周超成,張文濤
上海交通大學(xué)物理與天文學(xué)院,上海市閔行區(qū)東川路800號(hào),200240
目 錄
I.研究歷史及進(jìn)展200
II.超高能量分辨角分辨光電子能譜對(duì)多體相互作用的研究 201
A.節(jié)點(diǎn)區(qū)的研究 202
B.反節(jié)點(diǎn)區(qū)的研究 203
C.相互作用的動(dòng)量依賴關(guān)系 204
D.配對(duì)電子自能的提取 205
III.時(shí)間分辨角分辨光電子能譜對(duì)多體相互作用的研究 208
A.節(jié)點(diǎn)區(qū)的研究 208
B.動(dòng)量依賴關(guān)系 209
C.玻色子的受激輻射 212
IV.討論總結(jié) 215
致 謝 215
參考文獻(xiàn) 215
銅氧化物超導(dǎo)體的超導(dǎo)機(jī)理一直是凝聚態(tài)物理學(xué)的研究熱點(diǎn)。由于其內(nèi)部電子與其他粒子或準(zhǔn)粒子之間的強(qiáng)相互作用,其正常態(tài)的電子運(yùn)動(dòng)行為并不能用傳統(tǒng)的費(fèi)米液體理論來(lái)解釋,在傳統(tǒng)超導(dǎo)體中已經(jīng)顯得十分完善的 BCS理論在銅氧化物超導(dǎo)體上并不適用。其高溫超導(dǎo)機(jī)理及有關(guān)物理問(wèn)題比如贗能隙、相圖的研究是強(qiáng)關(guān)聯(lián)乃至整個(gè)凝聚態(tài)物理研究領(lǐng)域極為重要的問(wèn)題。雖然其機(jī)理問(wèn)題至今仍未解決,但經(jīng)過(guò)科學(xué)家?guī)资甑牟粩喙リP(guān)研究,對(duì)高溫超導(dǎo)體機(jī)理及相關(guān)物理問(wèn)題的認(rèn)識(shí)已經(jīng)大大深化。角分辨光電子能譜(angle-resolved photoemission spectroscopy,ARPES)作為研究固體電子結(jié)構(gòu)最直接的實(shí)驗(yàn)技術(shù),能夠直接提供單粒子譜函數(shù)A(k,ω)的信息,在過(guò)去近三十年中對(duì)這些問(wèn)題的研究起到了無(wú)可替代的作用[1]。
圖1.TrARPES原理示意圖[2]
時(shí)間分辨技術(shù)是最近興起的研究熱點(diǎn),其利用超短脈沖激光作用在固體材料上產(chǎn)生新奇的非平衡態(tài)量子現(xiàn)象,比如光致非平衡超導(dǎo)[3?5]、光致超快相變[6?12]、 光致新的物理相[13?15]等。光學(xué)時(shí)間分辨技術(shù)比如時(shí)間分辨光學(xué)反射、透射實(shí)驗(yàn)技術(shù)在這些相關(guān)研究中發(fā)揮了重要作用,但是僅用光學(xué)的時(shí)間分辨技術(shù)無(wú)法直接探測(cè)產(chǎn)生的準(zhǔn)粒子或得到材料內(nèi)部關(guān)于動(dòng)量的信息,從而只能間接地獲得電子自能、非平衡態(tài)的多體相互作用等信息[16]。近年來(lái)興起的時(shí)間分辨角分辨光電子能譜(time-and angleresolved photoemission spectroscopy,trARPES)是在現(xiàn)有的ARPES技術(shù)上發(fā)展起來(lái)的一種探測(cè)固體中電子態(tài)超快過(guò)程的新型實(shí)驗(yàn)手段[17?20]。與常規(guī)ARPES不同的是,trARPES一般使用兩束脈沖長(zhǎng)度為飛秒(fs)至皮秒 (ps)量級(jí)的脈沖激光光源,一束紅外泵浦激光脈沖將樣品電子態(tài)激發(fā)到非平衡態(tài),另一束深紫外激光脈沖經(jīng)過(guò)給定的時(shí)間間隔后進(jìn)行光電效應(yīng)探測(cè),并通過(guò)改變兩種脈沖之間的時(shí)間間隔來(lái)實(shí)現(xiàn)時(shí)間分辨 (圖1)。 通過(guò)探測(cè)不同時(shí)間間隔下的瞬態(tài)電子結(jié)構(gòu),即可獲得隨時(shí)間演化的單粒子譜函數(shù)A(k∥,ω,t)。TrARPES可以追蹤電子結(jié)構(gòu)隨時(shí)間的演變,提供相關(guān)準(zhǔn)粒子壽命和特征能量以及由電子–電子和電子–聲子相互作用產(chǎn)生的時(shí)間尺度信息,從而為研究材料中的相變以及超導(dǎo)產(chǎn)生機(jī)理提供重要信息。同時(shí)它兼具單光子光電子能譜和反光電子能譜的優(yōu)點(diǎn),能夠同時(shí)探測(cè)占據(jù)態(tài)和非占據(jù)態(tài)的信息,使得其成為電子動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域最有力的實(shí)驗(yàn)手段之一。
圖2.Bi2212樣品的晶體結(jié)構(gòu)及超結(jié)構(gòu)示意圖[21]
自 1988 年,Bi系銅氧化物超導(dǎo)體 Bi2Sr2CaCu2O8+δ(Bi2212)發(fā)現(xiàn)以來(lái)[22],絕大部分對(duì)高溫超導(dǎo)體的ARPES研究都集中在Bi2212樣品上。作為空穴型摻雜超導(dǎo)體,Bi2212的晶體結(jié)構(gòu)為典型的二維鈣鈦礦型結(jié)構(gòu)(圖2(a)),頂部Bi-O層為電荷庫(kù)層,提供導(dǎo)電所需的載流子;其下為Sr-O層;再往下是兩層Cu-O2面為導(dǎo)電層,在兩層Cu-O2面之間夾著一層 Ca原子起到調(diào)節(jié)載流子濃度的作用。在 Bi2212樣品中存在著超結(jié)構(gòu),即一個(gè)單胞由兩個(gè)圖示的結(jié)構(gòu)沿晶體a或b方向錯(cuò)開(kāi)半個(gè)晶格常數(shù)并在 Bi-O層之間組合而成。Bi-O層之間的范德瓦爾斯結(jié)合力很弱,解離時(shí)樣品首先從Bi-O層處斷開(kāi),形成一個(gè)無(wú)極化的樣品表面。密度泛函理論計(jì)算和X射線衍射實(shí)驗(yàn)證明其在b方向,即與 Cu-O鍵成 45?的方向存在一個(gè)約為 4.8個(gè)單胞的周期(如圖2(b))[21]。根據(jù) Laue單晶衍射實(shí)驗(yàn)可以判斷出超結(jié)構(gòu)方向,其中超結(jié)構(gòu)方向?qū)?yīng)著廣泛研究的倒空間中節(jié)點(diǎn)方向。此外,Bi2212有很高的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度,根據(jù)摻雜濃度的不同,在摻雜濃度約為 0.16時(shí)可達(dá)最高超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度約91 K,此時(shí)稱為最佳摻雜 (Optimally doped,OP);摻雜濃度大于 0.16時(shí)稱為過(guò)摻雜 (Overdoped,OD);摻雜濃度小于 0.16時(shí)稱為欠摻雜 (Underdoped,UD)。其超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度隨著摻雜濃度偏離最佳摻雜而逐漸減小??偟膩?lái)說(shuō),Bi2212有易解離、超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度高、摻雜范寬以及有準(zhǔn)二維性等特點(diǎn),十分適合 ARPES研究,是ARPES研究高溫超導(dǎo)電性的重要材料之一。本文以下介紹均是基于Bi2212樣品的研究。
材料的物理宏觀性質(zhì)是由具有多體效應(yīng)的電子的微觀動(dòng)力學(xué)所決定的,這些多體效應(yīng)包含了電子和其它電子、聲子、磁振子、雜質(zhì)等其他集合模式之間的相互作用。對(duì)這些多體相互作用的探測(cè)與研究對(duì)于理解和解釋宏觀的物理現(xiàn)象有著重要的作用。高分辨的角分辨光電子能譜作為研究多體效應(yīng)的有效手段在銅氧化物超導(dǎo)體中有眾多的應(yīng)用與發(fā)現(xiàn)。銅氧化物超導(dǎo)體中電子結(jié)構(gòu)和超導(dǎo)能隙均有強(qiáng)烈的各向異性,節(jié)點(diǎn)區(qū)與反節(jié)點(diǎn)區(qū)的電子結(jié)構(gòu)、超導(dǎo)能隙有著很大的差異。因此,研究多體相互作用的動(dòng)量依賴關(guān)系對(duì)理解高溫超導(dǎo)機(jī)制非常重要。
節(jié)點(diǎn)方向如圖3中紅色箭頭所示,是指在布里淵區(qū)中 Γ(0,0)?Y(π,π)方向。銅氧化物超導(dǎo)體中出現(xiàn)的超導(dǎo)能隙與“贗能隙”等物理現(xiàn)象在節(jié)點(diǎn)區(qū)域與反節(jié)點(diǎn)區(qū)域(圖3中黑色圓圈)表現(xiàn)的截然不同,在節(jié)點(diǎn)區(qū)有著超導(dǎo)能隙與贗能隙均為零等獨(dú)特的現(xiàn)象[1]。因此,節(jié)點(diǎn)區(qū)與高溫超導(dǎo)是否存在關(guān)聯(lián)吸引著人們廣泛的研究。
圖3.節(jié)點(diǎn)反節(jié)點(diǎn)區(qū)域示意圖[23]
