大尺度模擬二維晶粒長(zhǎng)大過(guò)程的相場(chǎng)法研究

梁冬梅，李 潔，張義靈，羅志榮

（玉林師范學(xué)院 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，廣西 玉林 537000）

0 前言

多晶材料中晶粒長(zhǎng)大過(guò)程控制著微觀組織結(jié)構(gòu)的演變，而晶粒組織結(jié)構(gòu)直接影響著材料性能[1]，研究多晶材料晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中晶粒尺寸、邊數(shù)的變化以及單個(gè)晶粒長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)具有重要意義。

傳統(tǒng)上對(duì)晶粒長(zhǎng)大的研究主要集中在理論和實(shí)驗(yàn)兩方面[2]。隨著科學(xué)技術(shù)與計(jì)算機(jī)技術(shù)的快速發(fā)展，出現(xiàn)了許多計(jì)算機(jī)模擬晶粒長(zhǎng)大的方法，如蒙特卡羅（MC）[3-5]、元胞自動(dòng)機(jī)（CA）[6]和相場(chǎng)（PF）[7]等方法。孫亞等人[8]采用相場(chǎng)法對(duì)二維晶粒長(zhǎng)大過(guò)程進(jìn)行仿真，研究了晶粒尺寸分布與拓?fù)溲葑儯换ǜ０驳热薣9]結(jié)合晶粒長(zhǎng)大速率的統(tǒng)計(jì)理論，采用CA方法對(duì)基于曲率驅(qū)動(dòng)機(jī)制的晶粒長(zhǎng)大過(guò)程進(jìn)行了研究；羅志榮等人[10]采用相場(chǎng)法探討了不同初始微結(jié)構(gòu)（柱狀和梯度）對(duì)晶粒長(zhǎng)大過(guò)程及其長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)的影響；Z?llner和Rios[11]采用MC方法模擬了二維晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中3種經(jīng)典拓?fù)滢D(zhuǎn)變以及單個(gè)晶粒長(zhǎng)大軌跡。上述研究采用了不同的方法模擬晶粒長(zhǎng)大過(guò)程，但其模擬尺度均較小。實(shí)際上，模擬尺度越大，數(shù)據(jù)離散程度越小，獲得的晶粒長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)和尺寸分布越準(zhǔn)確[12]。然而，目前大尺度模擬二維晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中的晶粒半徑和邊數(shù)分布以及單個(gè)晶粒長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)的相場(chǎng)法研究還鮮有報(bào)道。相場(chǎng)法在模擬晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中對(duì)晶界做彌散化處理，不必直接跟蹤動(dòng)態(tài)界面，且易于將物理場(chǎng)等因素對(duì)晶粒長(zhǎng)大的影響考慮進(jìn)來(lái)，物理意義更明確[2]。故本研究采用相場(chǎng)法大尺度模擬二維晶粒長(zhǎng)大過(guò)程，從動(dòng)力學(xué)角度研究晶粒長(zhǎng)大的特征并定量分析晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中相對(duì)晶粒半徑、晶粒邊數(shù)的分布特點(diǎn)，揭示二維晶粒長(zhǎng)大的規(guī)律。

1 理論模型

1.1 相場(chǎng)模型

在相場(chǎng)模型中，用場(chǎng)變量ηi（r，t）（i=1，2，…，p）表示多晶材料內(nèi)不同晶粒的取向，其中p是晶粒取向個(gè)數(shù)，ηi（r，t）是空間位置r和時(shí)間t的連續(xù)函數(shù)。在任意晶粒內(nèi)部，其場(chǎng)變量的絕對(duì)值，其余場(chǎng)變量 ηj≠i=0；在晶界處，在0～1之間連續(xù)變化，形成彌散界面。系統(tǒng)總自由能函數(shù)F由場(chǎng)變量及其梯度項(xiàng)表示為[13]

式中 ki為梯度能系數(shù)，與界面能有關(guān)；f0為局部自由能密度函數(shù)，表示為[13]：

式中 α、β和γ為正實(shí)數(shù)，γ＞β/2。

由于取向場(chǎng)變量為非保守場(chǎng)變量，根據(jù)Ginzburg-Landau（弛豫）方程可得取向場(chǎng)變量在空間與時(shí)間上的演化公式為[13]：

