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    大孔樹脂-結(jié)晶法精制蔓三七葉黃酮的集成技術(shù)研究

    2018-11-07 06:47:06涂招秀謝欣胡居吾黃斌華
    生物化工 2018年5期
    關(guān)鍵詞:大孔黃酮流速

    涂招秀,謝欣*,胡居吾,黃斌華

    (1.江西省科學(xué)院,江西南昌 330096;2.江西華紫仁農(nóng)業(yè)開發(fā)有限公司,江西贛州 330000)

    蔓三七,又名平臥菊三七、蛇接骨、續(xù)命草、神仙草,味辛、微苦、性涼,為多年生草本藥食兩用植物。蔓三七莖葉營養(yǎng)豐富,富含粗多糖和綠原酸,同時還含有總黃酮、維生素A、維生素C、氨基酸,富含有機鈣等成分。民間利用其通經(jīng)活絡(luò)、消腫止痛、消炎止咳,治療跌打損傷、支氣管肺炎、肺結(jié)核等[1]?,F(xiàn)代生物化學(xué)和醫(yī)學(xué)研究證明,蔓三七具有通經(jīng)活絡(luò)、消炎止咳、散淤消腫、活血生肌等功效[2];能延緩衰老、激活免疫細胞、改善機體免疫功能、提高人體免疫力,增強人體的新陳代謝并對記憶障礙有一定改善作用[3];具有降血壓、降血糖和預(yù)防慢性腎病、抑制乙型肝炎的顯著效果[4];對預(yù)防和治療心腦血管疾病、糖尿病等有一定的療效[5];還具有抗病毒、抗菌活性、抑制骨髓癌和志賀樣毒素細胞的活性[6]。

    大孔吸附樹脂是近幾十年發(fā)展起來的一種具有多孔立體結(jié)構(gòu)、人工合成的有機高分子新型分離材料[7],其理化性質(zhì)穩(wěn)定,不溶于有機溶劑及酸堿,不受低分子化合物、無機鹽類及強離子的干擾,吸附成效好,容易再生,使用周期長,被廣泛用于分離純化天然產(chǎn)物[8]。近年來,我國在使用大孔樹脂對天然產(chǎn)物的分離、純化工作已十分普遍[9-10]。

    本試驗以蔓三七葉為原料采用大孔吸附樹脂-結(jié)晶法相結(jié)合的集成技術(shù),從蔓三七葉中分離純化得到含量高的蔓三七葉黃酮,為開發(fā)以蔓三七葉黃酮為主的藥品及功能性食品提供重要理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    蔓三七葉,江西華紫仁農(nóng)業(yè)開發(fā)有限公司,烘干、粉碎后過20目篩備用。

    蘆丁標(biāo)準(zhǔn)品,中藥固體制劑制造技術(shù)國家工程研究中心;其余試劑均為國產(chǎn)分析純。

    大孔樹脂D101、AB-8、S-8、NKA-9購于南開大學(xué)化工廠,HPD-100、HPD-300購于滄州寶恩化工有限公司,306型購于揚州制藥有限公司;95%乙醇、乙酸乙酯、均為分析純;吸附柱:60×800 mm,自制。

    751型紫外分光光度計(上海第二分析儀器廠);RE-52AA旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器(北京醫(yī)用離心機廠);YZG-600真空干燥箱(瑞安金安制藥機械有限公司);AE163電子天平(余姚紀(jì)銘設(shè)備有限公司)。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 工藝流程

    蔓三七葉→干燥→粉碎→過篩(20目)→動態(tài)超高壓微射流均質(zhì)輔助提取→過濾→濾液→上柱吸附→洗脫→減壓回收乙醇→進一步濃縮→重結(jié)晶→真空干燥→蔓三七葉黃酮產(chǎn)品。

    1.2.2 測定方法

    精確稱取在120 ℃干燥至恒重的蘆丁對照品0.200 0 g,置于100 mL容量瓶中,加80%乙醇70 mL,置于水浴上微熱使溶解,冷卻至室溫,加乙醇至刻度,搖勻。精密吸取10 mL,置于100 mL容量瓶中,加水至刻度,搖勻,即得0.2 mg/mL蘆丁對照品溶液。精密量取對照品溶液0.0、1.0、2.0、3.0、4.0、5.0、6.0 mL和7.0 mL,分別置25 mL容量瓶中,加乙醇6 mL,加入5%亞硝酸鈉溶液1.0 mL,混勻,放置6 min,再加10%硝酸鋁溶液1.0 mL,搖勻,放置6 min,后加5%氫氧化鈉試液10.0 mL,再加水至刻度,搖勻,放置15 min。以乙醇為參比,用1 cm比色皿,于紫外可見分光光度計上,在400~600 nm波長處進行掃描。結(jié)果表明,對照品溶液在510 nm處有最大吸收,因此選擇510 nm作為測定波長。在510 nm波長處測定體系的吸收度,以吸收度(A)為縱坐標(biāo)、濃度為橫坐標(biāo),繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線。