圖4(a)為最佳摻雜Bi2212樣品(超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度Tc=91 K)在17 K下沿節(jié)點(diǎn)方向的ARPES原始圖譜,通過(guò)對(duì)圖4(a)做動(dòng)量分布曲線(momentum distribution curve,MDC)擬合得到色散分布曲線(圖4(b))和MDC半高寬(圖4(b)右下角)。從中可以很明顯的看到在70 meV處原始圖譜和色散曲線有明顯的“扭折”結(jié)構(gòu)[24?29]。在同樣的能量位置,MDC半高寬也有明顯的下降。目前普遍認(rèn)為此處扭折的出現(xiàn)是由于電子與某種玻色子相互作用引起的,但關(guān)于此玻色子具體是聲子[28,29]還是磁振子[25,26,30]尚未明確。在動(dòng)量范圍很小的情況下忽略矩陣元效應(yīng),ARPES的強(qiáng)度譜圖可以表示為:
其中譜函數(shù)A(k,ω)為:
式中 Σ′(k,ω) 為電子自能實(shí)部,Σ′′(k,ω) 為電子自能虛部,?k為裸帶能量。由式中可以看出對(duì)于固定能量ω,譜函數(shù)A(k,ω)為洛倫茲線性,因此對(duì)MDC曲線可以用洛倫茲函數(shù)進(jìn)行擬合[31],并從中提取出電子自能的實(shí)部和虛部。提取電子自能實(shí)部的時(shí)候需要用到裸帶“?k”,在分析電子自能精細(xì)結(jié)構(gòu)與其隨溫度變化的關(guān)系中,靠近費(fèi)米能級(jí)附近小能量范圍內(nèi)可以選用近似線性裸帶來(lái)提取電子自能的實(shí)部。如圖4(b)中虛線所示,選用色散曲線中費(fèi)米能級(jí)與?0.4 eV處兩點(diǎn)所連成的直線作為經(jīng)驗(yàn)裸帶。這樣,精細(xì)結(jié)構(gòu)就會(huì)在電子的“有效自能”中出現(xiàn)峰值或者彎曲[32]。
圖4.最佳摻雜 Bi2212樣品在 T=17 K時(shí)沿節(jié)點(diǎn)方向 (Γ(0,0)? Y(π,π))的 ARPES 圖譜。 (a)原始能量-動(dòng)量譜圖,右下角顯示了布里淵區(qū)中的動(dòng)量測(cè)量線;(b)通過(guò)對(duì)(a)做MDC擬合得到的色散關(guān)系,費(fèi)米能級(jí)和?0.4 eV連結(jié)的直線(虛線)作為提取電子自能實(shí)部所需的裸帶,右下角為相應(yīng)的MDC半高寬[27]
選取128 K時(shí)色散關(guān)系的費(fèi)米能級(jí)與?0.4 eV的連線為經(jīng)驗(yàn)裸帶提取電子“有效自能”的實(shí)部得到電子自能實(shí)部隨溫度變化的關(guān)系(圖5(a))。得益于高分辨的 ARPES,從提取的電子自能中可以明顯的發(fā)現(xiàn)數(shù)個(gè)精細(xì)結(jié)構(gòu)特征(圖中以黑色箭頭標(biāo)出),除了在70 meV附近處明顯的精細(xì)結(jié)構(gòu),在節(jié)點(diǎn)區(qū)域附近很大的動(dòng)量范圍內(nèi)都能觀察到在~115 meV和~150 meV也存在著精細(xì)結(jié)構(gòu)。同時(shí)在94 meV附近也有一個(gè)細(xì)微的精細(xì)結(jié)構(gòu),尤其是在靠近節(jié)點(diǎn)區(qū)域最近的兩個(gè)動(dòng)量測(cè)量線內(nèi)更為明顯。此外,在費(fèi)米能級(jí)到 70 meV之間也觀察到了精細(xì)結(jié)構(gòu)存在的跡象,但這個(gè)特征十分的微弱,需要進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)來(lái)確定。對(duì)于高能~115 meV和~150 meV處出現(xiàn)的結(jié)構(gòu),其能量尺度高于該材料中聲子譜最高能量(90 meV)[33]和磁振子最高能量(42 meV)[34],因此不能簡(jiǎn)單地歸功于電子與單個(gè)聲子或磁振子模式的相互作用。盡管電子自能中,電子與低能模式的玻色子相互作用能夠延伸到高能,但是這并不會(huì)在高能引起曲率的改變[35]。這可能對(duì)應(yīng)著在高能區(qū)存在著新的電子耦合模式,具體起源還需要進(jìn)一步的研究。
為了避免裸帶選取的影響,從圖5(a)中獲得電子自能相對(duì)正常態(tài)(T=128 K)的溫度變化關(guān)系(如圖5(b))。隨著溫度的變化,在進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)時(shí),電子自能發(fā)生劇烈的變化,伴隨著~70 meV處峰的銳化以及~115 meV和~150 meV處結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)。這種劇烈的變化意味著節(jié)點(diǎn)區(qū)域可能對(duì)高溫超導(dǎo)的產(chǎn)生起著重要的作用。
圖5.(a)有效電子自能實(shí)部隨溫度的變化關(guān)系;(b)不同溫度下有效電子自能與128 K的自能實(shí)部之差[27]
對(duì)于兩處較高能量的精細(xì)結(jié)構(gòu)的起源目前主要有以下幾種猜測(cè),但均無(wú)法完全解釋。第一種解釋是高能精細(xì)結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)是由于超導(dǎo)能隙的打開(kāi)而使低能~70 meV處的結(jié)構(gòu)移至高能,如果最大超導(dǎo)能隙為~35 meV則~70 meV處的耦合結(jié)構(gòu)將會(huì)移至~105 meV處[36]。但是這樣卻無(wú)法解釋更高能量~150 meV處的結(jié)構(gòu),并且對(duì)于超導(dǎo)態(tài)下~70 meV處結(jié)構(gòu)仍然存在也無(wú)法說(shuō)通。另一種解釋是電子與多個(gè)玻色子發(fā)生了耦合,但是通常這種耦合所造成的效應(yīng)會(huì)十分的微弱[37],而且這需要更多的研究去進(jìn)一步地證明這樣的過(guò)程是否能夠產(chǎn)生一個(gè)隨著溫度降低而不斷增強(qiáng)的高能特征。還有一個(gè)可能就是電子與其他高能元激發(fā)的耦合,其中比較可能的是中子散射中觀察到的具有大能量范圍(最高至200 meV)和強(qiáng)溫度依賴關(guān)系的自旋漲落[38,39]。
總而言之,雖然目前對(duì)于節(jié)點(diǎn)區(qū)出現(xiàn)的這些精細(xì)結(jié)構(gòu)的起源已經(jīng)有了一些深入的研究和猜測(cè),但仍沒(méi)有形成共識(shí)。其具體的起源與機(jī)理、以及是否與高溫超導(dǎo)電性相關(guān)仍需進(jìn)一步的探索。
反節(jié)點(diǎn)區(qū)是指在布里淵區(qū)中 (π,0)附近的區(qū)域(圖3中黑色圓圈區(qū)域)。在反節(jié)點(diǎn)區(qū)域中也存在由于電子–玻色子相互作用產(chǎn)生的扭折結(jié)構(gòu),但在反節(jié)點(diǎn)區(qū)域中扭折的許多特性與節(jié)點(diǎn)區(qū)域不同[25,29,30,40?49]。 圖6為不同摻雜 Bi2212樣品在不同溫度下的反節(jié)點(diǎn)區(qū)ARPES原始譜圖。在譜圖中可以很明顯的觀察到兩種不同的能帶,一種為高結(jié)合能的成鍵帶(記為B),另一種為低結(jié)合能的反鍵帶(記為A),這兩種能帶在第一布里淵區(qū)中的位置在圖6(f)中分別以紅色和黑色標(biāo)出。在正常態(tài)下B能帶的色散關(guān)系為無(wú)結(jié)構(gòu)的線性關(guān)系(圖6(a)),但隨著溫度降到10 K樣品進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)以后,在靠近費(fèi)米能級(jí)附近色散曲線的譜重就發(fā)生了變化。除了因?yàn)槌瑢?dǎo)能隙打開(kāi)而造成的費(fèi)米能級(jí)處譜重的損失外,在~40 meV處發(fā)生了一處明顯的扭折(圖6(b))。同樣的情況在過(guò)摻雜71 K和最佳摻雜91 K樣品中也有出現(xiàn)(圖6(c)和圖6(d))。
圖6.反節(jié)點(diǎn)區(qū)域的ARPES色散譜圖[45]
從圖7(a)可以看出在正常態(tài)下電子自能的色散關(guān)系沒(méi)有扭折結(jié)構(gòu)。為了更清楚的發(fā)現(xiàn)溫度依賴關(guān)系,圖7(a)中的插圖通過(guò)不同溫度色散曲線減去正常態(tài)(85 K)時(shí)的色散曲線來(lái)近似提取電子自能實(shí)部(忽略正常態(tài)下其他因素導(dǎo)致的電子自能)。由于超導(dǎo)能隙的打開(kāi),在0~25 meV處沒(méi)有準(zhǔn)粒子峰,只考慮在25 meV以上MDC擬合得到的結(jié)果??梢钥吹皆谡B(tài)時(shí)幾乎觀察不到電子自能峰值的出現(xiàn),而在進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)后電子自能的峰值開(kāi)始出現(xiàn)且隨著溫度的降低而增加,且峰的位置基本維持在~40 meV附近。圖7(b)為利用計(jì)算得到的Bogoliubov準(zhǔn)粒子色散關(guān)系提取的電子自能實(shí)部。圖7(d)為在圖7(a)中每個(gè)溫度下提取的電子自能實(shí)部最大值,從中可以更明顯的發(fā)現(xiàn)這個(gè)相互作用在進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)(T<71 K)時(shí)才開(kāi)始出現(xiàn),圖7(d)中還標(biāo)記了超導(dǎo)能隙隨溫度的變化關(guān)系與自能實(shí)部的變化表現(xiàn)出同樣的趨勢(shì)。雖然利用EDC分析方法觀察到了正常態(tài)反節(jié)點(diǎn)區(qū)也存在~40 meV結(jié)構(gòu)的跡像[48],但是并沒(méi)有得到廣泛的證實(shí)。
