核電廢金屬熔煉為容器的劑量限值研究

羅 愷，李 洋，趙楊軍

(中國(guó)輻射防護(hù)研究院,太原 030006)

1 研究背景

核電站在運(yùn)行及退役期間，由于維護(hù)、設(shè)備更換以及退役作業(yè)會(huì)產(chǎn)生大量金屬?gòu)U物，包括碳鋼、不銹鋼等，由于廢金屬中U、Sr、Co、Cs等放射性核素，其中廢金屬的α表面污染水平在0.8～25Bq/cm2，β表面污染水平在0.8～66Bq/cm2[1]。以上世紀(jì)八十年代退役的“四號(hào)機(jī)組”為例，退役產(chǎn)生的廢金屬總重約2 000t，廢金屬表面污染水平為：1.7×10-3～2.5Bq/cm2，0.33～80Bq/cm2，鈾殘留量約為11～15kg[2]。

目前對(duì)受放射性污染金屬的處理和處置方法包括：填土處理、表面去污和熔煉去污等方法。填土處理處理費(fèi)用高對(duì)資源是極大的浪費(fèi)，由于填土處理對(duì)環(huán)境具有潛在風(fēng)險(xiǎn)，還需要建立一套完整的監(jiān)管系統(tǒng)用以及時(shí)處理潛在風(fēng)險(xiǎn)。表面去污主要包括物理表面方法和化學(xué)表面去污，表面去污對(duì)于幾何形狀簡(jiǎn)單的部件效果較好，但對(duì)滯留在金屬內(nèi)部的放射性核素去污效果不佳難以達(dá)到再利用水平。

研究表明，采用熔煉去污可將金屬體積減少2～10倍，廢渣產(chǎn)生量?jī)H為金屬重量的4%，對(duì)于α核素及其子體去污效率可以到達(dá)90%以上。通過(guò)熔煉去污可使實(shí)現(xiàn)放射性廢金屬的再利用，并大大降低廢金屬對(duì)環(huán)境污染和周圍人員的輻射危險(xiǎn)，廢金屬熔煉簡(jiǎn)要工藝流程見(jiàn)圖1。

圖1 廢金屬熔煉簡(jiǎn)要工藝流程[3]Fig.1 Brief technological process of waste metal smelting

通過(guò)熔煉可將廢金屬中大部分超鈾元素進(jìn)入到廢渣中，鑄錠中存留了54Mn、60Co、95Nb、110mAg、124Sb和125Sb等核素，鑄錠產(chǎn)品在核工業(yè)行業(yè)中可用以制作放射性廢物容器、處置庫(kù)或廢物貯存設(shè)施使用的混凝土鋼筋等，在歐洲已經(jīng)給出放射性廢金屬再利用推薦值，但還缺乏相關(guān)指導(dǎo)值，希望通過(guò)研究給出我國(guó)放射性廢金屬再利用限值指導(dǎo)值。

2 模型介紹

放射性廢物容器主要為鋼桶或鋼箱，研究中假設(shè)核電廢金屬熔煉后的鑄錠用以制造廢物鋼桶和廢物鋼箱，采用蒙特卡洛方法進(jìn)行模擬。

2.1 鋼桶模型

2.1.1 鋼桶基本模型

假定利用比活度為1Bq/g的鑄錠制作成品為L(zhǎng)ID-IIa型合金鋼桶，鋼桶主要材質(zhì)為Fe，其中混有54Mn、60Co、95Nb、110mAg、124Sb和125Sb等放射性核素，γ射線能量及發(fā)射概率見(jiàn)表1，核素鋼桶尺寸見(jiàn)表2，鋼桶三視圖見(jiàn)圖2，鋼桶包含上下底，壁厚均為0.15cm，鋼桶內(nèi)外均為空氣，其組分比例見(jiàn)表3。