式中 Li為弛豫系數(shù)，與晶界遷移率有關(guān)。

在時(shí)間上，對(duì)動(dòng)力學(xué)方程式（3）使用顯式Euler迭代公式可得[13]

式中 Δt為離散時(shí)間步。另外，在空間上，對(duì)取向場(chǎng)變量的Lapace算子操作處理到次近鄰格點(diǎn)[13]

式中 h為空間步長(zhǎng)；j與κ分別為i的最近鄰和次近鄰格點(diǎn)。

1.2 參數(shù)設(shè)置

本研究模擬二維正常晶粒長(zhǎng)大過(guò)程，界面能和晶界遷移率均為各向同性。仿真時(shí)將連續(xù)區(qū)域離散為四方格點(diǎn)，選取4 096×4 096的二維矩陣，采用周期性邊界條件。場(chǎng)變量的初值取[-0.001，0.001]之間的隨機(jī)數(shù)，晶粒取向個(gè)數(shù)p=36。其他參量設(shè)置為α=β=γ=1.0，ki=2.0（界面能各向同性），Li=1.0（晶界遷移率各向同性），Δt=0.25，h=2.0。計(jì)算過(guò)程中對(duì)系統(tǒng)所有格點(diǎn)嘗試1遍后計(jì)為1個(gè)模擬時(shí)間步（ts），最終模擬出整個(gè)晶粒的長(zhǎng)大過(guò)程。

2 模擬結(jié)果與分析

2.1 晶粒半徑與邊數(shù)分布規(guī)律

在晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中，系統(tǒng)晶粒個(gè)數(shù)由71 140個(gè)（t=1 000 ts）逐漸減少至 10 276個(gè)（t=10 000 ts）。統(tǒng)計(jì)這些晶粒，得到不同演化時(shí)間的相對(duì)晶粒半徑分布曲線，如圖1所示。由圖1可知，隨著時(shí)間的增加，相對(duì)晶粒半徑分布的最大頻率始終在R/Rc=1附近；而 R/Rc＜0.2，R/Rc＞2 出現(xiàn)的頻率較低，即半徑偏大或偏小的晶粒較少，且沒(méi)有出現(xiàn)異常大（R/Rc＞2.5）的晶粒。說(shuō)明系統(tǒng)中晶粒半徑分布均勻，晶粒長(zhǎng)大符合正常晶粒長(zhǎng)大規(guī)律。還可以看出，不同演化時(shí)間的相對(duì)晶粒半徑分布曲線相似度較高，說(shuō)明相對(duì)晶粒半徑分布具有自相似性，這與采用相同方法模擬得到的結(jié)果[8]相比，本研究大尺度統(tǒng)計(jì)得到的相對(duì)晶粒半徑分布較穩(wěn)定，結(jié)果更加精確。

不同演化時(shí)間的晶粒邊數(shù)分布曲線如圖2所示。由圖2可知，系統(tǒng)中五邊形晶粒出現(xiàn)頻率最高，六邊形晶粒僅次之，邊數(shù)小于3和大于9的晶粒出現(xiàn)頻率較低，晶粒邊數(shù)絕大部分分布在4～8之間。不同演化時(shí)間的晶粒邊數(shù)分布曲線非常相似，分布頻率相對(duì)穩(wěn)定，說(shuō)明晶粒邊數(shù)分布具有時(shí)間不變性（自相似性），與采用CA方法模擬的結(jié)果[14]一致。

不同演化時(shí)間的晶粒邊數(shù)與晶粒半徑的關(guān)系曲線如圖3所示。晶粒半徑表示所有邊數(shù)相同的晶粒半徑的平均值。由圖3可知，晶粒邊數(shù)與晶粒半徑呈正相關(guān)，在同一演化時(shí)間，晶粒邊數(shù)越大，晶粒半徑越大；隨著演化時(shí)間的增加，晶粒半徑也隨之增大，且演化時(shí)間越長(zhǎng)，晶粒半徑隨邊數(shù)增加得越快。

圖1 不同演化時(shí)間的相對(duì)晶粒半徑分布

圖2 不同演化時(shí)間的晶粒邊數(shù)分布

圖3 不同演化時(shí)間的晶粒邊數(shù)與晶粒半徑的關(guān)系

2.2 單個(gè)晶粒長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)