對(duì)于反節(jié)點(diǎn)處扭折和節(jié)點(diǎn)處一樣至今仍不清楚其具體機(jī)理。目前對(duì)反節(jié)點(diǎn)處的解釋主要分為兩種,一種是由于超導(dǎo)能隙打開(kāi)而引起的產(chǎn)物,另一種是由于電子與聲子、集體激發(fā)的磁振子或者其他玻色元激發(fā)的強(qiáng)耦合。但是這兩種解釋都無(wú)法完全解釋這些奇異的現(xiàn)象,其起源還需要進(jìn)一步的探索。
對(duì)節(jié)點(diǎn)與反節(jié)點(diǎn)區(qū)域的扭折做一個(gè)簡(jiǎn)單的比較,可以發(fā)現(xiàn)相比于節(jié)點(diǎn)處扭折,反節(jié)點(diǎn)處的扭折有更強(qiáng)的溫度依賴關(guān)系并且在超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度以上時(shí)扭折消失,而節(jié)點(diǎn)處的扭折在轉(zhuǎn)變溫度以上非常明顯;此外兩者所對(duì)應(yīng)的能量尺度也大不相同:反節(jié)點(diǎn)處為~40 meV而節(jié)點(diǎn)處為~70 meV。
為了更好的理解節(jié)點(diǎn)處與反節(jié)點(diǎn)處扭折之間的關(guān)系與區(qū)別,理解節(jié)點(diǎn)區(qū)的 70 meV扭折是如何演變?yōu)榉垂?jié)點(diǎn) 40 meV處的扭折需要探測(cè)其動(dòng)量依賴關(guān)系[50?52],這將有助于理解高溫超導(dǎo)機(jī)制。超高能量分辨率的激光角分辨光電子能譜為此類研究提供了契機(jī)。
通過(guò)超高分辨率ARPES獲得的色散能夠觀察到在反節(jié)點(diǎn)區(qū)低能處存在著兩個(gè)明顯扭折結(jié)構(gòu),提取的電子自能實(shí)部也在~40 meV和~78 meV處出現(xiàn)了峰值(如圖8(d))。同時(shí),在靠近節(jié)點(diǎn)區(qū)提取的電子自能實(shí)部中也能觀察到兩個(gè)峰值。在后文中,對(duì)反節(jié)點(diǎn)區(qū)稍低能量~40 meV處扭折記為低能扭折,稍高能量處扭折記為高能扭折。為了更好的探究這兩種模式,尤其是扭折強(qiáng)度更強(qiáng)的低能處激發(fā)模式,對(duì)過(guò)摻雜Bi2212樣品在超導(dǎo)態(tài)(17 K)下從節(jié)點(diǎn)到反節(jié)點(diǎn)區(qū)域選取了五個(gè)不同的動(dòng)量測(cè)量線進(jìn)行測(cè)量,得到的ARPES原始圖譜如圖8(a1)–(a5)所示。對(duì)原始圖譜進(jìn)行能量分布曲線(energy distribution curve,EDC)二次微分處理得到更能體現(xiàn)強(qiáng)度變化的譜圖(圖8(b1)–(b5)),可以看到除了節(jié)點(diǎn)處由于高能扭折與低能扭折幾乎重合而顯得無(wú)法分辨以外,其余四個(gè)動(dòng)量測(cè)量范圍內(nèi)均出現(xiàn)了兩個(gè)共存的扭折結(jié)構(gòu),EDC擬合曲線也出現(xiàn)了兩處低谷(圖8(c))。提取不同動(dòng)量下的電子自能有效實(shí)部曲線如圖8(d)所示,兩處扭折的能量尺度表現(xiàn)出了截然不同的動(dòng)量依賴關(guān)系??梢悦黠@的看到高能處扭折能量尺度隨動(dòng)量的變化保持在~78 meV幾乎不發(fā)生改變,低能處扭折能量隨著遠(yuǎn)離節(jié)點(diǎn)從~70 meV逐漸變?yōu)椤?0 meV。
此外高能扭折與低能扭折對(duì)溫度也體現(xiàn)出了不同的依賴關(guān)系,探測(cè)過(guò)摻雜82 K樣品在靠近反節(jié)點(diǎn)區(qū)域、節(jié)點(diǎn)區(qū)域以及反節(jié)點(diǎn)區(qū)至節(jié)點(diǎn)區(qū)之間三個(gè)動(dòng)量范圍內(nèi)不同溫度下不同動(dòng)量處的電子結(jié)構(gòu)(圖9)??梢园l(fā)現(xiàn)對(duì)于靠近反節(jié)點(diǎn)區(qū)域,超導(dǎo)誘導(dǎo)的電子自能轉(zhuǎn)變主要局限在低能量尺度的結(jié)構(gòu);對(duì)于節(jié)點(diǎn)與反節(jié)點(diǎn)之間的動(dòng)量范圍,兩個(gè)能量尺度的結(jié)構(gòu)均能清晰的看到且低能結(jié)構(gòu)耦合強(qiáng)度相比于反節(jié)點(diǎn)區(qū)更弱;對(duì)于節(jié)點(diǎn)區(qū)域,超導(dǎo)誘導(dǎo)的電子自能改變量很大并且在正常態(tài)下高能扭折仍然存在,但是在節(jié)點(diǎn)區(qū)兩處扭折能量尺寸十分接近很難進(jìn)行分辨。圖9中(g)和(h)在正常態(tài)(90 K)下仍能觀察到自能的改變,因此高能處扭折的形成很有可能是由于電子與~70 meV處的聲子相互作用形成的。
圖8.扭折的動(dòng)量依賴關(guān)系。(a1)–(a5)過(guò)摻雜 82 K樣品在 17 K 下的 ARPES原始圖譜;(b1)–(b5)為對(duì)應(yīng) (a)圖中的EDC二次微分曲線,內(nèi)部插圖為對(duì)應(yīng)的第一布里淵區(qū)中的動(dòng)量測(cè)量線;(c)五個(gè)動(dòng)量下的費(fèi)米動(dòng)量處的 EDC曲線;(d)提取的電子自能有效實(shí)部;(e)兩處扭折能量尺寸的動(dòng)量依賴關(guān)系[53]
由此可以看出,前文敘述的節(jié)點(diǎn)區(qū)域~70 meV處的扭折其實(shí)為兩處能量結(jié)構(gòu)共同造成的。但無(wú)論是高能處的扭折結(jié)構(gòu)還是低能處的扭折結(jié)構(gòu)均不能用傳統(tǒng)圖像中的電子–玻色子耦合模式來(lái)解釋。因?yàn)樵趥鹘y(tǒng)的耦合模型下,如果電子–玻色子在正常態(tài)下的耦合能量為?,則在進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)后由于超導(dǎo)能隙的打開(kāi)耦合能量會(huì)移到?+?0(對(duì)于各向異性的超導(dǎo)能隙?0為最大超導(dǎo)能隙[36])。但是觀測(cè)到的高能扭折在正常態(tài)時(shí)為~78 meV,按照先前傳統(tǒng)的理論在進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)后耦合能量應(yīng)該移至105 meV[36](對(duì)于過(guò)摻雜 81 K樣品最大超導(dǎo)能隙為25 meV),但實(shí)際觀測(cè)到在進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)后耦合能量仍是在~78 meV處保持不變。即使考慮電子散射只局域在一個(gè)很小范圍內(nèi)的向前散射理論[55],從節(jié)點(diǎn)到反節(jié)點(diǎn)區(qū)域耦合模式的能量平移為局域的超導(dǎo)能隙(從0增加到最大超導(dǎo)能隙)[56],這樣雖然解釋了在節(jié)點(diǎn)處扭折能量在進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)不發(fā)生移動(dòng),但仍不能解釋進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)后高能扭折能量在一個(gè)大動(dòng)量范圍內(nèi)保持不變。對(duì)于低能模式的耦合則更加難以進(jìn)行解釋,低能耦合的能量尺度從節(jié)點(diǎn)到反節(jié)點(diǎn)從~70 meV減小到~40 meV與向前散射理論模型背道而馳??梢?jiàn)銅氧化物高溫超導(dǎo)體的電子–玻色子耦合不能由傳統(tǒng)超導(dǎo)體的理論進(jìn)行簡(jiǎn)單的應(yīng)用來(lái)解釋,其內(nèi)部的物理機(jī)理還需要進(jìn)一步的研究。
圖9.溫度依賴關(guān)系。(a)、(c)、(e)為三處動(dòng)量測(cè)量線下超導(dǎo)態(tài) (17 K)的二次微分圖譜;(b)、(d)、(f)為對(duì)三處測(cè)量線下正常態(tài) (100 K)的二次微分圖譜;(g)、(h)、(i)為三處測(cè)量線下提取的電子自能有效實(shí)部[53]
