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    呋蟲胺在我國(guó)稻田生態(tài)系統(tǒng)中的殘留消解動(dòng)態(tài)研究

    2018-12-03 01:27:32蔡達(dá)夫徐鈺哲楊麗華龔道新
    作物研究 2018年6期
    關(guān)鍵詞:呋蟲胺殘留量稻田

    蔡達(dá)夫,徐鈺哲,熊 勝,楊麗華,龔道新*

    (1湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)農(nóng)業(yè)環(huán)境保護(hù)研究所,長(zhǎng)沙410128;2湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,長(zhǎng)沙410128;3長(zhǎng)沙市環(huán)境科學(xué)研究與信息中心,湖南長(zhǎng)沙410001)

    呋蟲胺(dinotefuran)為新煙堿類殺蟲劑,是第三代煙堿類殺蟲劑,結(jié)構(gòu)中不含鹵素元素,其特征取代基為四氫呋喃甲基,取代了氯代吡啶基或氯代噻唑基等[1,2]。呋蟲胺殺蟲譜廣,主要作用于昆蟲神經(jīng)傳遞系統(tǒng),使害蟲麻痹從而發(fā)揮殺蟲作用[3,4]。目前,呋蟲胺相關(guān)制劑廣泛應(yīng)用于防治水稻、蔬菜和水果上的各種害蟲,如二化螟、稻飛虱、稻葉蟬等[5,6]?,F(xiàn)在水稻上使用的呋蟲胺制劑有可濕性粉劑、水分散粒劑、可溶液劑、顆粒劑和拌種劑及種子包衣劑等。

    國(guó)內(nèi)外對(duì)呋蟲胺已有不少研究。張?chǎng)┑龋?]在QuEChERS方法基礎(chǔ)上,建立了棉花和土壤中呋蟲胺殘留的超高效液相色譜—串聯(lián)質(zhì)譜快速檢測(cè)分析方法,結(jié)果表明不同添加濃度的呋蟲胺在棉花植株、棉籽和土壤中的平均回收率為80.9% ~107.5%,變異系數(shù)為3.3%~10.3%。彭莎等[8]采用高效液相色譜建立了測(cè)定水稻和稻田中呋蟲胺殘留量的分析方法,該方法快速簡(jiǎn)便,樣品加標(biāo)回收率為75.63%~106.02%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.32%~10.24%。吳延燦等[9]建立了超高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜檢測(cè)蔬菜中呋蟲胺及其代謝物DN、UF殘留的方法,在3個(gè)添加濃度下,呋蟲胺及其代謝物DN、UF在黃瓜、番茄、馬鈴薯、甘藍(lán)4種基質(zhì)中的添加回收率為72.0%~109.1%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差為1.4%~12.8%。但鮮有關(guān)于呋蟲胺在整個(gè)稻田生態(tài)系統(tǒng)中的殘留動(dòng)態(tài)消解的研究。本研究較為系統(tǒng)地研究50%呋蟲胺可溶粒劑在我國(guó)不同地區(qū)的水稻田施用后其有效成分呋蟲胺在稻田水、稻田土壤和水稻植株中的殘留消解動(dòng)態(tài)。

    1 材料與方法

    1.1 試劑

    50%呋蟲胺可溶粒劑和呋蟲胺標(biāo)準(zhǔn)品(純度97.1%,青島潤(rùn)生農(nóng)化有限公司);純凈水[華潤(rùn)怡寶飲料(中國(guó))有限公司];甲醇(色譜純)、乙腈(分析純)、氯化鈉(分析純)、無(wú)水硫酸鈉(分析純)(天津市恒興化學(xué)試劑制造有限公司);乙酸(分析純)、無(wú)水乙酸鈉(分析純)、無(wú)水 MgSO4(分析純)、PSA(分析純)、弗羅里硅土(0.15~0.25 mm)(國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司)。

    1.2 儀器設(shè)備

    Agilent Technologies 1260高效液相色譜儀(美國(guó)安捷倫科技有限公司);RE-2000旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器(上海亞榮生化儀器廠);CCA-20低溫冷卻水循環(huán)泵、SHZ-DⅢ循環(huán)水式真空泵(鞏義市予華儀器有限責(zé)任公司);SHY-2AS水浴恒溫振蕩器(上海智城分析儀器制造有限公司);XK80-A快速混勻器(江蘇新康醫(yī)療器械有限公司);ID-5A臺(tái)式多管架離心機(jī)(長(zhǎng)沙英泰儀器有限責(zé)任公司);電子天平、布氏漏斗、分液漏斗等以及其它實(shí)驗(yàn)室常用儀器設(shè)備。