晶粒長(zhǎng)大是大晶粒不斷吞噬近鄰小晶粒的過(guò)程。為了探究晶粒長(zhǎng)大規(guī)律，有必要對(duì)單個(gè)晶粒的半徑與邊數(shù)進(jìn)行研究，Hillert提出單個(gè)晶粒長(zhǎng)大速率的理論方程為[15]

式中 K為一個(gè)正常數(shù)；R為單個(gè)晶粒的半徑；Rc為臨界晶粒半徑（二維網(wǎng)格下系統(tǒng)的平均晶粒半徑）。根據(jù)式（6）在二維網(wǎng)格下晶粒半徑大于臨界半徑的晶粒（大晶粒）趨于長(zhǎng)大，反之亦然。本研究對(duì)dR/dt的計(jì)算使用有限差分近似[16]

式中 t1和t2分別為 2 000 ts和2 010 ts，Δt=10 ts。統(tǒng)計(jì)2 010 ts時(shí)系統(tǒng)中41 845個(gè)晶粒的增長(zhǎng)率與半徑、邊數(shù)的關(guān)系，結(jié)果如圖4和圖5所示。

圖4 晶粒增長(zhǎng)率與晶粒半徑的關(guān)系

圖5 晶粒增長(zhǎng)率與晶粒邊數(shù)的關(guān)系

晶粒增長(zhǎng)率與半徑的關(guān)系如圖4所示。圖4可分為 4 個(gè)區(qū)域，分別是Ⅰ區(qū)域（1/R-1/Rc＞0，dR/dt＞0）、Ⅱ區(qū)域（1/R-1/Rc≤0，dR/dt≥0）、Ⅲ區(qū)域（1/R-1/Rc＜0，dR/dt＜0）和Ⅳ區(qū)域（1/R-1/Rc≥0，dR/dt≤0），各區(qū)域分布頻率分別是7.58%、34.21%、4.37%和53.84%。由圖可知，系統(tǒng)中小晶粒居多且絕大部分小晶粒趨于縮小，絕大部分大晶粒趨于長(zhǎng)大；在1/R-1/Rc=0附近晶粒分布密度最高，增長(zhǎng)率趨于0，晶粒變化不明顯；半徑接近臨界半徑的晶粒，增長(zhǎng)率越慢；晶粒半徑越小，增長(zhǎng)率變化范圍越大，具有負(fù)增長(zhǎng)率的小晶粒，其半徑越小，負(fù)增長(zhǎng)率越大，說(shuō)明半徑越小的晶粒越容易被周?chē)缶ЯＭ淌?。在Ⅱ、Ⅳ區(qū)域，仿真數(shù)據(jù)與Hillert理論方程吻合較好，半徑大于臨界半徑的晶粒趨于長(zhǎng)大，半徑小于臨界半徑的晶粒趨于收縮；在Ⅰ、Ⅲ區(qū)域，仿真數(shù)據(jù)與Hillert理論方程存在差異，這部分晶粒占11.95%。可見(jiàn)，在一定誤差范圍內(nèi)晶粒長(zhǎng)大速率與Hillert理論方程吻合，這與采用CA方法仿真結(jié)果[17]一致。

晶粒增長(zhǎng)率與邊數(shù)的關(guān)系如圖5所示。圖5也可以分為 4 個(gè)區(qū)域：Ⅰ區(qū)域（n＞6，dR/dt≥0）、Ⅱ區(qū)域（n≤6，dR/dt≥0）、Ⅲ區(qū)域（n≤6，dR/dt＜0）和Ⅳ區(qū)域（n＞6，dR/dt＜0）。4個(gè)區(qū)域的分布頻率分別是 29.57%、35.33%、33.88%、1.22%。顯而易見(jiàn)，邊數(shù)大于6的絕大部分晶粒趨于長(zhǎng)大，邊數(shù)小于6的晶粒部分趨于收縮部分趨于長(zhǎng)大；邊數(shù)相同的晶粒，其增長(zhǎng)率也不同，這是因?yàn)榫Я５拈L(zhǎng)大情況受近鄰晶粒的影響，只有在演化過(guò)程中一直具有優(yōu)勢(shì)的晶粒才能持續(xù)長(zhǎng)大。邊數(shù)小于6的晶粒，其增長(zhǎng)率波動(dòng)范圍較大，這與圖4中晶粒半徑越小，晶粒增長(zhǎng)率變化范圍越大相對(duì)應(yīng)。這是因?yàn)榫Я＿厰?shù)與晶粒半徑呈正相關(guān)，晶粒的邊數(shù)越小則半徑越小。