和傳統(tǒng)超導(dǎo)體類似,在銅氧化物超導(dǎo)體中已經(jīng)被證實(shí)相反自旋和動(dòng)量的電子互相配對(duì)形成自旋單態(tài)[57],其內(nèi)部的超導(dǎo)能隙也已經(jīng)被證明與傳統(tǒng)超導(dǎo)體的s波對(duì)稱性不同,而是具有 d波對(duì)稱性[58]。但是銅氧化物超導(dǎo)體中電子配對(duì)的起源目前還處于爭(zhēng)論之中。在傳統(tǒng)超導(dǎo)體中,用BCS理論得到了很好的解釋,即電子以交換聲子的方式來(lái)形成庫(kù)珀對(duì)[59]。但是在銅氧化物超導(dǎo)體中,電子之間是否能夠自發(fā)的形成配對(duì)還是如傳統(tǒng)超導(dǎo)體一般需要一個(gè)集體激發(fā)的紐帶來(lái)促成配對(duì)還不得而知[60]。在傳統(tǒng)超導(dǎo)體中提取出的電子正常態(tài)自能 Σ(ω)和電子對(duì)的自能?(ω)為證明聲子就是電子配對(duì)的紐帶提供了強(qiáng)有力的證據(jù)[61,62]。因此在銅氧化物高溫超導(dǎo)體中,進(jìn)行電子配對(duì)自能的提取對(duì)理解其形成機(jī)理具有重要意義。傳統(tǒng)的提取電子配對(duì)自能是從隧道譜和光學(xué)測(cè)量數(shù)據(jù)中提取的,但這兩種實(shí)驗(yàn)手段是對(duì)整個(gè)動(dòng)量范圍進(jìn)行積分不具備動(dòng)量分辨功能,而銅氧化物超導(dǎo)體由于強(qiáng)烈的各向異性具有明顯的動(dòng)量依賴關(guān)系,因此從傳統(tǒng)的隧道譜和光學(xué)實(shí)驗(yàn)提取銅氧化物電子自能非常困難[63?68]。而ARPES因?yàn)榫哂歇?dú)特的動(dòng)量分辨功能,成為了研究銅氧化物自能最有效的研究手段。
圖10.欠摻雜89 K Bi2212樣品中超導(dǎo)態(tài)下的Bogoliubov準(zhǔn)粒子色散。(a)考慮超導(dǎo)能隙?=10 meV、線寬Γ=5 meV下模擬的單粒子譜函數(shù)A(k,ω);(b)20 K下模擬的單粒子譜函數(shù)乘上費(fèi)米分布函數(shù)f(ω);(c)70 K下模擬的單粒子譜函數(shù)乘上費(fèi)米分布函數(shù) f(ω);(d)模擬對(duì)應(yīng)的布里淵區(qū)中動(dòng)量范圍;(e1)–(e5)欠摻雜 89 K Bi2212樣品中不同溫度下靠近反節(jié)點(diǎn)區(qū)ARPES采集到的原始圖譜;(f1)–(f5)原始ARPES圖譜除去費(fèi)米分布函數(shù)后得到的圖譜[54]
圖11.在超導(dǎo)態(tài)Bi2212樣品中Bogoliubov準(zhǔn)粒子色散靠近費(fèi)米能級(jí)處出現(xiàn)能帶向下彎折。(a)16 K下沿著圖10(d)中方向測(cè)得的ARPES譜圖,與圖10(e1)僅色調(diào)不同;(b)同個(gè)測(cè)量方向上超導(dǎo)態(tài)16 K的原始圖譜除以正常態(tài)107 K的原始圖譜;(c1)–(c5)對(duì)(a)中紅線對(duì)應(yīng)的能量處正常態(tài)和超導(dǎo)態(tài)的MDC曲線 (d1)–(d5)16 K圖譜除以107 K圖譜后不同結(jié)合能下擬合得到的MDC曲線[54]
根據(jù)BCS理論,在超導(dǎo)體中低能激發(fā)為Bogoliubov準(zhǔn)粒子表象中相干的電子、空穴混合。在靠近費(fèi)米動(dòng)量時(shí),BCS譜函數(shù)可以近似寫(xiě)為:
其中uk和vk是相干因子,Γ為線寬常數(shù),且Ek=(其中?k為正常態(tài)的能帶即裸帶),?(k)為能隙函數(shù)。圖10(a)模擬了在?=10 meV時(shí)在70 K下靠近反節(jié)點(diǎn)區(qū)的譜函數(shù)A(k,ω),可以很明顯觀察到有兩支Bogoliubov準(zhǔn)粒子色散分布在費(fèi)米能級(jí) (Ef)兩側(cè),兩者之間存在著超導(dǎo)能隙2|?|且滿足關(guān)系式A(k,ω)=A(?k,?ω);此外每個(gè)分支在靠近費(fèi)米動(dòng)量處都有一個(gè)反向的彎折,對(duì)應(yīng)的MDC曲線上顯現(xiàn)出兩個(gè)峰值(圖11(c))。ARPES測(cè)量得到的譜圖強(qiáng)度還會(huì)受到到費(fèi)米分布和矩陣元效應(yīng)的影響(式(1))并且費(fèi)米能級(jí)以上幾乎沒(méi)有信號(hào)只有一定的熱力學(xué)展寬(圖10(b))。圖10(e1)–(e5)為不同溫度下對(duì)欠摻雜89 K Bi2212樣品ARPES采集的原始圖譜。在16 K下,由于費(fèi)米分布函數(shù)的影響,費(fèi)米能級(jí)以上幾乎無(wú)電子占據(jù)(圖10(e1));而在相對(duì)高溫但仍在超導(dǎo)態(tài)的 70 K(圖10(e2)) 和 80 K(圖10(e3))中仍能看到費(fèi)米能級(jí)以上的一些特點(diǎn)。通過(guò)除去費(fèi)米分布函數(shù)的影響,可以看到費(fèi)米能級(jí)以上的Bogoliubov準(zhǔn)粒子色散(圖10(f2)、圖10(f3)),并且兩支能帶關(guān)于費(fèi)米能級(jí)處的費(fèi)米動(dòng)量成中心對(duì)稱關(guān)系。而在溫度高于超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度以上,能帶恢復(fù)成為正常態(tài)能帶,沒(méi)有能隙的打開(kāi)(圖10(e4)、圖10(e5))。最重要的是在低溫下靠近費(fèi)米能級(jí)處能帶出現(xiàn)了彎折[69](圖10(e1))。如果能帶確實(shí)出現(xiàn)彎折,則在能隙以下的MDC曲線中會(huì)出現(xiàn)兩個(gè)峰:一個(gè)為由主帶產(chǎn)生的峰值,另一個(gè)為由彎折的能帶產(chǎn)生的較弱的峰值。對(duì)16 K和107 K下的ARPES圖譜在?10 meV、?20 meV、?40 meV、?60 meV 和?80 meV處分別進(jìn)行 MDC擬合(圖11(c1)–(c5)),在?20 meV的MDC曲線中能看到第二個(gè)峰值的存在(圖11(c2)中的黑色箭頭)。為了更明顯地觀察到彎折的現(xiàn)象,圖11(b)將超導(dǎo)態(tài)16 K下的ARPES原始譜圖除以正常態(tài)下 107 K的 ARPES原始譜圖,并對(duì)其作 MDC擬合得到圖11(d1)–(d5),從 (d2)中可以更明顯地觀察到雙峰結(jié)構(gòu)。
能帶彎折的出現(xiàn)與對(duì)稱的Bogoliubov色散說(shuō)明了在 Bi2212中,Bogoliubov準(zhǔn)粒子色散表現(xiàn)出與BCS公式一致的形式。在大動(dòng)量范圍內(nèi)的MDC中出現(xiàn)了雙峰結(jié)構(gòu)更是提供了用Eliashberg形式代替BCS近似來(lái)直接提取正常電子和配對(duì)電子的自能。在ARPES中,測(cè)得的單粒子譜函數(shù)正比于單粒子格林函數(shù)的虛部:
考慮超導(dǎo)態(tài)下圓柱型費(fèi)米面,格林函數(shù)可以寫(xiě)為:
其中Z(ω) 為重整化參數(shù),?(θ,ω)=?(ω)cos(2θ) 為配對(duì)電子自能,其能隙函數(shù) ?(ω)的關(guān)系為 ?(ω)=?(ω)/Z(ω)。需要注意的是只有當(dāng)動(dòng)量測(cè)量線指向 (π,π)點(diǎn)、并且費(fèi)米面近似為圓形時(shí)此公式才成立。圖10(d)所示的動(dòng)量測(cè)量線均基本符合這個(gè)要求。在正常態(tài)時(shí)只需令式(4)中?(ω)=0即可。
圖12.超導(dǎo)態(tài)下的Bi2212樣品在ARPES測(cè)量中提取的正常態(tài)和配對(duì)電子自能的實(shí)部和虛部。(a)三個(gè)典型動(dòng)量下的正常電子自能實(shí)部;(b)三個(gè)典型動(dòng)量下的正常電子自能虛部;(c)三個(gè)典型動(dòng)量下的配對(duì)電子自能實(shí)部;(d)三個(gè)典型動(dòng)量下的配對(duì)電子自能虛部[54]
圖12顯示了在三個(gè)典型動(dòng)量下提取出的正常態(tài)電子自能的實(shí)部和虛部 Σ′(ω) 和 Σ′′(ω),以及配對(duì)電子自能的實(shí)部和虛部?1(ω)和?2(ω)。配對(duì)電子自能可以直接通過(guò)式 (3)和式 (4)擬合得到,而正常電子自能則需通過(guò) Σ(ω)=[1?Z(ω)]ω得到。從圖12中可以看到提取出的自能有輕微的動(dòng)量依賴關(guān)系,且四個(gè)形式的自能為互相獨(dú)立的變量,互相之間沒(méi)什么明顯的聯(lián)系。在圖12的自能中,低于~20 meV的結(jié)構(gòu)可以認(rèn)為是超導(dǎo)能隙打開(kāi)引起的(對(duì)于布里淵區(qū)中 cut3、cut4、cut5超導(dǎo)能隙分別為 10、12.5、15 meV)。而對(duì)于更高能量,有兩處明顯的特點(diǎn),一處為電子正常態(tài)自能實(shí)部~54 meV處的峰包,這對(duì)應(yīng)著前面所說(shuō)的扭折結(jié)構(gòu);另一處為正常電子自能虛部和配對(duì)電子自能虛部在~40 meV處出現(xiàn)的低谷。同時(shí)也注意到配對(duì)電子自能在高結(jié)合能(~50 meV)以上表現(xiàn)為和正常態(tài)一樣的無(wú)結(jié)構(gòu)背底。