    1.3 液相色譜檢測(cè)條件

    色譜柱:Agilent HC-C18(2)色譜柱(4.6 mm×250 mm,5μm);柱溫:40℃;進(jìn)樣量:20μL;流動(dòng)相:V(甲醇)∶V(水)=30∶70;流速采用梯度流速:0~7.5 min為 0.7 mL/min,7.5~8.0 min升至0.8 mL/min,之后一直保持 0.8 mL/min;檢測(cè)波長(zhǎng):254 nm。

    1.4 田間試驗(yàn)

    1.4.1 試驗(yàn)設(shè)計(jì)與樣品制備

    2014~2015年在湖南長(zhǎng)沙、浙江杭州、廣西南寧、吉林長(zhǎng)春4地同時(shí)進(jìn)行消解動(dòng)態(tài)和最終殘留試驗(yàn)。按《農(nóng)藥殘留試驗(yàn)準(zhǔn)則》[10]設(shè)置試驗(yàn)小區(qū),小區(qū)面積30 m2,重復(fù)3次,隨機(jī)排列,小區(qū)間設(shè)保護(hù)帶,另設(shè)對(duì)照小區(qū)。將50%呋蟲胺可溶粒劑按180.0 g/hm2對(duì)水(2.7 kg/hm2)稀釋,在水稻移栽后15 d左右(水稻分蘗期),莖葉噴霧施藥1次。

    水稻植株樣本的采集與制備。在每個(gè)試驗(yàn)小區(qū)內(nèi),采用對(duì)角線法隨機(jī)分別采集水稻植株樣品,采樣量不少于1 kg,切碎混均,四分法留樣250 g左右,裝入潔凈的封口塑料袋中,貼好標(biāo)簽,貯存于-20℃冰柜中備用。小區(qū)邊行和每行距離兩端0.5m內(nèi)不采樣。

    稻田水和稻田土壤樣本的采集與制備。每個(gè)試驗(yàn)小區(qū)隨機(jī)采集稻田水(每個(gè)小區(qū)不少于10個(gè)采樣點(diǎn),樣品量不少于1 L),混合均勻后留取500 mL左右,盛在潔凈的封口塑料瓶中備用。同時(shí),隨機(jī)選取10~12個(gè)采樣點(diǎn),用土鉆采集稻田土壤(取樣深度0~10 cm)1~2 kg,除去土壤中的碎石、雜草等雜物,混勻后采用四分法留樣250 g左右,裝入潔凈的封口塑料袋中,貼好標(biāo)簽,貯存于 -20℃冰柜中備用。

    1.4.2 氣候條件及土壤類型

    湖南長(zhǎng)沙:屬中亞熱帶季風(fēng)濕熱氣候,多年平均氣溫16.8~17.3℃,年日照時(shí)數(shù)1610~1750 h,年平均無(wú)霜期280 d,年平均霧天26.4 d,多年平均降水量1483.6 mm,降水主要集中在4~7月。地帶性土壤以紅壤為主,還有黃壤、棕壤、草甸土、沖積土(河潮土)等。

    浙江杭州:地處東部沿海,屬亞熱帶季風(fēng)氣候,溫和濕潤(rùn)、光照充足、雨量豐沛、四季分明。常年平均氣溫15.3℃,年降水量1350 mm。水稻試驗(yàn)地的土壤為小粉土(河潮土)。該試驗(yàn)地近幾年未施用過呋蟲胺及其他煙堿類殺蟲劑,土壤質(zhì)地為沙壤土,pH值6.6左右,有機(jī)質(zhì)含量14.2 g/kg。

    廣西南寧:屬濕潤(rùn)的亞熱帶季風(fēng)氣候,陽(yáng)光充足,雨量充沛,霜少無(wú)雪,氣候溫暖,夏長(zhǎng)冬短。南寧氣溫較高,年平均溫度22℃左右,1月溫度最低,平均溫度13℃,平均最低溫度10℃左右;7、8月最熱,平均溫度29℃左右,平均最高溫度33℃。年均降水量1300 mm以上,平均相對(duì)濕度為79%。赤紅壤是南寧有地帶性特征的代表性土壤,水稻土是南寧市最重要的糧食生產(chǎn)用地。

    吉林長(zhǎng)春:氣候類型屬于溫帶大陸性季風(fēng)氣候,四季分明。春季少雨干燥,夏季溫?zé)岫嘤?,秋季涼爽多晴,冬季漫長(zhǎng)而寒冷。年平均氣溫3~5℃,氣溫受地形影響,由西、西北向東、東南逐漸降低。1月平均氣溫最低,為-18~-20℃,7月平均氣溫最高,為21~23℃,極端最高氣溫36.6℃。山區(qū)無(wú)霜期120 d,平原區(qū)可達(dá)130~140 d。全年降水量約700 mm。土壤主要是黑土,土壤表層有機(jī)質(zhì)含量為30~60 g/kg。