為進(jìn)一步研究晶粒長(zhǎng)大規(guī)律，有必要對(duì)不同生長(zhǎng)特點(diǎn)的單個(gè)晶粒進(jìn)行研究。在t=1 000 ts時(shí)，隨機(jī)選取9個(gè)不同特點(diǎn)的晶粒并監(jiān)測(cè)其面積和邊數(shù)的變化，如圖6所示。圖6a為晶粒面積隨時(shí)間變化的軌跡?？梢?jiàn)，隨著時(shí)間的演化，初始面積較小的晶粒在較短時(shí)間內(nèi)消失了，與圖4中晶粒半徑越小、負(fù)增長(zhǎng)率越大、越容易被周?chē)ЯＭ淌傻慕Y(jié)論相符；而初始面積較大的晶粒，一部分隨時(shí)間增大而增大，一部分隨時(shí)間先增大后減小甚至消失，這是由于在晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中，平均晶粒面積（圖6a虛線）隨時(shí)間不斷增大，開(kāi)始時(shí)刻比平均晶粒面積大的晶粒，最終的晶粒面積會(huì)小于或等于平均晶粒面積，最后甚至消失；在演化初期即使晶粒面積相同，其面積變化的規(guī)律也不同，這與晶粒所處環(huán)境有關(guān)。還可以看到，在開(kāi)始很短一段時(shí)間內(nèi)，晶粒面積隨時(shí)間線性變化，這與采用MC方法仿真結(jié)果[18]吻合。

圖6b為晶粒邊數(shù)隨時(shí)間變化的軌跡?？梢?jiàn)，隨著時(shí)間的演化，晶粒邊數(shù)的變化分為3種情況：先增大后減小、先減小再增大最后減小、一直減小直至消失。然而，無(wú)論哪種變化，演化后期的晶粒邊數(shù)總小于演化初期，這是因?yàn)樵诙嗑w系中，曲率驅(qū)動(dòng)晶粒不斷長(zhǎng)大，晶界不斷減小使得總界面自由能減少的緣故。開(kāi)始時(shí)刻邊數(shù)為7的晶粒最終消失了，與圖5中邊數(shù)大于6的部分晶粒呈負(fù)增長(zhǎng)的結(jié)論相符。

圖6 單個(gè)晶粒的面積和邊數(shù)隨時(shí)間變化的軌跡

從圖6中隨機(jī)選取單個(gè)晶粒面積隨邊數(shù)變化的軌跡如圖7所示。開(kāi)始時(shí)刻的晶粒邊數(shù)最大，在晶粒長(zhǎng)大過(guò)程中，晶粒面積變大，晶粒邊數(shù)減小；當(dāng)晶粒面積達(dá)到最大時(shí)，晶粒邊數(shù)為6，超過(guò)該數(shù)據(jù)點(diǎn)后，晶粒趨于收縮（見(jiàn)圖7b），晶粒邊數(shù)變?yōu)?，最后晶粒消失?？梢?jiàn)，在晶粒消失之前，晶粒邊數(shù)至少為 3，與文獻(xiàn)[11，18]的結(jié)論一致。

3 結(jié)論

（1）采用相場(chǎng)法大尺度模擬晶粒長(zhǎng)大過(guò)程，得到的相對(duì)晶粒半徑分布和晶粒邊數(shù)分布較為穩(wěn)定，均具有時(shí)間不變性；相對(duì)晶粒半徑分布的最大頻率在R/Rc=1附近，晶粒邊數(shù)絕大部分分布在4～8，并且晶粒邊數(shù)與半徑呈正相關(guān)。

圖7 單個(gè)晶粒面積隨邊數(shù)變化的軌跡

（2）在單個(gè)晶粒長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)研究中，邊數(shù)大于6和半徑大于臨界半徑的絕大部分晶粒會(huì)長(zhǎng)大，邊數(shù)小于6的晶粒增長(zhǎng)率變化幅度較大，半徑小于臨界半徑的絕大部分晶粒會(huì)趨于縮小甚至消失。

（3）在一定誤差范圍內(nèi)，單個(gè)晶粒長(zhǎng)大速率和半徑的關(guān)系與Hillert理論方程吻合較好。