    1.2.3 樹脂靜態(tài)吸附實驗[11]

    1.2.3.1 樹脂的預(yù)處理

    用乙醇反復(fù)浸泡洗滌,直至乙醇洗出液透明無色,再依次用體積分?jǐn)?shù)2%的鹽酸和質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%的氫氧化鈉進行洗滌,最后用蒸餾水洗至中性。

    1.2.3.2 靜態(tài)吸附-解吸實驗

    稱取1 g處理好的樹脂置于250 mL的錐形瓶中,再量取同體積、同濃度的蔓三七葉黃酮提取液,加入裝有樹脂的錐形瓶中,恒溫振蕩24 h達吸附平衡,測吸附前后蔓三七葉黃酮溶液在510 nm處的吸光度值,并計算靜態(tài)吸附率。將吸附實驗過濾后的樹脂置于250 mL的錐形瓶中,加入20 mL 70%乙醇作為洗脫劑,用玻璃紙封口后,置于搖床振蕩(110 r/min;30 ℃)解吸,4 h后取出,抽濾,測定濾液中在510 nm處的吸光度值。吸附量(Q)公式如下:

    其中,C0:原液中蔓三七葉黃酮濃度,mg/mL;C1:流出液中蔓三七葉黃酮濃度,mg/mL;V:吸附液體積,mL;W:干樹脂重量,g。

    解吸量(Q)公式如下:

    式中,Q’:解吸率;C0:原液中蔓三七葉黃酮濃度,mg/mL;C1:流出液中蔓三七葉黃酮濃度,mg/mL;V1:為洗脫液體積,mL;V:吸附液體積,mL。

    1.2.3.3 樹脂動態(tài)吸附實驗

    以最佳樹脂為吸附樹脂,在室溫下采用濕法將預(yù)處理好的樹脂裝入吸附柱中(樹脂高30 cm,柱內(nèi)徑為3 cm),分別采用不同的流速將蔓三七葉黃酮提取液上柱吸附,分時間段收集流出液,直到流出液在440 nm處的吸光度值為粗提液的5%時,停止吸附,以選擇適宜的吸附流速。

    1.2.3.4 動態(tài)洗脫實驗

    先用2倍樹脂體積的水或低濃度(10%左右)乙醇水溶液洗滌吸附了蔓三七葉黃酮的樹脂,再分別用5倍樹脂體積的不同濃度的乙醇水溶液對吸附飽和的吸附柱進行洗脫,測定洗脫液在510 nm處的吸光度值,確定適宜的洗脫溶劑濃度。

    1.2.3.5 結(jié)晶實驗

    對洗脫液在真空條件進行回收乙醇和濃縮,再對其進行真空冷冰干燥,得蔓三七葉黃酮較純產(chǎn)品,采用分光光度計法對其進行含量測定。取一定量的產(chǎn)品,用適量70 ℃溫水進行溶解,后轉(zhuǎn)入4 ℃冰箱中進行重結(jié)晶,靜置12 h后,抽濾,濾餅,再按上述方法重結(jié)晶幾次,最后的濾餅在真空下干燥,得蔓三七葉黃酮精品,采用分光光度計法對其進行含量測定。

    2 結(jié)果和分析

    2.1 蔓三七葉黃酮的最佳提取條件

    以蔓三七葉為原料,研究動態(tài)超高壓微射流技術(shù)對蔓三七葉中黃酮得率的影響。以單因素實驗為基礎(chǔ),選取乙醇濃度、提取溫度、提取時間、動態(tài)超高壓微射流均質(zhì)壓力為主要因素進行研究,通過正交實驗法優(yōu)化蔓三七葉中黃酮的提取工藝。經(jīng)正交實驗法優(yōu)化后蔓三七葉中黃酮提取的工藝條件為乙醇濃度80%、提取溫度65 ℃、提取時間2.0 h、微射流均質(zhì)壓力80 MPa、微射流均質(zhì)次數(shù)2次、液料比15 mg/mL、提取次數(shù)2次。此時,蔓三七葉黃酮的得率為1.95%。

    本實驗借助的動態(tài)超高壓微射流技術(shù)是一種新興的超微細化技術(shù),它能對物料產(chǎn)生強烈剪切作用、高頻振蕩、高速撞擊和壓力瞬間釋放等一系列的綜合作用,從而導(dǎo)致物料的細胞或細胞壁破碎,從而使物料的活性成分溶出,與常規(guī)法相比較,具有提取時間短、蔓三七葉黃酮提取率高等優(yōu)點,可以大大提高生產(chǎn)效率,而且不會影響物料中的活性成分。

