量，Si-PIN厚度選擇在400 μm左右較為理想。

圖1 電子在Si中的射程Fig.1 Electron range in silicon

采用Si-PIN制作測(cè)量放射性氙同位素的β探測(cè)器時(shí)，探測(cè)器同時(shí)也是氙樣品的容納器，所以對(duì)探測(cè)器的密封和耐壓性能都有一定要求。為使β探測(cè)效率盡量高，將探測(cè)器的形狀設(shè)計(jì)成圓柱體形(圖2)，上下兩面為圓形Si-PIN半導(dǎo)體(直徑50 mm、厚度500 μm)，側(cè)面為鋁制支撐體，高度為10 mm，探測(cè)器容積為29 mL，支撐體側(cè)壁開一直徑為1.8 mm的通孔，用半徑為1.6 mm不銹鋼管作為氣體出入通道。為減小對(duì)X射線和γ射線的吸收，選用塑料印刷電路板(PCB)作為Si-PIN襯底，Si-PIN和PCB用導(dǎo)電膠粘貼(圖3)，PCB厚度為1.5 mm，可承受壓強(qiáng)大于1×105Pa。

圖2 Si-PIN半導(dǎo)體β探測(cè)器Fig.2 β detector made of Si-PIN semiconductor

圖3 粘貼PCB的Si-PIN半導(dǎo)體Fig.3 Si-PIN semiconductor adhered to PCB

3 探測(cè)器性能測(cè)試

對(duì)研制的Si-PIN β探測(cè)器進(jìn)行性能測(cè)試，包括PCB對(duì)X和γ射線的吸收性能、氙的記憶效應(yīng)、能量分辨率和探測(cè)效率。

利用133Ba點(diǎn)源測(cè)量PCB對(duì)X、γ射線的吸收性能。133Ba半衰期為10.51 a[3]，發(fā)射31、35 keV的X射線和81、356 keV的γ射線，基本涵蓋了4種放射性氙同位素發(fā)射的X射線和γ射線能量范圍。實(shí)驗(yàn)采用HPGe探測(cè)器測(cè)量放置PCB前后133Ba的計(jì)數(shù)率，從而計(jì)算得到PCB對(duì)X射線和γ射線的吸收率，結(jié)果列于表2。PCB對(duì)31 keV X射線的吸收率為57%，對(duì)能量大于80 keV的γ射線吸收較少，基本小于10%。

利用131Xem測(cè)量Si-PIN β探測(cè)器的氙記憶效應(yīng)、能量分辨率和探測(cè)效率。131Xem樣品是由131I衰變獲取的，131I半衰期為8.02 d[3]，主要發(fā)射能量為364.5 keV的γ射線，發(fā)射概率為81.7%[3]。樣品中初始時(shí)刻131Xem的含量為99%，131I的含量為1%，先將Si-PIN β探測(cè)器抽真空，再用Hamilton針管將樣品注入探測(cè)器中。

表2 PCB的γ射線吸收性能Table 2 γ-ray absorption performance of PCB

圖4為Si-PIN β探測(cè)器的氙記憶效應(yīng)測(cè)量流程。實(shí)驗(yàn)采用ORTEC 8530型碳窗平面HPGe γ探測(cè)器進(jìn)行測(cè)量，先用HPGe γ譜儀測(cè)量Si-PIN β探測(cè)器中的131Xem樣品，再用氦氣沖洗Si-PIN β探測(cè)器，最后用HPGe γ譜儀測(cè)量Si-PIN β探測(cè)器中殘留的131Xem。

圖4 Si-PIN β探測(cè)器氙記憶效應(yīng)測(cè)量流程Fig.4 Measurement procedure for xenon memory effect of Si-PIN β detector

Si-PIN β探測(cè)器的氙記憶效應(yīng)測(cè)量結(jié)果列于表3。由表3可看出，氙記憶效應(yīng)小于0.1%，使用氦氣沖洗能有效減小氙樣品在探測(cè)器中的殘留。

將Si-PIN β探測(cè)器與ORTEC 8530型碳窗平面HPGe γ探測(cè)器組建成β(Si-PIN)-γ(HPGe)符合測(cè)量系統(tǒng)，測(cè)量Si-PIN β探測(cè)器的能量分辨率和探測(cè)效率。圖5為β(Si-PIN)-γ(HPGe)符合測(cè)量系統(tǒng)的電子學(xué)示意圖。能量分辨率η、β探測(cè)效率εβ的計(jì)算公式[9]分別為：

(4)

(5)

式中：Ee為電子能量；FWHM為峰半高寬；Nc為符合計(jì)數(shù)率；Nγ為γ射線計(jì)數(shù)率。

表3 Si-PIN β探測(cè)器氙記憶效應(yīng)測(cè)量結(jié)果Table 3 Xenon memory effect result of Si-PIN β detector

圖5 β(Si-PIN)-γ(HPGe)符合測(cè)量系統(tǒng)電子學(xué)示意圖Fig.5 Schematic figure of β(Si-PIN)-γ(HPGe) coincidence system electronics

131Xem衰變過(guò)程中發(fā)射129 keV和159 keV的內(nèi)轉(zhuǎn)換電子。圖6為Si-PIN β探測(cè)器測(cè)量131Xem樣品的能譜。Si-PIN β探測(cè)器對(duì)129 keV和159 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的能量分辨率分別為11.2%和7.4%，遠(yuǎn)優(yōu)于塑料閃爍體的電子能量分辨率。

圖6 131Xem樣品的Si-PIN β探測(cè)器測(cè)量能譜Fig.6 Si-PIN β spectrum of 131Xem sample

圖7、8分別為測(cè)量獲取的樣品γ(HPGe)能譜和β(Si-PIN)門控γ(HPGe)符合能譜。根據(jù)式(5)計(jì)算得到Si-PIN β探測(cè)器對(duì)129 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的探測(cè)效率為57.0%。

將本底測(cè)量數(shù)值代入式(2)，可得β(Si-PIN)-γ(HPGe)符合系統(tǒng)對(duì)133Xe的MDA(24 h)為2.1 mBq。而實(shí)驗(yàn)室β(塑閃)-γ(NaI)符合系統(tǒng)(SAUNAⅡ-Lab)對(duì)133Xe的MDA(24 h)為1.8 mBq[10]。可見，β(Si-PIN)-γ(HPGe)符合系統(tǒng)探測(cè)靈敏度與SAUNAⅡ-Lab相當(dāng)，但Si-PIN β探測(cè)器的能量分辨率和氙記憶效應(yīng)遠(yuǎn)優(yōu)于塑料閃爍體探測(cè)器，所以研制的Si-PIN β探測(cè)器能提高放射性氙同位素的測(cè)量分析能力。

圖7 131Xem樣品的HPGe γ測(cè)量能譜Fig.7 HPGe γ spectrum of 131Xem sample

圖8 131Xem樣品β(Si-PIN)門控γ(HPGe)符合測(cè)量能譜Fig.8 β(Si-PIN)-gated γ(HPGe) coincidence spectrum of 131Xem sample

4 結(jié)論

研制的Si-PIN β探測(cè)器性能優(yōu)良，其對(duì)131Xem的129 keV內(nèi)轉(zhuǎn)換電子能量分辨率達(dá)11.2%，遠(yuǎn)優(yōu)于塑料閃爍體的能量分辨率；β探測(cè)效率達(dá)57.0%；氙記憶效應(yīng)非常小，僅為0.08%。Si-PIN β探測(cè)器的優(yōu)異性能將提高氙樣品測(cè)量分析的核素識(shí)別能力(尤其是131Xem及133Xem)和測(cè)量準(zhǔn)確度。