總而言之,在銅氧化物超導(dǎo)體中,電子配對(duì)是否需要紐帶還無(wú)法下定論。如果配對(duì)的紐帶真的存在,它應(yīng)該會(huì)和傳統(tǒng)超導(dǎo)體中一樣在正常電子自能和配對(duì)電子自能中同時(shí)顯現(xiàn)出來(lái)。目前聲子、磁振子以及自旋漲落是三種被認(rèn)為最可能的配對(duì)紐帶,但是目前所獲得的玻色譜函數(shù)和正常電子自能與配對(duì)電子自能之間沒(méi)有明顯對(duì)應(yīng)關(guān)系。并且在傳統(tǒng)圖像中,正常態(tài)下與能量為?的模式耦合在進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)后會(huì)移動(dòng)到?+?(2?為最大超導(dǎo)能隙[36])的現(xiàn)象也沒(méi)有被觀察到。此外,各向異性的超導(dǎo)能隙和電子結(jié)構(gòu)以及反常的正常態(tài)(比如贗能隙的出現(xiàn))也可能導(dǎo)致玻色譜函數(shù)與正常電子自能和配對(duì)電子自能之間的關(guān)系變得更為復(fù)雜。其中的關(guān)系與機(jī)理還需要著更多的理論和實(shí)驗(yàn)研究。
利用超短脈沖激光來(lái)研究電子–聲子相互作用的動(dòng)力學(xué)是一個(gè)新興的領(lǐng)域[70,71]。但是僅用純光學(xué)的時(shí)間分辨技術(shù)無(wú)法直接探測(cè)產(chǎn)生的準(zhǔn)粒子或得到材料內(nèi)部關(guān)于動(dòng)量的信息,從而只能間接的獲得電子自能、非平衡態(tài)的多體相互作用等有可能揭示固體微觀性質(zhì)的參數(shù)。而近年興起的時(shí)間分辨角分辨光電子能譜技術(shù)將兩者特點(diǎn)很好地結(jié)合起來(lái),能夠直接探測(cè)材料內(nèi)部電子結(jié)構(gòu)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。這一獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)也讓trARPES成為了研究多體相互作用的重要技術(shù)手段。目前trARPES在高溫超導(dǎo)體光誘導(dǎo)的準(zhǔn)粒子重組動(dòng)力學(xué)[72?76]和能隙動(dòng)力學(xué)等方向上有了初步的研究[77?90]。
節(jié)點(diǎn)區(qū)電子態(tài)是否與高溫超導(dǎo)存在關(guān)聯(lián)一直存在爭(zhēng)議。TrARPES可以同時(shí)探測(cè)節(jié)點(diǎn)區(qū)電子態(tài)與遠(yuǎn)離節(jié)點(diǎn)區(qū)超導(dǎo)能隙在激光泵浦作用下的超快演變。這為研究超導(dǎo)能隙與節(jié)點(diǎn)區(qū)的多體相互作用是否存在關(guān)聯(lián)提供了一種新的思路。
圖13(a)中可以看出在泵浦通量為 24μJcm?2下,平衡態(tài)的譜圖存在之前提到的在70 meV處明顯的重整化扭折。通過(guò)泵浦,調(diào)節(jié)泵浦激光和探測(cè)激光的時(shí)間間隔為1 ps時(shí),從扭折能量處到費(fèi)米能級(jí)出現(xiàn)了一個(gè)明顯的譜重?fù)p失[73],直到時(shí)間間隔為 10 ps時(shí)才從瞬時(shí)圖譜重新恢復(fù)到平衡態(tài)。圖13(b)為對(duì)圖13(a)進(jìn)行MDC擬合得到的色散關(guān)系曲線,從圖13(b)中可以觀察到泵浦造成的變化主要在扭折能量附近,在靠近費(fèi)米能級(jí)處以及高結(jié)合能處幾乎沒(méi)有任何變化。
圖13.接近最佳摻雜Bi2212樣品的時(shí)間分辨譜圖。(a).平衡態(tài) (t=?1 ps)和泵浦后的瞬時(shí)態(tài)(t=1和10 ps)的譜圖;(b).從(a)中MDC擬合得到的色散關(guān)系曲線四幅插圖分別為不同結(jié)合能處 (?0.15,?0.07,?0.02 eV)的局部放大以及在布里淵區(qū)中的動(dòng)量測(cè)量線[81]
通過(guò)提取瞬時(shí)態(tài)和平衡態(tài)的電子自能(圖14),可以清楚地觀察到前文提到的在平衡態(tài)電子自能中的兩處電子自能精細(xì)結(jié)構(gòu)(圖中以黑色箭頭標(biāo)記處),其中以~70 meV扭折處最為明顯。對(duì)比泵浦前后的電子自能可以很明顯的發(fā)現(xiàn)電子自能的實(shí)部在扭折能量附近(40至 90 meV)受到極大的抑制,并且這個(gè)抑制的效果隨著泵浦通量的增加而增強(qiáng)直至將其精細(xì)結(jié)構(gòu)完全抑制時(shí)達(dá)到飽和。這種泵浦效應(yīng)不應(yīng)是由于泵浦導(dǎo)致溫度升高而產(chǎn)生的,相比于溫度對(duì)電子自能在整個(gè)能量范圍內(nèi)均會(huì)產(chǎn)生影響,泵浦導(dǎo)致的電子自能改變只局限在扭折附近很小的能量范圍內(nèi)。這意味著光學(xué)泵浦產(chǎn)生了除升溫以外的其他未知效應(yīng)。
此外,泵浦誘導(dǎo)的電子自能虛部變化(圖14(b))局限在扭折能量和費(fèi)米能級(jí)之間,并隨著泵浦通量的增加而增加,這和電子自能實(shí)部的變化基本保持一致。圖14(b)中的插圖為熱效應(yīng)對(duì)電子自能虛部的影響,相比于泵浦導(dǎo)致的變化只局限在很小的能量范圍內(nèi),熱效應(yīng)會(huì)在整個(gè)能量范圍內(nèi)造成電子虛部的變化。圖14(c)為正常態(tài)下泵浦對(duì)電子自能實(shí)部和虛部的影響,即使在24μJcm?2的泵浦通量下,泵浦對(duì)電子自能實(shí)部和虛部的改變幾乎可以忽略不計(jì)。
圖14.節(jié)點(diǎn)處平衡態(tài)和瞬時(shí)態(tài)的電子自能。(a)在超導(dǎo)態(tài)(17 K)時(shí)不同時(shí)間延遲以及不同泵浦通量下的電子自能實(shí)部;(b)不同泵浦通量下擬合MDC曲線的半高寬(電子自能虛部)隨結(jié)合能變化曲線,插圖為正常態(tài)以及超導(dǎo)態(tài)時(shí)黑色箭頭附近能量范圍內(nèi)電子自能虛部;(c)正常態(tài)下(100 K)電子自能實(shí)部和虛部在臨界通量(13μJcm?2)下隨結(jié)合能變化關(guān)系[81]
另一個(gè)重要的現(xiàn)象是泵浦會(huì)抑制超導(dǎo)能隙,這個(gè)抑制作用隨著泵浦通量的增加而增強(qiáng),直至超導(dǎo)能隙完全閉合(圖15(b)),這與之前電子自能的泵浦通量依賴關(guān)系相似。將相同時(shí)間下超導(dǎo)能隙的減?。▓D15(b))與電子自能實(shí)部的改變量(圖15(a))進(jìn)行比較(圖15(c)),發(fā)現(xiàn)它們幾乎成線性關(guān)系。圖15(d)則顯示了電子自能的恢復(fù)速率與節(jié)點(diǎn)處的耦合強(qiáng)度在低通量下與泵浦通量呈良好的線性關(guān)系,這與非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子 bimolecular recombination model類似[76,82],但隨著泵浦通量的增加達(dá)到臨界值后恢復(fù)速率不再增大而出現(xiàn)“瓶頸效應(yīng)”。圖15(e)為泵浦引起的非平衡態(tài)最小能隙和最大電子自能實(shí)部改變量以及電子–玻色子耦合強(qiáng)度λ隨泵浦通量的變化,其中耦合強(qiáng)度和變化前后的費(fèi)米速度的關(guān)系為λ′≡λ+1=vF/v0[83]。可以看出電子–玻色子相互作用隨著泵浦通量的增加而不斷變?nèi)?,?dāng)超導(dǎo)能隙被完全抑制時(shí)達(dá)到最小。這種現(xiàn)象無(wú)法通過(guò)泵浦激光致使樣品升溫解釋,因?yàn)闊崃W(xué)展寬導(dǎo)致扭折處的拖尾效應(yīng)會(huì)隨著溫度的升高一直增加而不會(huì)達(dá)到飽和[27]。此外,在和Bi2212具有相似晶體結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的金屬態(tài)Bi2201中(Tc<5 K),觀察到泵浦對(duì)Bi2201電子自能的影響幾乎可以忽略不計(jì)。以上的這些現(xiàn)象均不能用泵浦導(dǎo)致樣品瞬間加熱升溫來(lái)解釋,此外這些現(xiàn)象在正常態(tài)和金屬中均不適用,意味著這些現(xiàn)象很可能源于泵浦超導(dǎo)體所展現(xiàn)出的本征特性。