    2.2 各種樹脂靜態(tài)吸附性能的比較

    采用上述提取液(濃度25.6 mg/mL)做各種樹脂靜態(tài)吸附性能的比較實驗,結(jié)果見表1。對蔓三七葉黃酮靜態(tài)吸附量較大的樹脂為306型。

    表1 各種樹脂對蔓三七葉黃酮的吸附量、解吸率以及吸附的選擇性

    2.3 不同流速對吸附效果的影響

    吸附流速影響溶質(zhì)向樹脂表面的擴散,從而決定吸附效果,如果流速太快,溶質(zhì)分子來不及擴散到樹脂內(nèi)表面,就會發(fā)生漏過,造成樣品流失。

    采用提取液各300 mL以不同的流速通過吸附柱(樹脂高30 cm,柱內(nèi)徑為3 cm),測流出液的吸光度值,如圖1所示,吸附流速分別為1、2、3、4 mL/min和5 mL/min時,泄漏率對應(yīng)為5.16%、6.57%、13.14%、20.47%和23.16%。此結(jié)果顯示,吸附流速越大,蔓三七葉黃酮的泄漏越嚴(yán)重,但流速過慢則會延長生產(chǎn)周期,節(jié)約生產(chǎn)成本,從數(shù)據(jù)可知,當(dāng)流速在1 mL/min和2 mL/min時,兩者之間的泄漏率相差不大,從生產(chǎn)周期和生產(chǎn)成本上考慮,宜選擇吸附流速2 mL/min為適。

    圖1 不同流速對泄漏率的影響

    2.4 不同濃度洗脫劑對洗脫效果的影響

    圖2為不同濃度洗脫劑對回收率的影響,當(dāng)乙醇濃度分別為30%、50%、70%、80%和90%時,蔓三七葉黃酮的回收率分別為52.35%、66.65%、90.86%、91.07%和91.91%,可見洗脫劑的濃度越高,回收率越高,但當(dāng)洗脫劑濃度超過70 %以后,蔓三七葉黃酮已基本洗脫完全,再增大濃度對回收率影響不大,綜合考慮成本等因素,選用70%的乙醇作為洗脫劑為宜。

    圖2 不同乙醇濃度洗脫劑對回收率的影響

    2.5 洗脫液的濃縮及干燥

    洗脫液在60 ℃、0.085 MPa的真空下在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上進行回收洗脫劑并進行濃縮,濃縮液然后真空下干燥,得蔓三七葉黃酮產(chǎn)品。實驗結(jié)果表明,選定306型大孔樹脂為蔓三七葉黃酮的吸附樹脂,吸附流速2 mL/min;吸附完畢后用70%的乙醇洗脫,洗脫率在90.86%以上,在此條件下得到蔓三七葉黃酮較純產(chǎn)品,含量為66.6%。

    2.6 重結(jié)晶次數(shù)對產(chǎn)品得率與純度的影響

    重結(jié)晶技術(shù)對蔓三七葉黃酮產(chǎn)品的得率與純度變化曲線結(jié)果如圖3和圖4所示。

    圖3 重結(jié)晶次數(shù)與產(chǎn)品得率的關(guān)系

    圖4 重結(jié)晶次數(shù)對產(chǎn)品純度的關(guān)系

    由圖3可知,蔓三七葉黃酮產(chǎn)品得率隨重結(jié)晶次數(shù)的增加而減少,尤其是第一次結(jié)晶得率為89.5%,到第4次時產(chǎn)率降低到55.9%。圖4表明,蔓三七葉黃酮純度隨重結(jié)晶次數(shù)的增加提高較快,提取物純度由66.6%提高到第4次的91.8%,尤其是經(jīng)過前3次重結(jié)晶后其純度提高顯著。

    3 結(jié)論

    采用大孔吸附樹脂-結(jié)晶法相結(jié)合的集成技術(shù),對蔓三七葉中分離純化得到含量高的蔓三七葉黃酮。選定306型大孔樹脂為蔓三七葉黃酮的吸附樹脂,吸附流速2 mL/min;吸附完畢后用70%的乙醇洗脫,洗脫率在90.86%以上,在此條件下得到蔓三七葉黃酮較純產(chǎn)品,含量為66.6%。上述較純產(chǎn)品再采用多次重結(jié)晶技術(shù)對其進一步純化,蔓三七葉黃酮產(chǎn)品得率隨重結(jié)晶次數(shù)的增加而減少,但其含量隨重結(jié)晶次數(shù)的增加而增加,第4次重結(jié)晶后,蔓三七葉黃酮產(chǎn)品含量為91.8%。

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