    1.5 呋蟲胺的提取和凈化

    1.5.1 稻田水樣品

    準(zhǔn)確量取稻田水樣品20.0 mL,置于250 mL三角瓶中,加入20 mL乙腈,在30℃恒溫條件下振蕩提取30 min;移入250 mL分液漏斗中,加入5 g氯化鈉,劇烈振搖2 min,靜置分層,取乙腈相10.0 mL旋蒸濃縮至干,用甲醇定容至5.0 mL,過0.45μm濾膜,待測(cè)[11,12]。

    1.5.2 稻田土壤和水稻植株樣品

    準(zhǔn)確稱取已經(jīng)制備好的稻田土壤樣品20.0 g(或水稻植株樣品10.0 g,水稻植株樣品的提取與凈化同土壤樣品),置于250 mL具塞三角瓶中,加入80 mL乙腈,在30℃下恒溫振蕩提取30 min,再經(jīng)布氏漏斗減壓抽濾,用20 mL乙腈洗滌殘?jiān)统闉V瓶2次(每次10 mL左右),收集全部濾液,旋蒸濃縮至近干,待弗羅里硅土柱凈化。

    弗羅里硅土凈化柱自下至上依次裝填少許脫脂棉、2 cm無(wú)水硫酸鈉、5 g弗羅里硅土和2 cm無(wú)水硫酸鈉,先用20 mL乙腈溶液預(yù)淋洗,棄去淋出液;再轉(zhuǎn)入待凈化液,用50 mL乙腈分10次淋洗(每次5 mL),收集全部淋出液,旋蒸濃縮至干,用甲醇定容至 5.0 mL,過 0.45μm濾膜,待測(cè)[13~15]。

    1.6 檢測(cè)

    1.6.1 檢測(cè)方法

    稻田水樣品用等體積的乙腈直接提取,提取液經(jīng)鹽析后取乙腈相,濃縮后用色譜甲醇定容,利用HPLC檢測(cè)。稻田土壤、水稻植株用乙腈振蕩提取,乙腈提取液用弗羅里硅土柱凈化[16,17],濃縮后用色譜甲醇定容,待測(cè)。

    1.6.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線繪制

    采用梯度稀釋法將呋蟲胺標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液用甲醇(色譜純)稀釋成濃度分別為 0.05、0.10、0.20、0.50、1.00、2.00、5.00及 10.00 mg/L的呋蟲胺標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,采用HPLC測(cè)定。每次進(jìn)樣量20μL。以呋蟲胺標(biāo)準(zhǔn)工作溶液的質(zhì)量濃度(x,mg/L)為橫坐標(biāo),相對(duì)應(yīng)的色譜峰的峰面積(y)為縱坐標(biāo),統(tǒng)計(jì)計(jì)算得到呋蟲胺的標(biāo)準(zhǔn)工作曲線(圖1)。

    圖1 呋蟲胺標(biāo)準(zhǔn)曲線

    1.6.3 回收率測(cè)定

    分別在稻田水、稻田土壤、水稻植株的空白樣品中添加呋蟲胺標(biāo)準(zhǔn)工作溶液[18,19],使稻田水中呋蟲胺的添加濃度分別為0.05、0.50和2.00 mg/L,使稻田土壤和水稻植株中呋蟲胺的添加濃度分別為0.05、0.50和 2.00 mg/kg,用上述選定的 HPLC分析與檢測(cè)方法測(cè)定其回收率。每檔濃度重復(fù)5次。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線及回歸方程

    呋蟲胺在稻田水和水稻植株、稻田土壤的回歸方程為y=100.3x+7.894,相關(guān)系數(shù)為0.999;呋蟲胺標(biāo)準(zhǔn)液的最小檢出量為1.0×10-9g,稻田水中的最低檢出濃度為0.05 mg/L,稻田土壤和水稻植株中的最低檢出濃度均為0.05 mg/kg。表明所選定的檢測(cè)方法完全可以用來(lái)對(duì)呋蟲胺進(jìn)行定量分析。

    2.2 添加回收率

    呋蟲胺在稻田水中的添加回收率為89.3%~98.0%,稻田土壤中的添加回收率為87.3% ~98.3%,水稻植株中的添加回收率為90.4% ~99.0%;相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)稻田水為2.62% ~2.73%,稻田土壤為1.28%~3.60%,水稻植株為2.32%~3.31%(表1)。均符合農(nóng)藥殘留實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)則范圍,該方法可以用于呋蟲胺在稻田中的殘留實(shí)驗(yàn)研究。

    表1 呋蟲胺在稻田水、稻田土壤及水稻植株中的添加回收率及相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)

    2.3 呋蟲胺在稻田水、稻田土壤及水稻植株中的消解動(dòng)態(tài)

    各地呋蟲胺原始沉積量見表2。

    表2 各地呋蟲胺原始沉積量(mg/kg)