上述現(xiàn)象意味著電子自能的重整化對(duì)高溫超導(dǎo)配對(duì)能隙很可能有促進(jìn)作用。對(duì)于這些現(xiàn)象是否由電子耦合常數(shù)的變化或是光誘導(dǎo)電荷的退局域化導(dǎo)致的Jahn-Teller效應(yīng)的減弱與電聲相互作用的軟化引起的[84,85]還需進(jìn)一步的研究。
和高分辨ARPES一樣,考慮節(jié)點(diǎn)與反節(jié)點(diǎn)區(qū)物理機(jī)理的不同,研究trAPRES對(duì)多體相互作用動(dòng)力學(xué)的動(dòng)量依賴關(guān)系將有助于理解其內(nèi)部機(jī)理的演變。之前的高分辨ARPES的介紹展現(xiàn)了銅氧化物超導(dǎo)體中出現(xiàn)的peak-dip-hump(PDH)結(jié)構(gòu),此處將對(duì)PDH結(jié)構(gòu)在trARPES下的演變以及動(dòng)量依賴關(guān)系進(jìn)行細(xì)致的介紹。
PDH結(jié)構(gòu)可以視為電子色散扭折的一部分,是玻色子輻射衰變路徑引起的準(zhǔn)粒子壽命的突然下降。一個(gè)具有長(zhǎng)壽命的準(zhǔn)粒子在強(qiáng)度譜中應(yīng)該是一個(gè)尖銳的峰,而一個(gè)短壽命的準(zhǔn)粒子則是一個(gè)寬廣的波包。PDH結(jié)構(gòu)的出現(xiàn)表明在ARPES能量分布中同時(shí)觀察到峰和波包。
在前面已經(jīng)介紹過(guò)泵浦脈沖會(huì)在皮秒尺度上短暫地抑制超導(dǎo)性質(zhì)并留下一個(gè)瞬時(shí)的贗能隙態(tài);這里具體討論泵浦對(duì)PDH結(jié)構(gòu)的影響及其動(dòng)量依賴關(guān)系。圖16(a)和(b)分別為過(guò)摻雜 70 K Bi2212樣品在超導(dǎo)態(tài)20 K下泵浦前(t<0 ps)和泵浦后(t>0.9 ps)的 ARPES原始譜圖,泵浦通量為 24μJcm?2。對(duì)比泵浦前后的譜圖可以發(fā)現(xiàn)扭折被明顯地抑制。測(cè)量的動(dòng)量在第一布里淵區(qū)內(nèi)的范圍顯示在圖16(a)的插圖中,在此動(dòng)量下超導(dǎo)能隙與贗能隙均存在。對(duì)于泵浦后的圖譜,通過(guò)上一節(jié)的介紹已經(jīng)知道在此通量下超導(dǎo)電性已被完全抑制,但仍可以發(fā)現(xiàn)能隙的存在,這是因?yàn)樗矔r(shí)的贗能隙態(tài)[80,87]。
圖15.泵浦誘導(dǎo)改變動(dòng)力學(xué)。(a)不同泵浦通量下泵浦對(duì)節(jié)點(diǎn)處電子自能實(shí)部改變量隨不同延遲時(shí)間變化的關(guān)系(為了區(qū)分在豎軸方向做了平移);(b)在離節(jié)點(diǎn)附近(測(cè)量線在布里淵區(qū)位置見(jiàn)圖中插圖)不同泵浦通量對(duì)超導(dǎo)能隙的抑制量隨不同延遲時(shí)間的變化關(guān)系(改變量以最大能隙處為依據(jù)歸一化);(c)不同泵浦通量下每個(gè)時(shí)間延遲泵浦誘導(dǎo)的自能實(shí)部改變量與能隙改變量的關(guān)系;(d)節(jié)點(diǎn)處自能改變恢復(fù)速度與費(fèi)米速度恢復(fù)速度;(e)泵浦誘導(dǎo)的非平衡態(tài)最小能隙和最大電子自能實(shí)部改變量隨泵浦通量的變化[81]
圖16(c)為對(duì)泵浦前后整個(gè)動(dòng)量測(cè)量范圍內(nèi)的強(qiáng)度積分歸一化后的曲線,圖中可以很明顯的看出平衡態(tài)的強(qiáng)度曲線中有著明顯的PDH結(jié)構(gòu),但是在泵浦后 0.9 ps,PDH結(jié)構(gòu)中的峰值和谷值都被明顯地抑制。圖16(c)內(nèi)部的插圖具體地顯示了這個(gè)抑制的現(xiàn)象。圖16(d)和(e)更明顯地對(duì)比了泵浦前后譜圖強(qiáng)度的變化,圖16(d)為泵浦前后譜圖強(qiáng)度的差,圖16(e)為對(duì)圖16(d)在整個(gè)動(dòng)量范圍內(nèi)的積分曲線??梢钥闯鲈谫M(fèi)米能級(jí)附近的區(qū)域(藍(lán)色區(qū)域)由于超導(dǎo)能隙的填充和部分非占據(jù)準(zhǔn)粒子態(tài)被占據(jù)而造成強(qiáng)度的增加。而在30 meV附近(紅色區(qū)域)強(qiáng)度的減少則是由于PDH結(jié)構(gòu)中峰值受泵浦的抑制以及部分準(zhǔn)粒子占據(jù)態(tài)的減少造成。但是在靠近70 meV區(qū)域的強(qiáng)度增加卻無(wú)法用電子占據(jù)態(tài)的改變來(lái)解釋,這很可能是由于態(tài)密度自身的改變引起的。圖16(f)則顯示了隨延遲時(shí)間變化的動(dòng)量積分強(qiáng)度變化,可以看見(jiàn)強(qiáng)度的改變?cè)诒闷趾蠛芸斐霈F(xiàn),并在數(shù)皮秒后仍然存在。
為了更好地理解泵浦對(duì)PDH結(jié)構(gòu)的影響,不同動(dòng)量與摻雜下的測(cè)量結(jié)果如圖17所示。(a)和(b)分別為欠摻雜78 K Bi2212樣品和過(guò)摻雜70 K Bi2212樣品在20 K時(shí)不同動(dòng)量測(cè)量線下的??I曲線。為了更方便地比較,所有曲線均以100 meV為單位1作處理。對(duì)70 meV處谷值改變的最大處記為?Idip,將每條曲線的?Idip標(biāo)記在圖17(c)中。
在欠摻雜樣品中,節(jié)點(diǎn)區(qū)的低谷并不能明顯地觀察到,但除了節(jié)點(diǎn)區(qū)以外 ?Idip在過(guò)摻雜和欠摻雜樣品中極為相似。這證明此處低谷和贗能隙可能沒(méi)有聯(lián)系,因?yàn)橼I能隙在過(guò)摻雜樣品中遠(yuǎn)小于欠摻雜樣品[88],同時(shí)也說(shuō)明不是由于 Bi層劈裂引起的[89?92],因?yàn)?Bi層劈裂只會(huì)在反節(jié)點(diǎn)區(qū)產(chǎn)生 PDH結(jié)構(gòu)。此外,還能觀察到 ?Idip隨著?的增大而增大,這和之前觀測(cè)到的PDH結(jié)構(gòu)在靠近反節(jié)點(diǎn)區(qū)更強(qiáng)吻合,PDH結(jié)構(gòu)的動(dòng)量依賴關(guān)系取決于電子–玻色子耦合強(qiáng)度的大小。另外,在140 meV處也出現(xiàn)了一個(gè)和70 meV處相似的極小值,這說(shuō)明在140 meV處也存在著一個(gè)額外的低谷結(jié)構(gòu),這可能對(duì)應(yīng)著前文高分辨ARPES中觀察到的~140 meV處谷結(jié)構(gòu)。
圖16.(a)過(guò)摻雜 70 K Bi2212樣品在 20 K下平衡態(tài)的ARPES圖譜;(b)同樣樣品在24μJcm?2泵浦通量下0.9 ps后的APRES圖譜;(c)、(a)和(b)在整個(gè)動(dòng)量范圍內(nèi)的強(qiáng)度積分曲線,內(nèi)部插圖為黑色箭頭處的放大;(d)、(a)和(b)的強(qiáng)度改變量;(e)改變量在整個(gè)動(dòng)量范圍內(nèi)的積分曲線;(f)動(dòng)量積分的改變量和時(shí)間延遲的關(guān)系[86]。
定義pi為∫?Idk在費(fèi)米能級(jí)以下第i個(gè)最大或最小值處的能量。圖18顯示了每個(gè)pi的能量尺寸隨動(dòng)量變化的關(guān)系。p1表示PDH結(jié)構(gòu)中由于在超導(dǎo)能隙邊界一系列準(zhǔn)粒子態(tài)堆積形成的峰。在節(jié)點(diǎn)區(qū)由于沒(méi)有超導(dǎo)能隙,p1代表著電子溫度的增加。當(dāng)逐漸遠(yuǎn)離節(jié)點(diǎn)時(shí),p1對(duì)應(yīng)的能量不斷變高,最后截止在超導(dǎo)能隙尺度?eq。p2表示PDH結(jié)構(gòu)中的低谷位置接近能帶的扭折能量,p2在圖18(c)中節(jié)點(diǎn)處為~60 meV遠(yuǎn)離節(jié)點(diǎn)處為~80 meV,但通過(guò)模擬發(fā)現(xiàn)p2并不能準(zhǔn)確表示扭折處的能量。p3和p4的能量尺寸與~140 meV處的結(jié)構(gòu)相關(guān)。對(duì)于這處神秘的~140 meV結(jié)構(gòu)目前有兩種較為認(rèn)可的推測(cè):一是電子和其他高能玻色子耦合形成即p4的位置為?+?′,二是第一處電子–玻色子耦合的二階影響即p4出現(xiàn)在?+2?。
對(duì)于單動(dòng)量測(cè)量和動(dòng)量積分測(cè)量的PDH結(jié)構(gòu)有著不同的解釋。此處使用Nambu-Gorkov公式,將格林函數(shù)G和自能Σ看作2×2的矩陣,反對(duì)角元素表示電子對(duì)。通過(guò)Dyson公式,格林函數(shù)可以寫(xiě)為:
其中τ3為泡利矩陣,自能的正則形式為:
其中Z,?,和χ為復(fù)數(shù),通過(guò)相位的選擇可以忽略,當(dāng)?(k)的斜率為常數(shù)的時(shí)候χ可以忽略。這時(shí)ARPES強(qiáng)度為:
其中G11為G中左上角的元素。采用兩個(gè)近似,首先假設(shè)積分范圍足夠大能夠覆蓋色散曲線中絕大部分的強(qiáng)度,其次假設(shè)Σ,I0以及電子速度在積分范圍內(nèi)不依賴于動(dòng)量,這樣就可以得到動(dòng)量積分強(qiáng)度為:
式(8)表明了只有當(dāng)?不為0且Z和?有一定的能量依賴關(guān)系時(shí)才能產(chǎn)生PDH結(jié)構(gòu),也就是說(shuō)必須要有超導(dǎo)能隙的存在和扭折的出現(xiàn)。在平衡態(tài)中這兩個(gè)條件均得到了滿足,而在泵浦后超導(dǎo)能隙被部分或完全地抑制,所以PDH結(jié)構(gòu)也被部分或完全地抑制。
模擬的結(jié)果如圖19,在模擬中通過(guò)Eliashberg公式用Z(ω)和?(ω)來(lái)自洽計(jì)算。平衡態(tài)的模擬均假設(shè)T=20 K、能隙為30 meV,而在瞬時(shí)態(tài)的模擬中使用T=80 K和?=0,耦合的玻色子能量為 35 meV。此外考慮超導(dǎo)能隙的大小不隨動(dòng)量變化,也就是說(shuō)電子–玻色子散射只局限在反節(jié)點(diǎn)區(qū)。用電子–玻色子耦合常數(shù)來(lái)計(jì)算Z和?,并將電子–玻色子耦合常數(shù)分為各向同性的分量λZ=1和具有d波對(duì)稱性的分量λ?[36]。 在λ?取 0.2,0.1和 0.05時(shí),平衡態(tài)下?的實(shí)部和虛部分別如圖19(a)和(b)所示。圖19(c)為模擬的在λ?=0.1時(shí)平衡態(tài)ARPES強(qiáng)度譜圖,圖19(d)則為模擬的從平衡態(tài)到瞬時(shí)態(tài)的強(qiáng)度改變量,可以看出這與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)的圖16十分相近。圖19(e)顯示的為平衡態(tài)和瞬時(shí)態(tài)下動(dòng)量積分的強(qiáng)度曲線,在平衡態(tài)的曲線中,PDH結(jié)構(gòu)與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)十分相似,而在瞬時(shí)態(tài)時(shí),由于超導(dǎo)能隙的抑制PDH結(jié)構(gòu)消失不見(jiàn)。兩者的差別具體顯現(xiàn)在圖19(f)中,這與實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到的圖17也十分相似。此外可以看出p2的位置在80 meV處大于扭折能量?+?=65 meV,可見(jiàn)p2并不能完全代表扭折處的能量。
最重要的一個(gè)發(fā)現(xiàn)是當(dāng)λ?增大的時(shí)候,低谷的強(qiáng)度變小。通過(guò)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)的結(jié)果對(duì)比模擬結(jié)果可以估算出λ?的大小,這也許能夠成為電子–玻色子扭折對(duì)d波高溫超導(dǎo)體貢獻(xiàn)的一個(gè)重要參數(shù)。實(shí)際上已經(jīng)證明ARPES實(shí)驗(yàn)?zāi)軌虻玫讲I訉?duì)超導(dǎo)電性的貢獻(xiàn)程度[93],但是通過(guò)谷值強(qiáng)度的方法進(jìn)行判斷顯得更加的簡(jiǎn)便。由于在模擬的過(guò)程中將能隙的尺寸視為定值、在式(8)中假設(shè)了積分范圍足夠大且忽略了電子–電子相互作用自能的影響,因此還需要更多的計(jì)算測(cè)試來(lái)改進(jìn)此方法?;蛟S這將確定電子–玻色子耦合與高溫超導(dǎo)之間是否存在聯(lián)系。
圖17.(a)不同動(dòng)量測(cè)量線下的欠摻雜78 K Bi2212樣品動(dòng)量積分的改變量;(b)在不同動(dòng)量測(cè)量線下的過(guò)摻雜70 K Bi2212樣品動(dòng)量積分的改變量;(c)?Idip隨動(dòng)量變化關(guān)系[86]。
圖18.(a)pi所代表的具體含義;(b)欠摻雜Bi2212樣品中各個(gè)pi能量尺度的動(dòng)量依賴關(guān)系;(c)過(guò)摻雜Bi2212樣品中各個(gè)p4能量尺度的動(dòng)量依賴關(guān)系[86]
玻色子的受激輻射在近代科技中有著重要的應(yīng)用,它是激光的基本工作原理。在激光的產(chǎn)生中,入射的光子增加了激發(fā)態(tài)原子躍遷到更低能態(tài)的概率并產(chǎn)生一個(gè)相同能量的光子。有理論認(rèn)為,類似激光中的受激輻射原理,超導(dǎo)體中被散射的庫(kù)珀對(duì)在受激輻射的作用下會(huì)增大恢復(fù)到凝聚基態(tài)的概率,從而形成超導(dǎo)電流,但是這從實(shí)驗(yàn)上還未被證實(shí)過(guò)。超導(dǎo)體中可能存在的受激輻射過(guò)程必然涉及到復(fù)雜的多體相互作用,研究超導(dǎo)體中的受激輻射過(guò)程,將有助于人們理解其中的復(fù)雜多體相互作用。
前面介紹了在皮秒尺度上非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子的重組動(dòng)力學(xué),但是對(duì)于受激輻射往往是存在于更快的飛秒尺度上的動(dòng)力學(xué)現(xiàn)象,因而在皮秒尺度的研究中往往被忽略。這里介紹利用trARPES在飛秒尺度上對(duì)銅氧化物超導(dǎo)體非平衡電子態(tài)的研究。
圖20顯示了超導(dǎo)態(tài)和正常態(tài)下欠摻雜 78 K Bi2212樣品在節(jié)點(diǎn)處非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子的積聚。圖20(a)為在泵浦通量為 2.4μJcm?2下的ARPES原始圖譜以及不同時(shí)間延遲下泵浦導(dǎo)致的強(qiáng)度變化量。和前文所述一致,費(fèi)米能級(jí)以下的強(qiáng)度減少,費(fèi)米能級(jí)以上的強(qiáng)度增加,這意味著非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子的激發(fā)。此外,在0.9 ps時(shí)譜圖變化的強(qiáng)度要大于0 ps時(shí),這意味著需要一定的時(shí)間來(lái)積聚以達(dá)到非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子的最大數(shù)目。圖20(b)中對(duì)整個(gè)動(dòng)量范圍內(nèi)的強(qiáng)度積分曲線更明顯地顯示了這一特點(diǎn)。
定義費(fèi)米能級(jí)以上非平衡準(zhǔn)粒子的改變量為:
圖20(c)顯示在超導(dǎo)態(tài) (20 K)和正常態(tài) (90 K)下的 ?Ie(t)。 可以看出最大強(qiáng)度改變量在 0 ps之后,這與圖20(a)一致,將達(dá)到最大改變量所需的時(shí)間記為tbuildup??梢钥闯稣B(tài)下對(duì)于t>tbuildup時(shí)非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子數(shù)的衰減速率比超導(dǎo)態(tài)時(shí)更快,這和前面所述的保持一致??紤]更小的時(shí)間尺度,可以看出超導(dǎo)態(tài)達(dá)到最大強(qiáng)度改變量(tbuildup)需要1 ps左右的時(shí)間,而正常態(tài)下幾乎瞬間就達(dá)到了最大改變量。同時(shí)注意到在最大超導(dǎo)能隙以上,非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子數(shù)也幾乎立刻達(dá)到了最大值。
圖19.用Eliashberg公式模擬的ARPES強(qiáng)度,考慮玻色子能量為35 meV,耦合強(qiáng)度為λZ=1,以及各向異性的λ?。(a)和(b)分別為?在20 K下的實(shí)部和虛部,為了固定超導(dǎo)能隙保持30 meV增加了一個(gè)常數(shù)?′;(c)λ?=0.1時(shí)的ARPES強(qiáng)度譜圖;(d)泵浦前后ARPES圖譜強(qiáng)度的改變量,瞬時(shí)態(tài)圖譜的模擬條件為?=0和T=80 K;(1)通過(guò)式(3)計(jì)算得到的平衡態(tài)和瞬時(shí)態(tài)的動(dòng)量積分強(qiáng)度[86]
圖20.在節(jié)點(diǎn)方向非平衡態(tài)激發(fā)電子的重組時(shí)間。(a)時(shí)間延遲為 ?1.2 ps下的 ARPES原始圖譜和時(shí)間延遲為 0 ps與 0.9 ps下的強(qiáng)度改變量;(b)不同時(shí)間延遲下對(duì)ARPES原始圖譜做整個(gè)動(dòng)量范圍內(nèi)的強(qiáng)度積分曲線,圖中插圖為箭頭處的放大圖;(c)超導(dǎo)態(tài)和正常態(tài)下?Ie隨時(shí)間延遲的變化關(guān)系和超導(dǎo)態(tài)下最大能隙以上的?Ie隨時(shí)間延遲的變化關(guān)系