表1 γ射線能量和發(fā)射概率Tab.1 The energy and emission possibility of γ ray

表2 LID-IIa型標(biāo)準(zhǔn)鋼桶尺寸Tab.2 The size of LID-IIa standard steel cylinder

表3 空氣組分Tab.3 Components of air

圖2 LID-IIa型標(biāo)準(zhǔn)鋼桶三視圖Fig.2 Three views of LID-IIa standard steel cylinder

2.1.2 鋼桶表面劑量測(cè)量模型

放射性廢物桶以多層并排疊放的方式放置進(jìn)行表面劑量率模擬計(jì)算，廢物桶總高464cm，總寬619.3cm，放置方式見(jiàn)圖3。

圖3 多個(gè)LID-IIa型標(biāo)準(zhǔn)鋼桶排列方式(正視圖)Fig.3 Arrangement of multi-LID-IIa standard cylinders(front view)

放射性廢物桶表面劑量率模擬計(jì)算探測(cè)點(diǎn)共設(shè)4個(gè)，探測(cè)器布點(diǎn)見(jiàn)圖4。探測(cè)點(diǎn)位1位于頂層中間鋼桶外上側(cè)表面z軸正向100cm處；探測(cè)點(diǎn)位2 位于頂層中間鋼桶外上側(cè)表面z軸正向0cm處；探測(cè)點(diǎn)位3位于底層中間鋼桶外表面x軸正向100cm處；探測(cè)點(diǎn)位4位于底層中間鋼桶外表面x軸正向0cm處。

圖4 LID-IIa標(biāo)準(zhǔn)型鋼桶表面和表面100cm處劑量測(cè)量點(diǎn)Fig.4 Measuring point for the surface and 100cm to the surface of LID-IIa standard cylinder

2.2 鋼箱模型

2.2.1 鋼箱基本模型

假定利用比活度為1Bq/g的鑄錠制作的成品為FA-IV型合金鋼箱，鋼箱主要材質(zhì)為Fe，其中混有54Mn、60Co、95Nb、110mAg、124Sb和125Sb等放射性核素，γ射線能量及射線發(fā)射概率見(jiàn)表1，鋼桶尺寸見(jiàn)表4，鋼箱三視圖見(jiàn)圖5，鋼箱包含上下底，壁厚均為0.3cm，鋼箱內(nèi)外均為空氣，空氣組分見(jiàn)表3。

表4 FA-IV型標(biāo)準(zhǔn)鋼箱尺寸Tab.4 Size of FA-IV standard steel box

圖5 FA-IV型標(biāo)準(zhǔn)鋼箱三視圖Fig.5 Three views of FA-IV standard steel box

2.2.2 鋼箱表面劑量測(cè)量模型

放射性廢物箱以多層并排疊放的方式放置進(jìn)行表面劑量率模擬計(jì)算，廢物箱總高401.1cm，總寬1 736.9cm，放置方式見(jiàn)圖6。

以前機(jī)械設(shè)計(jì)制造更依賴人力，對(duì)人力資源的消耗很大，不管是從基礎(chǔ)設(shè)計(jì)還是到車間生產(chǎn)都離不開人工作業(yè)，大企業(yè)要想獲得更高的利潤(rùn)就要事先對(duì)故障、警報(bào)進(jìn)行排查處理，這相應(yīng)的有消耗了企業(yè)生產(chǎn)成本。機(jī)械設(shè)計(jì)制造自動(dòng)化以后，所設(shè)計(jì)、所生產(chǎn)的各項(xiàng)環(huán)節(jié)都有了賴以維系的內(nèi)部監(jiān)督系統(tǒng)，通過(guò)智能化監(jiān)督系統(tǒng)的記錄處理，能很快在最短時(shí)間內(nèi)找出機(jī)械設(shè)計(jì)的故障部位和原因，自動(dòng)示警就無(wú)須人工花費(fèi)時(shí)間精力處理，進(jìn)而對(duì)工程安全也是一重保障。

圖6 多個(gè)FA-IV型標(biāo)準(zhǔn)鋼箱排列方式(正視圖)Fig.6 Arrangement of multi-FA-IV standard steel boxes(front view)