    實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,呋蟲胺在稻田水和水稻植株中是一個(gè)隨時(shí)間增加逐漸降低的過程,而在稻田土壤中卻是一個(gè)先升后降的過程。呋蟲胺在稻田水、稻田土壤和水稻植株中的殘留降解符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)反應(yīng)指數(shù)模型,降解方程可按公式Ct=C0e-kt計(jì)算,半衰期可按公式 T1/2=ln2/k計(jì)算[20]。式中:Ct為 t時(shí)刻呋蟲胺的殘留量(mg/kg),C0為呋蟲胺的原始沉積量(mg/kg),k為降解速率常數(shù),t為施藥后時(shí)間(d)。

    綜合2年4地的數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn),施藥3 d時(shí),呋蟲胺在稻田水中的消解率為60.9%~96.8%,不同時(shí)間不同地點(diǎn)的消解程度不一,可能與取樣選點(diǎn)及水質(zhì)、生物等有關(guān);施藥7 d時(shí)消解率為83.6%~97.6%,均在80%以上,消解速率較快;施藥10 d時(shí),呋蟲胺在稻田水中的殘留量為0.050~0.078 mg/L;施藥14 d時(shí),其殘留量均<0.05 mg/L。施藥3 d時(shí),呋蟲胺在水稻植株中的消解率為83.2%~87.6%;施藥7 d時(shí),消解率為89.5%~98.3%,均在89%以上,消解速率較快;施藥14 d時(shí),其消解率為96.8%~99.5%;施藥28 d時(shí),其殘留量為0.050~0.071 mg/kg;施藥35 d時(shí),其殘留量均 <0.05 mg/kg。施藥后2 h~1 d,呋蟲胺在稻田土壤中為一個(gè)逐漸增加的過程,到第1天時(shí)達(dá)最大值,之后逐漸降低;施藥3 d時(shí),呋蟲胺在稻田土壤中的消解率為14.1%~65.1%,波動(dòng)范圍較大,可能與施藥方法、土壤質(zhì)地及土壤生物活動(dòng)有關(guān);施藥7 d時(shí),其消解率為31.9% ~85.4%,消解速率較快;施藥14 d時(shí),其消解率為49.6%~92.5%;施藥28 d時(shí),其殘留量為0.050~0.053mg/kg;施藥35 d時(shí),其殘留量均 <0.05mg/kg。

    從表3可以看出:50%呋蟲胺可溶粒劑施用于稻田后,其有效成分呋蟲胺在稻田水中的平均消解半衰期為2.02 d,4地的消解半衰期接近,表明呋蟲胺在水體中的消解受溫度、日照或降水量的影響較小。在稻田土壤中的平均消解半衰期為7.61 d,但4地差別較大,湖南長(zhǎng)沙與浙江杭州消解速率快,廣西南寧與吉林長(zhǎng)春消解速率慢,推測(cè)與各地的氣候、土壤類型及降水量有關(guān),表明氣溫低或降水量大將不利于呋蟲胺在土壤中的消解,廣西南寧的赤紅壤可能也不利于呋蟲胺的消解,吉林長(zhǎng)春則主要是低氣溫導(dǎo)致呋蟲胺消解慢。在水稻植株中的平均消解半衰期為2.94 d,4地消解半衰期接近,說(shuō)明呋蟲胺在水稻植株中的消解受溫度、日照或降水量的影響較小。

    表3 呋蟲胺在稻田水、稻田土壤和水稻植株上的消解動(dòng)態(tài)

    3 結(jié)論與討論

    50%呋蟲胺可溶粒劑施用于稻田后,其有效成分呋蟲胺在稻田水、稻田土壤及水稻植株中的殘留量與施藥劑量、施藥后取樣時(shí)間等因素有關(guān)。一般來(lái)講,在其它因子相同時(shí),施藥劑量越大其殘留量也越大,施藥后取樣時(shí)間越短,其殘留量也越高。此外,稻田所在區(qū)域的氣候條件、土壤類型和施藥時(shí)期等因素也會(huì)影響其有效成分呋蟲胺在稻田水、稻田土壤及水稻植株中的殘留量。

    建立高效液相色譜法檢測(cè)呋蟲胺在稻田水、稻田土壤和水稻植株中的殘留檢測(cè)方法,前處理簡(jiǎn)單、便捷,準(zhǔn)確度、精密度和靈敏度較高,經(jīng)驗(yàn)證呋蟲胺平均回收率為91.3%~96.5%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差在1.28%~3.60%,符合農(nóng)藥殘留分析的要求。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,實(shí)際生產(chǎn)中按推薦劑量施藥,呋蟲胺主要分布在水稻植株中,在稻田土壤中的原始沉積量較低。建議進(jìn)行室內(nèi)模擬試驗(yàn),進(jìn)一步研究呋蟲胺在稻田土壤中的殘留趨勢(shì)。

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