為了更好的理解這種積聚現(xiàn)象,考慮非平衡態(tài)積聚的動(dòng)量依賴關(guān)系。在動(dòng)量空間中,相似的積聚延遲也同樣在費(fèi)米弧區(qū)域中被觀察到。圖21(a)顯示了最佳摻雜樣品在弱泵浦通量下(2.4μJcm?2)積聚時(shí)間的動(dòng)量依賴關(guān)系??梢钥吹狡っ氤叨认碌姆瞧胶鈶B(tài)準(zhǔn)粒子數(shù)衰減速率(γ)隨著遠(yuǎn)離節(jié)點(diǎn)而不斷增大;同時(shí)在費(fèi)米弧區(qū)域內(nèi)存在著積聚的時(shí)間延遲,并且這個(gè)延遲隨著遠(yuǎn)離節(jié)點(diǎn)而不斷減小。而在費(fèi)米弧區(qū)域以外并沒(méi)有觀察到時(shí)間延遲,tbuildup衰減與正常態(tài)一般大小。在過(guò)摻雜78 K樣品中同樣進(jìn)行了動(dòng)量依賴關(guān)系的測(cè)量,也發(fā)現(xiàn)了相似的動(dòng)量依賴關(guān)系。但是對(duì)于過(guò)摻雜樣品來(lái)說(shuō)所有的動(dòng)量測(cè)量線均穿過(guò)費(fèi)米弧區(qū)域,因此均能明顯地觀測(cè)到積聚的時(shí)間延遲。此外,過(guò)摻雜樣品相比于最佳摻雜和欠摻雜樣品積聚所需的時(shí)間更少(圖21)。
對(duì)于欠摻雜Bi2212樣品,發(fā)現(xiàn)在超導(dǎo)態(tài)下不同泵浦通量下非平衡態(tài)的積聚在臨界通量 (13μJcm?2)前后會(huì)有著很大的不同(圖22(a))。特別是在通量為24μJcm?2時(shí)幾乎和正常態(tài)時(shí)一樣?Ie(t)瞬間就達(dá)到了最大值,而在能達(dá)到的最低泵浦通量下需要0.9 ps才能達(dá)到最大值。對(duì)于正常態(tài)(T=90 K),在任何通量下非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子數(shù)幾乎不需要任何積聚便達(dá)到了最大值 (圖22(b))。為了更精確的提取tbuildup,可以通過(guò)卷積一個(gè)分辨率函數(shù)來(lái)進(jìn)行擬合:
其中γ為非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子在皮秒尺度下的衰減率,高斯函數(shù)則由儀器分辨率所決定,其半高寬(FWHM)為300 fs。提取出來(lái)的tbuildup如圖22(c)所示??梢钥吹皆诔瑢?dǎo)態(tài)下最低通量時(shí)tbuildup為~400 fs,隨著泵浦通量的增加,tbuildup不斷減少最終趨于穩(wěn)定(<100 fs)。而飽和狀態(tài)發(fā)生在泵浦通量大于臨界通量時(shí),也就是泵浦完全抑制超導(dǎo)凝聚的時(shí)候。值得注意的是,超導(dǎo)能隙在0.6 ps前并沒(méi)有關(guān)閉[80]。在高于臨界溫度和泵浦通量時(shí)幾乎不需要積聚時(shí)間說(shuō)明了這種緩慢積聚的現(xiàn)象和超導(dǎo)凝聚之間有著某種聯(lián)系。
圖21.重組時(shí)間的動(dòng)量依賴關(guān)系。(a)在不同動(dòng)量測(cè)量線下,最佳摻雜Bi2212樣品的?Ie隨時(shí)間延遲變化關(guān)系;(b)在不同動(dòng)量測(cè)量線下,過(guò)摻雜78 K Bi2212樣品的?Ie隨時(shí)間延遲變化關(guān)系;(c)節(jié)點(diǎn)處重組時(shí)間的摻雜依賴關(guān)系。
圖22.節(jié)點(diǎn)方向重組時(shí)間的泵浦通量依賴關(guān)系。(a)不同泵浦通量下超導(dǎo)態(tài)欠摻雜78 K樣品的?Ie隨時(shí)間延遲的變化關(guān)系;(b)不同泵浦通量下正常態(tài)欠摻雜78 K樣品的?Ie隨時(shí)間延遲的變化關(guān)系;(c)從(a)中提取的重組時(shí)間tbuildup與泵浦通量的關(guān)系。
圖23.超導(dǎo)體對(duì)低于和高于臨界通量的泵浦激光的響應(yīng)
可以用量子相干的庫(kù)珀對(duì)凝聚來(lái)解釋這一現(xiàn)象,當(dāng)泵浦脈沖激發(fā)了材料,入射的能量部分存在電子中,部分存在晶格中[94,95,96]。當(dāng)發(fā)生超導(dǎo)凝聚時(shí),如果互為時(shí)間反演對(duì)稱的非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子均被激發(fā),這些粒子就能夠通過(guò)與現(xiàn)有的庫(kù)珀對(duì)發(fā)生相干受激重組而快速地重組為新的庫(kù)珀對(duì)。這個(gè)過(guò)程會(huì)減少最初存儲(chǔ)在電子自由度中輸入能量的比例,從而會(huì)觀測(cè)到非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子數(shù)需要積聚一段時(shí)間才能達(dá)到最大值。這個(gè)受激重組過(guò)程會(huì)由于溫度和過(guò)高的泵浦通量抑制超導(dǎo)凝聚而消失。在tbuildup后,剩下的均是未配對(duì)的激發(fā)態(tài)準(zhǔn)粒子,也就是說(shuō)與其成時(shí)間反演對(duì)稱性的粒子沒(méi)有被激發(fā)。在更長(zhǎng)的時(shí)間尺度上由于雜質(zhì)引起的動(dòng)量變化,這些無(wú)法配對(duì)的激發(fā)準(zhǔn)粒子會(huì)重新演變?yōu)榛コ蓵r(shí)間反演對(duì)稱從而快速重組。這一重組過(guò)程因?yàn)槭艿綇牟荒芘鋵?duì)的非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子演變?yōu)榭梢曰ハ嗯鋵?duì)的非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子速率的影響往往有著前面所說(shuō)的“瓶頸效應(yīng)”,這個(gè)過(guò)程可以用實(shí)空間bimolecular recombination model來(lái)進(jìn)行描述。圖23很好的描述了這一具體過(guò)程。但是由于Bi2212樣品的中電子的不均勻性,動(dòng)量守恒應(yīng)該放寬,即當(dāng)“配對(duì)”的非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子重新組合時(shí),它們可以發(fā)射出一定動(dòng)量范圍內(nèi)的聲子(玻色子)。在這種情況下,tbuildup動(dòng)量依賴性可以很容易地由重組速率 (γ)的動(dòng)量依賴性來(lái)解釋,其值隨著離開(kāi)節(jié)點(diǎn)而增加。
值得注意的是,在庫(kù)珀對(duì)受激輻射的過(guò)程中,由于準(zhǔn)粒子能量的降低,必然釋放相應(yīng)能量的玻色子。這些玻色子直接參與了配對(duì)過(guò)程,但是這是否是與超導(dǎo)配對(duì)的機(jī)制存在關(guān)聯(lián)還需要進(jìn)一步的研究。
經(jīng)過(guò)多年的研究,在銅氧化超導(dǎo)體中發(fā)現(xiàn)了許多奇異的多體相互作用,但機(jī)制至今還不清楚,比如多體相互作用導(dǎo)致能帶扭折的起源是聲子、磁振子亦或是其他玻色子至今仍無(wú)法得到有效的證實(shí)。另外,在傳統(tǒng)超導(dǎo)體圖像中如果在正常態(tài)下電子–玻色子耦合能量為?則在進(jìn)入超導(dǎo)態(tài)后會(huì)移至 ?+?[36],而在銅氧化物超導(dǎo)體中卻沒(méi)有觀察到這種現(xiàn)象。最重要的是,目前所發(fā)現(xiàn)的銅氧化物中多體相互作及其復(fù)雜的動(dòng)量依賴關(guān)系是否與超導(dǎo)配對(duì)存在關(guān)聯(lián)或者是否在超導(dǎo)配對(duì)機(jī)制中起重要作用仍是目前多體效應(yīng)研究中的重點(diǎn)。
隨著trARPES技術(shù)的不斷發(fā)展,其在譜函數(shù)上新增了時(shí)間的維度、能夠同時(shí)探測(cè)占據(jù)態(tài)和非占據(jù)態(tài)的信息等優(yōu)點(diǎn)使其在研究銅氧化物超導(dǎo)體電子結(jié)構(gòu)上提供了一個(gè)全新的視角。TrARPES實(shí)驗(yàn)的一個(gè)重要因素是泵浦光子能量,如果將來(lái)技術(shù)上能實(shí)現(xiàn)THz泵浦共振激發(fā)銅氧化物超導(dǎo)中的玻色集合模式,將對(duì)非平衡態(tài)準(zhǔn)粒子的動(dòng)力學(xué)、超導(dǎo)能隙動(dòng)力學(xué)、多體相互作用動(dòng)力學(xué)研究帶來(lái)重要進(jìn)展,也將從非平衡單粒子譜函數(shù)去直接驗(yàn)證是否存在激光誘導(dǎo)的非平衡態(tài)高溫超導(dǎo)現(xiàn)象。對(duì)于多體相互作用的研究,利用trARPES結(jié)合其他對(duì)晶格超快動(dòng)力學(xué)研究實(shí)驗(yàn)手段(超快X射線衍射,超快電子衍射),結(jié)合可能存在的非平衡態(tài)高溫超導(dǎo)現(xiàn)象,將為理解高溫超導(dǎo)配對(duì)機(jī)制提供重要線索,為探索轉(zhuǎn)變溫度更高的超導(dǎo)現(xiàn)象提供指引。