FA-IV鋼箱劑量率計(jì)算探測(cè)器共放置8個(gè)探測(cè)點(diǎn)位，探測(cè)器布點(diǎn)見(jiàn)圖7。探測(cè)點(diǎn)位1位于頂層中間鋼箱外上側(cè)表面z軸正向100cm處；探測(cè)點(diǎn)位2 位于頂層中間鋼箱外上側(cè)表面z軸正向0cm處；探測(cè)點(diǎn)位3位于底層中間鋼箱外表面x軸正向100cm處；探測(cè)點(diǎn)位4位于底層中間鋼箱外表面x軸正向0cm處；探測(cè)點(diǎn)位5位于底層y軸負(fù)向邊界鋼箱外表面處；探測(cè)點(diǎn)位6 位于底層y軸負(fù)向邊界鋼箱外表面y軸負(fù)向100cm處。

圖7 FA-IV標(biāo)準(zhǔn)型鋼箱表面和表面100cm處劑量測(cè)量點(diǎn)Fig.7 Measuring point for the surface and 100cm to the surface of LID-IIa standard steel boxes

3 研究與分析

3.1 LID-IIa型合金鋼桶模擬結(jié)果與分析

圖8 LID-IIa型合金鋼桶表面劑量率Fig.8 Dose rate for surface and 100cm to the surface of LID-IIa standard cylinders

如圖8所示， LID-IIa型合金鋼桶上表面、側(cè)表面(a)以及上表面100cm和側(cè)表面100cm劑量率(b)，結(jié)果未考慮自吸收效應(yīng)。通過(guò)模擬可知，鋼桶中Co-60對(duì)劑量貢獻(xiàn)最大，Sb-125對(duì)劑量貢獻(xiàn)最小。

模擬中考慮熔煉后鋼桶中主要包括5種對(duì)劑量率貢獻(xiàn)的放射性核素，其中表面有效劑量率最大貢獻(xiàn)值為1.94E-06Sv/h，假設(shè)所有核素貢獻(xiàn)值均為1.94E-06Sv/h，工作人員接觸鋼桶時(shí)間700h/a，計(jì)算可得在鋼桶表面年劑量率為6.79mSv；表面100cm處劑量最大貢獻(xiàn)值為3.05E-08 Sv/h，同樣假設(shè)所有核素貢獻(xiàn)值均為3.05E-08 Sv/h，計(jì)算可得鋼桶表面100cm年劑量率為0.107mSv。保守估計(jì)結(jié)果表明，鋼桶表面和表面100cm處劑量值均低于職業(yè)人員年有效劑量標(biāo)準(zhǔn)。

3.2 FA-IV型合金鋼箱

圖9 FA-IV型合金鋼箱表面和表面100cm劑量率Fig.9 Dose rate for surface and 100cm to the surface of LID-IIa standard steel boxes

如圖9所示，F(xiàn)A-IV型合金鋼箱前表面、上表面(a)以及前表面100cm和上表面100cm劑量率(b)，結(jié)果中未考慮自吸收效應(yīng)。通過(guò)模擬可知，鋼桶中Co-60對(duì)劑量貢獻(xiàn)最大，Sb-125對(duì)劑量貢獻(xiàn)最小。

模擬中考慮熔煉后鋼箱中主要包括5種對(duì)劑量率貢獻(xiàn)的放射性核素，其中表面有效劑量率最大貢獻(xiàn)值為5.09E-06 Sv/h，假設(shè)所有核素貢獻(xiàn)值均為5.09E-06 Sv/h，工作人員接觸鋼箱時(shí)間700h/a，計(jì)算可得在鋼箱表面年有效劑量率為17.8mSv；表面100cm處劑量率最大貢獻(xiàn)值為6.15E-08 Sv/h，同樣假設(shè)所有核素貢獻(xiàn)值均為6.15E-08 Sv/h，計(jì)算可得鋼箱表面100cm年有效劑量為0.215mSv。保守估計(jì)結(jié)果表明，鋼箱表面和表面100cm處劑量值均低于職業(yè)人員年有效劑量標(biāo)準(zhǔn)。

3.3 自吸收效應(yīng)

采用體源自吸收因子處理源介質(zhì)自吸收的情況，體源自吸收因子是指：從源點(diǎn)到探測(cè)點(diǎn)考慮自吸收與不考慮自吸收時(shí)的輻射量的比值。

以圓柱體自吸收因子為例，可表示為：

(1)

k=h/R表示圓柱的高度與半徑之比；

p=b/R示柱源中心線(圓柱端面)到探測(cè)點(diǎn)距離與半徑之比。

表1中給出了鋼桶尺寸，由此計(jì)算可得圓柱源

(2)

(3)

LID-IIa型合金鋼桶中60Co產(chǎn)生的γ射線能量最高，其平均能量為1.25MeV，在鋼鐵中的線線衰減系數(shù)μ=5.438 5m-1，由此可以計(jì)算得到在鋼鐵中γ射線的平均自由程λ=0.183 9m。鋼桶厚度d=0.15cm，因而鋼桶厚度與γ射線在鋼桶中平均自由程的比值為：

(4)

根據(jù)李德平和潘自強(qiáng)院士主編的《輻射防護(hù)手冊(cè)》[4]給出圓柱源軸向自吸收因子和圓柱源徑向自吸收因子，見(jiàn)表5和表6。

表5 圓柱源軸向和徑向自吸收因子Tab.5 Cylindrical source self-absorption factorsof axial and radial direction

表6 柱源徑向自吸收因子Tab.6 Cylindrical source self-absorption factors of radial direction

根據(jù)計(jì)算結(jié)果，μsR=0.008 16→0，圓柱源軸向和徑向自吸收因子為1，因此厚度為0.15cm的鋼桶對(duì)γ射線的自吸收效應(yīng)很小。

同理可以計(jì)算得到FA-IV型合金鋼箱對(duì)γ射線自吸收效應(yīng)很小。

4 結(jié) 論

根據(jù)對(duì)LID-IIa型合金鋼桶和FA-IV型合金鋼箱模擬計(jì)算，可以得到以下結(jié)論：

4.1 根據(jù)保守計(jì)算，LID-IIa型合金鋼桶表面100cm處的職業(yè)人員年有效劑量為0.107mSv； FA-IV型合金鋼箱表面100cm處的職業(yè)人員年有效劑量為0.215 mSv；若工作人員同時(shí)操作LID-IIa型合金鋼桶和FA-IV型合金鋼箱，則工作人員所受年有效劑量為0.322mSv，低于《電離輻射防護(hù)與輻射源安全基本標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18871-2002)中職業(yè)照射5年平均劑量限值[5]。

4.2 根據(jù)保守計(jì)算，LID-IIa型合金鋼桶和FA-IV型合金鋼箱表面職業(yè)人員年有效劑量為6.79mSv和17.8mSv；若工作人員同時(shí)操作LID-IIa型合金鋼桶和FA-IV型合金鋼箱，則工作人員所受年有效劑量為24.59mSv，低于GB 18871-2002中職業(yè)人員任何一年不能超過(guò)50mSv的規(guī)定。計(jì)算為保守估計(jì)，實(shí)際操作中工作人員與合金鋼桶或合金表面距離遠(yuǎn)大于0cm，對(duì)工作人員的職業(yè)照射年有效劑量值遠(yuǎn)小于24.59mSv。

4.3 考慮LID-IIa型合金鋼桶和FA-IV型合金鋼箱對(duì)γ射線自吸收效應(yīng)，計(jì)算表明自吸收效應(yīng)很小可以忽略。

因此，核電廢金屬經(jīng)熔煉為比活度為1Bq/g鑄錠制作為L(zhǎng)ID-IIa型合金鋼桶和FA-IV型合金鋼箱對(duì)年累積操作時(shí)間為700h的工作人員的職業(yè)照射有效劑量滿足國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)。